非均勻組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He原子獲得高強(qiáng)度keV阿秒脈沖

馮立強(qiáng)

(1. 遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院, 錦州 121001; 2. 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 大連 116023)

1 引 言

隨著激光技術(shù)的不斷發(fā)展,阿秒(1 as=10-18s)科學(xué)受到人們廣泛關(guān)注. 利用超快阿秒X射線(X-ray)光源,人們已經(jīng)能夠探測(cè)原子、分子、團(tuán)簇、固體內(nèi)電子的超快動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象[1]. 目前,單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生主要來自于激光驅(qū)動(dòng)原子、分子輻射高次諧波的過程[2]. 為了能夠獲得光子能量更高,輻射強(qiáng)度更強(qiáng)的阿秒脈沖,研究人員需要考慮兩點(diǎn)重要因素:(1)如何延伸諧波截止頻率;(2)如何提高諧波輻射強(qiáng)度.

根據(jù)1993年Corkum提出的半經(jīng)典理論模型[3],高次諧波的輻射過程可以分為三個(gè)步驟, 即: “電離-加速-回碰”. 基于該理論,諧波光譜的截止能量出現(xiàn)在Ip+3.17(I/4ω2)處,其中Ip、I、ω分別為體系電離能、激光強(qiáng)度和激光頻率. 由此可見,利用高強(qiáng)度驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)或者長(zhǎng)波長(zhǎng)驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)都可以有效延伸諧波截止能量. 但是,單獨(dú)采用上述兩種方案時(shí)都存在一些缺點(diǎn). 例如:(1)對(duì)于采用高強(qiáng)度激光場(chǎng)的情況,當(dāng)激光強(qiáng)度高于某一閾值時(shí),由于電子在基態(tài)布局的迅速減小諧波強(qiáng)度呈下降趨勢(shì)[4]； 并且,在實(shí)驗(yàn)室中獲得高強(qiáng)度激光場(chǎng)仍然具有一定難度. (2)對(duì)于采用長(zhǎng)波長(zhǎng)激光場(chǎng)的情況,雖然諧波截止能量會(huì)得到明顯延伸,但是諧波輻射強(qiáng)度隨著激光波長(zhǎng)的增大呈指數(shù)下降趨勢(shì)[5]. 顯然,單獨(dú)采用以上兩種方案不利于產(chǎn)生高強(qiáng)度、高能量的阿秒脈沖. 因此,為了能獲得高強(qiáng)度、高能量的阿秒脈沖,研究人員提出了很多改進(jìn)的組合方案,例如,多色組合場(chǎng)方案[6]、頻率啁啾場(chǎng)調(diào)節(jié)方案[7]和圓偏極化門方案[8].

最近十年,在納米技術(shù)的迅猛發(fā)展下,一種利用特殊設(shè)計(jì)的金屬納米結(jié)構(gòu)來增強(qiáng)激光強(qiáng)度的方法在阿秒科學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注[9]. 這是因?yàn)楫?dāng)驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)照射在金屬納米結(jié)構(gòu)表面時(shí),激光強(qiáng)度在表面等離子共振增強(qiáng)的影響下可以增強(qiáng)數(shù)個(gè)數(shù)量級(jí),并且在空間上呈現(xiàn)非均勻分布(因此,在該方案下形成的激光場(chǎng)又叫空間非均勻激光場(chǎng)). 這可以使研究人員在激光閾值條件下(高次諧波輻射激光閾值強(qiáng)度大致在1013W/cm2)獲得可觀的高次諧波輻射光譜,非常有利于實(shí)驗(yàn)上利用低強(qiáng)度激光場(chǎng)獲得阿秒脈沖. 在同等激光強(qiáng)度下,由于激光場(chǎng)的空間非均勻性,其輻射諧波的截止頻率要比均勻激光場(chǎng)下輻射的諧波截止能量有明顯延伸. 例如:Yavuz等[10]、Liu等[11]和Feng等[12]利用改進(jìn)的單色、雙色、三色空間非均勻激光場(chǎng)分別獲得了持續(xù)時(shí)間在130、30和50 as的超短遠(yuǎn)紫外阿秒脈沖.

雖然利用非均勻激光場(chǎng)可以延伸諧波輻射截止能量,但是諧波輻射強(qiáng)度在上述研究中并沒有被增強(qiáng). 正如前文所說,想要獲得高強(qiáng)度、高能量的阿秒脈沖必須要同時(shí)滿足兩個(gè)條件. 因此,本文提出了一種利用非均勻多色組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He原子來同時(shí)延伸諧波截止能量和增強(qiáng)諧波輻射強(qiáng)度的方案. 結(jié)果表明,在該方案支持下,不僅諧波截止頻率可以延伸到keV區(qū)間,并且諧波輻射強(qiáng)度會(huì)有500倍的增強(qiáng). 最后,通過疊加傅里葉變換后的諧波光譜可獲得多個(gè)X-ray區(qū)間范圍內(nèi)脈寬在35 as以下的單個(gè)阿秒脈沖. 若無特殊說明,本文采用原子單位[atomic units (a.u.)].

2 計(jì)算方法

空間非均勻激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He原子的動(dòng)力學(xué)行為可由求解三維含時(shí)薛定諤方程來描述[13]:

(1)

其中,V(r)=-1.353/r為He原子的庫(kù)侖勢(shì)能. 組合驅(qū)動(dòng)場(chǎng)可以描述為：

(2)

fi(t)=exp[-2ln(2)t2/τi2]

(3)

其中,Ei、ωi、τi、φi(i=1,2,3…)分別表示組合場(chǎng)中各分量場(chǎng)的振幅、頻率、脈寬和相位； 非均勻參數(shù)c=0.000 5.

高次諧波光譜可表示為:

(4)

其中,ω表示諧波頻率；a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),r]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.

3 結(jié)果與討論

為了能夠獲得KeV的諧波截止能量,本文首先采用雙色中紅外激光場(chǎng)與少周期近紅外激光場(chǎng)的組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He原子輻射高次諧波. 雙色中紅外激光場(chǎng)選取為20 fs-2 000 nm和25 fs-2 400 nm,激光強(qiáng)度為I1,2=5.0×1013W/cm2. 少周期近紅外激光場(chǎng)選取為5 fs-800 nm,激光強(qiáng)度I3=1.0×1014W/cm2. 為了能夠找到諧波輻射的最佳激光條件,本文計(jì)算了不同激光相位以及延遲時(shí)間下諧波輻射的光譜圖. 結(jié)果表明,當(dāng)激光相位選取為φ1=0.0π,φ2=0.0π;φ3=1.0π以及延遲時(shí)間選取為tdelay1=-0.05T,tdelay2=0.15T時(shí)(這里,tdelay1和tdelay2分別表示2 000 nm激光與 2 400 nm激光延遲以及2 000 nm激光和 800 nm激光延遲；T表示2 000 nm激光光學(xué)周期),諧波輻射具有最佳的結(jié)構(gòu)和諧波截止能量,如圖1所示. 同時(shí),當(dāng)非均勻參數(shù)引入時(shí),諧波截止能量可以進(jìn)一步延伸到1 620ω1(相當(dāng)于1 004 eV的能量). 并且高階諧波處非常平滑，可以獲得一個(gè)帶寬在782 eV的超長(zhǎng)連續(xù)平臺(tái)區(qū).

圖1 均勻和正向非均勻激光場(chǎng)下諧波輻射光譜

Fig.1 Harmonic spectra from the homogeneous and the positive inhomogeneous laser fields

圖2 三色激光場(chǎng)波形圖(a)和諧波輻射時(shí)頻分析圖:(b)均勻激光場(chǎng);(c)非均勻激光場(chǎng)

Fig.2 Laser profile of the three-color field (a) and time-frequency analyses of the harmonics for the cases: (b) the homogeneous field; (c) the inhomogeneous laser field

為了研究諧波在上述激光條件下輻射的特點(diǎn),圖2給出了上述三色場(chǎng)的激光包絡(luò)圖以及在均勻和非均勻激光場(chǎng)下諧波輻射的時(shí)頻分析圖像[14]. 由三步模型可知,電子電離發(fā)生在激光瞬時(shí)振幅附近,然后自由電子經(jīng)過0.75個(gè)周期的加速在激光反向時(shí)與母核回碰并輻射諧波. 分析激光包絡(luò)圖可知,在本文條件下的激光場(chǎng)主要有4個(gè)電子回碰過程,即：A,B1,B2,C,如圖2(a)所示. 因此,在諧波輻射過程中會(huì)呈現(xiàn)4個(gè)主要的諧波輻射能量峰,即：P1,P2-1,P2-2,P3,如圖2(b)和2(c)所示. 但是,諧波輻射能量峰P1的強(qiáng)度與其它3個(gè)峰相比很弱,因此諧波輻射主要來自于P2-1,P2-2,P3的貢獻(xiàn). 具體來說,對(duì)于非均勻場(chǎng)的情況[圖2(b)],當(dāng)諧波能量小于630ω1,諧波輻射來自于P2-1,P2-2,P3的貢獻(xiàn);但是當(dāng)諧波能量大于630ω1時(shí),諧波光譜只由輻射能量峰P2-2貢獻(xiàn)產(chǎn)生,因此諧波光譜呈現(xiàn)雙平臺(tái)區(qū)的原因. 同時(shí)由于第二平臺(tái)區(qū)只由單一能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生,這是非常有利于獲得單個(gè)阿秒脈沖. 對(duì)于正向非均勻場(chǎng)情況[圖2(c)],由于等離子共振增強(qiáng)的不對(duì)稱效應(yīng),激光強(qiáng)度在正r方向會(huì)持續(xù)增強(qiáng),但在負(fù)r方向會(huì)有所減弱[12]. 因此,當(dāng)自由電子沿正r方向或負(fù)r方向加速時(shí)其會(huì)獲得更多或者更少的能量. 當(dāng)電子回碰時(shí),來自于正r方向或負(fù)r方向的諧波輻射能量峰分別得到延伸和減小,例如,圖2(c)中P2-2的延伸和P3的減小. 這里,由于P3能量峰的減小和P2-2的延伸,諧波平臺(tái)區(qū)得到了延伸. 并且,當(dāng)諧波能量大于420ω1時(shí),諧波連續(xù)區(qū)只由P2-2貢獻(xiàn)產(chǎn)生,依然利于單個(gè)阿秒脈沖的輸出.

圖3 (a)三色場(chǎng)以及三色場(chǎng)+UV場(chǎng)下的諧波光譜; (b) 不同UV場(chǎng)下諧波增強(qiáng)比率

Fig.3 (a) Harmonic spectra from three-color field and the three-color field+UV pulse; (b) enhancement of harmonics driven by different UV pulses

由上述分析可知,在三色場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He的情況下不僅可以獲得keV的諧波截止能量,并且可以獲得由單一量子路徑貢獻(xiàn)產(chǎn)生的782 eV的連續(xù)平臺(tái)區(qū). 這一結(jié)果完成了本文的第一個(gè)目的,即：獲得KeV的諧波截止能量. 下面利用UV調(diào)控場(chǎng)來增強(qiáng)諧波輻射強(qiáng)度來完成本文的第二個(gè)目的. UV場(chǎng)選擇為3.0 fs/125 nm,I4=1.0×1013W/cm2,φ4=0.0π. 選擇125 nm UV場(chǎng)的原子在于其光子能量接近于He原子基態(tài)與第一激發(fā)態(tài)之間的雙光子共振電離能. 因此,當(dāng)引入U(xiǎn)V光源后,He原子在雙光子共振躍遷下有很大幾率從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài),進(jìn)而增大電離幾率以及諧波輻射強(qiáng)度[15]. 經(jīng)過計(jì)算發(fā)現(xiàn),當(dāng)UV場(chǎng)與2000 nm場(chǎng)的延遲時(shí)間tdelay3=-0.5T時(shí),諧波輻射具有最佳的增強(qiáng)效果,其強(qiáng)度比原三色場(chǎng)時(shí)增強(qiáng)500倍,如圖3(a)所示. 圖3(b)給出了其它不同UV場(chǎng)下諧波輻射增強(qiáng)的情況. 由圖可知,當(dāng)UV波長(zhǎng)在130 nm以下時(shí),諧波輻射增強(qiáng)都在2個(gè)數(shù)量級(jí)以上(即100倍以上),并且在125 nm處呈現(xiàn)增強(qiáng)的最大值. 當(dāng)UV波長(zhǎng)大于130 nm時(shí),諧波增強(qiáng)效果明顯減弱.

圖4 阿秒脈沖波形圖:(a)疊加范圍420ω1～1 020ω1;(b) 疊加范圍1 020ω1～1 620ω1

Fig.4 The temporal profiles of the attosecond pulse: (a) 420ω1～1 020ω1; (b) 1 020ω1～ 1 620ω1

在上述組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下不僅可以獲得keV的諧波截止能量,而且可以獲得一個(gè)諧波輻射強(qiáng)度被增強(qiáng)了500倍的連續(xù)平臺(tái)區(qū). 并且,該平臺(tái)區(qū)只由單一諧波輻射能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生,這滿足獲得高強(qiáng)度keV阿秒脈沖的所有條件. 因此,通過適當(dāng)疊加傅里葉變換后的諧波光譜,可以獲得持續(xù)時(shí)間在35 as以下的單個(gè)阿秒脈沖,如圖4所示. 具體來說,當(dāng)分別疊加420ω1～70ω1、570ω1～20ω1、720ω1～70ω1、870ω1～1 020ω1、1 020ω1～170ω1、1 170ω1～320ω1、1 320ω1～470ω1以及1 470ω1～620ω1時(shí),可以分別獲得脈寬為30、31、31、33、33、33、33和34 as的單個(gè)阿秒脈沖,如圖4所示.

4 結(jié) 論

本文提出了一種利用非均勻多色組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)He原子來同時(shí)延伸諧波截止頻率和增強(qiáng)諧波輻射強(qiáng)度的方案. 結(jié)果表明,在該方案支持下,不僅諧波截止能量可以延伸到keV區(qū)間,并且諧波輻射強(qiáng)度會(huì)有500倍的增強(qiáng). 最后,通過疊加傅里葉變換后的諧波光譜可獲得多個(gè)X-ray區(qū)間范圍內(nèi)脈寬在35 as以下的單個(gè)阿秒脈沖.