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    基于MonteCarlo模擬的環(huán)形鏈在均質(zhì)表面的吸附性質(zhì)研究

    2019-11-11 08:17孫立望李洪
    計(jì)算機(jī)時(shí)代 2019年10期
    關(guān)鍵詞:臨界溫度模擬退火

    孫立望 李洪

    摘 ?要: 基于Monte Carlo模擬方法以及模擬退火算法研究了環(huán)形鏈在均質(zhì)表面的吸附性質(zhì)。采用規(guī)則生成法生成環(huán)形鏈,模擬退火算法模擬了48個(gè)從較高到極低的溫度集合,并在每個(gè)溫度下運(yùn)行足夠的蒙特卡洛步以達(dá)到平衡。發(fā)現(xiàn)環(huán)形鏈在均質(zhì)表面吸附的形狀因子在相同的條件下小于線性鏈的形狀因子。采用插值法計(jì)算了環(huán)形鏈在均質(zhì)表面吸附的臨界溫度以及交叉指數(shù),發(fā)現(xiàn)環(huán)形鏈的臨界吸附溫度略大于線性鏈,交叉指數(shù)略小于線性鏈。這為更深入地研究環(huán)形鏈提供了理論基礎(chǔ)。

    關(guān)鍵詞: Monte Carlo模擬; 環(huán)形鏈; 模擬退火; 臨界溫度

    中圖分類號(hào):TP391 ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A ? ? 文章編號(hào):1006-8228(2019)10-24-04

    Abstract: The adsorption of the ring polymer on the homogeneous surface is studied based on Monte Carlo simulation method and annealing algorithm. A rule generation method is used to generate the ring polymer, and a simulated annealing algorithm is used to simulate 48 temperature sets from higher to very low, and enough Monte Carlo steps are run at each temperature to achieve equilibrium state. It is found that the shape factor of the ring polymer adsorbed on the homogeneous surface is smaller than that of linear polymer under the same conditions. The critical temperature and cross-index of the adsorption of the ring polymer on the homogeneous surface are calculated by interpolation method, and find that the critical adsorption temperature of the circular chain is slightly larger than that of the linear chain, and the cross-index is slightly smaller than that of the linear chain. This provides a theoretical basis for the more in-depth study of the ring polymer.

    Key words: Monte Carlo simulation; ring polymer; annealing algorithm; critical temperature

    0 引言

    有關(guān)線性鏈在吸附表面的、在溶液中的吸附和擴(kuò)散性質(zhì)已經(jīng)有許多研究人員進(jìn)行了研究[1-4]。在模擬退火的過程中,線性鏈的形狀因子從0.44變化到0.63,而環(huán)形鏈與線性鏈相比存在一個(gè)結(jié)構(gòu)上的差異(沒有鏈端),因此對(duì)于環(huán)形鏈形狀因子的變化規(guī)律的研究亦是必要的。同時(shí)從之前的研究我們可以知道環(huán)形鏈由于其特殊的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)會(huì)排斥表面,因此對(duì)其吸附性質(zhì)的研究也非常重要[5-9]。高分子鏈的臨界吸附點(diǎn)作為高分子聚合物吸附作用的一個(gè)重要性質(zhì),可以用來描述聚合物吸附的難易度。從之前的研究我們可以知道線性鏈在均質(zhì)表面的臨界吸附點(diǎn)[Tc]=1.65,但是對(duì)于環(huán)形鏈來說,這個(gè)臨界吸附點(diǎn)是否會(huì)發(fā)生改變?nèi)匀皇莻€(gè)未知的問題。

    1 模型與方法

    我們采用計(jì)算機(jī)模擬中比較經(jīng)典的簡(jiǎn)立方格子模型來模擬環(huán)形鏈在均質(zhì)表面的運(yùn)動(dòng)。我們將鏈長(zhǎng)N=200的環(huán)形鏈生成后放入大小為[144×144×50]的簡(jiǎn)立方格空間中,其中我們?cè)诟褡涌臻g的XOY平面上設(shè)置周期性邊界條件,在[Z=1]處設(shè)置一個(gè)均質(zhì)的吸附表面,在[Z=50]處設(shè)置一個(gè)不可穿透的擋板,此擋板的作用是防止環(huán)形鏈遠(yuǎn)離吸附表面使得實(shí)驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生較大的誤差。對(duì)于環(huán)形鏈的生成,我們采用規(guī)則生成的方法,其一是因?yàn)樽曰乇苌伤惴ú⒉贿m合環(huán)形鏈,其二是由前面的重要性抽樣可以知道,為了排除初始構(gòu)象的影響,我們的數(shù)據(jù)計(jì)算是從中間的某個(gè)時(shí)刻開始的。高分子單體之間的鍵長(zhǎng)取值限制為[1、2]和[3],其他的取值均不合法。

    2.2 環(huán)形鏈的標(biāo)度指數(shù)與形狀因子

    線性高分子鏈的回轉(zhuǎn)半徑[Rg]與鏈長(zhǎng)[N]之間標(biāo)度關(guān)系可以表示為[Rg∝Nv],這里的[v]指的是Flory 指數(shù),其作用在于描述特定條件下高分子鏈的尺寸隨著鏈長(zhǎng)增長(zhǎng)時(shí)的變化率。因此我們研究環(huán)形鏈的回轉(zhuǎn)半徑[Rg]與鏈長(zhǎng)[N]之間是否有類似的規(guī)律,這里我們選取了四個(gè)溫度[T=0.5, 1.0, 1.5, 2.0],標(biāo)度關(guān)系如圖4所示。

    對(duì)圖4的數(shù)據(jù)采用雙對(duì)數(shù)處理,發(fā)現(xiàn)成正比關(guān)系,因此環(huán)形鏈也滿足表達(dá)式[Rg∝Nv],而且我們可以粗略看出溫度越低斜率越大,所對(duì)應(yīng)的Flory指數(shù)也越大。由于Flory指數(shù)的大小與環(huán)境有著至關(guān)重要的聯(lián)系,所以我們改變溫度來研究環(huán)形鏈的Flory指數(shù)隨著溫度的變化關(guān)系,如圖5所示。

    從圖5可以看出,環(huán)形鏈在高溫時(shí)的標(biāo)度指數(shù)等于0.58,這和線性鏈在自由空間的運(yùn)動(dòng)相一致。在極低溫的情況下,標(biāo)度指數(shù)等于0.75,和線性鏈在二維空間中的運(yùn)動(dòng)相一致。這是因?yàn)楦邷叵戮|(zhì)表面對(duì)環(huán)形鏈幾乎沒有吸附作用,因此等同于在自由空間運(yùn)動(dòng),在極低溫的情況下環(huán)形鏈全部吸附在表面,因此環(huán)形鏈只能在均質(zhì)表面做二維運(yùn)動(dòng),這也說明了無論是二維自由空間還是三維自由空間,環(huán)形鏈與線性鏈的回轉(zhuǎn)半徑與鏈長(zhǎng)的標(biāo)度關(guān)系是一致的。同時(shí)我們也可以看出,在部分受限的情況下(除去高溫與極低溫的其他溫度)環(huán)形高分子鏈在均質(zhì)表面的標(biāo)度指數(shù)[v∈0.588, ? 0.75]。

    通過研究我們知道,均質(zhì)表面的線性鏈在模擬退火的過程中,其形狀因子的變化范圍為[shape∈0.45, 0.63],由于形狀因子[shape=0]時(shí)高分子鏈處于球狀,形狀因子[shape=1]時(shí),高分子鏈為桿狀,因此我們可以將形狀因子[shape]從0到1的過程看作將球體先壓平后拉長(zhǎng)的過程。我們選取了不同鏈長(zhǎng)的樣本對(duì)形狀因子進(jìn)行研究,如圖6所示。

    從圖6我們可以看出,形狀因子的變化范圍是[shape∈0.25, 0.41],明顯小于線性鏈的形狀因子變化,這是因?yàn)榄h(huán)形鏈沒有鏈端,它并不像線性鏈那樣容易被拉伸,因此環(huán)形鏈的形狀因子明顯小于線性鏈。而且可以看出隨著溫度的降低,鏈長(zhǎng)越長(zhǎng)的環(huán)形鏈其形狀穩(wěn)固所需的溫度越高,即所需要的作用力就越小,這也就說明了鏈長(zhǎng)越長(zhǎng),環(huán)形鏈?zhǔn)芙Y(jié)構(gòu)約束所造成的影響就越低,因此就越容易到達(dá)穩(wěn)定的形狀。

    3 結(jié)束語

    本文采用基于重要性抽樣采用規(guī)則生成法生成環(huán)形鏈,采用鍵長(zhǎng)漲落的方法使環(huán)形鏈進(jìn)行運(yùn)動(dòng)。分析了環(huán)形鏈在均質(zhì)表面運(yùn)動(dòng)的各項(xiàng)性質(zhì)。采用插值法計(jì)算了環(huán)形鏈的臨界吸附溫度以及交叉指數(shù),環(huán)形鏈的臨界吸附溫度略大于線性鏈的臨界吸附溫度,其交叉指數(shù)略小于線性鏈。環(huán)形鏈的標(biāo)度指數(shù)在不同的溫度下變化范圍為[v∈0.588, ? 0.75]。環(huán)形鏈的形狀因子變化范圍為[shape∈0.25, 0.41],小于線性鏈的形狀因子。這使得我們對(duì)于環(huán)形聚合物在均質(zhì)表面的吸附有了更加深刻的理解,對(duì)高分子材料的合成也有一定的指導(dǎo)意義。接下來我們將研究環(huán)形聚合物在條紋表面的吸附性質(zhì),觀察并計(jì)算其在均質(zhì)表面的性質(zhì)差異。

    參考文獻(xiàn)(References):

    [1] Li,Hong,et al. "Critical adsorption of a flexible polymer on a stripe-patterned surface." Soft matter 11.16 (2015):3222-3231

    [2] Li H,Qian C J,Luo M B.Simulation of a flexible polymer tethered to a flat adsorbing surface[J].Journal of Applied Polymer Science,2012.124(1): 282-287

    [3] Li H,Qian C J,Sun L Z,et al.Conformational properties of a polymer tethered to an interacting flat surface[J]. Polymer journal,2010.42(5):383.

    [4] Li H,Qian C J,Wang C,et al. Critical adsorption of a flexible polymer confined between two parallel interacting surfaces[J].Physical Review E,2013.87(1):012602

    [5] Brown S,Szamel G.Computer simulation study of the structure and dynamics of ring polymers[J]. The Journal of chemical physics,1998.109(14):6184-6192

    [6] Suzuki J,Takano A,Matsushita Y.Topological effect in ring polymers investigated with Monte Carlo simulation[J].The Journal of chemical physics,2008.129(3):034903

    [7] Suzuki J,Takano A,Matsushita Y.Chain conformations of ring polymers under theta conditions studied by Monte Carlo simulation[J].The Journal of chemical physics, 2013.139(18):184904.

    [8] Suzuki J,Takano A,Deguchi T,et al.Dimension of ring polymers in bulk studied by Monte-Carlo simulation and self-consistent theory[J].The Journal of chemical physics, 2009.131(14):144902.

    [9] Brown S,Szamel G.Computer simulation study of the structure and dynamics of ring polymers[J].The Journal of chemical physics,1998.109(14):6184-6192

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