• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    簡易合成Bi/Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維及其增強的可見光催化性能

    2019-12-16 08:25:12李曉萍李躍軍曹鐵平孫大偉王霞席嘯天
    無機材料學(xué)報 2019年11期
    關(guān)鍵詞:光生催化活性光催化

    李曉萍, 李躍軍, 曹鐵平, 孫大偉,2, 王霞, 席嘯天

    簡易合成Bi/Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維及其增強的可見光催化性能

    李曉萍1, 李躍軍1, 曹鐵平1, 孫大偉1,2, 王霞1, 席嘯天1

    (1. 白城師范學(xué)院 化學(xué)學(xué)院, 白城 137000; 2. 吉林師范大學(xué) 化學(xué)學(xué)院, 四平 136000)

    以電紡TiO2納米纖維為基質(zhì), 葡萄糖為還原劑, 采用簡單一步溶劑熱法制備了等離子體Bi/Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維。利用X射線衍射、場發(fā)射掃描電鏡、透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜、紫外–可見漫反射光譜和光致發(fā)光譜等對樣品進行表征。以RhB和4-CP為模擬有機污染物, 評價材料的光催化性能。結(jié)果表明: 部分Bi3+被葡萄糖還原成金屬Bi納米粒子, 原位沉積在Bi2MoO6納米片上, 同時構(gòu)筑在TiO2納米纖維表面。金屬Bi的等離子體共振效應(yīng), 有效提高了樣品的光催化活性??梢姽庹?0 min, 樣品對RhB的降解率為95.8%, 五次循環(huán)后仍保持在92%以上; 可見光照180 min, 樣品對4-CP的降解率達68.8%。證實該材料具有良好的可見光催化活性和穩(wěn)定性。

    金屬Bi; 等離子體共振效應(yīng); 復(fù)合納米纖維; 可見光催化

    半導(dǎo)體光催化氧化是最有前途的環(huán)境修復(fù)技術(shù)之一。TiO2具有廉價、無毒、環(huán)境友好和可重復(fù)利用等諸多優(yōu)點, 在光催化領(lǐng)域成為研究熱點[1-2]。但是純TiO2帶隙較寬, 只能吸收太陽光中不足5%的紫外光; 自身光生電子–空穴對易復(fù)合, 又導(dǎo)致光量子效率較低, 限制了其實際應(yīng)用[3-4]。

    鉍基光催化材料以其獨特的能帶結(jié)構(gòu)和較高的光腐蝕穩(wěn)定性而引起了廣泛關(guān)注[5]。其中Bi2MoO6性能穩(wěn)定、帶隙較窄(2.5~2.8 eV)、形貌可控, 已經(jīng)制備出納米片[6]、納米球[7]、納米纖維[8]、納米墻[9]、納米花[10]和納米管[11]等不同形貌的Bi2MoO6光催化劑, 并證實其光催化性能與材料的形貌和電荷分離效率密切相關(guān)。但純Bi2MoO6光吸收效率低、電荷轉(zhuǎn)移速率慢和光致電荷載流子復(fù)合幾率高, 致使其光催化性能仍不能滿足實際應(yīng)用需求[12]。

    自Awazu等[13]首次提出貴金屬表面等離子體光催化, 并成功將金屬Au納米粒子應(yīng)用于開發(fā)具有可見光驅(qū)動的光催化材料以來, Au、Ag、Pt等貴金屬光催化引起人們廣泛的研究興趣[14-17]。但是這些光催化劑價格昂貴成為大規(guī)模推廣應(yīng)用的瓶頸, 而半金屬Bi具有成本低、帶隙小、能帶重疊少等優(yōu)點, 特別是當Bi顆粒小于幾十納米時, 能夠產(chǎn)生與貴金屬相似的表面等離子體共振(SPR)效應(yīng)[18-19], 成為貴金屬表面等離子體光催化最理想的替代品。近年來, 有關(guān)研究者將金屬Bi與Bi2O3、TiO2、(BiO)2CO3、BiOCl和BiBr1-x等半導(dǎo)體相復(fù)合制備了具有較高活性的可見光催化劑, 應(yīng)用于降解有機污染物, 已取得了良好效果[20-22]。本工作采用一步溶劑熱法合成了等離子體Bi/Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維光催化材料, 通過RhB和4-CP考察其可見光催化活性及增強光催化機理。

    1 實驗方法

    1.1 試劑和儀器

    聚乙烯吡咯烷酮(PVP, Ms=1300000), 化學(xué)純, 北京益利精細化學(xué)品有限公司; 鈦酸四丁酯(Ti(OBu)4), 分析純, 上海昆行化工科技有限公司; 硝酸鉍(Bi(NO3)3·5H2O)、鉬酸鈉(Na2MoO4·2H2O)和葡萄糖(C6H12O6), 分析純, 國藥集團化學(xué)試劑有限公司; 乙二醇、無水乙醇和冰醋酸, 分析純, 北京化工廠; 二次蒸餾水(自制)。

    利用PANalytical χ'Pert3Powder X射線粉末衍射儀(XRD)測量樣品的物相, 采用Cu Kα靶(= 0.154056 nm), 管流40 mA, 管壓40 kV, 掃描范圍為20°~80°; 利用Hitachi SU8010型場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)觀測樣品形貌, 工作電壓為5 kV; 采用JEOL-JSM2010型高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)觀察樣品顯微結(jié)構(gòu), 工作電壓為100 kV; 采用PHI-5000 VersaProbe X射線光電子能譜(XPS)檢測樣品化學(xué)組成和元素價態(tài), 以污染碳C1s峰(284.6 eV)校正荷電位移; 采用Lambda 35型紫外可見分光光度計(PerkinElmer)測定樣品的紫外–可見漫反射光譜(UV-Vis DRS), 以BaSO4作為標準反射率; 采用Hitachi F-4500熒光分光度計(激發(fā)波長為350 nm)進行熒光(PL)光譜分析。

    1.2 樣品的制備

    TiO2納米纖維的制備: 取1.0 g PVP加入到10 mL無水乙醇中, 磁力攪拌2 h, 制得高分子溶液。取1.5 mL Ti(OBu)4溶于6 mL無水乙醇與冰醋酸的混合溶液(乙醇:冰醋酸=1:1), 持續(xù)攪拌30 min, 緩慢滴加到上述高分子溶液中, 強力攪拌2 h, 再陳化2 h后轉(zhuǎn)移至電紡用注射器。15 kV電壓, 接收距離15 cm, 電紡4 h, 取下纖維氈真空干燥12 h后, 置于馬弗爐中以0.5 ℃/min的速率, 升溫至450 ℃, 恒溫4 h, 制得TiO2納米纖維。

    Bi/Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維的制備: 取2.5 mmol Bi(NO3)3·5H2O和1 mmol Na2MoO4·2H2O分別溶于15 mL乙二醇, 將二者混合后攪拌30 min, 再加入0.308 g C6H12O6, 繼續(xù)攪拌30 min, 加入10 mg TiO2納米纖維, 轉(zhuǎn)移至50 mL高壓釜內(nèi)。180 ℃反應(yīng)24 h, 自然冷卻至室溫, 分別用去離子水和乙醇洗滌纖維狀產(chǎn)物3次。60 ℃真空干燥24 h, 制得Bi/Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維, 標記為Bi/BM/TO。

    保持上述反應(yīng)條件, 不加入C6H12O6, 制得Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維, 標記為BM/TO。

    1.3 光催化評價

    取20 mg催化劑加入100 mL(10 mg/L)的RhB(或4-CP)溶液中, 置于光催化反應(yīng)儀中, 以300 W氙燈(pls-sxe300c)為光源, 并放置濾波片, 僅使波長大于 400 nm 的光通過。反應(yīng)溶液先避光攪拌30 min,然后進行光催化實驗。反應(yīng)過程中, 通冷卻水使反應(yīng)體系保持恒溫, 每隔10 min取樣5 mL, 用紫外–可見分光度計測其吸光度。

    在電化學(xué)工作站上進行光電測試。采用三電極體系, 以材料樣品制得的電極為工作電極, 在室溫下,氙燈為外照光源, Pt絲為對電極, 飽和甘汞電極為參比電極, 0.1 mol/L的Na2SO4溶液為支持電解液。光源開關(guān)間隔為50 s。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 樣品物相分析

    圖1為不同樣品的XRD圖譜, 由圖可見, 樣品在2=25.5°、37.9°、48.12°、54.2°、55.0°和62.8°處產(chǎn)生6個明顯衍射峰, 分別與銳鈦礦相TiO2的(101)、(004)、(200)、(105)、(211)和(204)晶面相匹配,表明所制備的TiO2納米纖維為銳鈦礦相。經(jīng)溶劑熱反應(yīng)后, TiO2的晶體結(jié)構(gòu)完好保留, 同時在2=28.3°、32.5°、33.1°、36.1°、46.8°、47.2°、55.5°、56.3°和58.4o等處出現(xiàn)多個衍射峰, 經(jīng)與標準卡片(JCPDC 72-1524)相比對, 分別與正交相Bi2MoO6的(131)、(002)、(060)、(151)、(202)、(212)、(331)、(191)和(262)晶面衍射峰相吻合, 表明有新物種Bi2MoO6生成。當反應(yīng)體系中加入一定量的還原劑(C6H12O6)時, 樣品在2=27.3°、37.1°和39.7°處又出現(xiàn)3個新衍射峰(見插圖), 與標準卡片(JCPDC 85-1329)相比對, 歸屬于金屬Bi的(012)、(104)、(110)晶面衍射峰, 表明此時有部分Bi3+被還原成金屬Bi。

    2.2 樣品形貌和結(jié)構(gòu)分析

    圖2為不同樣品的SEM照片。由圖2(a)可見, TiO2納米纖維粗細較均勻, 長徑比大, 分散性良好, 表面光滑, 無其他物種附著, 直徑為250~300 nm。經(jīng)溶劑熱反應(yīng)后, 如圖2(b)所示, 纖維表面不再光滑,有大量Bi2MoO6納米片生成, 這些納米片表面平滑, 分布均勻, 大小相近, 厚度在10~15 nm之間。當反應(yīng)體系中加入一定量C6H12O6后, 由圖2(c)可見, 納米片增大、加厚, 且表面不再平滑, 沉積有許多納米顆粒。圖2(d)為樣品Bi/BM/TO的EDS能譜圖, 由圖可見, 該樣品由Bi、Mo、Ti和O四種元素組成(C和Pd元素為導(dǎo)電膠和噴鍍所致)。

    圖3(a, b)為樣品BM/TO的TEM和HRTEM照片。如圖所示, TiO2納米纖維表面構(gòu)筑大量納米片,通過HRTEM清晰觀察到兩組不同晶格間距的衍射條紋, 其中0.351 nm的晶格條紋對應(yīng)于銳鈦礦相TiO2的(101)晶面, 而0.328 nm的晶格條紋歸屬于Bi2MoO4的(131)晶面。圖3(c~e)為樣品Bi/BM/TO的TEM和HRTEM照片。由圖3(c)可見, 樣品Bi/BM/TO表面構(gòu)筑的納米片與樣品BM/TO相比增大變厚, 這與SEM結(jié)果一致。通過HRTEM觀察到納米片表面沉積有球狀納米顆粒, 這些納米顆粒分散性好, 大小相近, 粒徑在10~15 nm之間(見圖3(d))。由圖3(e)同樣觀察到Bi2MoO4納米片(131)晶面0.328 nm的晶格條紋。圖3(f)是球狀納米顆粒的HRTEM照片, 0.270 nm的晶格條紋與金屬Bi (012)晶面相匹配, 表明沉積在Bi2MoO6納米片上的球狀顆粒為金屬Bi, 與XRD分析結(jié)果相符。

    圖1 不同樣品的XRD圖譜

    圖2 TiO2(a)、BM/TO(b)和Bi/BM/TO(c)的SEM照片和樣品Bi/BM/TO的EDS能譜圖(d)

    2.3 光電子能譜分析

    圖4為樣品Bi/BM/TO的X射線光電子能譜(XPS)圖譜。由樣品的全譜圖4(a)可知, Bi/BM/TO由Bi、Mo、Ti和O等四種元素構(gòu)成 (其中C元素來自碳污染)。圖4(b~e)為樣品的高分辨XPS能譜圖。如圖4(b)所示, 經(jīng)分峰擬合后, Bi4f由高低兩組譜峰構(gòu)成, 其中結(jié)合能位于159.0和164.4 eV較強的一組譜峰, 對應(yīng)于Bi3+離子Bi4f7/2和Bi4f5/2的自旋–軌道分裂峰, 而結(jié)合能位于157.2和162.5 eV較弱的一組譜峰, 對應(yīng)于金屬Bi的Bi4f7/2和Bi4f5/2自旋–軌道分裂峰[23], 由此證明樣品中有金屬Bi生成。由圖4(c)可見, 結(jié)合能位于232.5和235.6 eV處的二個峰,對應(yīng)于Mo3d5/2和Mo3d3/2的自旋–軌道分裂峰,說明Mo是以+6價存在[24]。結(jié)合能位于458.6和464.4 eV處的二個譜峰歸屬于Ti2p3/2和Ti2p1/2自旋–軌道分裂峰, 表明樣品中Ti仍然以+4價形態(tài)存在(圖4(d))[25]。O1s在529.7、531.2和532.6 eV處形成的三個譜峰(圖4(e)), 分別對應(yīng)于Bi2MoO6中[Bi2O2]2+和[MoO4]2–層的晶格氧(Olatt)及表面吸附氧(Oads)[26]。

    圖3 樣品BM/TO(a, b)和Bi/BM/TO(c~f)的TEM和HRTEM照片

    圖4 樣品Bi/BM/TO的XPS譜圖

    2.4 樣品的光電性能分析

    圖5為不同樣品的紫外–可見漫反射光譜, 由圖可見, 銳鈦礦相TiO2納米纖維僅在387.5 nm以內(nèi)的紫外光區(qū)有強烈吸收; 與Bi2MoO6復(fù)合后, 由于Bi2MoO6的窄帶隙特征[27], 使樣品BM/TO的吸收帶邊發(fā)生紅移。而樣品Bi/BM/TO的吸收帶邊紅移更加明顯, 且在450 nm后的可見光區(qū)域產(chǎn)生較強吸收, 主要是由金屬Bi的SPR效應(yīng)所致[28-30]。另外, 根據(jù)()2與吸收光能量()的關(guān)系, 可以計算出以上樣品的表觀帶隙值分別為3.20、2.95和2.62 eV。

    圖6為不同樣品在300~550 nm范圍內(nèi)的PL光譜圖, 由圖可見, TiO2納米纖維的熒光強度最大, 表明其光生電子–空穴易復(fù)合。Bi2MoO6與TiO2形成了異質(zhì)結(jié), 光生電子–空穴得到較好分離, 使樣品BM/TO的PL強度減弱。而樣品Bi/BM/TO的PL強度進一步減弱, 是因為金屬Bi作為電子捕獲陷阱[29],接收來自Bi2MoO6的光生電子, 抑制了光生電子和空穴的簡單復(fù)合。

    圖5 不同樣品的UV-Vis DRS譜圖

    圖6 不同樣品的熒光(PL)光譜圖

    圖7為不同樣品的瞬態(tài)光電流響應(yīng)圖。TiO2納米纖維只檢測到微弱光電流, 表明TiO2不能被可見光激發(fā)產(chǎn)生光生載流子。與Bi2MoO6復(fù)合形成異質(zhì)結(jié)及金屬Bi的SPR效應(yīng)[31], 使樣品BM/TO和Bi/BM/TO在可見光激發(fā)下均產(chǎn)生了較強的光電流。

    圖7 不同樣品的瞬態(tài)光電流響應(yīng)圖

    2.5 光催化活性評價及機理

    首先, 選擇化學(xué)穩(wěn)定性較好的RhB作為有機污染物來評價樣品的光催化性能。如圖8(a)所示, 在無光照和不加入催化劑情況下, RhB均沒有變化。TiO2納米纖維為催化劑, 可見光照50 min, RhB的降解率不到5%, 分析認為這主要是TiO2納米纖維的吸附引起的。BM/TO為催化劑時, 可見光照50 min,RhB的降解率為46.7%。而以Bi/BM/TO為催化劑時, RhB的降解率提高到95.8%。如圖8(b)所示, 對樣品光催化降解RhB動力學(xué)進行了研究, 該催化降解過程符合一級反應(yīng), 根據(jù)ln(0/)對時間作圖, 求得樣品BM/TO和Bi/BM/TO光催化表觀反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.0122和0.0632 min?1, 而TiO2納米纖維的表觀反應(yīng)速率常數(shù)近似為0。

    然后, 以生物4-CP為有機污染物, 進一步研究了樣品的可見光催化性能。如圖9(a)所示。在可見光照射下, TiO2納米纖維僅有少量吸附, 仍不具有光催化降解能力。可見光照180 min, 樣品BM/TO和Bi/BM/TO對4-CP的降解率分別為35.7%和68.8%。圖9(b)為TiO2納米纖維及樣品BM/TO和Bi/BM/TO的一級動力學(xué)曲線, 樣品BM/TO和Bi/BM/TO光催化表觀反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.0025和0.0070 min?1。

    圖8 不同樣品可見光催化降解RhB(a)和一級動力學(xué)(b)曲線

    圖9 不同樣品可見光催化降解4-CP(a)和一級動力學(xué)(b)曲線

    通過RhB光催化降解循環(huán)實驗評價樣品的光催化穩(wěn)定性。如圖10所示, 樣品Bi/BM/TO經(jīng)5次循環(huán), 對RhB的降解率仍保持在92%以上, 表明該復(fù)合納米纖維材料具有較高的穩(wěn)定性和可重復(fù)使用性, 有望成為工業(yè)廢水凈化中的一種新型復(fù)合光催化材料。

    基于以上實驗結(jié)果和理論分析, Bi/Bi2MoO6/TiO2光催化活性及增強機理如示意圖1所示。首先, 帶隙較窄的Bi2MoO6與TiO2形成異質(zhì)結(jié), Bi2MoO6的導(dǎo)帶電位(?0.32 eV)[27]更負于TiO2的導(dǎo)帶電位(?0.23 eV)[32], Bi2MoO6導(dǎo)帶上光生電子穿過異質(zhì)結(jié)遷移到TiO2導(dǎo)帶, 使光生電子與空穴得到較好分離, 延長了光生載流子壽命, 提高了光催化活性。其次, 是金屬Bi的SPR效應(yīng), Bi作為電子捕獲陷阱, 接收Bi2MoO6導(dǎo)帶上的電子[27], 有效抑制了光生電子和空穴的簡單復(fù)合, 同時金屬Bi在可見光區(qū)產(chǎn)生較強的吸收, 能夠激發(fā)出更多的光生載流子,有效提高光催化活性和太陽光利用率[33]。第三, 是SPR效應(yīng)與異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用。金屬Bi與半導(dǎo)體Bi2MoO6相接觸, 在二者界面處Bi2MoO6的能帶發(fā)生彎曲, 形成一個高勢能的肖特基壘, 電子必須高于這一勢壘的能量才能越過勢壘流向金屬Bi產(chǎn)生局部電磁場, 這個局部電磁場作用于Bi2MoO6/TiO2異質(zhì)結(jié)內(nèi)部電場, 降低 Bi2MoO6一側(cè)的能量勢壘, 使更多的光生電子和空穴得到有效分離, 增強了樣品的光催化活性[27, 29]。

    遷移到催化劑表面的電子和空穴與吸附在催化劑表面的O2和H2O等反應(yīng)生成超氧自由基(·O2?)和羥基自由基(·OH)等活性物種, 均具有很強的氧化能力, 可以將溶液中RhB或4-CP最終氧化分解為CO2和H2O等無機小分子, 達到光催化有機污染物的目的。

    圖10 可見光下Bi/BM/TO對RhB光催化的循環(huán)實驗

    示意圖1 樣品Bi/BM/TO可見光催化降解及能帶結(jié)構(gòu)圖

    Scheme 1 Proposed photocatalytic mechanism for photodegradation of organic pollutants over Bi/BM/TO

    3 結(jié)論

    以TiO2納米纖維為基質(zhì), 葡萄糖作還原劑, 采用簡單的一步溶劑熱法成功制備了Bi/Bi2MoO6/TiO2復(fù)合納米纖維光催化材料。在水熱過程中, 部分Bi3+被葡萄糖還原成金屬Bi沉積在Bi2MoO6納米片上, 同時構(gòu)筑到TiO2納米纖維表面。金屬Bi的引入對Bi2MoO6納米片的大小、厚度以及光電性能都產(chǎn)生了影響, 有效提高了樣品的光催化活性和穩(wěn)定性。本研究對于設(shè)計新型高效可見光催化材料, 具有一定參考價值。

    [1] CHEN C C, MA W H, ZHAO J C. Semiconductor-mediated photodegradation of pollutants under visible-light irradiation., 2010, 39(11):4206–4219.

    [2] LANG X J, CHEN X D, ZHAO J. Heterogeneous visible light photocatalysis for selective organic transformations.., 2014, 43(1):473–486.

    [3] CAO T P, LI Y J, SHAO C L,A facilehydrothermal method to SrTiO3/TiO2nanofiber heterostructures with high photocatalytic activity., 2011, 27(6): 2946–2952.

    [4] TONG H, OUYANG S X, BI Y P,Nano-photocatalytic materials: possibilities and challenges.., 2012, 24(2):229–251.

    [5] LI J, YU Y, ZHANG L Z. Bismuth oxyhalide nanomaterials: layered structures meet photocatalysis., 2014, 6(15): 8473–8488.

    [6] TIAN J, HAO P, WEI N,3D Bi2MoO6nanosheet/TiO2nanobelt heterostructure: enhanced photocatalytic activities and photoelectochemistry performance.., 2015, 5(8): 4530–4536.

    [7] LI X X, FANG S M, GE L,Synthesis of flower-like Ag/AgCl-Bi2MoO6plasmonic photocatalysts with enhanced visible-light photocatalytic performance., 2015, 176–177: 62–69.

    [8] WU M H, WANG Y X, XU Y,Self-supported Bi2MoO6nanowall for photoelectrochemical water splitting., 2017, 9(28): 23647–23653.

    [9] SUN Y Y, WANG W Z, SUN S M,A general synthesis strategy for one-dimensional Bi2MO6(M = Mo, W) photocatalysts using an electrospinning method., 2013, 15(39): 7959–7964.

    [10] DAI W L, YU J J, XU H,Synthesis of hierarchical flower-like Bi2MoO6microspheres as efficient photocatalyst for photoreduction of CO2into solar fuels under visible light., 2016, 18(19): 3472–3480.

    [11] ZHAO J, LU Q F, WANG C Q,One-dimensional Bi2MoO6nanotubes: controllable synthesis by electrospinning and enhanced simulated sunlight photocatalytic degradation performances.., 2015, 17: 189–199.

    [12] YU C L, WU Z, LIU R Y,Novel fluorinated Bi2MoO6nanocrystals for efficient photocatalytic removal of water organic pollutants under different light source illumination.2017, 209: 1–11.

    [13] AWAZU K, FUJIMAKI M, ROCKSTUHL C,A plasmonic photocatalyst ponsisting of silver nanoparticles embedded in titanium dioxide.., 2008, 130(5): 1676–1680.

    [14] MORI K, VERMA P, HAYASHI R,Color-controlled Ag nanoparticles and nanorods within confined mesopores: microwave-assisted rapid synthesis and application in plasmonic catalysis under visible-light irradiation.., 2015, 21(33): 11885–11893.

    [15] YANG J, WANG X H, CHEN Y M,Enhanced photocatalytic activities of visible-light driven green synthesis in water and environmental remediation on Au/Bi2WO6hybrid nanostructures., 2015, 5(13): 9771–9782.

    [16] WU Q S, CUI Y, YANG L M,Facilephotocatalysis of Ag/Bi2WO6heterostructure with obviously enhanced performance.., 2015, 142: 168–175.

    [17] YU C L, BAI Y, CHEN J C,Pt/Bi2WO6composite microflowers: high visible light photocatalytic performance and easy recycle.., 2015, 154: 115–122.

    [18] QIN F, WANG R M, LI G F,Highly efficient photocatalytic reduction of Cr(VI) by bismuth hollow nanospheres., 2013, 42: 14–19.

    [19] WANG Y W, KIM J S, KIM G H,Quantum size effects in the volume plasmon excitation of bismuth nanoparticles investigated by electron energy loss spectroscopy.., 2006, 88(14): 143106–143109.

    [20] LIU X W, CAO H Q, YIN JIE F,Generation and photo-catalytic activities of Bi@Bi2O3microspheres.., 2011, 4(5): 470–482.

    [21] WENG S X, CHEN B B, XIE L Y,Facilesynthesis of a Bi/BiOCl nanocomposite with high photocatalytic activity., 2013, 1(9): 3068–3075.

    [22] GNAYEM H, SASSON Y. Nanostructured 3D sunflower-like bismuth doped BiOClBr1–xsolid dolutions with enhanced visible light photocatalytic activity as a remarkably efficient technology for water purification., 2015, 119(33): 19201–19209.

    [23] YANG J, WANG X H, ZHAO X L,Synthesis of uniform Bi2WO6-reduced graphene oxide nanocomposites with signifi-cantly enhanced photocatalytic reduction activity., 2015, 119: 3068–3078.

    [24] Lü W Z, HUANG D Z, CHEN Y M,Synthesis and char-acterization of Mo–W co-doped VO2(R) nano-powders by the microwave-assisted hydrothermal method., 2014, 40(8): 12661–12668.

    [25] REN W J, AI Z H, JIA F L,Low temperature preparation and visible light photocatalytic activity of mesoporous carbon-doped crystalline TiO2.., 2007, 69(34): 138–144.

    [26] ZHOU Y G, ZHANG Y F, LIN M S,Monolayered Bi2WO6nanosheets mimicking heterojunction interface with open surfaces for photocatalysis.., 2015, 6: 8340–8347.

    [27] ZHAO Z W,ZHANG W D,DONG F,Bi cocatalyst/Bi2MoO6microspheres nanohybrid with SPR-promoted visible-light photocatalysis., 2016, 120(22): 11889–11898.

    [28] LU S Y, YU Y N, BAO S J,synthesis and excellent photocatalytic activity of tiny Bi decorated bismuth tungstate nanorods., 2015, 5: 85500–85505.

    [29] DONG F, LI Q Y, SUN Y J,Noble metal-like behavior of plasmonic Bi particles as a cocatalyst deposited on (BiO)2CO3microspheres for efficient visible light photocatalysis.., 2014, 4(12): 4341–4350

    [30] WANG Z, JIANG C L, HUANG R,Investigation of optica and photocatalytic properties of bismuth nanospheres prepared by a facile thermolysis method.,2014, 118(2):1155–1160.

    [31] YU Y, CAO C Y, LIU H,A Bi/BiOCl heterojunction photocatalyst with enhanced electron–hole separation and excellent visible light photodegrading activity., 2014, 2(6): 1677–1681.

    [32] FENG H B, LI Y P, QIAN D,Novel visible-light-responding InVO4-Cu2O-TiO2ternary nanoheterostructure: preparation and photocatalytic characteristics, 2016, 37(6): 855–862.

    [33] FURUBE A, DU L C, HARA K,Ultrafast plasmon-induced electron transfer from gold nanodots into TiO2nanoparticles.., 2007, 129(48): 14852–14853.

    Facile Synthesis of Bi/Bi2MoO6/TiO2Composite Nanofibers with Enhanced Photocatalytic Activity under Visible Light

    LI Xiao-Ping1, LI Yue-Jun1, CAO Tie-Ping1, SUN Da-Wei1,2, WANG Xia1, XI Xiao-Tian1

    (1. College of Chemistry, Baicheng Normal University, Baicheng 137000, China; 2. College of Chemistry, Jilin Normal University, Siping 136000, China)

    The plasma Bi/Bi2MoO6/TiO2composite nanofibers were prepareda facile one-step solvothermal method, using electrospun TiO2nanofibers as substrate, and glucose as reducing agent. The photocatalytic activity of the samples were evaluated by photodegradation of rhodamine B and 4-chlorophenol solution under visible light irradiation. The results showed that metal Bi nanoparticles were generated on the surface of Bi2MoO6nanosheetsreduction of Bi3+by glucose, meanwhile grew on the TiO2nanofibers surface. The photocatalytic activity of the Bi/Bi2MoO6/TiO2composites nanofibers can be further improved by depositing metallic Bi owing to its surface plasmon resonance. The RhB catalyzed by the sample was degraded by 95.8% under visible light irradiation for 50 min, and the degradation efficiency remained over 92% after 5 cycles while the 4-CP was degraded for 68.8% under visible light irradiation for 180 min. All above results suggest that the photocatalysts have good photocatalytic activity and stability.

    metal Bi; plasma resonance effect; composite nanofibers; visible light photcatalysis

    O643

    A

    1000-324X(2019)11-1193-07

    10.15541/jim20180564

    2018-12-03;

    2019-03-10

    國家自然科學(xué)基金(21573003);國家級大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項目(201810206003)National Natural Science Foundation of China (21573003); National College Students' Innovative Entrepreneurship Training Program (201810206003)

    李曉萍(1963–), 女, 碩士, 教授. E-mail: bclixp63@163.com

    李躍軍, 教授. E-mail: bc640628@163.com

    猜你喜歡
    光生催化活性光催化
    悠悠八十載,成就一位大地構(gòu)造學(xué)家的人生輝煌
    ——潘桂棠光生的地質(zhì)情懷
    單分散TiO2/SrTiO3亞微米球的制備及其光催化性能
    BiOBr1-xIx的制備及光催化降解孔雀石綠
    二維平面異質(zhì)結(jié)構(gòu)實現(xiàn)光生載流子快速分離和傳輸
    高能重離子碰撞中噴注的光生過程
    可見光光催化降解在有機污染防治中的應(yīng)用
    稀土La摻雜的Ti/nanoTiO2膜電極的制備及電催化活性
    環(huán)化聚丙烯腈/TiO2納米復(fù)合材料的制備及可見光催化活性
    異質(zhì)結(jié)構(gòu)在提高半導(dǎo)體光催化劑光生電子分離中的應(yīng)用
    Nd/ZnO制備及其光催化性能研究
    嫩草影院新地址| 国产av麻豆久久久久久久| 亚洲av一区综合| 亚洲乱码一区二区免费版| 国产精品乱码一区二三区的特点| 欧美日本亚洲视频在线播放| 精品福利观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 亚洲一区二区三区色噜噜| 久久热精品热| 国产 一区精品| 午夜福利18| 亚洲成人精品中文字幕电影| 精品久久久久久久久亚洲 | 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲精品456在线播放app | 老师上课跳d突然被开到最大视频| 在线看三级毛片| 亚洲黑人精品在线| 日韩强制内射视频| 97超视频在线观看视频| 最好的美女福利视频网| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产激情偷乱视频一区二区| 亚洲avbb在线观看| 麻豆国产av国片精品| 免费搜索国产男女视频| 欧美精品国产亚洲| 日本五十路高清| 成年女人看的毛片在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 很黄的视频免费| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| a级毛片免费高清观看在线播放| www.色视频.com| 欧美日本亚洲视频在线播放| 1000部很黄的大片| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 午夜久久久久精精品| 久久久国产成人精品二区| 99热6这里只有精品| 午夜福利在线观看吧| 床上黄色一级片| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲最大成人中文| 毛片女人毛片| 久久九九热精品免费| 免费人成视频x8x8入口观看| 99久国产av精品| 成年女人永久免费观看视频| 男女视频在线观看网站免费| 成人av在线播放网站| 日本三级黄在线观看| 91狼人影院| 色哟哟哟哟哟哟| 国产不卡一卡二| 久久久精品欧美日韩精品| 欧美激情在线99| 欧美色欧美亚洲另类二区| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 少妇的逼水好多| 免费无遮挡裸体视频| 桃红色精品国产亚洲av| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 最近视频中文字幕2019在线8| 毛片一级片免费看久久久久 | 我要搜黄色片| 亚洲精华国产精华精| 热99re8久久精品国产| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 亚洲成av人片在线播放无| 国产毛片a区久久久久| av福利片在线观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国产精品永久免费网站| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲午夜理论影院| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 麻豆成人av在线观看| 亚洲电影在线观看av| 精品人妻1区二区| 欧美bdsm另类| 精品乱码久久久久久99久播| 婷婷六月久久综合丁香| av黄色大香蕉| aaaaa片日本免费| 国产精品精品国产色婷婷| 国内揄拍国产精品人妻在线| ponron亚洲| 欧美日韩黄片免| 国产精品久久久久久久久免| 男插女下体视频免费在线播放| 免费观看人在逋| 一本久久中文字幕| 国产v大片淫在线免费观看| 一本精品99久久精品77| 特大巨黑吊av在线直播| 97热精品久久久久久| 亚洲最大成人av| 国产精品,欧美在线| 又粗又爽又猛毛片免费看| 成年女人看的毛片在线观看| 看十八女毛片水多多多| 18+在线观看网站| 日本一本二区三区精品| 亚洲国产精品久久男人天堂| xxxwww97欧美| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 91在线精品国自产拍蜜月| 一边摸一边抽搐一进一小说| 搡老妇女老女人老熟妇| 综合色av麻豆| 欧美一区二区国产精品久久精品| 亚洲av美国av| 午夜影院日韩av| 日韩欧美国产一区二区入口| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 午夜日韩欧美国产| 赤兔流量卡办理| 精品久久久噜噜| 色av中文字幕| 国产精品久久久久久久久免| 成年免费大片在线观看| 无人区码免费观看不卡| 国产亚洲精品久久久com| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| 3wmmmm亚洲av在线观看| 搡老岳熟女国产| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 亚洲专区中文字幕在线| 一进一出抽搐gif免费好疼| 免费在线观看影片大全网站| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 欧美极品一区二区三区四区| 亚洲av不卡在线观看| 亚洲国产色片| 给我免费播放毛片高清在线观看| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲精华国产精华精| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 日韩欧美三级三区| 午夜福利欧美成人| 在线观看一区二区三区| 日本色播在线视频| 午夜福利在线在线| 日本五十路高清| 亚洲av中文av极速乱 | 国产精品福利在线免费观看| 91久久精品电影网| 免费av不卡在线播放| 婷婷亚洲欧美| 中国美白少妇内射xxxbb| 真人做人爱边吃奶动态| 国产精品一区二区免费欧美| 日韩欧美国产在线观看| 精品久久久久久久久久久久久| 在线播放国产精品三级| 内地一区二区视频在线| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲成人久久爱视频| 久久久色成人| 日日撸夜夜添| 亚洲av中文av极速乱 | 亚洲欧美日韩东京热| 91av网一区二区| av天堂中文字幕网| 99精品在免费线老司机午夜| 国产 一区 欧美 日韩| av在线老鸭窝| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产精品不卡视频一区二区| 日韩国内少妇激情av| 91狼人影院| 国语自产精品视频在线第100页| 免费av不卡在线播放| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 午夜福利视频1000在线观看| 久久九九热精品免费| 一级黄片播放器| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 在线播放国产精品三级| 99热这里只有是精品50| 国产在线男女| 国产成人一区二区在线| 国产精品98久久久久久宅男小说| 欧美日韩黄片免| 亚洲真实伦在线观看| 欧美bdsm另类| 日本精品一区二区三区蜜桃| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 亚洲国产欧美人成| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲五月天丁香| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 久久久久久大精品| 久久久久久久午夜电影| 日韩欧美免费精品| 色播亚洲综合网| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲国产色片| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲av成人精品一区久久| 18+在线观看网站| 成年版毛片免费区| 亚洲一区二区三区色噜噜| 亚洲精品一区av在线观看| 久久亚洲精品不卡| 久久精品影院6| 亚洲av一区综合| 亚洲国产精品成人综合色| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 真人一进一出gif抽搐免费| 韩国av在线不卡| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲av成人精品一区久久| 内地一区二区视频在线| 极品教师在线视频| 亚洲欧美清纯卡通| av女优亚洲男人天堂| 成年免费大片在线观看| 国产久久久一区二区三区| 乱码一卡2卡4卡精品| 人人妻人人看人人澡| 久久香蕉精品热| 日韩精品青青久久久久久| 国产不卡一卡二| 天堂√8在线中文| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 制服丝袜大香蕉在线| 精品久久久久久久末码| 好男人在线观看高清免费视频| 免费在线观看成人毛片| 高清在线国产一区| a级一级毛片免费在线观看| 不卡视频在线观看欧美| av在线蜜桃| 一a级毛片在线观看| 变态另类丝袜制服| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久久国产成人免费| 婷婷丁香在线五月| 麻豆一二三区av精品| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| av中文乱码字幕在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产精品一区二区三区四区久久| 日韩欧美免费精品| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲成a人片在线一区二区| 别揉我奶头 嗯啊视频| 啦啦啦韩国在线观看视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 日本黄大片高清| 日韩精品有码人妻一区| 长腿黑丝高跟| 亚洲av第一区精品v没综合| 久99久视频精品免费| 欧美极品一区二区三区四区| netflix在线观看网站| 久久香蕉精品热| 男女啪啪激烈高潮av片| 我的女老师完整版在线观看| 日韩欧美免费精品| 精品欧美国产一区二区三| 高清在线国产一区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 亚洲专区中文字幕在线| 97超视频在线观看视频| 性插视频无遮挡在线免费观看| 美女 人体艺术 gogo| 老司机午夜福利在线观看视频| 免费在线观看日本一区| 精品福利观看| 国产 一区精品| 淫秽高清视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产亚洲精品av在线| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲熟妇熟女久久| 搡老妇女老女人老熟妇| 欧美色欧美亚洲另类二区| 欧美潮喷喷水| 女同久久另类99精品国产91| 国产真实伦视频高清在线观看 | 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 真人做人爱边吃奶动态| 国产午夜福利久久久久久| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产精品女同一区二区软件 | av.在线天堂| 久久人人精品亚洲av| 色哟哟·www| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 日本黄色片子视频| 99久久精品一区二区三区| 亚洲电影在线观看av| 午夜a级毛片| 国产精品女同一区二区软件 | 亚洲专区国产一区二区| 日本色播在线视频| 国产精品女同一区二区软件 | 精品不卡国产一区二区三区| 日本五十路高清| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 俺也久久电影网| 欧美高清性xxxxhd video| 少妇熟女aⅴ在线视频| av中文乱码字幕在线| 成人特级av手机在线观看| 男人和女人高潮做爰伦理| 色尼玛亚洲综合影院| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产精品福利在线免费观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 国内精品宾馆在线| 天堂影院成人在线观看| 国语自产精品视频在线第100页| 亚洲成人中文字幕在线播放| or卡值多少钱| 在线免费十八禁| 久久久精品大字幕| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产主播在线观看一区二区| 校园人妻丝袜中文字幕| 两人在一起打扑克的视频| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 在线观看舔阴道视频| 老司机深夜福利视频在线观看| 久久久久久九九精品二区国产| 99国产极品粉嫩在线观看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 欧美色欧美亚洲另类二区| 少妇的逼水好多| 午夜免费成人在线视频| 男女边吃奶边做爰视频| 好男人在线观看高清免费视频| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 三级毛片av免费| 麻豆一二三区av精品| 男人舔奶头视频| 国产精品女同一区二区软件 | 老熟妇仑乱视频hdxx| 变态另类丝袜制服| 久99久视频精品免费| 成人精品一区二区免费| 一区二区三区高清视频在线| 麻豆国产97在线/欧美| 在现免费观看毛片| 国产探花在线观看一区二区| 12—13女人毛片做爰片一| 九色成人免费人妻av| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 少妇的逼水好多| 国产男靠女视频免费网站| 观看美女的网站| 亚洲av不卡在线观看| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲精品色激情综合| 亚洲欧美日韩高清专用| 成人美女网站在线观看视频| 三级国产精品欧美在线观看| 欧美精品国产亚洲| 久久午夜亚洲精品久久| 免费观看精品视频网站| 国产av在哪里看| 一级毛片久久久久久久久女| 精品日产1卡2卡| 国产乱人伦免费视频| www.色视频.com| 国产亚洲精品久久久com| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产精品综合久久久久久久免费| 男女边吃奶边做爰视频| 国产日本99.免费观看| 在线播放无遮挡| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 男人和女人高潮做爰伦理| 欧美高清成人免费视频www| 日韩一本色道免费dvd| 淫秽高清视频在线观看| 国产视频内射| 搞女人的毛片| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | av视频在线观看入口| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 一级黄片播放器| 91在线观看av| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲精品影视一区二区三区av| 极品教师在线视频| 在线观看免费视频日本深夜| 国产男人的电影天堂91| 99精品久久久久人妻精品| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 俄罗斯特黄特色一大片| 夜夜夜夜夜久久久久| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 久久久久久伊人网av| 午夜福利视频1000在线观看| av专区在线播放| av在线观看视频网站免费| 久久久久久久精品吃奶| 中文在线观看免费www的网站| 免费在线观看影片大全网站| 露出奶头的视频| 亚洲av电影不卡..在线观看| 在线a可以看的网站| 国产黄a三级三级三级人| 国产视频内射| 波野结衣二区三区在线| 亚洲av成人av| 久久99热6这里只有精品| 伦理电影大哥的女人| 婷婷色综合大香蕉| 舔av片在线| 中文字幕免费在线视频6| av.在线天堂| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲美女搞黄在线观看 | 中文字幕av在线有码专区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 毛片一级片免费看久久久久 | 国内精品一区二区在线观看| 国产精品福利在线免费观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 欧美最黄视频在线播放免费| 一级a爱片免费观看的视频| 最后的刺客免费高清国语| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久精品91蜜桃| 在线观看免费视频日本深夜| av在线蜜桃| 波野结衣二区三区在线| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 99久久久亚洲精品蜜臀av| 色综合亚洲欧美另类图片| 1024手机看黄色片| 在线国产一区二区在线| 国产主播在线观看一区二区| 99久久精品国产国产毛片| 国产激情偷乱视频一区二区| 国语自产精品视频在线第100页| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲成人久久性| 黄色视频,在线免费观看| 国产视频内射| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 精品久久久久久久久av| 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品1区2区在线观看.| 精品久久国产蜜桃| 亚洲不卡免费看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 免费搜索国产男女视频| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲美女视频黄频| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲电影在线观看av| 国产黄色小视频在线观看| 真实男女啪啪啪动态图| 午夜福利18| 久9热在线精品视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 不卡视频在线观看欧美| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 特大巨黑吊av在线直播| 国产高潮美女av| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 黄色丝袜av网址大全| 欧美又色又爽又黄视频| 久久久久国内视频| 亚洲无线观看免费| 久久人人爽人人爽人人片va| 国产久久久一区二区三区| 此物有八面人人有两片| 成人无遮挡网站| 韩国av一区二区三区四区| 国产精品人妻久久久影院| 中文字幕免费在线视频6| 淫妇啪啪啪对白视频| 特级一级黄色大片| 亚洲av一区综合| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲成人久久性| videossex国产| 国产免费男女视频| 九色成人免费人妻av| 91麻豆av在线| 亚洲精品亚洲一区二区| 99riav亚洲国产免费| 久久久久久久久久成人| 亚洲内射少妇av| 黄色丝袜av网址大全| 91av网一区二区| 成年免费大片在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 桃红色精品国产亚洲av| 伦理电影大哥的女人| 欧美一区二区亚洲| 波多野结衣巨乳人妻| 久久精品国产清高在天天线| 欧美高清性xxxxhd video| 午夜影院日韩av| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 小说图片视频综合网站| 精品免费久久久久久久清纯| netflix在线观看网站| 国产精品一区二区三区四区久久| 人妻久久中文字幕网| 亚洲自拍偷在线| 国内精品久久久久久久电影| 69人妻影院| 99热精品在线国产| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲国产精品sss在线观看| 很黄的视频免费| 国产爱豆传媒在线观看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 久久久久久久久久成人| 淫秽高清视频在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 久久久久久久久久黄片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产高清视频在线播放一区| 最后的刺客免费高清国语| 少妇熟女aⅴ在线视频| 免费观看人在逋| 91在线观看av| 欧美性猛交黑人性爽| 国产精品一区二区免费欧美| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 成人二区视频| 精品久久久久久,| 成人av在线播放网站| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲最大成人中文| 搡老妇女老女人老熟妇| 久久精品国产亚洲av涩爱 | a级一级毛片免费在线观看| 国产高清视频在线观看网站| 真实男女啪啪啪动态图| 丰满人妻一区二区三区视频av| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 亚洲乱码一区二区免费版| 亚洲人成伊人成综合网2020| ponron亚洲| 欧美色视频一区免费| av.在线天堂| 午夜老司机福利剧场| h日本视频在线播放| 啪啪无遮挡十八禁网站| 婷婷亚洲欧美| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 日韩欧美在线乱码| 国产精品爽爽va在线观看网站| 真人做人爱边吃奶动态| 国产精品一区二区三区四区久久| av在线老鸭窝| 精品午夜福利在线看| 国产成人a区在线观看| 亚州av有码| 日本一本二区三区精品| 97超视频在线观看视频| 一本精品99久久精品77| 国产91精品成人一区二区三区| 乱码一卡2卡4卡精品| 99久久中文字幕三级久久日本| 高清在线国产一区| 丰满的人妻完整版| 又爽又黄a免费视频| 国产精品久久久久久精品电影| 国产av一区在线观看免费| 99热网站在线观看| 一本精品99久久精品77| 久久久久久久久久黄片| 国产大屁股一区二区在线视频| 久久中文看片网| 成人综合一区亚洲| 有码 亚洲区| 午夜日韩欧美国产| 深爱激情五月婷婷| 少妇熟女aⅴ在线视频| 欧美在线一区亚洲| 白带黄色成豆腐渣| 国模一区二区三区四区视频| 久久香蕉精品热| 99久久精品国产国产毛片| 日本黄大片高清| 国产人妻一区二区三区在| 男女啪啪激烈高潮av片| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 韩国av在线不卡| 日本色播在线视频| 国产精品久久电影中文字幕| 精华霜和精华液先用哪个| 中出人妻视频一区二区| 午夜福利高清视频| 日本一二三区视频观看|