國家干線公路移動源VOCs排放及臭氧生成潛勢研究

魏 冰,李海萍,杜佳琪,梁子豪,王娜萍

國家干線公路移動源VOCs排放及臭氧生成潛勢研究

魏 冰,李海萍*,杜佳琪,梁子豪,王娜萍

(中國人民大學(xué)環(huán)境學(xué)院,北京 100872)

基于國家干線公路4346個交通監(jiān)測站日平均監(jiān)測數(shù)據(jù),采用移動源VOCs測算方法,建立國家干線移動源VOCs排放清單,使用最大增量反應(yīng)活性(MIR)估算VOCs的臭氧生成潛勢(OFP),并通過動態(tài)分段技術(shù)和核密度估計(jì)方法對臭氧生成強(qiáng)度的空間特征進(jìn)行分析.結(jié)果表明,客車是國家干線移動源VOCs年排放量最大的源,占客貨總排放量70.50%;廣東省年排放量最大,占全國干線公路VOCs排放量的10.7%;G15沈海高速年排放量最大,占全國干線公路VOCs排放量的5.4%.烯烴和芳香烴為移動源OFP主要的貢獻(xiàn)者,前十種有機(jī)污染物占干線移動源總OFP的67.29%.從客貨車日均OFP強(qiáng)度上來看,受車流量影響,各干線差異明顯.北京天津呈團(tuán)簇狀集聚,至石家莊一線為帶狀分布;濟(jì)南淄博濰坊青島一線呈彎月帶狀分布;南京蘇州上海杭州呈團(tuán)狀,至上海又集聚;粵港澳大灣區(qū)以深圳為中心高度聚集;沈陽、鄭州、西安、武漢、重慶等交通樞紐出現(xiàn)次一級強(qiáng)度集聚.

國家干線公路；移動源；揮發(fā)性有機(jī)物；臭氧生成潛勢；空間分布

O3是大氣復(fù)合型污染最重要的特征污染物[1-2], VOCs是重要的O3生成前體物[3-4],是導(dǎo)致霧霾、光化學(xué)煙霧的主要原因[5],嚴(yán)重影響人類健康[6-8].

研究發(fā)現(xiàn),環(huán)境中O3和VOCs濃度受機(jī)動車排放影響顯著[9],在我國發(fā)達(dá)地區(qū)VOCs的排放中起主導(dǎo)作用[10-11],據(jù)報道,機(jī)動車對我國城市VOCs排放的貢獻(xiàn)率可達(dá)23%~78%[12-13].蔣美青等[14]通過對2014~2016年京津冀、長三角、珠三角和成渝地區(qū)四大城市群夏秋季大氣O3及其前體物NO、VOCs等的綜合觀測,發(fā)現(xiàn)機(jī)動車尾氣排放和汽油揮發(fā)占城市VOCs來源50%,對O3生成貢獻(xiàn)明顯.因此,有效控制VOCs及NO排放,是降低O3濃度的重要途徑.

現(xiàn)有研究中,多數(shù)作者側(cè)重于研究大城市[15-18]、省份[19-20]及城市群機(jī)動車VOCs排放[21-24],主要采用統(tǒng)計(jì)年鑒、官方報道等汽車保有量數(shù)據(jù),缺乏機(jī)動車流動監(jiān)測數(shù)據(jù)[25];而基于所在地機(jī)動車保有量的計(jì)算,未考慮外來車輛的影響;機(jī)動車?yán)锍虆?shù)也大多參照統(tǒng)計(jì)年報中年均行駛里程.大部分機(jī)動車VOCs排放清單的建立仍停留在排放總量等宏觀層次,對道路尺度中觀層次的研究相對較少;對PM2.5、NO、CO等污染物的計(jì)算[26-27]較多,涉及機(jī)動車尾氣污染物細(xì)分類別的研究較少;本課題組[28]對京津冀國家干線公路污染空間特征進(jìn)行了分析,但未考慮機(jī)動車執(zhí)行的排放標(biāo)準(zhǔn)對排放清單的影響.由于數(shù)據(jù)的可得性和道路線性參考系統(tǒng)建立所需的高成本等原因,國內(nèi)對全國干線公路細(xì)化路段的排放特征研究相對較少.

至2017年末,我國國道里程35.84萬km,觀測里程21.24萬km;全國機(jī)動車保有量3.10億輛,其中,汽車保有量2.17億輛[29].為精細(xì)測算國家干線中觀層次的移動源VOCs排放量,較為準(zhǔn)確的識別國家干線公路不同路段VOCs的空間排放特征,進(jìn)而推測其臭氧生成潛勢,本文以2015年全國高速國道移動源為研究對象,結(jié)合各地區(qū)VOCs空間排放因子及美國環(huán)保署(EPA)研究的VOCs成分譜,根據(jù)Carter等[3]研究的最大增量反應(yīng)活性(MIR)值,計(jì)算不同國道高速及省級尺度上各類移動源的年臭氧生成潛勢,并對其空間分布規(guī)律進(jìn)行分析.研究結(jié)果可為國家干線機(jī)動車污染防治提供實(shí)際參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

1.1.1 交通監(jiān)測數(shù)據(jù) 數(shù)據(jù)來源于交通運(yùn)輸部規(guī)劃研究院《2016年國家干線公路交通量手冊》[30],該手冊由國家干線公路上間隙式和連續(xù)式觀測站提供的全年小時尺度斷面交通量觀測資料匯編而成.包括72條國家高速和66條普通國道,4346個交通監(jiān)測站.其中,高速1626個,國道2720個.站點(diǎn)間代表路段總長124470km,2016年統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示,截至2015年底我國干線公路通車?yán)锍?38708km[31],本研究的調(diào)查路段占干線公路通車?yán)锍?2.14%.數(shù)據(jù)示例見表1.

表1 交通調(diào)查數(shù)據(jù)示例

圖1 國家干線公路網(wǎng)線性參考系統(tǒng)

1.1.2 基礎(chǔ)地理數(shù)據(jù) 數(shù)據(jù)包括國家干線公路和行政區(qū)劃矢量數(shù)據(jù).干線公路指國家高速和國道,利用ArcGIS軟件和ArcBruTile插件調(diào)用高德在線地圖建立矢量路網(wǎng),采用Lambert投影.通過線性參考系統(tǒng)和動態(tài)分段技術(shù)[32]對路網(wǎng)數(shù)據(jù)進(jìn)行存儲管理,將觀測站樁號作為動態(tài)分段的點(diǎn)事件,基于“代表長度”計(jì)算得到線事件,生成路網(wǎng)的線性參考系統(tǒng)見圖1.行政區(qū)劃數(shù)據(jù)來源于中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所資源環(huán)境數(shù)據(jù)云平臺(http://www. resdc.cn/)提供的2015年中國省市級行政區(qū)劃1:100萬矢量數(shù)據(jù).

1.2 研究方法

將4346個觀測站日平均數(shù)據(jù)賦于兩收費(fèi)站點(diǎn)間的代表路段,結(jié)合車型車流量及各站點(diǎn)所屬地區(qū)的空間排放因子,采用VOCs排放量計(jì)算方法、GIS核密度分析方法及OFP計(jì)算方法,建立國家干線公路移動源VOCs排放清單,并據(jù)此測算其O3生成潛勢,同時引入OFP強(qiáng)度進(jìn)行空間分布特征研究.

1.2.1 執(zhí)行排放標(biāo)準(zhǔn)、車型及燃油占比 執(zhí)行排放標(biāo)準(zhǔn)的車輛占比參考《道路機(jī)動車大氣污染物排放清單編制技術(shù)指南(試行)》[33](以下簡稱指南1)和《大氣揮發(fā)性有機(jī)物源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》[34](以下簡稱指南2)排放源分類分級體系,將機(jī)動車分為一、二和三級排放源.一級排放源為客車和貨車,客車據(jù)乘員數(shù)量分為中小客車、大客車,貨車據(jù)載重及長度分為小貨車、中型貨車、大貨車、特大貨車及集裝箱車;二級排放源根據(jù)燃油類別分為柴油車和汽油車;三級排放源根據(jù)車輛執(zhí)行排放標(biāo)準(zhǔn)分為國0和國Ⅰ、國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ和國Ⅴ.VOCs排放量計(jì)算在三級層面完成,全國車型及燃油占比參照Wu等[35]和王人潔等[27]結(jié)果果,見表2.

表2 全國車型、燃油及執(zhí)行排放標(biāo)準(zhǔn)的車輛占比(%)

1.2.2 綜合排放系數(shù)計(jì)算與VOCs源成分譜 指南2中給出了31個省級行政單元的機(jī)動車排放系數(shù)(港澳臺除外),根據(jù)王人潔等[27]有關(guān)國道高速機(jī)動車行駛平均速度,通過指南2對應(yīng)的速度區(qū)間(40~80km/h)修正參數(shù),對排放系數(shù)進(jìn)行修正,結(jié)果如表3所示.

表3 干線公路VOCs排放系數(shù)[g/(km·輛)]

VOCs源成分譜源于美國環(huán)保署的SPECIATE4.5源成分?jǐn)?shù)據(jù)庫,選取7種車型排放的烯烴、炔烴、芳香烴、烷烴及揮發(fā)性有機(jī)物(OVOC)共5大類138種VOCs.其中,汽油車來源于Montero等[36]和Liu等[37]的結(jié)果,柴油車來源于Fanick[38].

1.2.3 VOCs年排放量測算 根據(jù)指南1和指南2提供的計(jì)算公式及地區(qū)排放因子標(biāo)準(zhǔn),結(jié)合觀測站間代表路段及車型,計(jì)算VOCs排放量.公式如下:

式中:為VOCs排放量,t;、、、分別表示路段編號、車型、燃油及所在地區(qū);表示車流量,輛;VKT為路段行車距離,km;EF表示排放因子,g/km.

1.2.4 O3生成潛勢及強(qiáng)度測算 VOCs的O3生成潛勢一般取決于3個因素:動力學(xué)活性、含碳數(shù)濃度及機(jī)理活性[39].動力學(xué)活性和機(jī)理活性相乘得到的增量活性(IR)可作為VOCs觀測濃度的權(quán)重來衡量某種VOCs物種的O3生成潛勢[40-41].現(xiàn)有研究多采用最大增量反應(yīng)活性系數(shù)法(MIR)計(jì)算O3生成潛勢[42-43].因MIR涉及的物種數(shù)比較豐富,1994年以來VOCs的MIR值不斷更新,且普適性不受模擬地區(qū)與應(yīng)用地區(qū)大氣邊界層要素差異影響[44].適用于大范圍區(qū)域宏觀層面的O3生成潛勢計(jì)算.故本研究采用MIR法計(jì)算VOCs產(chǎn)生的OFP,公式如下:

式中:OFP為移動源VOCs的O3生成潛勢;VOC為子源的第種VOCs排放量;MIR為第種VOCs生成的最大增量反應(yīng)系數(shù)值[45].

OFP強(qiáng)度指一天內(nèi)單位代表路段每公里的機(jī)動車VOCs排放量產(chǎn)生的O3,用表示:

式中:為OFP強(qiáng)度,kg;、、、分別為路段編號、車型、燃油及所在地區(qū);表示為車流量,輛;EF表示為排放因子,g/km.

1.2.5 基于GIS的核密度分析 核密度估計(jì)法[46]通過一個移動的單元格對點(diǎn)或線的密度進(jìn)行估計(jì).若數(shù)據(jù)為1,…,x,則任意點(diǎn)處的密度估計(jì)為:

式中:為核函數(shù),為搜索半徑,(-x)表示估計(jì)點(diǎn)到樣本xx處的距離.靠近搜索中心的點(diǎn)或線賦予較大的權(quán)重,隨著距搜索中心距離的加大,權(quán)重降低.搜索半徑越大,生成的密度圖越平滑且概化程度越高.反之,生成的密度圖比較突兀但信息更詳細(xì)[47].

2 結(jié)果與討論

2.1 國家干線移動源VOCs排放情況

基于上述方法,估算出國家干線移動源的年VOCs排放量,并建立2015年國家干線移動源VOCs排放清單,結(jié)果如圖2.

結(jié)果顯示,國家干線年VOCs排放總量(年VOCs排放總量以下簡稱排放總量)204398.7t,客車是最大的源,為144084.5t,占客貨總量70.5%.而國家干線中小客車排放總量在排放總量中的占比為58.2%,高達(dá)118877.2t;國家干線大客車排放總量在排放總量中的占比為12.3%,25207.3t.所有省份國家干線客車排放總量占比均超本省總量的50%以上,京滬占比分別達(dá)80.11%和80.07%.

貨車方面,國家干線特大型貨車排放總量占排放總量的9.5%,19454.6t;小貨車8.0%,16446.9t;中型貨車5.2%,10666.5t;大貨車5.0%,10127.6t;集裝箱車1.8%,3618.7t.所有省份的貨車占比平均為29.3%,山西則高達(dá)49.5%.這與其煤炭貨運(yùn)比重較大密切相關(guān).

從燃油種類看,汽油車年排放137091.1t,占67.1%;柴油車年排放67307.6t,占32.9%.

省級層面,廣東省國家干線排放總量最大,為21809.9t,占排放總量的10.7%,山東及河北次之,分別為9947.6t和8477.9t,占排放總量的7.4%和6.4%.

線路方面,G15沈海高速年VOCs排放量最大,為11059.8t,G4京港澳和G30連霍高速次之,分別為8383.9t和6841.5t.排放最高的前10條之和占28.5%.路段方面,單位排放強(qiáng)度最大的5條路段依次是G103北京四惠橋段、G106北京西紅門段、G2江蘇無錫碩放段、G107廣東長安宵邊段以及G205廣東橫崗段,見圖3.

2.2 國家干線移動源O3生成潛勢

根據(jù)徐敬等[16]的研究,使用O3生成能力來描述移動源單位質(zhì)量VOCs生成的OFP.結(jié)果顯示,大貨車、特大型貨車、集裝箱車及大客車的O3生成能力最高,為5.49t/t,這類車輛主要為柴油車,其次是中小客車、小型貨車和中型貨車,分別為5.18、5.18和5.14t/t.見圖4.

不同車型的五大類VOCs的排放量與OFP占比及O3生成能力差異,見圖5.各車型的烯烴OFP占比最大,平均達(dá)41.90%,排放量占比平均為26.88%, O3生成能力最強(qiáng),為8.33t/t;烷烴和芳香烴排放量占比相近,為25.43%和26.44%;但烷烴因反應(yīng)活性不強(qiáng), OFP占比僅3.87%,芳香烴和炔烴類排放量和OFP占比較均勻.中小客車VOCs排放量和OFP占比最大,分別占總量63.61%和62.86%,與干線公路的流量最大情況一致,其烯烴、烷烴及芳香烴的排放量占比為28.74%、25.63%及35.47%,烯烴和芳香烴OFP占比為47.85%、34.45%,與劉曉等[48]研究的結(jié)果接近.

圖4 不同車型的OFP總量及O3生成能力

為進(jìn)一步探求細(xì)分類別VOCs中對OFP的分擔(dān)率較大的有機(jī)污染物,將OFP分擔(dān)率前10的物種及其對應(yīng)的VOCs排放量分擔(dān)率和MIR值進(jìn)行對比,見圖6.

由圖可見,OFP貢獻(xiàn)率最大的10種有機(jī)污染物依次為:乙烯、丙烯、甲醛、對二甲苯、3-甲基-1-丁烯、甲苯、1,2,4-三甲基苯、乙炔、間-乙基甲苯和正丁烯,總貢獻(xiàn)量達(dá)629209.94t,占總貢獻(xiàn)量的67.07%.MIR值對OFP貢獻(xiàn)量的影響較明顯,丙烯、1,2,4-三甲基苯及正丁烯VOCs分擔(dān)率較低,但MIR值較高,故OFP分擔(dān)率也高.

圖6 OFP分擔(dān)率前10的有機(jī)污染物及其VOCs占比和MIR值對比

2.3 國家干線移動源O3生成潛勢的空間分布特征

進(jìn)一步分析干線公路OFP空間分布特征,采用ArcGIS軟件的核密度計(jì)算功能對OFP強(qiáng)度進(jìn)行空間密度分布估計(jì),將矢量路網(wǎng)劃分為4127×3551個面積為1km×1km柵格矩陣,將觀測路段不同車型每公里日均OFP強(qiáng)度作為代表路段的權(quán)重,以10km為搜索半徑0進(jìn)行核密度估算,并對估算結(jié)果進(jìn)行分位數(shù)分類,可以得到不同車型OFP排放強(qiáng)度的線性空間擴(kuò)散及分布特征.見圖7.

整體上,客貨車日均OFP強(qiáng)度在“胡煥庸線”以西路網(wǎng)稀疏的西部地區(qū)遠(yuǎn)低于路網(wǎng)密集的東部地區(qū).進(jìn)一步觀察東部地區(qū)的內(nèi)部差異,北京天津呈團(tuán)簇狀集聚,至石家莊一線為帶狀分布;濟(jì)南淄博濰坊青島一線呈彎月帶狀分布;南京蘇州上海杭州呈團(tuán)狀至上海高度集聚;粵港澳大灣區(qū)也高度聚集;沈陽、鄭州、西安、武漢、重慶等交通樞紐為次一級強(qiáng)度集聚區(qū).由于各地區(qū)排放因子總體差異不大,車流量成為OFP強(qiáng)度的重要影響因素.

小貨車在北京天津呈團(tuán)狀集聚,略向石家莊一線帶狀延伸;濟(jì)南青島一線呈“啞鈴狀”分布;西安、鄭州及重慶等樞紐效應(yīng)明顯,呈放射狀;蘇州上海杭州呈“鴨蛋形”分布;粵港澳大灣區(qū)呈團(tuán)狀集聚.

圖7 各車型OFP排放強(qiáng)度的空間分布特征及差異

中型貨車在沈陽、北京天津、蘇州上海杭州、粵港澳呈團(tuán)狀聚集.

大型貨車的集中分布樞紐效應(yīng)較明顯,其中南京蘇州上海呈“啞鈴狀”不對稱分布、粵港澳高度聚集.

特大型貨車呈現(xiàn)唐山、石家莊、濟(jì)南、淄博四角帶狀分布,唐山集聚尤為明顯,與這些地區(qū)重工業(yè)交通運(yùn)輸有關(guān);武漢集聚,沿東南西北干線成放射狀分布;長三角、粵港澳地區(qū)聚集不明顯.

集裝箱車在京津冀與山東地區(qū)呈線性片狀集聚;蘇州上海杭州呈團(tuán)狀集聚;粵港澳大灣區(qū)以深圳為中心高度集聚.

中小客車在北京天津石家莊呈團(tuán)狀聚集;濟(jì)南淄博濰坊青島一線呈彎月狀分布;沈陽、鄭州、西安、成都、重慶、武漢、長沙等樞紐為放射狀;長三角連片集聚;粵港澳大灣區(qū)團(tuán)狀聚集.

大客車主要在以深圳為中心的粵港澳大灣區(qū)聚集,至梅州一線呈團(tuán)狀分布;南京蘇州上海杭州團(tuán)狀分布;其他樞紐城市點(diǎn)狀集聚效應(yīng)突出.

3 不確定性分析

因無法統(tǒng)計(jì)出區(qū)間內(nèi)的支路分流車輛,故采用代表路段作為機(jī)動車行駛里程的計(jì)算結(jié)果可能偏大;同時,因缺乏大貨車、特大貨車及集裝箱車的排放因子參數(shù),而將此三類車型統(tǒng)一采用大貨車所對應(yīng)的地區(qū)排放因子,計(jì)算結(jié)果精度有限;此外,限于統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的不足,未考慮占比極小的新能源車輛;采用國外測量VOCs子源排放質(zhì)量分?jǐn)?shù),因?qū)嶒?yàn)的地區(qū)差異也使計(jì)算結(jié)果存在不確定性;限于計(jì)算量,本文僅就VOCs對O3生成潛勢進(jìn)行分析,未對NO的O3生成潛勢進(jìn)行研究,存在一定的局限性;GIS核密度估計(jì)方法僅考慮了O3生成潛勢的距離衰減特性及其擴(kuò)散影響;加之,所獲數(shù)據(jù)是年日均數(shù)據(jù),無法考慮地形地勢、氣象等因素的影響,并且全年用365天計(jì)算也使結(jié)果不夠精確,這些主客觀因素都導(dǎo)致了本研究的結(jié)果具有一定的不確定性.

4 結(jié)論

4.1 客車和汽油車不僅是國家干線VOCs年排放量最大的源,其OFP貢獻(xiàn)率也最大,其中中小客車占比超一半以上,因此應(yīng)對其尾氣排放進(jìn)行重點(diǎn)控制.

4.2 針對東部地區(qū)國家干線占比低而排放量占比高的特點(diǎn),應(yīng)提高其機(jī)動車燃油標(biāo)準(zhǔn)以降低VOCs排放量.

4.3 VOCs的OFP總量中烯烴和芳香烴是主要貢獻(xiàn)者,烯烴O3生成能力在五類排放源中最強(qiáng),對機(jī)動車尾氣中占比最高的乙烯、丙烯、甲醛等10種有機(jī)污染物的生成進(jìn)行控制,是有效降低臭氧污染的主要途徑.

4.4 對于丙烯、1,2,4-三甲基苯及正丁烯等具有VOCs分擔(dān)率低、MIR值高和OFP分擔(dān)率高的特性,在控制O3前體物時要綜合考慮排放量和MIR值的影響.

4.5 國家干線公路客貨車日均OFP強(qiáng)度的區(qū)域性空間差異較明顯.存在不同層次等級的區(qū)域中心,空間分布規(guī)律與京津冀、長三角及珠三角等城市群及路網(wǎng)密度的特征基本一致,故在進(jìn)行污染治理時要分地區(qū)采取不同的政策措施.

[1] 張小曳,孫俊英,王亞強(qiáng),等.我國霧-霾成因及其治理的思考[J]. 科學(xué)通報, 2013,58(13):1178-1187. Zhang X Y, Sun J Y, Wang Y Q, et al. Factors contributing to haze and fog in China (in Chinese). Chin Sci Bull (Chin Ver), 2013,58:1178– 1187.

[2] 李名升,任曉霞,于 洋,等.中國大陸城市PM2.5污染時空分布規(guī)律[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016,36(3):641-650. LI Ming-sheng, REN Xiao-xia, YU Yang, et al. Spatiotemporal pattern of ground-level fine particulate matter PM2.5pollution in mainland China [J]. China Environmental Science, 2016,36(3):641- 650.

[3] Carter W P L. Development of Ozone Reactivity Scales for Volatile Organic Compounds [J]. J.air Waste Man.ass, 1994,44(7): 881-899.

[4] Wang H L, Jing S A, Lou S R, et al. Volatile organic compounds (VOCs) source profiles of on-road vehicle emissions in China [J]. Science of the Total Environment, 2017,s607–608:253-261.

[5] Steinfeld J. Atmospheric Chemistry and Physics: From Air Pollution to Climate Change [J]. Environment Science & Policy for Sustainable Development, 1998,40(7):26-26.

[6] Boeglin M L, Wessels D, Henshel D. An investigation of the relationship between air emissions of volatile organic compounds and the incidence of cancer in Indiana counties. [J]. Environmental Research, 2006,100(2):242.

[7] Fiore A M, Dentener F J, Wild O, et al. Multimodel estimates of intercontinental source‐receptor relationships for ozone pollution [J]. Journal of Geophysical Research, 2009,114(D4):83-84.

[8] Lelieveld J, Evans J S, Fnais M, et al. The contribution of outdoor air pollution sources to premature mortality on a global scale [J]. Nature, 2015,525(7569):367-371.

[9] 林 旭,朱 彬,安俊琳,等.南京北郊VOCs對臭氧和二次有機(jī)氣溶膠潛在貢獻(xiàn)的研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(4):976-986. Lin Xu, Zhu Bin, An Jun-lin, et al. Potential contribution of secondary organic aerosols and ozone of VOCs in the Northern Suburb of Nanjing [J]. China Environmental Science, 2015,35(4):976-986.

[10] Guo H, So K L, Simpson I J, et al. C–C volatile organic compounds in the atmosphere of Hong Kong: Overview of atmospheric processing and source apportionment [J]. Atmospheric Environment, 2007,41(7): 1456-1472.

[11] Zhao B, Wang P, Ma J Z, et al. A high-resolution emission inventory of primary pollutants for the Huabei region, China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,11(1):20331-20374.

[12] 姚志良,張明輝,王新彤,等.中國典型城市機(jī)動車排放演變趨勢[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2012,32(9):1565-1573. Yao Zhi-liang, Zhang Ming-hui, Wang Xin-tong, et al. Trends in vehicular emissions in typical cities in China. [J]. China Environmental Science, 2012,32(9):1565-1573.

[13] 劉松華,周 靜.蘇州市人為源揮發(fā)性有機(jī)物排放清單研究[J]. 環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展, 2015,40(1):163-165. LIU Song-hua, ZHOU Jing. Research on the Anthropogenic Source VOCs Emission Inventory of Suzhou City [J]. Environment and Sustainable Development, 2015,40(1):163-165.

[14] 蔣美青,陸克定,蘇 榕,等.我國典型城市群O3污染成因和關(guān)鍵VOCs活性解析[J]. 科學(xué)通報, 2018,63:1130–1141. Jiang M Q, Lu K D, Su R, et al. Ozone formation and key VOCs in typical Chinese city clusters (in Chinese). Chin Sci Bull, 2018,63: 1130–1141.

[15] Huo H, Yao Z, Zhang Y, et al. On-board measurements of emissions from diesel trucks in five cities in China [J]. Atmospheric Environment, 2012,54(32):159-167.

[16] 徐 敬,馬建中.北京地區(qū)有機(jī)物種人為源排放量及O3生成潛勢估算[J]. 中國科學(xué):化學(xué), 2013,(1):104-115. Xu Jing, Ma Jian-zhong. Estimation of anthropogenic emissions and ozone formation potential of speciated VOCs in Beijing area [J]. Scientia Sinica Chimica, 2013,(1):104-115.

[17] 張海煒,張?jiān)苽?顧兆林.西安市機(jī)動車尾氣排放特征分析[J]. 環(huán)境工程, 2015,(s1):393-397. Zhang Hai-wei, Zhang Yun-wei, Gu Zhao-lin. Emission Characteristics of Vehicle Exhausts in Xi'An City [J]. Environmental Engineering, 2015(s1):393-397.

[18] 周子航,鄧 也,吳柯穎,等.成都市道路移動源排放清單與空間分布特征[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2018,38(1):79-91. Zhou Z H, Deng Y, Wu K Y, et al. On-road mobile source emission inventory and spatial distribution characteristics in Chengdu [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018,38(1):79-91.

[19] 馬 品,曹生現(xiàn),劉永紅,等.2006~2012年廣東省機(jī)動車尾氣排放特征及變化規(guī)律[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2015,28(6):855-861. Ma Pin, Cao Sheng-xian, Liu Yong-hong, et al. Analysis of vehicle emission characteristics and variations in Guangdong Province from 2006 to 2012 [J]. Research of Environmental Sciences, 2015,28(6): 855-861.

[20] 夏思佳,劉 倩,趙秋月.江蘇省人為源VOCs排放清單及其對臭氧生成貢獻(xiàn)[J]. 環(huán)境科學(xué), 2018,2(2):592-598. XIA Si-jia, LIU Qian, ZHAO Qiu-yue. Emission Inventory of Anthropogenically Sourced VOCs and Its Contribution to Ozone Formation in Jiangsu Province [J]. Environmental Science, 2018, 2(2):592-598.

[21] 劉永紅,姚達(dá)文,黃建彰.珠三角地區(qū)機(jī)動車排放清單建立與來源分析[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2015,v.38(s1):458-463. Liu Yong-hong, Yao Da-wen, Huang Jian-zhang. Vehicle exhaust emissions inventory and characteristics in the Pearl River Delta Region [J]. Environmental Science & Technology, 2015,v.38(s1): 458-463.

[22] 尤翔宇,羅達(dá)通,劉 湛,等.長株潭城市群人為源VOCs排放清單及其對環(huán)境的影響[J]. 環(huán)境科學(xué), 2017,38(2):461-468. YOU Xiang-yu, LUO Da-tong, LIU Zhan, et al. Inventory and Environmental Impact of VOCs Emission from Anthropogenic Source in Chang-Zhu-Tan Region [J]. Environmental Science, 2017,38(2): 461-468.

[23] 劉海猛,方創(chuàng)琳,黃解軍,等.京津冀城市群大氣污染的時空特征與影響因素解析[J]. 地理學(xué)報, 2018,73(1):177-191. Liu Hai-meng, Fang Chuang-lin, Huang Jie-jun, et al. The spatial-temporal characteristics and influencing factors of air pollution factors of air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration [J]. Acta Geographica Sinica, 2018,73(1):177-191.

[24] 吳 鍇,康 平,于 雷,等.2015~2016年中國城市臭氧濃度時空變化規(guī)律研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2018,38(6):2179-2190. Wu K, Kang P, Yu L, et al. Pollution status and spatiotemporal variations of ozone in China during 2015~2016 [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018,38(6):2179-2190.

[25] 陶雙成,鄧順熙,郝艷召,等.關(guān)中城市群道路移動源氣態(tài)污染物排放特征[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2019,39(2):542-553. Tao Shuang-cheng, Deng Shun-xi, Hao Yan-zhao, et al. Vehicle emission characteristics of gaseous pollutants in Guanzhong urban agglomeration [J]. China Environmental Science, 2019,39(2):542-553.

[26] Zhang Q, Xu J, Wang G, et al. Vehicle emission inventories projection based on dynamic emission factors: A case study of Hangzhou, China [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(20):4989-5002.

[27] 王人潔,王 堃,張 帆,等.中國國道和省道機(jī)動車尾氣排放特征[J]. 環(huán)境科學(xué), 2017,38(9):3553-3560. Wang Ren-jie, Wang Kun, Zhang Fan, et al. Emission Characteristics of Vehicles from National Roads and Provincial Roads in China [J]. Environmental Science, 2017,38(9):3553-3560.

[28] 李海萍,趙 穎,傅毅明.京津冀國家干線公路污染空間特征分析[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2016,36(10):3515-3526. Li H P, Zhao Y, Fu Y M. Spatial distribution of air pollutant emissions from national trunk highway in Beijing-Tianjin-Hebei ( BTH) [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016,36(10):3515-3526.

[29] 中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部.2018.中國機(jī)動車環(huán)境管理年報[R]. 北京:中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部. Ministry of Ecological Environment of the PRC. China vehicle environmental management annual report [R]. BeiJing: Ministry of Ecological Environment of the PRC.

[30] 中華人民共和國交通運(yùn)輸部規(guī)劃研究院.2016.國家干線公路交通量手冊[R]. 北京:中華人民共和國交通運(yùn)輸部規(guī)劃研究院. Planning and Research Institute of the Ministry of Transport of the PRC. Handbook of National Trunk Highway Traffic Volume [R]. BeiJing: Planning and Research Institute of the Ministry of Transport of the PRC.

[31] 中華人民共和國交通運(yùn)輸部.中國交通年鑒[J]. 中國公路, 2016. Ministry of Transport of the PRC. Traffic Yearbook of China [J].China Highway, 2016.

[32] 王金宏,朱 軍,尹靈芝,等.基于線性參照系統(tǒng)的虛擬高速鐵路場景建模方法[J]. 地球信息科學(xué)學(xué)報, 2014,16(1):23-30. Wang Jin-hong, Zhu Jun, Yin Ling-zhi, et al. Virtual High-speed Railway Scene Modeling Method Based on the Linear Referencing System [J]. Journal of Geo-Information Science, 2014,16(1):23-30.

[33] 中華人民共和國環(huán)境保護(hù)部.道路機(jī)動車大氣污染物排放清單編織技術(shù)指南(試行) [R]. 2015.北京:中華人民共和國環(huán)境保護(hù)部. http://www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/bgg/201501/W020150107594587831090.pdf,2015-01.

[34] 中華人民共和國環(huán)境保護(hù)部.大氣揮發(fā)性有機(jī)物源排放清單編制技術(shù)指南(試行) [R]. 2014.北京:中華人民共和國環(huán)境保護(hù)部. http://img.neijiang.gov.cn/uploads/2016/12/16/104643.pdf.

[35] Wu X, Wu Y, Zhang S, et al. Assessment of vehicle emission programs in China during 1998~2013: Achievement, challenges and implications [J]. Environmental Pollution, 2016,214:556-567.

[36] Montero L, Duane M, Manfredi U, et al. Hydrocarbon emission fingerprints from contemporary vehicle/engine technologies with conventional and new fuels. [J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(18):2167-2175.

[37] Liu Y, Shao M, Fu L, et al. Source profiles of volatile organic compounds (VOCs) measured in China: Part I[J]. Atmospheric Environment, 2008,42(25):6247-6260.

[38] Fanick E R. Diesel Exhaust Standard Development: Phase 3 [J]. Catalysts, 2008.

[39] 冉 靚,趙春生,耿福海,等.上海市區(qū)非甲烷有機(jī)化合物(NMOCs)的觀測分析[J]. 北京大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2010,46(2):199-206. RAN Liang, ZHAO Chun-sheng, GENG Fu-hai, et al. Analysis of Nonmethane Organic Compounds (NMOCs) Measurements in Urban Shanghai [J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 2010,46(2):199-206.

[40] Sillman S. The relation between ozone, NO, and hydrocarbons in urban and polluted rural environments [M]. Developments in Environmental Science. Elsevier Science & Technology, 2002:1821- 1845.

[41] Oppenheimer M. Atmospheric Pollution: History, Science, and Regulation [J]. Physics Today, 2003,56(10):65-66.

[42] 蘇雷燕.上海市城區(qū)大氣VOCs的變化特征及反應(yīng)活性的初步研究[D]. 上海:華東理工大學(xué), 2012. SU Lei-yan. A preliminary study of ambient VOCs variation and chemical reactivity in the urban area of Shanghai, China. [D]. ShangHai:East China University of Science and Technology, 2012.

[43] 曹函玉,潘月鵬,王 輝,等. 2008~2010年北京城區(qū)大氣BTEX的濃度水平及其O3生成潛勢[J]. 環(huán)境科學(xué), 2013,34(6):2065-2070. Cao Han-yu, Pan Yue-peng, Wang Hui, et al. Concentrations and ozone formation potentials of BTEX During 2008~2010 in urban Beijing, China [J]. Environmental Science, 2013,34(6):2065-2070.

[44] Altenstedt, KarinPleijel. An Alternative Approach to Photochemical Ozone Creation Potentials Applied under European Conditions [J]. Air Repair, 2000,50(6):1023-1036.

[45] William P L. Carter. Updated maximum incremental reactivity scale and hydrocarbon bin reactivities for regulatory applications [EB/OL]. California: California Environmental Protection Agency.2017.https: //www.cert.ucr.edu/%ef%bd%9ecarter/SAPRC/MIR10.pdf.

[46] Shi X. Selection of bandwidth type and adjustment side in kernel density estimation over inhomogeneous backgrounds [M]. Taylor & Francis, Inc. 2010.

[47] Yu W, Ai T, Shao S. The analysis and delimitation of central business district using network kernel density estimation [J]. Journal of Transport Geography, 2015,45:32-47.

[48] 劉 曉,陳 強(qiáng),郭文凱,等.移動源排放VOCs特征及臭氧生成潛勢研究——以蘭州市為例[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2018,38(8):3220-3228. Liu X, Chen Q, Guo W K, et al. Emission characteristics and ozone formation potential of VOCs from mobile sources: A pilot study in Lanzhou [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018,38(8):3220-3228.

Emission and ozone formation potential of VOCs from mobile sources of national trunk highway.

WEI Bing, LI Hai-ping*, DU Jia-qi, LIANG Zi-hao, WANG Na-ping

(School of Environment and Natural Resources, Renmin University of China, Beijing 100872)., 2019,39(10)：4043~4053

According to the VOCs calculating method, a vehicle emission inventory of VOCs had been established based on a daily average monitoring dataset of 4346 traffic stations in national trunk highways (NTHs). Ozone formation potential (OFP) of VOCs was estimated by the maximum incremental reactivity (MIR). A dynamic segmentation technology was used to the NTHs and then the intensity of OFP was calculated by kernel density analysis method to analyze its spatial distribution. The results show that annual emission of VOCs of passenger car was the largest one with its percentage up to 70.50%. Guangdong Province account for the most in all provinces and was 10.7%. G15 accounted for 5.4% and was the largest among all the NTHs. Olefins and aromatic hydrocarbons were the main contributors of OFP, the top ten key organic pollutants account for 67.29%. The intensity of daily average OFP of both freight and passenger vehicles varied largely in different highways and were affected by the traffic flow. Beijing and Tianjin showed a cluster concentration and took a belt distribution in Shijiazhuang. A meniscus distribution was along Jinan, Zibo, Weifang and Qingdao. Nanjing-Suzhou-Shanghai-and Hangzhou also showed a cluster distribution and converged in Shanghai. Shenzhen was a centre around Bay area of Yue-Gang-Ao. Shenyang, Zhengzhou, Xi'an, Wuhan, Chongqing and other hub cities showed a secondary intensity agglomerations.

national trunk highways；mobile sources；volatile organic compounds (VOCs)；ozone formation potential (OFP)；spatial distribution

X511

A

1000-6923(2019)10-4043-11

魏 冰(1994-),男,安徽阜陽人,中國人民大學(xué)碩士研究生,主要從事環(huán)境交通GIS研究.

2019-03-22

中國人民大學(xué)2019年度‘中央高校建設(shè)世界一流大學(xué)(學(xué)科)和特色發(fā)展引導(dǎo)專項(xiàng)資金’

* 責(zé)任作者, 副教授, lhping@ruc.edu.cn