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    亞硝酸分子順反異構體激發(fā)特性的理論研究

    2019-11-05 08:10荊濤梁冬梅孫光宇
    科技視界 2019年27期
    關鍵詞:激發(fā)態(tài)基態(tài)構型

    荊濤 梁冬梅 孫光宇

    【摘 要】以6-311G(d,p)為基組,采用B3LYP方法研究了HONO分子順反異構體的基態(tài)參數(shù)、總能量、偶極矩、電荷分布、HOMO能級、LUMO能級和能隙,在優(yōu)化構型的基礎上,使用相同的基組,采用CIS-DFT方法研究了兩種構型的HONO分子前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度。結果表明:HONO分子的幾何參數(shù)隨均受到構型的影響。HONO分子從順式變化到反式構型時,偶極矩變化率達到了36%,但總能變化微小;HOMO和LUMO能級也均發(fā)生了變化,但能隙值變化很小。激發(fā)態(tài)的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度受構型變化明顯。

    【關鍵詞】構型;基態(tài);激發(fā)態(tài);振子強度

    中圖分類號: O641.12文獻標識碼: A文章編號: 2095-2457(2019)27-0075-004

    DOI:10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.27.032

    【Abstract】The ground state parameters,total energy,dipole moment,charge distribution,HOMO energy level,LUMO energy level and energy gap of cis-trans isomers of HONO molecule were studied by B3LYP method based on 6-311G(d,p).On the basis of optimized configuration,the excitation energy,wavelength and oscillator strength of the first nine excited states of HONO molecule with two configurations was studied by CIS-DFT method.The results show that the geometric parameters of HONO molecule are affected by the configuration.When HONO molecule changes from cis-configuration to trans-configuration,the dipole moment changes up to 36%,but the total energy changes slightly.The energy levels of HOMO and LUMO also change,but the energy gap changes slightly.The excitation energy,excitation wavelength and oscillator strength of the excited states are obviously changed by the configuration.

    【Key words】Configuration;Ground state;Excited states;Oscillator strength

    亞硝酸(HONO)分子是大氣中NO2與烷氧基自由基和過氧羥基化學反應的重要產物[1-2],也是一些能源材料如三硝基甲硝胺推進劑在燃燒反應過程中的重要活性中間體[3]。由于它在燃燒化學和大氣化學中不可忽視的作用,人們對其關注度越來越高[4-5]。研究發(fā)現(xiàn),HONO分子有順式和反式兩種構型[6-7]。理論研究表明,雖然順式構型比反式構型的能量更低[7-8],但兩種構型的分子在常溫下都可穩(wěn)定存在[9]。近年的理論研究主要集中在對HONO分子本身的性質和與分子間的相互作用上[10-12]。但從目前的文獻看,對兩種構型的HONO分子光激發(fā)特性的研究還沒有被報道過。研究HONO分子的激發(fā)規(guī)律,對其在光譜領域的應用提供了參考。HONO分子的結構如圖1所示。為了給出正確的能級排序,本文使用和文獻[8]相同的基組進行系列計算。首先,采用密度泛函理論(DFT)中的B3LYP,以6-311G(d,p)作為基函數(shù),對HONO分子進行了結構優(yōu)化,然后,使用相同的基組,采用CIS-DFT方法,研究了HONO分子的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度。其中1a.u.=5.14225×1011V/m。

    1 計算方法

    按照HONO分子的標準坐標對其進行結構優(yōu)化,并在優(yōu)化的基礎上,采用CIS-B3LYP/6-311G(d,p)方法對HONO分子的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度等進行了計算。所有計算均在Gaussian軟件包進行。

    2 結果與討論

    2.1 HONO分子的基態(tài)結構和電荷布局分布

    采用DFT中的B3LYP/6-311G(d,p)方法,優(yōu)化的基態(tài)結構參數(shù)、分子總能量和電偶極矩列于表1中。

    由表1可以看出,我們計算的HONO分子(cis-HONO和tran-HONO)的鍵長和鍵角與文獻[8]的數(shù)值符合很好。從cis-HONO到tran-HONO,鍵長在0.00117~0.00456nm之間變化,鍵角在2.6136~3.5869之間變化,相對于原始數(shù)值,其變化率都很小。特別是總能的變化,僅有0.0003851,變化微小,可以忽略不計,從側面驗證了兩種構型的分子可以相互轉化,這與文獻[8]的結論是一致的。而偶極矩的變化為0.5453,其變化率達到了36%,這是因為從cis-HONO到tran-HONO引起的構型變化,導致原子之間的極性發(fā)生變化,從而使正負電荷中心偏離程度不同。

    從表2的電荷分布可以看出,從cis-HONO變化到tran-HONO,HONO分子的電荷布局受到了構型變化的影響,但各原子受構型變化影響的情況并不相同。由于HONO分子本身并不帶電荷,也就是,H原子和N原子帶正電,兩個O原子帶負電,其所帶電荷的代數(shù)和為零。隨著構型從cis-HONO變化到tran-HONO,各原子周圍的電荷密度都發(fā)生了變化。其中一個O原子周圍的電荷密度從-0.193812增大到-0.143529,從而增強了O原子的電負性,另一個O原子周圍的電荷密度從-0.251273減小到-0.288406;構型的變化也對H原子和N原子周圍的電荷密度影響較大,H原子周圍的電荷密度從0.223768增大到0.251055,這使H原子的電負性進一步增強,而N原子周圍的電荷密度從0.221318減小到0.180880。這可以用來解釋HONO分子構型的變化所引起的鍵長、鍵角和偶極矩的明顯變化。

    2.2 HONO分子軌道能級的分布

    采用DFT中的B3LYP/6-311G(d,p)方法,對HONO分子的基態(tài)構型進行優(yōu)化,可以得到如表3所示的分子軌道能量。從表3可以看出,從cis-HONO變化到tran-HONO,各軌道能量發(fā)生了一定變化。HOMO軌道的能量從-0.29967增大到-0.28678,LUMO軌道的能量從-0.09460增大到-0.08987,而cis-HONO軌道的能隙ΔE=LUMO-HOMO為0.20507,tran-HONO軌道的能隙為0.19691,二者的能隙差別很小,僅為0.00816,可以忽略不計。這說明,從cis-HONO變化到tran-HONO,分子軌道的能隙基本恒定。

    2.3 HONO分子激發(fā)態(tài)分布

    在上面優(yōu)化的基礎上,采用雜化CIS-B3LYP/6-311G(d,p)方法計算了HONO分子從基態(tài)躍遷到前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)特性(包括激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度),如表4所示。

    從表4可以看出,分子構型從cis-HONO變化到tran-HONO,各個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能發(fā)生了一定變化,但各軌道受分子構型的情況并不相同。例如,第一個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能從3.3329eV減少到3.1466eV,這說明分子構型從cis-HONO變化到tran-HONO,HONO分子的激發(fā)變的更加容易;而第二激發(fā)態(tài)的激發(fā)能從5.5957eV增加到7.8381eV,分子的激發(fā)變的更加困難。從表4可以看出,激發(fā)波長大部分位于紫外光波段,除了第一激發(fā)波長屬于可見光中的紫光外。通過振子強度的分子可以看出,一些原來被禁止的躍遷,在分子構型從cis-HONO變化到tran-HONO就能夠躍遷,從基態(tài)躍遷到第5和第7激發(fā)態(tài),在cis-HONO構型下,振子強度幾乎為零,幾乎不能激發(fā),屬于禁阻躍遷,而當構型變化到tran-HONO時,振子強度分別為0.1323和0.3364,表現(xiàn)出很大的強度,這時候的激發(fā)比較明顯。一些原來允許的躍遷,在分子構型變了以后就不能躍遷。如從基態(tài)變化到第3激發(fā)態(tài)的振子強度在cis-HONO構型下的振子強度為0.1441,變化到tran-HONO構型下,振子強度僅為0.0314,接近于0,幾乎不能激發(fā),就算是激發(fā),也比較微弱,在實驗上很可能觀察不到。

    3 結論

    本文采用DFT中的B3LYP方法和CIS方法對HONO分子順反異構體的基態(tài)和激發(fā)態(tài)性質進行了研究,結論如下:

    1)采用DFT中的B3LYP/6-311G(d,p)方法對cis-HONO和 tran-HONO兩種同分異構體分子的基態(tài)性質進行了研究。結果表明,HONO分子的鍵長、鍵角、總能量、電荷布局和偶極矩與分子構型有一定的依賴關系。當分子構型從cis-HONO變化到tran-HONO時,基態(tài)參數(shù)均呈現(xiàn)一定變化,特別是偶極矩的數(shù)值變化率達到了36%。但總能量的變化很小,從而驗證了兩種分子可以相互轉化的結論。

    2)當分子構型從cis-HONO變化到 tran-HONO時,HOMO和LUMO軌道能量均發(fā)生了變化,但它們的帶隙相對變化很小,這說明構型從cis-HONO變化到 tran-HONO,并沒有影響HONO分子參與化學反應的能力。

    3)采用組態(tài)相互作用CIS-B3LYP/6-311G(d,p)研究了HONO分子前9個激發(fā)態(tài)的激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度。構型的變化影響了激發(fā)能、激發(fā)波長和振子強度,從而改變了其躍遷特性。

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