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    二維氯化銫與二維氯化鈉之間結(jié)構(gòu)關(guān)系的探討

    2019-11-12 07:06:22莫云飛周群益侯兆陽劉讓蘇盧一兵
    長沙大學(xué)學(xué)報(bào) 2019年5期
    關(guān)鍵詞:德隆單胞氯化鈉

    莫云飛, 周群益, 侯兆陽, 劉讓蘇,盧一兵

    (1. 長沙學(xué)院電子信息與電氣工程學(xué)院, 湖南 長沙 410022;2. 廣東技術(shù)師范大學(xué)天河學(xué)院, 廣東 廣州 510540;3. 長安大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用物理系, 陜西 西安 710064;4.湖南大學(xué)物理與微電子科學(xué)學(xué)院, 湖南 長沙 410082)

    1 研究背景

    馬德隆常數(shù)是表示離子晶體能量的一個(gè)無量綱常數(shù).根據(jù)晶體結(jié)構(gòu),基本方法是累加法計(jì)算其近似值,但此方法收斂速度比較慢.而埃夫琴提出中性元胞法,大大提高了收斂速度[1].

    氯化鈉離子晶體有二維和三維之分,同理,氯化銫離子晶體也有二維和三維之分.唐為民分析的二維氯化鈉晶體新結(jié)構(gòu)[2],實(shí)際上就是二維氯化銫結(jié)構(gòu),采用雙埃夫琴單胞,推導(dǎo)了公式,設(shè)計(jì)C語言程序,計(jì)算了二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的馬德隆常數(shù).許多學(xué)者都用采用各種計(jì)算機(jī)語言計(jì)算過二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的馬德隆常數(shù)[3-8].文章建立了二維氯化銫的嵌套結(jié)構(gòu),提出了馬德隆常數(shù)的遞推公式,采用迭代算法,設(shè)計(jì)MATLAB程序,高效率地計(jì)算了馬德隆常數(shù).

    2 二維氯化銫晶體的單胞和嵌套結(jié)構(gòu)

    如圖1所示,在原點(diǎn)取一個(gè)氯離子,頂點(diǎn)有4個(gè)銫離子,形成一個(gè)原胞,稱為氯心單胞.頂點(diǎn)離子電荷有1/4在單胞里面,因此單胞的內(nèi)部都是電中性的,稱為埃夫琴單胞.如果將氯離子和銫離子互換,氯心單胞就變成銫心單胞,也是電中性的.設(shè)晶格常數(shù)為2a,兩種單胞的面積都是S0= 4a2.

    圖1 二維氯化銫結(jié)構(gòu)的氯心單胞(第1級氯心晶體)

    使氯心單胞的一個(gè)頂點(diǎn)位于銫心單胞的中心,同時(shí)使銫心單胞的一個(gè)頂點(diǎn)位于氯心單胞的中心,氯心單胞和銫心單胞可以相互嵌入,重疊部分的面積是S0/4 =a2.這兩種單胞稱為互嵌單胞.

    如果取氯離子為參考離子,就取氯心單胞為中心單胞,稱為第1級氯心晶體.

    由銫心單胞組成晶體稱為銫心晶體.如圖2所示,取22= 4個(gè)銫心單胞,組成第1級銫心晶體.第1級銫心晶體嵌套了第1級氯心晶體,其表面的氯離子包裹了第1級氯心晶體的全部離子.第1級銫心晶體也可以看作以第1級氯心晶體頂角的4個(gè)銫離子為中心,嵌入4個(gè)銫心單胞形成的.

    圖2 二維氯化銫嵌套結(jié)構(gòu)的第1級銫心晶體

    圖3 二維氯化銫嵌套結(jié)構(gòu)的第2級氯心晶體

    由氯心單胞組成晶體稱為氯心晶體.如圖3所示,取32= 9個(gè)氯心單胞,組成第2級氯心晶體.第2級氯心晶體嵌套了第1級銫心晶體,其表面的銫離子包裹了第1級銫心晶體的全部離子.第2級氯心晶體也可以看作以第1級銫心晶體表面的8個(gè)氯離子為中心,嵌入8個(gè)氯心單胞形成的.

    圖4 二維氯化銫嵌套結(jié)構(gòu)的第2級銫心晶體

    如圖4所示,取42= 16個(gè)銫心單胞,組成第2級銫心晶體.第2級銫心晶體嵌套了第2級氯心晶體,其表面的氯離子包裹了第2級氯心晶體的全部離子.第2級銫心晶體也可以看作以第2級氯心晶體表面12個(gè)銫離子為中心,嵌入12個(gè)銫心單胞形成的.

    同理可得第3級氯心晶體和第3級銫心晶體,如圖5和圖6所示.

    設(shè)n為正整數(shù),第n級氯心晶體是由(2n- 1)2個(gè)氯心單胞組成的,第n級銫心晶體是由(2n)2個(gè)銫心單胞組成的.第n級銫心晶體嵌套了第n級氯心晶體,第n+ 1級氯心晶體嵌套了第n級銫心晶體.晶體的這種結(jié)構(gòu)稱為嵌套結(jié)構(gòu).在晶體外面嵌入單胞,形成新晶體的方法稱為單胞嵌入法.

    圖5 二維氯化銫嵌套結(jié)構(gòu)的第3級氯心晶體

    圖6 二維氯化銫嵌套結(jié)構(gòu)的第3級銫心晶體

    注意:如果取銫離子為參考離子,就取銫心單胞為中心單胞,也能通過單胞嵌入法建立各級晶體.這并不影響最后的結(jié)果.

    3 累加法的馬德隆常數(shù)

    對于二維氯化銫結(jié)構(gòu)的晶體,正負(fù)離子之間的最近距離為

    (1)

    取a為坐標(biāo)單位,離子的坐標(biāo)就用整數(shù)表示.

    對于第n級氯心晶體,晶格能為

    其中,銫離子到參考離子之間的距離為

    (2a)

    氯離子到參考離子之間的距離為

    (2b)

    因此

    (3)

    全部離子對馬德隆常數(shù)的貢獻(xiàn)為

    (n= 1,2,…),

    (4)

    當(dāng)n= 1時(shí),上式第2個(gè)求和項(xiàng)為0.這是第一個(gè)累加法的公式.

    對于第n級銫心晶體,在(2n)3個(gè)埃夫琴單胞中,全部離子對馬德隆常數(shù)的貢獻(xiàn)為

    (n= 1,2,…),

    (5)

    (6)

    這是累加法的第一個(gè)遞推公式.其中,4條邊線銫離子的貢獻(xiàn)為

    (n= 1,2,…),

    (7a)

    4個(gè)頂點(diǎn)銫離子的貢獻(xiàn)為

    (n= 1,2,…).

    (7b)

    (n= 1,2,…),

    (8)

    這是累加法的第二個(gè)遞推公式.其中,4條邊線氯離子的貢獻(xiàn)為

    (n= 1,2,…),

    (9a)

    4個(gè)頂點(diǎn)氯離子的貢獻(xiàn)為

    (n= 1,2,…).

    (9b)

    一個(gè)晶體被一種單胞嵌入之后,就被新的表面離子所包裹,從而形成新的晶體;新的晶體被另一種單胞嵌入之后,又被更新的表面離子所包裹,從而形成更新的晶體;依此類推.遞推公式所體現(xiàn)的方法稱為包裹法,離子包裹的過程是通過單胞嵌入的過程形成的.只要知道邊線離子的分布規(guī)律,就能用遞推公式累加全部離子對馬德隆常數(shù)的貢獻(xiàn).

    圖7 二維氯化銫結(jié)構(gòu)的累加法的各級馬德隆常數(shù)

    (10)

    如圖7所示,它們的平均值αn也是收斂的.當(dāng)n= 100 000時(shí),αn的值是1.615 542 626 695 041.王永杰等人計(jì)算[7]:當(dāng)整數(shù)為10 000時(shí),馬德隆常數(shù)為

    α10 000= 1.615 542 626 712 96.

    邱為剛用解析解計(jì)算[9],二維氯化鈉結(jié)構(gòu)馬德隆常數(shù)為

    α= 1.615 542 626 71.

    我們的α100 000與王永杰等人的α10 000和邱為剛的α在小數(shù)點(diǎn)后面9位是相同的,可以猜想:二維氯化銫結(jié)構(gòu)的晶體與二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的晶體應(yīng)該是同一晶體.

    4 埃夫琴法的馬德隆常數(shù)

    每條邊線離子有1/2在內(nèi)部,每個(gè)頂點(diǎn)離子有1/4在內(nèi)部.對于第n級氯心晶體,埃夫琴法的馬德隆常數(shù)為

    (11a)

    這是第一個(gè)埃夫琴法的公式.由于只考慮晶體內(nèi)部離子和邊線離子的內(nèi)部部分對馬德隆常數(shù)的貢獻(xiàn),因此也稱為內(nèi)埃夫琴法公式.利用(6)式,上式可化為

    (n= 1,2,…),

    (11b)

    晶體邊線離子的外部對馬德隆常數(shù)是負(fù)面貢獻(xiàn),可當(dāng)作一種表面效應(yīng),這是消除了表面效應(yīng)的馬德隆常數(shù),是第一個(gè)外埃夫琴法的馬德隆常數(shù)的公式.

    對于第n級銫心晶體,埃夫琴法的馬德隆常數(shù)為

    (n= 1,2,…).

    (12a)

    這是第二個(gè)埃夫琴法的公式.利用(8)式,消除表面效應(yīng)的馬德隆常數(shù)為

    (n= 1,2,…).

    (12b)

    (11)和(12)的兩組公式又稱為雙埃夫琴法公式.

    隨著n的增加,埃夫琴法的馬德隆常數(shù)的平均值βn逐漸增加.當(dāng)n比較大時(shí),βn的多位數(shù)字如表1所示.當(dāng)n≥ 20 000時(shí),βn與二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的馬德隆常數(shù)在小數(shù)點(diǎn)后面9位數(shù)字相同,更有理由認(rèn)為:二維氯化銫結(jié)構(gòu)的晶體與二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的晶體應(yīng)該是同一晶體.

    圖8 二維氯化銫結(jié)構(gòu)埃夫琴法的各級馬德隆常數(shù)

    在圖2中,將四個(gè)點(diǎn)(2a,0),(0,2a),(-2a,0)和(0,-2a)連接成一個(gè)正四邊形,就是一個(gè)斜的二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的單胞.在圖4中,將四個(gè)點(diǎn)(4a,0),(0,4a),(-4a,0)和(0,-4a)連接成一個(gè)正四邊形,里面就包含了4個(gè)斜的二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的單胞.同理,在圖6中包含9個(gè)斜的二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的單胞.

    如圖9所示,在二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的氯心單胞中,將四個(gè)點(diǎn)(a,0),(0,a),(-a,0)和(0,-a)連接成一個(gè)正四邊形,就形成一個(gè)斜的二維氯化銫結(jié)構(gòu)的氯心單胞.如圖10所示,二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的第2級晶體由4個(gè)氯心單胞組成,里面包含了5個(gè)二維氯化銫結(jié)構(gòu)的氯心單胞,也包含了4個(gè)二維氯化銫結(jié)構(gòu)的銫心單胞.可見:二維氯化銫結(jié)構(gòu)的晶體與二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的晶體確實(shí)是同一晶體.盡管兩種單胞的晶格常數(shù)不同,因而單胞的大小不同,它們的馬德隆常數(shù)卻是相同的.

    圖9 二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的單胞(第1級晶體)

    唐為民將n取到1000,計(jì)算的常數(shù)為

    α1 000= 1.615 542 126,

    與邱為剛和我們的結(jié)果在小數(shù)點(diǎn)后面6位數(shù)字相同.可見:利用嵌套結(jié)構(gòu)的馬德隆公式和MATLAB計(jì)算效率更高,結(jié)果更精準(zhǔn).但是,與二維氯化鈉基本結(jié)構(gòu)的馬德隆常數(shù)相比,二維氯化銫結(jié)構(gòu)的馬德隆常數(shù)的精度稍微差一點(diǎn).這是因?yàn)椋簩τ谕患壵麛?shù)n,二維氯化銫晶體中的離子數(shù)較少,所以馬德隆常數(shù)的精確數(shù)字的位數(shù)較少.或者說,二維氯化銫結(jié)構(gòu)的晶體需要取更大的整數(shù),才能得到馬德隆常數(shù)的更多精確數(shù)字.當(dāng)然,電腦運(yùn)行的時(shí)間更長.

    圖10 二維氯化鈉嵌套結(jié)構(gòu)的第2級晶體

    5 結(jié)論

    文章通過馬德隆常數(shù)和圖形說明:二維氯化銫結(jié)構(gòu)的晶體與二維氯化鈉結(jié)構(gòu)的晶體是同一晶體,具有相同的馬德隆常數(shù).也說明同一種晶體可以有不同的單胞構(gòu)成方法.

    表1 二維氯化銫結(jié)構(gòu)的埃夫琴法的馬德隆常數(shù)

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