氫原子在少周期強激光場中閾上電離的電子波包干涉圖像

郭志堅，孫 乾

(隴東學院 電氣工程學院，甘肅 慶陽 745000)

1 引 言

原子閾上電離(Above-Threshold Ionization,ATI)是強激光場與物質(zhì)相互作用的一個基本過程[1]。閾上電離發(fā)生的過程可以分為多光子電離(γ>1)和隧穿電離(γ<1)兩種電離機制。根據(jù)經(jīng)典的三步模型理論，在隧穿電離機制下，電子在激光場作用下，有一定概率返回母核發(fā)生重散射，即高階閾上電離[2]。電子波包之間的干涉效應在強場電離中是一個非常重要的概念，末態(tài)動量相同的電子波包會發(fā)生干涉效應，干涉理論可以用來分析強場電離中的許多現(xiàn)象[3-6]。根據(jù)產(chǎn)生電子波包的時間間隔，可將電子波包分為周期間干涉(電離間隔為一個周期之外)和周期內(nèi)干涉(電離間隔為一個或多個周期)，周期間干涉和周期內(nèi)干涉的相互作用形成了閾上電離光電子能譜和二維動量譜的典型特征。近幾年，學者們利用鞍點近似方法、經(jīng)典軌道蒙特卡洛方法及量子軌道蒙特卡洛方法等對電子波包干涉進行了大量的研究[7-10]。

由于紅外激光技術(shù)的快速發(fā)展，強場電離已經(jīng)可以在深度隧穿電離機制下發(fā)生，隨著人們對強場電離的深入研究，逐漸發(fā)現(xiàn)庫侖勢以及電子與母核發(fā)生的再散射對光電子能譜以及二維動量譜有著非常重要的影響。在深度隧穿電離機制下，實驗中發(fā)現(xiàn)在紅外激光場作用下光電子能譜將在低能處產(chǎn)生尖銳的峰，即低能結(jié)構(gòu)(Low-Energy Structure,LES)[11]，而經(jīng)典的強場近似(Strong Field Approximation,SFA)模型無法重現(xiàn)出該結(jié)構(gòu)。一些人認為該結(jié)構(gòu)是在長程庫侖勢作用下電子與母核的再散射引起的[12-13]， LES的出現(xiàn)不依賴于靶原子或分子，但是與激光強度、波長以及脈寬有很大的關(guān)聯(lián)，對此至今仍然沒有合理的解釋。另外，在光電子二維動量分布中，在低能部分的扇形結(jié)構(gòu)也被認為是由庫侖勢引起的，在SFA基礎(chǔ)上考慮庫侖勢效應的Coulomb-Volkov近似(Coulomb-Volkov Approximation,CVA)方法能夠較好地重現(xiàn)出該結(jié)構(gòu)。

本文采用了一種SFA和CVA結(jié)合時間窗函數(shù)(限制電離時間)來得到電子波包干涉的方法，從電子波包干涉的角度出發(fā)，研究了在隧穿電離機制下(γ=0.5)庫侖勢以及電子再散射對少周期原子閾上電離二維光電子動量譜的影響。首先通過SFA方法和CVA方法的對比，發(fā)現(xiàn)庫侖勢在電子波包干涉中起到非常重要的作用，在庫侖勢的影響下，電子波包周期內(nèi)干涉和周期間干涉共同作用，形成了二維動量譜中的扇形條紋結(jié)構(gòu)。另外，采用數(shù)值求解TDSE(Time-Dependent Schrodinger Equation)方法計算了不同脈寬下氫原子的二維動量譜，發(fā)現(xiàn)二維動量譜中存在特殊的徑向條紋，在2 cycles脈沖下的徑向條紋尤其明顯，隨著脈寬增加，周期內(nèi)干涉作用使得這些徑向條紋變得模糊。通過進一步分析發(fā)現(xiàn)這些徑向條紋是再散射電子波包之間的干涉引起的。

2 基本方法

2.1 TDSE方法

在單電子近似下，強場中電子的波函數(shù)可通過求解下面的含時薛定諤方程得到：

Hi(t)]ψ(r,t) ,

(1)

E(t)=E0a(t)cos(ωt+φ)z.

(2)

包絡函數(shù)a(t)形式如下[13]：

(3)

在數(shù)值計算中，隨時間演化的波函數(shù)ψ(r,t)通過下面方式展開[14]：

(4)

電離振幅通過投影方法得到：

(5)

末態(tài)動量為p的自由態(tài)電子，其動量分布可通過下面方程得到：

(6)

其中，P為電離幾率，f(p)表示電子從基態(tài)躍遷到動量為p的末態(tài)的電離振幅。

對于線性極化的激光場，光電子二維動量譜為：

(7)

(8)

2.2 SFA方法

對于SFA方法，電子的電離振幅為：

f(p)=f1(p)+f2(p) ,

(9)

其中第一項表示直接電離部分，即SFA1：

(10)

SFA模型中，電離態(tài)用Volkov態(tài)表示，即：

(11)

q(t)=p+A(t)，A(t)為電場矢勢，Sp(t)可寫作：

(12)

對于氫原子，基態(tài)為：

(13)

對空間部分積分之后，電離振幅為：

(14)

與電子再散射有關(guān)的電離振幅為(SFA2)[15]：

(15)

|χk(t)〉表示動量為k的Volkov態(tài)，對空間部分積分后，有：

(16)

積分過程中對動量k采用了鞍點近似，kS為鞍點動量，α是為了避免積分發(fā)散引入的量，本文取α=1。

為了得到電子波包干涉圖像，引入時間窗函數(shù)，其定義為[16]：

(17)

其中，ti為時間窗的中心，Δt=0.01T，T為電場的周期。電場可以寫成如下形式：

(18)

結(jié)合時間窗函數(shù)，SFA1電離振幅可以表示成：

(19)

式中的E(ti)為第i個時間窗電場的平均值。

2.3 CVA方法

CVA未考慮電子的再散射情況，它在SFA1的基礎(chǔ)上，考慮了在激光場作用下電離電子受到母核的庫侖勢，電子從基態(tài)到連續(xù)態(tài)的躍遷振幅為：

(20)

其中，|ψ0(t)〉為原子基態(tài)，對于氫原子仍采用式(5)的形式，|ψp(t)〉為Coulomb-Volkov態(tài)，其表達式為[17]：

ψp(r,t)=χp(r,t)cp(r) ,

(21)

庫侖態(tài)cp(r)為：

1; (pr+p·r)] ,

(22)

其中，1F1為合流超幾何函數(shù)。

3 結(jié)果與討論

圖1給出了模擬計算所用激光場的電場及矢勢(在最大峰值處進行了歸一化)，脈寬為5 fs，A、B、C為式(17)中提到的時間窗。A窗和B窗(或A窗和C窗)電離的電子具有相同的末態(tài)動量，電離間隔在一個周期之內(nèi)，其電子波包會發(fā)生周期內(nèi)干涉；B窗和C窗電離的電子波包會發(fā)生周期間干涉；3個時間窗都打開時，得到的是周期內(nèi)干涉和周期間干涉共同作用的結(jié)果。

圖1 激光場的電場及矢勢，I=4.0×1014 W/cm2, λ=800 nm, CEP=0, Γ=5 fs Fig.1 Electric field and vector potential of laser field with I=4.0×1014 W/cm2, λ=800 nm, CEP=0, Γ=5 fs

電子波包干涉圖像如圖2(彩圖見期刊電子版)所示。為了說明庫侖勢的作用，圖2分別展示了SFA及CVA結(jié)合時間窗函數(shù)得到的二維動量譜。圖2(a)、2(c)以及2(e)為SFA模擬結(jié)果，圖2(b)、2(d)以及2(f)為CVA模擬結(jié)果。(a)和(b)為周期內(nèi)干涉圖像；(c)和(d)為周期間干涉圖像；(e)和(f)為周期內(nèi)干涉及周期間干涉相互作用的圖像。

圖2 氫原子電子波包干涉形成的二維動量譜 Fig.2 2D momentum spectra of H atom with EPs interferences

由于CVA方法考慮了長程庫侖勢，所以圖2(b)的周期內(nèi)干涉及圖2(d)的周期間干涉圖像均向閾值方向移動，低能部分的干涉條紋均出現(xiàn)了扭曲。圖2(b)及2(d)在閾值附近均出現(xiàn)了徑向條紋，共同形成了圖2(f)中的扇狀條紋；圖2(e)相應位置處為垂直條紋，這充分說明二維動量譜中的扇形結(jié)構(gòu)是在長程庫侖勢作用下，由周期內(nèi)干涉和周期間干涉共同作用形成的。

圖3(彩圖見期刊電子版)是電子波包干涉形成的光電子能譜，圖3(a)為周期內(nèi)干涉能譜，可見，能譜中隨著光電子能量增加，峰與峰的間隔逐漸增大；圖3(b)為周期間干涉能譜，能譜中峰與峰的間隔相等，是典型的ATI峰；圖3(c)是周期間干涉和周期內(nèi)干涉相互作用形成的能譜，圖中的藍色曲線為圖3(a)的周期內(nèi)干涉能譜，通過比較可以明顯地看到光電子能譜仍然保持ATI特征，但是譜線整體受到了周期內(nèi)干涉的調(diào)制。

圖3 CVA方法得到的電子波包干涉形成的光電子能量譜，激光參數(shù)與圖1相同。(a)周期內(nèi)干涉；(b)周期間干涉；(c)周期內(nèi)干涉和周期間干涉相互作用的結(jié)果 Fig.3 Photoelectron energy spectra of EPs interferences by CVA under the same laser field as shown in Fig.1. (a)Intracycle interference; (b)intercycle interference; (c) intercycle and intracycle interferences

圖4比較了采用SFA、CVA及TDSE方法計算得到的氫原子的二維動量譜(不設(shè)置時間窗)，激光參數(shù)與圖1相同。3種方法得到的二維動量譜在整體結(jié)構(gòu)上非常相似，都可以看到明顯的周期內(nèi)干涉條紋和周期間干涉條紋。SFA方法未考慮長程庫侖勢效應，在閾值附近產(chǎn)生垂直條紋，CVA及TDSE方法得到的是扇形的徑向條紋，考慮了庫侖勢修正的CVA方法也未能夠完全重復出TDSE的扇形結(jié)構(gòu)，一些研究認為這是由于閾值附近的扇形結(jié)構(gòu)不僅與庫侖勢作用下的直接電離有關(guān)，同時與電子跟母核的再散射有關(guān)[18]。從本文得到的結(jié)果來看，CVA方法雖然重復出了閾值附近的扇形條紋，但是扇形條紋的數(shù)目與TDSE結(jié)果仍然有明顯差別，總是少于TDSE中的條紋數(shù)目，因此認為其他幾條扇形條紋與電子再散射有關(guān)是合理的。此外，由于庫侖勢作用，3種方法得到的周期內(nèi)干涉條紋位置有明顯的偏移，這種現(xiàn)象在圖5給出的能量譜中能夠更直觀的看到。圖5(a)、5(b)及5(c)分別為TDSE、CVA和SFA模擬計算的光電子能量譜，在圖中的箭頭標記處為周期內(nèi)干涉產(chǎn)生的峰，由于庫侖勢作用，TDSE和CVA對應的峰均向低能方向移動，其中TDSE移動較為明顯。

圖4 H原子二維光電子動量譜，激光參數(shù)與圖1相同 Fig.4 2D photoelectron momentum spectra of H atom under the same laser field as shown in Fig. 1

圖5 H原子能量譜，激光參數(shù)與圖1相同 Fig.5 Photoelectron energy spectra of H atom with under the same laser field as shown in Fig.1

圖6(a)、6(c)及6(e)分別給出了氫原子在光學周期為2 cycles、4 cycles和8 cycles(對應的半峰全寬分別為1.9、3.8、7.6 fs)脈沖下的二維動量譜。 在2 cycles激光脈沖作用下得到的二維動量譜在pz<0的區(qū)域能看到明顯的周期內(nèi)干涉條紋，本文首次發(fā)現(xiàn)在pz>0的區(qū)域出現(xiàn)非常明顯的徑向條紋，使得該區(qū)域的周期內(nèi)干涉條紋非常模糊； 4 cycles對應的動量譜中周期內(nèi)干涉和周期間干涉均能明顯觀察到，除此之外，pz>0.5的區(qū)域出現(xiàn)了和圖6(a) 類似的條紋，但是在周期內(nèi)干涉作用下不是很清楚；在8 cycles脈沖作用下，pz>0.5區(qū)域的徑向條紋仍然可以觀察到。圖6(c)及6(e)在00區(qū)域的圖像是基本對稱的，這與圖6(a)有明顯區(qū)別。為了分析庫侖勢對圖6(a)、6(c)及6(e)中出現(xiàn)的徑向條紋的作用，將作用勢由長程庫侖勢換成短程勢[19]，得到的二維動量譜如圖6(b)、6(d)及6(f)所示。對比發(fā)現(xiàn)不考慮庫侖勢的情況下，動量譜在閾值附近的扇形條紋消失，變成了垂直條紋(預期的結(jié)果)，對上面所述徑向條紋的出現(xiàn)并沒有產(chǎn)生明顯的影響。

圖7采用SFA及CVA方法模擬了圖6(a)的結(jié)果。模擬計算的電場如圖7(a)所示，采用 SFA1、CVA得到的動量譜如圖7(b)、7(c)所示，二者均未能重現(xiàn)出圖6(a)的徑向條紋，由于SFA1和CVA只涉及電子直接電離的情況，未考慮電子再散射。為了證實該條紋與電子再散射有關(guān)，本文在圖7(a)中設(shè)置了兩個時間窗對電子的電離時間tb以及返回母核發(fā)生再散射的時間tr進行了限制。根據(jù)經(jīng)典的三步模型理論，在激光場峰值附近處電離的電子，會在激光場作用下大約經(jīng)過0.75T左右的時間返回母核與電子發(fā)生再散射，因此將電離時間限制在-0.6T0方向運動，在激光場改變方向時返回母核附近與母核發(fā)生彈性散射，若發(fā)生背向散射將在pz>0區(qū)域被探測到。采用SFA2方法結(jié)合上述時間窗得到的動量譜如圖7(d)所示，圖中pz>0區(qū)域出現(xiàn)了明顯的徑向條紋，證明圖6(a)中的徑向條紋確實是再散射電子波包形成的；圖7(e)為直接采用SFA2模擬的動量譜(不設(shè)置時間窗)，在pz>0區(qū)域出現(xiàn)了和圖7(d)一致的條紋結(jié)構(gòu)，再次說明了該條紋結(jié)構(gòu)是再散射電子波包引起的，圖7(d)在pz<0區(qū)域沒有出現(xiàn)類似徑向條紋，這是由于在2 cycles作用下其他峰值附近處電離的電子很難發(fā)生再散射。由于SFA2忽略了長程庫侖勢，所以在閾值附近的條紋成了垂直條紋。

圖6 H原子TDSE二維光電子動量譜，I=4.0×1014 W/cm2， λ=800 nm， CEP=0。(a)、(c)及(e)為考慮庫侖勢的計算結(jié)果，(b)、(d)及(f)為考慮短程勢的計算結(jié)果；(a)和(b)脈沖持續(xù)時間為2 cycles；(c)和(d)為4 cycles；(e)和(f)為8 cycles Fig.6 TDSE 2D photoelectron momentum spectra of H atom when I=4.0×1014 W/cm2, λ=800 nm and CEP=0. (a)、(c) and (e) calculated with coulomb potential , (b)、(d) and (f) calculated without coulomb potential ; (a ) and (b) with 2 cycles pulse; (c) and (d) with 4 cycles pulse; (e) and (f) with 8 cycles pulse

圖7 H原子二維光電子動量譜及對應的電場和矢勢，激光參數(shù)與圖6(a)相同。 (a)電場和矢勢 ；(b)SFA結(jié)果；(c)CVA結(jié)果；(d)SFA2結(jié)合時間窗的結(jié)果；(e)SFA2結(jié)果 Fig.7 Electric field and vector potential, and 2D photoelectron momentum spectra of H atom under the same laser field as shown in Fig. 6(a). (a)Electric field and vector potential; (b)result from SFA; (c)result from CVA; (d)result from SFA2 with time windows; (e)result from SFA2

4 結(jié) 論

本文采用SFA、CVA以及數(shù)值求解TDSE 3種方法研究了在深度隧穿電離機制下氫原子在線性極化少周期強激光場中的二維光電子動量譜。首先對比分析了SFA結(jié)合時間窗函數(shù)以及CVA結(jié)合時間窗函數(shù)模擬計算得到的氫原子電子波包周期內(nèi)干涉及周期間干涉圖像，發(fā)現(xiàn)長程庫侖勢作用下，周期內(nèi)干涉條紋和周期間干涉條紋整體向閾值方向移動，在閾值附近受庫侖勢影響最為明顯；更重要的發(fā)現(xiàn)是在庫侖勢作用下，周期內(nèi)干涉和周期間干涉相互作用形成了二維動量譜中的扇形條紋。此外，利用TDSE方法求解了不同脈寬下的二維光電子動量譜，發(fā)現(xiàn)動量譜中除了周期內(nèi)干涉條紋和周期間干涉條紋之外存在另外一種徑向條紋結(jié)構(gòu)，這些徑向條紋在閾值附近受庫侖勢的影響明顯，但是在pz>0.5的區(qū)域庫侖勢的影響幾乎可以忽略，正是由于這種條紋的出現(xiàn)使得周期內(nèi)干涉圖像變得模糊。通過在SFA2模型中設(shè)置時間窗(電離時間以及返回時間)，重現(xiàn)了該結(jié)構(gòu)，證實了該徑向條紋是再散射電子波包干涉形成的，單獨采用SFA2也模擬出了該結(jié)構(gòu)。目前SFA模型中對再散射電子的貢獻考慮不夠，這是SFA模型急需改進的地方。