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    基于分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性的反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合?

    2020-02-06 08:34:24胡仰棟伍聯(lián)營

    胡仰棟, 周 勇, 伍聯(lián)營

    (中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,山東 青島 266100)

    反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合是化工過程綜合的重要組成部分,對(duì)化工過程開發(fā)和反應(yīng)器工藝的優(yōu)化設(shè)計(jì)等具有重要意義。依據(jù)動(dòng)力學(xué)特征,Chitra 等[1-2]、趙文[3]以及本文作者[4]都將反應(yīng)體系分為三類。雖然分類方法不同,但對(duì)第三類反應(yīng)體系的描述都是相同的,即允許反應(yīng)物到目的產(chǎn)物的過程中含多個(gè)中間產(chǎn)品的反應(yīng)體系。針對(duì)第一二類簡單反應(yīng)體系已發(fā)展了多種綜合方法,如依據(jù)反應(yīng)過程化工知識(shí)和經(jīng)驗(yàn)進(jìn)行反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合的直接推斷法[5-7];可得區(qū)法由Horn[8]最先提出,Hildebrandt等[9-10]采用幾何法更清楚的闡述了可得區(qū)的基本思想,趙文等[3,11]將可得區(qū)法用于求解反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)廢料最少的問題,Glasser等[12-13]在可得區(qū)內(nèi)引入溫度變量,深入研究了可逆放熱反應(yīng)在不同換熱操作下的綜合問題,但對(duì)復(fù)雜反應(yīng)體系可得區(qū)法的應(yīng)用受維數(shù)限制。Kokossis 等[14-15]提出了針對(duì)等溫和非等溫問題的超結(jié)構(gòu)優(yōu)化法,Marquardt等[16]提出流程和分散控制系統(tǒng)同時(shí)優(yōu)化的超結(jié)構(gòu)法,及耿寧[17]提出基于功能性催化劑排列的反應(yīng)路徑和反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)同步優(yōu)化的超結(jié)構(gòu)法,超結(jié)構(gòu)法雖不受維數(shù)限制,但開發(fā)合適的數(shù)學(xué)算法困難。胡仰棟等[18-19]針對(duì)簡單反應(yīng)體系提出了用目標(biāo)函數(shù)瞬時(shí)值的導(dǎo)數(shù)與反應(yīng)器選型之間的關(guān)系進(jìn)行反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合的導(dǎo)數(shù)分析法,并應(yīng)用于幾個(gè)實(shí)例證明了導(dǎo)數(shù)分析法的有效性和簡捷性。

    本文發(fā)展了適用于復(fù)雜反應(yīng)體系反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合的導(dǎo)數(shù)分析法,提出以反應(yīng)步數(shù)為依據(jù)的新分段策略,對(duì)分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性進(jìn)行導(dǎo)數(shù)分析選擇各階段合適的反應(yīng)器,以目的產(chǎn)物總選擇性為目標(biāo)函數(shù)優(yōu)化反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)。

    1 導(dǎo)數(shù)分析法

    導(dǎo)數(shù)分析法是用目標(biāo)函數(shù)瞬時(shí)值的導(dǎo)數(shù)與反應(yīng)器選型之間的關(guān)系進(jìn)行反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合的方法[18]。

    2 第三類反應(yīng)體系的反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合

    2.1 反應(yīng)分段策略

    Denbigh反應(yīng)式:

    串聯(lián)反應(yīng)過程為A→B→D,A為關(guān)鍵反應(yīng)物,D為最終的目的產(chǎn)物。從反應(yīng)物A到目的產(chǎn)物D的反應(yīng)步數(shù)為兩步,故將Denbigh反應(yīng)分為A→B和B→D兩個(gè)階段。將反應(yīng)物相同的副反應(yīng)歸為同一階段,則最終第一階段為A→B和A→C,第二階段為B→D和B→E。

    當(dāng)反應(yīng)的中間產(chǎn)品增多,如A→B→C→D→E的串聯(lián)反應(yīng),其中A為反應(yīng)物,E為目的產(chǎn)物。從反應(yīng)物到目的產(chǎn)物的反應(yīng)步數(shù)為四步,則將反應(yīng)分為A→B,B→C,C→D和D→E四個(gè)階段。

    2.2 過程參數(shù)分析與反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合

    由于復(fù)雜反應(yīng)的中間產(chǎn)品和副產(chǎn)物種類繁多,原簡單反應(yīng)體系速率瞬時(shí)值或目的產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性不再適用,須尋找新目標(biāo)函數(shù)瞬時(shí)值描述復(fù)雜反應(yīng)的過程特性。本文所研究的反應(yīng)均為恒溫、恒容過程。

    通過Denbigh反應(yīng)為例介紹本文設(shè)計(jì)的四種目標(biāo)函數(shù)瞬時(shí)值S,分別是反應(yīng)在不分段時(shí)目的產(chǎn)物對(duì)關(guān)鍵反應(yīng)物的瞬時(shí)選擇性S1,中間產(chǎn)品和目的產(chǎn)物共同組成目的產(chǎn)物對(duì)關(guān)鍵反應(yīng)物的瞬時(shí)選擇性S2,以及反應(yīng)分段時(shí)兩個(gè)階段目的產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性S31和S32,兩個(gè)階段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性S41和S42。對(duì)這四種目標(biāo)函數(shù)瞬時(shí)值導(dǎo)數(shù)分析后選擇的反應(yīng)器進(jìn)行比較,選擇最合適的參數(shù)進(jìn)行反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合。四種不同瞬時(shí)選擇性S及S~XA曲線如下所示:

    (1)

    (2)

    (3)

    (4)

    圖1 不分段Denbigh反應(yīng)S~XA的曲線Fig.1 S~XA curve for Denbigh reaction

    圖2 分段Denbigh反應(yīng)S~XA的曲線Fig.2 S~XA curve for segmented Denbigh reaction

    由S41和S31均選擇PFR可知S1選擇單個(gè)CSTR反應(yīng)器不是最優(yōu)的,優(yōu)化結(jié)果也證明了該點(diǎn),S2存在負(fù)值,故不分段時(shí)的S1和S2均無法準(zhǔn)確描述反應(yīng)過程。S41和S42選擇了各階段合適的反應(yīng)器,但S31存在負(fù)值且S32在一階段內(nèi)確定了兩個(gè)反應(yīng)器,故分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性優(yōu)于分段目的產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性。

    分析分段目的產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性不如分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性準(zhǔn)確的原因,是中間產(chǎn)品參與兩個(gè)階段的反應(yīng),將其作為某一階段的過程參數(shù)是不準(zhǔn)確的。如S31中dCB的變化與A的反應(yīng)速率r1和D、E的生成速率r3、r4有關(guān),僅將其作為第一階段參數(shù)會(huì)出現(xiàn)負(fù)值則無法準(zhǔn)確描述第一階段的反應(yīng)過程。而分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性無此類問題,因?yàn)楦碑a(chǎn)物僅由各階段的反應(yīng)物生成,分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性僅與該階段反應(yīng)物有關(guān)。如第一階段副產(chǎn)物C僅由A反應(yīng)生成,S41僅與CA有關(guān),其導(dǎo)數(shù)分析選擇的是該階段最優(yōu)的反應(yīng)器。故本文以分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性作為參數(shù),對(duì)其采用導(dǎo)數(shù)分析進(jìn)行反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合。

    采用分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性導(dǎo)數(shù)分析法得到Denbigh反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)為PFR+CSTR。當(dāng)反應(yīng)更復(fù)雜時(shí),本方法能確保各階段為最優(yōu)的反應(yīng)器,串聯(lián)得到最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)。故本方法得到的最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)是CSTR和PFR組成的串聯(lián)結(jié)構(gòu),最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)和工藝參數(shù)由這些串聯(lián)結(jié)構(gòu)依據(jù)不同目標(biāo)優(yōu)化得到。

    2.3 工藝參數(shù)優(yōu)化

    由分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性的導(dǎo)數(shù)分析得出反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)后,需要依據(jù)不同的工業(yè)目標(biāo)優(yōu)化工藝參數(shù)。如本文優(yōu)化模型的目標(biāo)函數(shù)為最終目的產(chǎn)物對(duì)關(guān)鍵反應(yīng)物的總選擇性St最大,決策變量為各反應(yīng)器出口處關(guān)鍵反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率XAn。

    目標(biāo)函數(shù):

    (5)

    式中:CA表示關(guān)鍵反應(yīng)物A的濃度,CD表示目的產(chǎn)物D的濃度;CA0和CD0表示進(jìn)料時(shí)A和D的濃度;CAexit和CDexit表示反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)出口處A和D的濃度;φ與計(jì)量系數(shù)有關(guān),本文取為1。

    約束條件:

    (6)

    PFR:

    (7)

    CSTR:

    (8)

    本文采用遺傳算法優(yōu)化反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)[21]。優(yōu)化時(shí)種群數(shù)為50,交叉和變異概率分別為0.8和0.01,采用輪盤賭選擇父輩并進(jìn)行交叉和變異操作,產(chǎn)生的子代個(gè)體不斷重復(fù)以上操作直至St最優(yōu)。其中第一個(gè)轉(zhuǎn)化率的邊界為[0,1),第二個(gè)轉(zhuǎn)化率的邊界條件為(XA1,1)。

    3 算例研究

    3.1 Denbigh反應(yīng)

    其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)如下:

    k1= 1l/(mol·s),k2= 0.6 s-1,k3= 0.6 s-1,k4= 0.1l/(mol·s)

    采用遺傳算法對(duì)不同反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行優(yōu)化,并對(duì)結(jié)果進(jìn)行比較。優(yōu)化結(jié)果列于表1,其中XA1和XA2為各反應(yīng)器出口處A的總轉(zhuǎn)化率。圖3、4分別為PFR+DSR和循環(huán)PFR+CSTR結(jié)構(gòu)圖。

    表1 不同反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)下Denbigh反應(yīng)優(yōu)化結(jié)果Table 1 Denbigh reaction optimization results under different reactor networks

    從表1可知,PFR+CSTR結(jié)構(gòu)的總選擇性大于其他結(jié)構(gòu),故PFR+CSTR為Denbigh反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò),且本文的總選擇性比文獻(xiàn)值更高。

    圖3 PFR+DSR結(jié)構(gòu)Fig.3 Structure of PFR+DSR

    圖4 循環(huán)PFR+CSTR結(jié)構(gòu)Fig.4 Structure of circulation PFR+CSTR

    3.2 九組分反應(yīng)

    九組分反應(yīng)式和動(dòng)力學(xué)參數(shù)如下:

    k1=5l/(mol·s),k2=0.5 s-1,

    k3=5 s-1,k4=0.5l/(mol·s),

    k5=5l/(mol·s),k2=0.5 s-1,

    k3=5 s-1,k4=0.5l/(mol·s)。

    其中:A為關(guān)鍵反應(yīng)物;E為最終目的產(chǎn)物;B、C、D為中間產(chǎn)品;F、G、H、I為副產(chǎn)物。反應(yīng)進(jìn)料為純A,CA0=10 mol/L。

    先將反應(yīng)按新分段策略分為四個(gè)階段,第一階段為A→B和A→F,第二階段為B→C和B→G,第三階段為C→D和C→H,第四階段為D→E和D→I。

    計(jì)算各階段的副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性,依據(jù)導(dǎo)數(shù)分析確定最終的反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為:PFR+CSTR+PFR+CSTR。各階段瞬時(shí)選擇性結(jié)果如圖5所示:

    圖5 九組分反應(yīng)各階段S~XA曲線Fig.5 S Profiles in each stage of the nine-component reaction

    用遺傳算法求解不同反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行求解,并對(duì)結(jié)果進(jìn)行比較,不同結(jié)構(gòu)的最優(yōu)結(jié)果列于表2,其中XA1,XA2,XA3,XA4,XA5為對(duì)應(yīng)各反應(yīng)器出口處A的總轉(zhuǎn)化率。

    表2 不同反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)下九組分反應(yīng)優(yōu)化結(jié)果Table 2 Nine component system optimization results under different reactor networks

    從表2可知,PFR+CSTR+PFR+CSTR結(jié)構(gòu)的總選擇性優(yōu)于其他結(jié)構(gòu),且比文獻(xiàn)結(jié)果更優(yōu),說明本方法得到的PFR+CSTR+PFR+CSTR結(jié)構(gòu)是最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)。第四階段的反應(yīng)器內(nèi)A變化很小,舍去CSTR后的PFR+CSTR+PFR結(jié)構(gòu)也能獲得較高的總選擇性。

    3.3 Van de Vusse反應(yīng)

    Van de Vusse反應(yīng)式是第二類反應(yīng)體系中的典型反應(yīng),其反應(yīng)式如下:

    k1=10 s-1,k2=1 s-1,k3=1′l/(mol·s)

    目的產(chǎn)物為B,反應(yīng)進(jìn)料為純A,CA=5.8mol/L。由于反應(yīng)的中間產(chǎn)品B即為反應(yīng)的目的產(chǎn)物,故本例將反應(yīng)分為一個(gè)階段,即A→B和2A→D。其副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性的導(dǎo)數(shù)如式(9)所示:

    (9)

    由導(dǎo)數(shù)分析結(jié)果可知van de Vusse反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)為單個(gè)CSTR,對(duì)其總選擇性進(jìn)行優(yōu)化并與PFR和CSTR+PFR結(jié)構(gòu)的結(jié)果比較。各結(jié)構(gòu)的優(yōu)化結(jié)果列于表3,其中XA1和XA2為各反應(yīng)器出口處A的總轉(zhuǎn)化率。

    從表3可知CSTR和CSTR+PFR結(jié)構(gòu)的選擇性均優(yōu)于單個(gè)PFR,且前兩者選擇性基本相等,即僅CSTR就可使總選擇性最大;圖6是傳統(tǒng)以CB最大為目標(biāo)得到的CSTR+PFR結(jié)構(gòu)在最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)中目的產(chǎn)物總選擇性與轉(zhuǎn)化率XA的關(guān)系圖,可知總選擇性在PFR中呈下降趨勢,表明CSTR+PFR結(jié)構(gòu)中的PFR對(duì)提高總選擇性不利,故最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)為CSTR。

    表3 不同反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)下van de Vusse反應(yīng)優(yōu)化結(jié)果Table 3 van de Vusse reaction optimization results under different reactor networks

    圖6 CSTR+PFR結(jié)構(gòu)最優(yōu)轉(zhuǎn)化率下目的產(chǎn)物總選擇性St~XA曲線Fig.6 St profiles under optimal conversion rate of CSTR+PFR structure

    Van de Vusse反應(yīng)是第二類反應(yīng)體系中的典型反應(yīng),其結(jié)果證實(shí)本方法選擇的過程參數(shù)和目標(biāo)函數(shù)是準(zhǔn)確的,且本方法同樣適用于第二類反應(yīng)體系。

    4 結(jié)論

    針對(duì)復(fù)雜反應(yīng)體系中間產(chǎn)品較多的特點(diǎn),發(fā)展了適用于復(fù)雜反應(yīng)體系反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合的導(dǎo)數(shù)分析法。

    (1) 本文提出將串聯(lián)反應(yīng)以反應(yīng)物到目的產(chǎn)物的反應(yīng)步數(shù)為依據(jù)的分段策略,通過對(duì)分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性進(jìn)行導(dǎo)數(shù)分析確定反應(yīng)器類型,運(yùn)用遺傳算法進(jìn)行求解確定最優(yōu)的反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)。

    (2) 采用三個(gè)算例驗(yàn)證了以分段副產(chǎn)物瞬時(shí)選擇性的導(dǎo)數(shù)分析進(jìn)行反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)綜合的有效性和簡捷性,且得到的最優(yōu)反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)是由CSTR和PFR的串聯(lián)而成。其中,van de Vusse反應(yīng)的綜合結(jié)果說明本方法同樣適用于第二類反應(yīng)體系。

    符號(hào)說明:

    Ci組分i的濃度/mol·L-1τ物料在反應(yīng)器中的停留時(shí)間/sCA0 組分A的進(jìn)料濃度/mol·L-1下標(biāo)S 瞬時(shí)選擇性i反應(yīng)器入口k 反應(yīng)速率常數(shù)exit反應(yīng)器出口r反應(yīng)速率/mol·L-1·s-1m組分mSt目的產(chǎn)物總選擇性上標(biāo)XA關(guān)鍵組分A的總轉(zhuǎn)化率C 全混流反應(yīng)器φ計(jì)量系數(shù)有關(guān)參數(shù),本文取lP平推流反應(yīng)器

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