含水合物沉積物多相滲流特性研究進展1)

蔡建超 夏宇軒 徐 賽 田海濤

?(中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室，北京 102249)

?(中國地質(zhì)大學地球物理與空間信息學院，武漢 430074)

??(中國地質(zhì)大學資源學院，武漢 430074)

引言

天然氣水合物是氣體分子與水在低溫、高壓條件下形成的類冰狀的非化學計量的籠型結(jié)晶水合物，外形如冰雪狀，通常呈現(xiàn)白色，遇火即可燃燒，俗稱“可燃冰”.天然氣水合物全球范圍內(nèi)主要存在于深水大陸架的淺層沉積物及陸上凍土中[1-2].作為一種資源量豐富的高效清潔能源，天然氣水合物具有潛在的巨大經(jīng)濟效益，對于世界能源格局、全球氣候環(huán)境以及自然災(zāi)害防治等一系列問題有重要的影響，是近些年來世界范圍內(nèi)大量水合物研究和開發(fā)項目蓬勃發(fā)展的驅(qū)動力[3-6].全球當前已探明水合物藏主要分布在日本海、印度洋、墨西哥灣、中國南海、白令海峽、韓國海域、特立尼達島和多巴哥島等海域及阿拉斯加、麥肯齊三角洲、西伯利亞和青藏高原凍土區(qū)[7-9].20 世紀60 年代末，前蘇聯(lián)西伯利亞西北部的麥索亞哈氣田進行商業(yè)性開采，氣田上方存在天然氣水合物儲層，后進行降壓法開采[10-11].20 世紀80 年代到90 年代，美國開展對墨西哥灣北部天然氣水合物研究工作[12]；2013 年，日本對南海海槽進行甲烷水合物第一次生產(chǎn)測試[13].中國地質(zhì)調(diào)查局于2007 年4 月在神狐海域首次獲得分散狀天然氣水合物樣品[14-15].2017 年，基于近20年來對南海儲層特征的系統(tǒng)研究，中國地質(zhì)調(diào)查局在南海神狐海域進行首次天然氣水合物試采，歷時60 天，產(chǎn)氣量3.09×105m3，是世界上產(chǎn)氣連續(xù)時間最長、累計產(chǎn)氣量最大的水合物試采工程[16].

天然氣水合物對世界能源需求的貢獻取決于開采技術(shù)與成本，因此合理的開采方法尤為重要.目前可行的天然氣水合物開采方式主要有降壓開采法、注熱開采法、化學抑制法、二氧化碳置換法以及多種方法聯(lián)合開采等[17-23].水合物開發(fā)過程是多組分多相流的動態(tài)過程，水合物分解過程中會導致儲層力學、熱學及物性等參數(shù)發(fā)生變化.鉆井開發(fā)過程中由于地層水合物發(fā)生分解，井壁周圍地層壓力和溫度發(fā)生變化，容易引起井壁失穩(wěn)、井壁坍塌等井眼穩(wěn)定性問題，造成生產(chǎn)井出砂，影響水合物開采過程[24-27].因此，闡明水合物開采過程中水合物分解及氣水滲流特性有助于生產(chǎn)開發(fā)措施的進一步完善.

水合物開采過程中，流體輸運過程決定生產(chǎn)效率.水合物儲層滲流過程伴隨水合物分解引起的氣體釋放及液體生成引起的儲層物性改變.準確刻畫水合物開采過程中的滲流特性成為當前研究熱點之一，國內(nèi)外許多專家學者對含水合物多孔介質(zhì)滲流過程進行了理論、實驗及數(shù)值模擬等相關(guān)研究[28-32].研究含水合物沉積物滲流特性，正確認識開發(fā)過程中沉積物內(nèi)復雜流動規(guī)律，對我國天然氣水合物開采具有重要的理論價值和實際意義.本文系統(tǒng)歸納了水合物滲流平行毛細管模型、Kozeny 顆粒模型等理論模型，闡述含水合物沉積物有效滲透率測試、滲流過程中沉積物物性演變以及水合物開采室內(nèi)模擬實驗研究成果，總結(jié)水合物滲流多尺度數(shù)值模擬研究及水合物產(chǎn)氣預(yù)測模擬最新進展，從理論建模到數(shù)值模擬，從室內(nèi)實驗到大尺度開發(fā)，多個角度為水合物儲層滲流特性研究提供思路與展望.

1 基礎(chǔ)滲流理論

含水合物沉積物絕對滲透率及孔隙流體相對滲透率是多相滲流效應(yīng)的關(guān)鍵參數(shù)，它們影響沉積物中氣體、水及其中溶解氣與鹽的含量，又反過來控制水合物的合成、分解以及氣體生產(chǎn)的過程.特別地，由于水合物在孔隙空間中的增長而導致的滲透率降低對與這些過程相關(guān)的時間尺度具有重要的控制作用[33-34].這種效應(yīng)通常用歸一化滲透率kr來定量表示，其定義為含水合物沉積物的滲透率與不含水合物的沉積物初始滲透率之比.

含水合物沉積物滲透率的降低，是由沉積物孔隙內(nèi)水合物的生長改變了孔隙形狀、大小及連通性導致的.水合物呈膜狀附著于孔隙壁面時，對沉積物滲透率影響較??；當水合物生長于孔隙中心時，對沉積物滲透率影響較大，且可能造成孔隙堵塞.目前國內(nèi)外學者建立了很多含水合物沉積物滲透率與水合物飽和度的理論模型，這些滲透率模型在水合物藏開發(fā)模擬中發(fā)揮了重要作用.其中最簡化的模型是將含水合物沉積物的孔隙假設(shè)為理想的圓管或者球形顆粒堆積形成的粒間孔，然后根據(jù)水合物在孔隙中的分布模式來建立的函數(shù)關(guān)系式，通常主要認為有顆粒包裹型和孔隙填充型(圖1).

圖1 沉積物中水合物分布模式示意圖Fig.1 Schematic diagrams of natural gas hydrate distribution in sediments

1.1 平行毛細管模型

假設(shè)沉積物孔隙空間為等徑平行毛細管，當毛管半徑為a，長度為L，毛管數(shù)量為n時，流體總流量表示為

式中，μ為流體黏度，?p/L為壓力梯度.考慮孔隙度φ 與單位橫截面積毛管數(shù)之間的關(guān)系(φ=nπa2),不含水合物的多孔介質(zhì)的滲透率為

Kleinberg 等[35]在此基礎(chǔ)上，分別推導了水合物生長于孔隙壁面和孔隙中心兩種情況的含水合物沉積物滲透率模型.當假設(shè)水合物均勻生長于孔隙壁面時，毛管半徑減小至ar，則含水合物沉積物滲透率為

式中，毛管半徑與水合物飽和度Sh的關(guān)系為

故水合物飽和度為Sh的沉積物滲透率模型為

此時含水合物沉積物歸一化滲透率為

當生成的水合物占據(jù)在毛細管中心呈圓柱狀分布時，孔隙中的流動空間變?yōu)榄h(huán)狀，其中水合物半徑為b，單根毛管中的流量公式為[36]

考慮水合物飽和度Sh與a，b的關(guān)系于是該類型含水合物沉積物滲透率為

故歸一化滲透率為

Masuda[37]推廣了水合物生長于毛管壁面的平行毛細管模型，提出含水合物沉積物滲透率與水合物飽和度的指數(shù)關(guān)系模型(常被稱為Tokyo 模型)

式中指數(shù)N是變化的，當考慮水合物在孔喉處生長時，應(yīng)適當增大N的值.在其數(shù)值模擬中指數(shù)N定義為10 或15，但具體原因不明確[38].

1.2 Kozeny 顆粒模型

實際含水合物沉積物骨架是由顆粒組成，由于其孔隙空間的不規(guī)則性，導致流體實際流動路徑La比定義壓力梯度的直線距離L更長.因此顆粒介質(zhì)的滲透率預(yù)測要比簡單管道介質(zhì)的滲透率預(yù)測要困難得多.Kleinberg 等[35]基于Kozeny-Carman(KC)方程率先提出了Kozeny 顆粒模型，模型中做了如下假設(shè)：(1)沉積物的電迂曲度可以代替水力迂曲度；(2)形狀因子不隨水合物飽和度變化；(3)沉積物孔隙可視為毛細管.推導過程基于的KC 方程表示為

式中，υ 為形狀因子，A為孔隙表面積，Vp為孔隙體積，τ 為迂曲度，τ=(La/L)2.

Hearst[39]指出迂曲度與地層因子和孔隙度之間的關(guān)系為τ=Fφ.Spangenberg[40]詳細討論了不同水合物生長模式下的電傳導問題，水合物飽和度為Sh的多孔介質(zhì)地層因子F(Sh)與飽和水的多孔介質(zhì)地層因子F0間存在以下關(guān)系

式中，n為阿爾奇飽和度指數(shù).故含水合物飽和度為Sh時沉積物的歸一化滲透率為

式中，A0與A(Sh)分別為不含水合物和含水合物的沉積物孔隙表面積.

Kleinberg 等[35]基于水合物生成于沉積物顆粒壁面和孔隙中心兩種情況，推導了含水合物沉積物中水的歸一化滲透率模型.若生成的水合物包裹在沉積物顆粒上，假設(shè)沉積物孔隙為圓管，初始被水填充的孔隙表面積隨著水合物飽和度的增大而減小.若不含水合物時孔隙半徑為a，水合物飽和度為Sh時孔隙半徑為ar，故沉積物歸一化滲透率為

對于該模型，當00.8 時，指數(shù)n變化較大，但此時滲透率已經(jīng)很小，指數(shù)n的變化對其只有很小的影響[40].

若生成的水合物占據(jù)孔隙中心，孔隙表面積隨著水合物飽和度的增大而增大，其與水合物飽和度具有如下關(guān)系

故含水合物沉積物的歸一化滲透率變?yōu)?/p>

式中飽和度指數(shù)n=0.7Sh+0.3[40].

Dai 和Seol[41]基于數(shù)值模擬結(jié)果，提出了KC 方程修正模型來描述含水合物沉積物歸一化滲透率與水合物飽和度之間的關(guān)系

上述模擬過程中考慮了沉積物孔隙的非均質(zhì)性以及水合物生長的隨機性，該模型不對水合物生長模式進行假設(shè)，綜合了水合物生長引起的孔隙空間和迂曲度的變化，不含其它經(jīng)驗參數(shù)，具有一定的普適性，與實驗結(jié)果吻合較好.

Katagiri 等[42]基于KC 方程，分別假設(shè)沉積物顆粒為圓柱形立方堆積、球形立方堆積和球形隨機堆積3 種方式，推導了水合物生長于顆粒壁面和孔隙中心時的滲透率模型.對于顆粒為圓柱形立方堆積的沉積物，當水合物生長于壁面時，歸一化滲透率為

當水合物生長于孔隙中心時，含水合物沉積物歸一化滲透率為

考慮到隨飽和度的增大，水合物會與沉積物顆粒發(fā)生重疊，因此上式僅適用于時，即Sh<0.628.

對于顆粒為球形立方堆積的沉積物，當水合物生長于壁面時，歸一化滲透率為

當水合物生長于孔隙中心時，含水合物沉積物歸一化滲透率為

對于顆粒為球形隨機堆積的沉積物，當水合物生長于壁面時，歸一化滲透率為

式中，e為孔隙比例，與孔隙度φ 的關(guān)系為e=φ/(1?φ).當水合物生長于孔隙中心時，含水合物沉積物歸一化滲透率為

式中，Cp為沉積物顆粒半徑與水合物半徑之比.

1.3 其他模型

美國勞倫斯伯克利國家實驗室開發(fā)的EOSHYDR/TOUGH2 模擬器[43]應(yīng)用非飽和土van Genuchten(vG)模型[44]作為含水合物沉積物歸一化滲透率模型

Delli 和Grozic[46]綜合考慮含水合物沉積物中水合物的兩種生長模式，基于權(quán)重推導了綜合的歸一化滲透率模型

Singh 等[30]結(jié)合含水合物沉積物中氣水滲流的Navier-Stokes 方程穩(wěn)態(tài)形式與動量守恒方程，提出了含水合物多孔介質(zhì)的氣水兩相滲透率解析模型.顆粒包裹型含水合物沉積物氣水相滲模型為[30]

孔隙填充型含水合物沉積物氣水相滲模型(kri)PF形式過于復雜，此處不作展示，詳細內(nèi)容參考文獻[30].

當綜合考慮兩種水合物生長模式時，含水合物沉積物相滲模型為

式(26)～式(28)中，R為孔隙半徑，rg和rw分別為孔隙內(nèi)供氣體和水流動空間的半徑，α 為氣水黏度比，τ(φ,1-Sh?Swr)為孔隙管道內(nèi)可流動空間的迂曲度，τ(φ,Sw)與τ(φ,Sg)分別為孔隙內(nèi)水和氣流動路徑的迂曲度，β 為孔隙形狀校正系數(shù).該模型綜合考慮孔隙形狀、平均孔徑、孔隙度、束縛水飽和度、水合物飽和度等巖石特性，氣、水飽和度和黏度等流體特性以及水合物生長模式.可利用該模型分析孔隙形狀、孔徑、潤濕性和水合物生長模式等對氣水滲流的影響，反過來也可以根據(jù)氣水相滲曲線評價巖石物性.

考慮毛管力對氣水兩相滲流的影響，Singh 等[50]推導了含水合物沉積物氣水兩相滲流模型，該模型中引入了4 個經(jīng)驗參數(shù)(氣、水每相各兩個參數(shù))，這4 個參數(shù)只需要根據(jù)任一給定的水合物飽和度下的實驗參數(shù)擬合求取一次，便可在其他水合物飽和度下預(yù)測含水合物沉積物氣水滲透率

式中，kri為氣體或水的相對滲透率，kpm為水合物飽和度為Sh時沉積物的絕對滲透率，βi與ηi為經(jīng)驗參數(shù).

2.隨著人均可支配收入水平的提高，居民更多追求高端的非基本公共服務(wù)消費需求。通過實證可以看出人均可支配收入對三者的影響系數(shù)分別為0.453、0.245、0.638，且在1%的水平上顯著，說明人均可支配收入對公共服務(wù)均等化指數(shù)具有正向影響，使得均等化程度降低。

表1 對上述主要模型做了簡要的總結(jié)，分析了各模型的優(yōu)缺點.

2 數(shù)值模擬研究

國內(nèi)外學者已將孔隙網(wǎng)絡(luò)、格子玻爾茲曼、分子動力學等數(shù)值方法應(yīng)用于含水合物沉積物滲流模擬研究，不同的模擬方法適用于不同研究尺度及條件.孔隙網(wǎng)絡(luò)模擬方法致力于孔隙尺度下構(gòu)建復雜多孔介質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)，結(jié)合CT 掃描等實驗手段獲取巖心孔隙網(wǎng)絡(luò)以模擬多相流體流動，進一步對多孔介質(zhì)滲流性質(zhì)進行預(yù)測；格子玻爾茲曼方法是針對介觀尺度下廣泛使用的動力學方法，可以描述含水合物多孔介質(zhì)的內(nèi)部流場以表征多相流體滲透率變化，研究多孔介質(zhì)中多相流動規(guī)律.分子動力學模擬方法針對微觀尺度下天然氣水合物成核、生長及分解過程，從微觀分子的角度模擬開采過程的產(chǎn)氣效率.除此之外，通過求解控制方程的有限元與離散元等數(shù)值方法，也被用于含水合物沉積物滲透率與飽和度等參數(shù)間規(guī)律關(guān)系的研究.

表1 含水合物沉積物歸一化滲透率模型對比Table 1 Comparison of normalized permeability models of hydrate sediments

2.1 孔隙網(wǎng)絡(luò)模擬

Liang 等[51]采用孔隙網(wǎng)絡(luò)模擬方法研究水合物形成過程中的滲透率變化.模擬過程針對兩個關(guān)聯(lián)問題展開：一是考慮水合物形成過程中相平衡條件的轉(zhuǎn)化與孔隙分布參數(shù)之間的關(guān)系；二是考慮水合物生長習慣對于滲透率變化的影響.Dai 和Seol[41]從孔隙尺度水合物生長模式與介觀尺度非均質(zhì)性兩方面，對不同含水飽和度下水相滲透率和本征滲透率的比值與水合物飽和度之間存在的規(guī)律關(guān)系進行研究，利用孔隙網(wǎng)絡(luò)模型對水合物分解過程中迂曲度和比表面積變化進行表征，通過修正KC 模型提出孔隙度變化模型.Mahabadi 和Jang[52]采用孔隙網(wǎng)絡(luò)模型模擬氣體膨脹過程計算氣水相對滲透率.基于數(shù)值模擬得到的氣水相滲結(jié)果提出了修正Stone方程的擬合參數(shù).車雯等[53]基于孔隙網(wǎng)絡(luò)模型模擬水合物生成于孔隙壁面與中心兩種方式下多孔介質(zhì)滲流特性變化，結(jié)果表明水合物生成于孔隙中心時絕對滲透率小于生成于壁面時的值，水合物飽和度相同時多孔介質(zhì)孔徑越大滲透率越大，水合物生成于孔隙中心時兩相相對滲透率等滲點低于生成于壁面的情況，當水合物飽和度變化時兩相相對滲透率幾乎不變.Mahabadidi 等[54]采用CT 與孔隙網(wǎng)絡(luò)模型相結(jié)合的方法，從水合物沉積物CT 圖像中提取孔隙網(wǎng)絡(luò)，進一步模擬氣體侵入、水合物分解、氣體膨脹過程以及氣水滲透率變化，達到確定相滲模型中擬合參數(shù)取值的目的.Wang 等[55]利用CT 結(jié)合孔隙網(wǎng)絡(luò)模擬的方法擴展了顆粒粒度和孔隙度對滲透率影響的研究.結(jié)果表明顆粒粒徑越大形成的水合物多孔介質(zhì)孔隙率越大，毛管壓力越小，絕對滲透率越大.在相同的含水飽和度下，孔隙度越大，水相相對滲透率越大，氣相相對滲透率越小.Wang 等[56]為探明水合物沉積層骨架結(jié)構(gòu)特性及內(nèi)部流體特性等因素對氣水兩相滲流影響規(guī)律，將孔隙網(wǎng)絡(luò)模型引入到水合物沉積層滲流特性研究，建立了適用于天然氣水合物滲流特性模擬研究的孔隙網(wǎng)絡(luò)模型.Ai 等[57]基于多孔介質(zhì)中孔隙結(jié)構(gòu)的變化特征以及氣水流動的相互制約特性，以最大球算法為基礎(chǔ)建立了適用于氣水兩相流動的孔隙網(wǎng)絡(luò)模型，進而計算分析水合物分解過程中氣水的流動以及產(chǎn)氣產(chǎn)水受到的影響.

2.2 格子玻爾茲曼模擬

喻西崇等[58]根據(jù)沉積物中水合物分解過程中流體運移和孔隙介質(zhì)的特點，提出將格子玻爾茲曼方法(lattice Boltzmann method,LBM)用于含天然氣水合物沉積物中多相滲流規(guī)律研究，使用LBM 對多孔介質(zhì)中水合物生成、分解過程中飽和度變化對滲透率特性的影響進行模擬，結(jié)果表明多孔介質(zhì)中單相流動的流場分布與孔隙直徑及滲透率有關(guān)，水合物生成使得多孔介質(zhì)滲透率大大降低.Kang 等[59]提出考慮毛細效應(yīng)的含水合物沉積物滲透率模型，針對顆粒包裹型和孔隙填充型兩類水合物賦存形式開展LBM 流動模擬，研究水合物形成過程中水合物飽和度與滲透率之間的關(guān)系.Hou 等[60]認為孔隙網(wǎng)絡(luò)模型應(yīng)用于流動模擬時，對多孔介質(zhì)的簡化會丟失水合物分布形態(tài)的信息，LBM 在流動模擬研究方面是一種有效的手段，并利用LBM模擬研究水合物對沉積物滲流特性的影響，討論了礦物顆粒與水合物在孔隙尺度的分布形式對滲透率變化的影響.Chen 等[61]在氣體過量條件下合成氙氣水合物，利用CT 掃描圖像獲取時間與空間上孔隙尺度水合物分布形態(tài)，結(jié)合LBM 方法計算氣相相對滲透率，獲取水合物飽和度與滲透率之間的規(guī)律關(guān)系.Zhang 等[62]建立了一種基于LBM 的多孔介質(zhì)中反應(yīng)輸運與非等溫多物理化學過程的孔隙尺度框架，較好地描述了不同水合物生長模式下甲烷水合物分解相態(tài)變化和孔隙結(jié)構(gòu)演化.結(jié)果表明，孔隙尺度甲烷水合物分解過程數(shù)值模擬有助于加深對連續(xù)介質(zhì)模型滲透率-飽和度變化關(guān)系的理解.

2.3 分子動力學模擬

分子動力學方法在分子水平模擬水合物合成分解過程中應(yīng)用廣泛.Fang 等[63]利用分子動力學方法研究多孔介質(zhì)沉積物中水合物分解動力學過程.Yasuoka 等[64]對一定數(shù)目水分子與甲烷分子進行分子動力學模擬觀察水合物分解過程，以揭示水合物分解過程中的結(jié)構(gòu)類型.Hirai 等[65]使用分子動力學方法研究二氧化碳水合物形成過程.萬麗華等[66]通過分子動力學模擬在乙二醇溶液作用下甲烷水合物分解的微觀過程，從原子水平上研究水合物分解的微觀過程.Moon 等[67]提出甲烷水合物在合成條件下的分子動力學模擬，模擬過程考慮甲烷與水接觸面，避免以往研究中不合理的高濃度甲烷設(shè)置和傳質(zhì)限制.Kondori 等[68]綜述了水合物不同開采方式的關(guān)鍵理論與不足之處，介紹了分子動力學模擬理論在各開采方法中的應(yīng)用，進一步闡述了分子動力學方法在正確理解水合物分子結(jié)構(gòu)與分解過程中的實際意義.

除上述方法外，Kossel 等[69]在甲烷水合物合成實驗中結(jié)合核磁共振成像技術(shù)獲得天然氣水合物三維分布圖，然后把圖像輸入到有限元算法程序(COMSOL Multiphysics)測試對比5 種滲透率方程，得到水合物飽和度與滲透率之間關(guān)系.Katagiri 等[42]基于KC 方程提出滲透率模型，使用離散元方法構(gòu)建不同水合物生長模式下立方堆積結(jié)構(gòu)，結(jié)合計算流體力學模擬對模型假設(shè)進行驗證.

3 多相滲流實驗

實驗室內(nèi)進行含水合物沉積物滲流實驗難度較大，目前實驗方法主要有利用特殊裝置對含水合物沉積物保壓巖心進行滲流實驗，測定含水合物巖心滲透率，或者在含人工合成水合物的沉積物中進行單相或氣水兩相滲流實驗，研究含水合物沉積物滲流特性，但十分耗費時間，而且需要精確控制壓力和溫度[70-71].沉積物中水合物飽和度的確定是實驗中的另一難點，目前主要是利用CT掃描成像技術(shù)或根據(jù)水合物分解釋放的氣體量計算[72].不同介質(zhì)中水合物飽和度測試結(jié)果表明，水合物飽和度隨著沉積物顆粒粒度的增大而增大，黏土中水合物飽和度為0～10%，粉砂黏土中水合物飽和度約為45%，富含砂的沉積物中水合物飽和度為65%～85%，而在礫石堆積的沉積物中，飽和度可達到100%[73-74].目前國內(nèi)外進行的含水合物沉積物滲流實驗主要包括有效滲透率測試、滲流過程中沉積物物性演變表征以及水合物開采室內(nèi)模擬等方面.

3.1 有效滲透率測試

含水合物沉積物的有效滲透率是對水合物的開發(fā)具有重要意義的關(guān)鍵參數(shù)，其主要與沉積物本身的孔隙結(jié)構(gòu)、水合物飽和度以及水合物的生長模式等因素有關(guān)，含水合物沉積物的有效滲透率測試一直是國內(nèi)外學者研究的熱點問題之一，對此已有大量相關(guān)實驗研究.

Yoneda 等[75]對來自印度海域的保壓取芯樣品在PCATS 設(shè)備中完成密度、孔隙度、水合物飽和度及CT 掃描等測試后，進行了原位含水合物沉積物樣品初始滲透率測定.實驗發(fā)現(xiàn)，受沉積物粒徑及水合物飽和度影響，含水合物沉積物滲透率分布在0.01 毫達西到幾十毫達西之間.Minagawa 等[76]在砂中人工合成了水合物并進行單相水滲流實驗獲得了滲透率數(shù)據(jù)，同時利用核磁共振技術(shù)分析了含水合物沉積物的孔隙分布，并根據(jù)前人模型計算了理論滲透率，獲得的理論滲透率值與實測滲透率值保持一致.Konno 等[77]在設(shè)計的鋁合金夾持器中進行了含水合物沉積物滲流實驗，分別進行了注氣和注水滲流實驗，滲流過程中測量樣品兩端壓差及流量計算各相滲透率，并根據(jù)質(zhì)量守恒定律計算了沉積物中各相飽和度，同時利用CT 掃描技術(shù)檢測了注水滲流過程中驅(qū)替前緣的移動過程.對于注氣滲流實驗，最終沉積物中水合物、水和氣體的占比分別為69%，5%和26%，根據(jù)滲流壓差及氣體流量計算得到含水合物沉積物的滲透率為0.417 mD；注水滲流實驗最終沉積物中水合物、水和氣體的占比分別為76%，21%和0，計算得到含水合物沉積物的滲透率為0.423 mD.Delli 和Grozic[70]在粒徑為20～30 目的砂中人工合成了二氧化碳水合物.他們先使樣品飽和蒸餾水，然后使用二氧化碳驅(qū)替樣品至流出預(yù)定的水量，從而使砂具有既定的初始含水飽和度.水合物合成后，使用氦氣驅(qū)出樣品中殘余的二氧化碳，而后使用蒸餾水測量含水合物沉積物的滲透率.實驗測試得到的滲透率數(shù)據(jù)與已存在滲透率模型對比結(jié)果表明，隨著水合物飽和度的增大，水合物在沉積物孔隙中的生長模式趨向于由顆粒包裹型向孔隙填充型轉(zhuǎn)變.Marinakis 等[78]對取自阿姆斯特丹海底火山泥沉積物進行蒸餾水洗鹽、烘干以及重塑，使用蒸餾水和甲烷、乙烷與丙烷的混合氣體合成水合物，對含水合物沉積物進行恒壓水驅(qū)滲流實驗，實驗結(jié)果量化了水合物飽和度對含水合物沉積物滲透率的影響，發(fā)現(xiàn)水合物分解前后沉積物的滲透率保持在同一數(shù)量級，即使對于極高的水合物飽和度，滲透率也只是增加三倍.Konno 等[79]對日本南海海槽東部的含水合物與不含水合物的沉積物樣品進行滲流實驗，以人工配置的鹽水為測試流體，采用恒定流速法測量樣品滲透率.劉樂樂等[80]和張宏源等[81]運用瞬態(tài)壓力脈沖法對含水合物沉積物進行滲透性測試，實驗獲取的沉積物滲透率與數(shù)值模擬結(jié)果一致.Johnson 等[71]在取自美國阿拉斯加北部陸坡埃爾伯山脈的松散沉積物中利用甲烷和鹵水人工合成了甲烷水合物，在含水合物沉積物中分別進行了鹵水單相滲流實驗以及非穩(wěn)態(tài)法氣水兩相滲流實驗.單相滲流實驗表明沉積物的滲透性隨著水合物飽和度的增大而明顯降低.在水合物飽和度為12.5%時，氣水兩相滲流實驗發(fā)現(xiàn)含水合物沉積物中的兩相流動為活塞式驅(qū)替.沉積物末端有氣體流出時，水的流量很小，沉積物中的可動水已基本被驅(qū)出.由于含水合物沉積物滲透率很低，為防止測試中生成額外的水合物，該氣水兩相滲流中測試氣體為氮氣.水合物合成過程中甲烷是充足的，不再向沉積物中補充水，當滿足合成的條件時水合物將會一直合成.然而實際上，甲烷氣體難以全部進入沉積物孔隙中與水形成水合物，同時水合物的形成也會限制氣體流動，因此水合物的合成會逐漸減慢并最終停止.

目前為止，國內(nèi)外對于某一水合物飽和度下沉積物的單相滲透率的測試實驗發(fā)展迅速但尚未成熟，在沉積物中精確控制人工合成水合物飽和度難度較大，測試過程中是否發(fā)生水合物的分解與二次合成以及對測試滲透率的影響尚不明晰.此外，含水合物沉積物中氣水兩相滲流實驗難以開展，獲取氣水兩相滲流曲線困難.

3.2 滲流過程中沉積物物性演變研究

雖然海底大多具有適合水合物生成的低溫高壓條件，但實際水合物一般存在于靠近大陸邊緣的沉積物中[82].該種沉積物由于埋深較淺，多為未膠結(jié)成巖、富含黏土的泥質(zhì)粉砂，其結(jié)構(gòu)容易在水合物開采過程中發(fā)生改變，從而造成沉積物物性演變，影響水合物的開采效果.

Konno 等[79]測試了含水合物沉積物的有效滲透率及不含水合物沉積物的絕對滲透率，發(fā)現(xiàn)含水合物沉積物的滲透率與有效孔隙度具有較強的相關(guān)性.滲流過程中對沉積物加載有效應(yīng)力并改用測試流體為蒸餾水，在10 MPa 應(yīng)力下砂沉積物的滲透率降低為原來的一半，粉砂質(zhì)和黏土質(zhì)沉積物的滲透率受蒸餾水的影響明顯.分析認為水合物降壓開采過程中地層有效應(yīng)力改變，使未固結(jié)的松散沉積物結(jié)構(gòu)變得致密，同時水合物分解產(chǎn)生的水會改變沉積物孔隙中地層水的鹽度，可能會導致沉積物中蒙脫石等黏土礦物膨脹，堵塞沉積物孔隙，從而降低沉積物滲透率.Jarrar 等[83]在包含高嶺石粉末的石英砂中進行氣水滲流實驗，模擬水合物開采過程沉積物中的滲流行為，利用同步輻射計算機斷層掃描成像手段觀察到樣品顆粒運移現(xiàn)象和裂縫的形成.Lu 等[84]對中國南海神狐海域泥質(zhì)粉砂沉積物進行了注水滲流實驗，實驗中隨著樣品兩端滲流壓差的增大，滲透率逐漸減小，且該過程是不可逆的.實驗中利用CT 掃描觀察到滲流過程中樣品中孔隙體積蠕變的現(xiàn)象，滲流過程不同壓差下沉積物的有效滲透率與孔隙度存在明顯的冪律關(guān)系.值得注意的是，滲流壓力梯度小于每米3 MPa 時，沉積物孔隙變形較??；壓力梯度大于每米3 MPa 時，沉積物孔隙空間迅速壓縮，滲透率迅速下降.Yoneda 等[75]對取自印度海域的含水合物沉積物樣品進行了滲透率測試，對比前人研究，認為該地區(qū)水合物主要生長于沉積物顆粒表面.水合物的分解會導致沉積物滲透率變大，在樣品上加載應(yīng)力時，滲透率逐漸減小，最終可能會小于含水合物時的初始滲透率.

針對水合物沉積物物性演變特性，國內(nèi)外學者開展了大量實驗，研究了沉積物結(jié)構(gòu)及物性演化現(xiàn)象，分析了對氣水滲流的影響，對解釋實際生產(chǎn)中出現(xiàn)的問題提供了參考，也為進一步改進水合物開采技術(shù)，提高開采效率提供了新思路.

3.3 水合物開采室內(nèi)模擬

Konno 等[85]通過沉積物中水合物的合成與分解實驗，認為沉積物性質(zhì)直接影響著水合物降壓分解速度及產(chǎn)氣量.李淑霞等[86]通過多孔介質(zhì)中水合物降壓分解實驗，對影響降壓開采過程的因素進行了分析.李淑霞等[87]采用自制的一維填砂管水合物開采模擬實驗裝置，在石英砂中人工合成了不同飽和度的甲烷水合物并進行降壓開采模擬實驗.實驗結(jié)果表明整個開采過程可分為自由氣產(chǎn)出、水合物降壓分解產(chǎn)氣和最后產(chǎn)出已分解氣3 個階段.初始水合物飽和度越大，降壓分解過程中溫度下降幅度越大.實驗范圍內(nèi)中等飽和度的水合物藏降壓分解產(chǎn)氣速率較大，開采效果最好.Lee 等[88]進行水合物降壓分解實驗，設(shè)置不同的降壓幅度，對多孔介質(zhì)中水合物進行降壓分解實驗，分析了降壓幅度對水合物分解過程的影響.認為水合物的分解受分解壓差控制，壓差越大，水合物分解速率越慢.此外，降壓級次也是影響產(chǎn)氣速率和產(chǎn)氣量的重要因素，越靠近相平衡壓力時產(chǎn)氣速率越快.實驗結(jié)果表明實際開采過程中可通過多級降壓使水合物分解壓力處于相平衡壓力附近，從而加快產(chǎn)氣速率.考慮到水合物分解是吸熱過程，Konno 等[89]通過水合物降壓分解實驗，發(fā)現(xiàn)降壓開采過程中還應(yīng)適當補充熱量，否則可能導致水合物分解產(chǎn)生的水迅速在沉積物孔隙中結(jié)冰，堵塞氣體滲流通道，從而影響開采效率.Sakamoto 等[90]通過實驗向含水合物多孔介質(zhì)中注熱水模擬水合物開采，根據(jù)分解過程中的產(chǎn)氣情況將水合物注熱開采模擬實驗過程分為熱水驅(qū)替沉積物自由氣、溫度上升水合物開始分解、溫度達到平衡水合物穩(wěn)定分解、分解結(jié)束等4 個階段.李淑霞等[91]在自制的一維填砂管模型中進行了注熱鹽水開采水合物實驗，根據(jù)實驗結(jié)果分析認為影響能量效率的因素由大到小依次為：注熱水溫度、水合物飽和度、初始溫度、注熱水時間、注熱水速度，提出在注熱開采時需合理優(yōu)化注熱水溫度、時間和速度，從而實現(xiàn)水合物的高效開發(fā).Wang 等[92]在實驗中模擬了降壓、注熱以及兩者相結(jié)合的水合物開采方式，認為降壓注熱相結(jié)合是水合物開采的最佳方法.

4 產(chǎn)氣模擬研究

目前國內(nèi)外使用的主流水合物數(shù)值模擬軟件工具包括美國勞倫斯伯克利國家實驗室開發(fā)的TOUGH+HYDRATE 可用于模擬天然氣水合物多組分多相態(tài)流體流動，具有較強優(yōu)勢，應(yīng)用廣泛；日本甲烷水合物資源聯(lián)盟開發(fā)的MH21-HYDRES 可以模擬熱激發(fā)、降壓法以及各種方法相互結(jié)合的開發(fā)過程，適用于4 種組分、5 種相態(tài)；加拿大CMG公司(Computer Modelling Group LTD)開發(fā)的CMGSTAR 可用于多組分流體流動模擬；美國西北太平洋國家實驗室開發(fā)的STOMP-HYD 可用于模擬地下多相流體的運動和變化規(guī)律.

Moridis[93]提出TOUGH2 多組分多相流、熱流和地下輸運模擬軟件的新模塊EOSHYDR，通過求解質(zhì)量與熱量守恒耦合方程來模擬常規(guī)甲烷水合物儲層條件下非等溫甲烷釋放、相態(tài)和流動特征.Wilder 等[94]比較了5 種儲層模擬軟件在非等溫多流體平衡態(tài)問題、封閉域水合物分解、一維水合物分解、一維徑向水合物分解和二維徑向水合物分解5 類問題上的表現(xiàn).Zhang 等[95]提出一種基于粗粒度并行計算的水合物模擬的區(qū)域分解方法，該方法將模擬區(qū)域細化，模型域由離散子域組成，適用多處理器同時模擬.這種區(qū)域分解方法補充到TOUGH+HYDRATE 代碼中，速度與拓展性方面有所提升.Moridis[96]發(fā)展并更新了水合物儲層系統(tǒng)模擬代碼TOUGH+HYDRATE，通過求解耦合質(zhì)量與熱量平衡方程，TOUGH+HYDRATE 可以模擬天然甲烷水合物儲層條件下復雜地質(zhì)介質(zhì)非等溫氣體釋放、相行為、流體與熱流動等過程.

4.1 TOUGH+HYDRATE

Reagan 和Moridis[97]利用并行TOUGH+HYDRATE 代碼模擬了西斯匹次卑爾根島邊緣條件下淺層水合物分解過程，以驗證觀測到的氣體釋放來自水合物的假設(shè).模擬結(jié)果與假設(shè)一致，也與觀測結(jié)果具有顯著的一致性.李剛等[98]以2007 年南海北部神狐海域SH2、SH3 和SH7 站位的鉆探測井資料為基礎(chǔ)，利用TOUGH+HYDRATE 建立實際水合物藏分層地質(zhì)模型，通過設(shè)計不同開采井的方式，進行了單井降壓和降壓注熱開采模擬.李小森等[99]利用TOUGH+HYDRATE軟件模擬深海條件下天然氣水合物藏單井降壓的開采過程與甲烷氣體擴散過程.Reagan 等[100]利用并行TOUGH+HYDRATE 代碼評估大尺度深海水合物儲層的生產(chǎn)潛力以制定有效的生產(chǎn)策略.模擬過程涵蓋38 km2的三維系統(tǒng)，考察水平井、單井和多井的產(chǎn)能，并探索儲層性質(zhì)的變化.胡立堂等[101]針對南海神狐海域天然氣水合物的成藏條件，利用并行TOUGH+HYDRATE 軟件結(jié)合水平井開采方法對天然氣水合物注熱和注熱降壓開采進行數(shù)值模擬，模擬結(jié)果表明注熱降壓開采模式比單純注熱模式效果有較大改善，溫度對于提高甲烷產(chǎn)量效果不明顯.Sun 等[102]基于日本南海海槽東部第一海上生產(chǎn)井位可用地質(zhì)數(shù)據(jù)，利用TOUGH+HYDRATE 模擬軟件建立與生產(chǎn)測試方案匹配的模擬模型，包括水合物形成與分解的平衡與動力學模型，考慮4 相(氣、液體、冰和水合物)與4 種質(zhì)量組分(水、甲烷氣、水合物和水溶性抑制劑)，研究長時段生產(chǎn)表現(xiàn)以及射孔段對產(chǎn)氣的影響.驗證結(jié)果發(fā)現(xiàn)，模擬產(chǎn)氣量與實測產(chǎn)氣量基本一致，但產(chǎn)水率存在偏差.Sun 等[103]基于2015 年中國第三次天然氣水合物鉆探GMGS3-W19 井位地質(zhì)資料，結(jié)合TOUGH+HYDRATE 與商業(yè)代碼FLAC3D 對南海該井位儲層進行儲層產(chǎn)量評價及穩(wěn)定性模擬研究.Yu 等[104]基于2017 年日本南海海槽甲烷水合物生產(chǎn)資料信息，利用TOUGH+HYDRATE 模擬軟件從多層儲層模型中對甲烷水合物生產(chǎn)進行短期模擬及模型驗證，對一定生產(chǎn)周期的長期產(chǎn)氣表現(xiàn)進行預(yù)測，研究生產(chǎn)間隔對水合物分解產(chǎn)氣過程的影響.

4.2 MH21-HYDRES

Masuda等[105]利用MH21-HYDRES 方法針對甲烷水合物井使用甲醇吞吐法模擬產(chǎn)氣量，并與降壓方法比較，分析甲烷水合物井吞吐增產(chǎn)和連續(xù)產(chǎn)氣過程中水合物的分解過程，模擬結(jié)果表明增產(chǎn)措施使井筒附近水合物分解速度顯著增大.Kurihara 等[106]基于日本南海海槽東部甲烷水合物儲層測井資料解釋與三維地震數(shù)據(jù)分析結(jié)果，構(gòu)建三維儲層模型利用MH21-HYDRES 數(shù)值模擬程序進行生產(chǎn)預(yù)測.根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果討論不同尺度儲層非均質(zhì)性、滲透率變化以及井位對生產(chǎn)的影響.Konno 等[107]為研究實際含水合物沉積物滲透率與降壓法水合物分解過程，利用MH21-HYDRES 模擬水合物分解過程中累積產(chǎn)氣、產(chǎn)水和壓力變化，并結(jié)合南海海槽東部砂質(zhì)濁積巖沉積物中水合物分解實驗，證實降壓法的優(yōu)越性以及數(shù)值模擬方法對分析水合物分解行為的有效性，可用于儲層產(chǎn)氣量的評價.

4.3 STOMP-HYD

White 和McGrail[108]證實了實驗室尺度上直接交換技術(shù)對地質(zhì)介質(zhì)產(chǎn)氣與二氧化碳封存的可行性.采用STOMP-HYD 數(shù)值模擬的方法，研究了地質(zhì)沉積物中二氧化碳和甲烷的降壓、熱刺激和直接分子交換聯(lián)合作用下天然氣水合物的開采.

4.4 CMG STAR

Zatsepina 等[109]利用CMG STAR 數(shù)值模擬方法研究III型水合物氣藏產(chǎn)氣量，結(jié)果表明水合物分解能力不僅取決于傳熱速率，還取決于地層允許流體流動的能力，并探索了流體流動與傳熱之間的相互作用，討論了III 型水合物儲層數(shù)值模擬面臨的挑戰(zhàn).Myshakin 等[110]對墨西哥灣沃克嶺水合物儲層利用TOUGH+HYDRATE 與CMG STAR 分別進行了降壓法產(chǎn)氣預(yù)測的二維和三維數(shù)值模擬.李淑霞等[111]基于中國南海神狐海域水合物藏地質(zhì)資料，采用CMG STAR 模擬軟件研究降壓開采過程分解前緣的形狀和移動規(guī)律，并對影響分解前緣移動的敏感性因素進行分析.

4.5 其他模擬方法

沈海超[112]針對天然氣水合物藏降壓開采相關(guān)問題開展流固耦合數(shù)值模擬研究，建立了天然氣水合物藏降壓開采相變滲流模型，根據(jù)流固耦合滲流理論，建立了考慮相態(tài)變化的滲透率各向異性天然氣水合物藏降壓開采氣水兩相非等溫流固耦合數(shù)學模型.對流固耦合模型控制方程進行離散，基于有限元平臺(Finite Element Program Generator)，開發(fā)了天然氣水合物藏降壓開采氣水兩相非等溫流固耦合數(shù)值模擬軟件.程遠方等[113]基于多孔介質(zhì)中水合物分解動力學、傳熱及氣水兩相流理論，同時考慮水合物分解引起的滲透率及有效孔隙度變化，建立水合物、氣、水三相的天然氣水合物降壓分解模型，并進行有限元程序開發(fā)及驗證.于峰等[114]在考慮水合物二次生成及滲透率變化的基礎(chǔ)上，建立了實驗室尺度下水合物降壓開采數(shù)學模型，利用該模型對水合物降壓開采過程中水合物二次生成進行有限差分模擬，分析評價水合物二次生成及滲透率變化對水合物分解產(chǎn)氣的影響.Liu 等[115]開發(fā)了GrapeFloater 數(shù)值模擬器，實現(xiàn)了熱對流-擴散、兩相流動、水合物相變、沉積物顆粒變形的多場耦合，研究了水合物降壓開采過程中沉積物變形特征以及氣體生產(chǎn)情況.

雖然天然氣水合物試采工作已初步進行，但數(shù)值模擬方法仍然是目前的主要研究手段，針對開采方法的不同，模擬軟件展示出不同的適用性，對于降壓開采、注熱開采方法來說，TOUGH+HYDRATE 適用性較好；STOMP-HYD 對于二氧化碳置換法模擬應(yīng)用廣泛.另外，模擬過程與實際現(xiàn)場開采對比，考慮的影響因素會有減少或簡化，需要增加模擬過程的影響因素敏感性分析，使模擬結(jié)果更加具有指導意義.

5 結(jié)論與展望

天然氣水合物的開采涉及傳熱、水合物相變、多相滲流、地層變形等物理化學效應(yīng)，其中沉積物內(nèi)多相滲流行為影響其對流傳熱效率及孔隙壓力消散速度，對水合物開采過程的重要性不言而喻.本文著重介紹了含水合物沉積物基礎(chǔ)滲流理論、滲流數(shù)值模擬方法、多相滲流實驗以及產(chǎn)氣模擬研究等方面的內(nèi)容，以期為含水合物沉積物多相滲流特性研究以及水合物開采工程提供一定的參考和借鑒.對于含水合物沉積物滲流特性的研究，未來可側(cè)重于以下幾個方面：

(1)含水合物沉積物多相滲流理論的深入研究在今后仍然是一個重要方向.目前絕大多數(shù)含水合物滲流理論的研究依然借鑒沿用達西定律，眾多已存在滲透率模型大多包含擬合參數(shù)，或在沉積物孔隙結(jié)構(gòu)以及水合物生長模式等方面作理想化假設(shè)，在實際應(yīng)用中局限性較大.為進一步豐富和完善含水合物沉積物多相滲流理論，還需從含水合物沉積物孔隙結(jié)構(gòu)特征出發(fā)，深入分析水合物對滲流行為的影響，建立更具有普適性的滲流模型.

(2)含水合物沉積物滲透率的測定能為水合物開采數(shù)值模擬以及實際開采工程提供基礎(chǔ)資料與指導.目前已發(fā)展了諸多含水合物沉積物滲透率測試實驗方法，但實驗所用沉積物樣品取自實際水合物沉積物的較少，獲取的實驗結(jié)果對于水合物實際開采的指導意義有限.此外，如何縮短含水合物沉積物滲透率測試時間、減少測試過程對水合物的擾動以及開展多尺度氣水兩相滲流實驗也是未來需要研究的重要方向.

(3)天然氣水合物多賦存于海底松散未固結(jié)沉積物中，受水合物開采過程中多種因素影響，沉積物極易發(fā)生結(jié)構(gòu)變化從而導致物性演變，制約水合物的高效開采.但該研究目前大多還是處于定性描述階段，且對沉積物物性演化機理的認識尚不完善，在未來仍是一個極具挑戰(zhàn)性的課題.

(4)天然氣水合物開采具有成本高、難度大、周期長等特點，開展室內(nèi)開采實驗?zāi)M及數(shù)值模擬相對簡單，研究不同開采方式過程中沉積物滲流特性以及氣體產(chǎn)量，是研究天然氣水合物開采技術(shù)的基礎(chǔ)工作，對實際開采技術(shù)與方案的設(shè)計具有重要參考價值.將來對于室內(nèi)實驗和數(shù)值模擬方面還應(yīng)更加綜合考慮各方面因素，以求更貼近實際生產(chǎn)情況，增大模擬結(jié)果的可信度.

(5)現(xiàn)有各國的天然氣水合物試采或開發(fā)多使用的是直井開采，而多應(yīng)用于低滲透儲層的水平井壓裂技術(shù)可有效提高生產(chǎn)井與水合物儲層的接觸面積，提高產(chǎn)氣效率.同時，水平井壓裂技術(shù)應(yīng)用于海域天然氣水合物儲層開采還可有效減少平臺數(shù)目，增大儲層的動用程度.但水平井壓裂技術(shù)的應(yīng)用不可避免的會帶來更加復雜的滲流問題，如天然氣水合物儲層壓裂過程中裂縫起裂擴展的力學及滲流力學機理，降壓開采過程孔隙-裂縫雙重介質(zhì)系統(tǒng)中多尺度多相流體流動規(guī)律.因此，將水平井壓裂技術(shù)應(yīng)用于天然氣水合物開采的研究是十分具有現(xiàn)實意義的前瞻性課題.