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    活性碳納米纖維負(fù)載還原銅鐵氧化物降解偶氮染料

    2019-10-21 08:36:00陳梅蔡寧馮小娟劉唯王建芝
    新生代·上半月 2019年5期
    關(guān)鍵詞:靜電紡絲偶氮染料

    陳梅 蔡寧 馮小娟 劉唯 王建芝

    【摘要】:近年來(lái),工廠排放的工業(yè)廢水中含有大量的偶氮染料,對(duì)水生物和人類(lèi)構(gòu)成嚴(yán)重的危害。本論文詳細(xì)描述了負(fù)載還原銅鐵氧化物的活性碳納米纖維(Reduced CuFe2O4@ACNF)的制備方法。通過(guò)靜電紡絲、高溫碳化法和氫氧化鉀活化碳納米纖維的方法制備Reduced CuFe2O4@ACNF。以酸性橙7(AO7)為目標(biāo)污染物,過(guò)硫酸氫鉀復(fù)合鹽(PMS)為氧化劑,研究催化劑的催化活性。對(duì)于質(zhì)量濃度為100 mg L-1 AO7溶液,reduced CuFe2O4@ACNF/PMS體系在12 min內(nèi)對(duì)AO7的去除率高達(dá)99.8%。

    【關(guān)鍵詞】:偶氮染料 靜電紡絲 活性碳納米纖維 催化降解

    1 引言

    廢水中的大多數(shù)染料都是有毒的水污染物,被認(rèn)為是有毒的,潛在的致癌和誘變風(fēng)險(xiǎn),廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)中。而高級(jí)氧化過(guò)程(AOPs)被認(rèn)為是降解偶氮染料(酸性橙7)最可行的技術(shù)之一。AOPs在催化降解偶氮染料過(guò)程中,能生成硫酸根自由基(SO4·-)和羥基自由基(·OH),氧化能力強(qiáng),pH值適應(yīng)范圍廣,在水處理技術(shù)中具有很大的潛力。但是,通過(guò)PMS自我分解產(chǎn)生SO4·-是非常緩慢的,需要通過(guò)催化劑活化PMS,使其能產(chǎn)生SO4·-和羥基自由基(·OH)。到目前為止,不同的異質(zhì)催化劑被使用活化PMS,包括:金屬材料和非金屬材料。近年來(lái),鐵銅雙金屬催化劑體系也越來(lái)越受到關(guān)注【1】。然而,由于納米粒子具有高的比表面能,趨向于聚集形成大顆粒,導(dǎo)致表面積減小,最終催化活性降低。因此,需將納米粒子負(fù)載在載體上,該載體具有高的比表面積、高的孔隙率和良好的導(dǎo)電性。首先,碳材料具有化學(xué)惰性,耐高溫,耐酸耐堿,具有良好的導(dǎo)電性,有利于催化過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移;其次,相比其他的碳材料,活性碳納米纖維(ACNF)是一維(1D)結(jié)構(gòu)載體,更利于反應(yīng)物的電子轉(zhuǎn)移和擴(kuò)散,減少偶氮染料擴(kuò)散的阻力;再次,活性碳納米纖維的比表面積和體積遠(yuǎn)高于碳納米纖維,有利于吸附偶氮染料和暴露更多的催化活性中心的環(huán)境中;最后,活性碳納米纖維制備過(guò)程簡(jiǎn)單【2】。因此,利用碳納米纖維可以負(fù)載reduced CuFe2O4納米粒子高效地去除AO7。

    本課題研究的總體目標(biāo)是研究一種兼具高吸附性和催化活性的新型雙功能材料,可用于快速、完全去除水中的合成染料。該復(fù)合材料可通過(guò)電紡、碳化和活化方法制備,且具有順磁性,能回收重復(fù)利用。

    2 實(shí)驗(yàn)部分

    2.1 試劑與儀器

    試劑:聚丙烯腈(PAN)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、乙酰丙酮鐵(Fe(acac)3)、N,N-二甲基甲酰(DMF)、氫氧化鈉(NaOH)、硝酸(HNO3)、氫氧化鉀(KOH)、酸性橙7(AO7)。

    儀器:X射線衍射儀,Bruker D8型(德國(guó)布魯克公司);多功能酶標(biāo)儀,SpectraMax?i3x型(美國(guó)分子儀器上海有限公司);掃描電子顯微鏡,JSM-5510LV型(日本電子株式會(huì)社);震動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì),Squid-VSM型(美國(guó)Quantum Design 公司)。

    2.2 實(shí)驗(yàn)方法

    2.2.1 活性碳納米纖維負(fù)載還原銅鐵氧化物的制備方法

    首先,將0.5 mmol的Cu(NO)3·3H2O、1 mmol的Fe(acac)3、0.5 g PVP和0.5 g PAN加入到7.5 g的DMF中,磁力攪拌得到均一的前驅(qū)體溶液。將電紡前驅(qū)體溶液進(jìn)行靜電紡絲,得到復(fù)合納米纖維。其次,將復(fù)合納米纖維放入管式爐中碳化,在氮?dú)庵校?00oC碳化60min,在空氣中,280oC碳化60min,即完成碳化過(guò)程得到復(fù)合碳納米纖維。最后,將復(fù)合碳納米纖維和KOH混合碾磨成粉末,復(fù)合碳納米纖維和KOH質(zhì)量比為1:3,在氮?dú)庵校?00oC活化60min,即完成活化過(guò)程得到記作Reduced CuFe2O4@ACNF。而ACNF制備過(guò)程與Reduced CuFe2O4@ACNF相同,只是不需要加入Cu(NO)3·3H2O和Fe(acac)3。

    2.2.2 催化降解實(shí)驗(yàn)

    AO7的濃度可以用UV-vis測(cè)量在催化降解過(guò)程中其最大的吸收波長(zhǎng)。測(cè)試條件:AO7的初始濃度(C0)為100mgL-1,復(fù)合碳材料的濃度為0.5gL-1,過(guò)硫酸氫鉀復(fù)合鹽(PMS)的濃度為1.0mM,反應(yīng)溫度30oC,初始溶液的pH通過(guò)0.1MNaOH和0.1MHNO3調(diào)節(jié)。具體的實(shí)驗(yàn)操作如下:配置500mL初始濃度為100mgL-1AO7,取100mL的AO7放在250mL的錐形瓶中;然后加入1.0mMPMS到錐形瓶中,PMS溶解后,再加入0.5 gL-1的復(fù)合碳材料開(kāi)始進(jìn)行反應(yīng)。通過(guò)測(cè)定污染物在最大波長(zhǎng)下的降解效率。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 催化劑的表征

    圖1a是樣品的XRD圖譜,衍射峰在2θ=30.2°、35.6°、43.3°、53.7°、57.2°、62.8°和74.6°處對(duì)應(yīng)于立方CuFe2O4的(220)、(311)、(400)、(422)、(511)、(440)和(533)晶面(JCPD 編號(hào)77-0010);衍射峰在2θ = 43.3°、50.4°和74.1°處對(duì)應(yīng)于面心立方金屬Cu的(111)、(200)和(220)晶面(JCPDS編號(hào)85-1326);衍射峰在2θ=44.6°和82.3°處對(duì)應(yīng)于α-Fe的(110)和(211)晶面(JCPDS編號(hào)06-0696),這表明ReducedCuFe2O4@ACNF、CuFe2O4@CNF和ACNF被成功制備。圖1b是樣品的VSM圖譜,樣品的飽和磁化強(qiáng)度(Ms)為27emug-1,可利用磁鐵將其吸附回收。

    圖1(a) ReducedCuFe2O4@ACNF和ACNF的X射線衍射譜圖,(b) ReducedCuFe2O4@ACNF的VSM譜圖

    圖2為催化劑的氮?dú)馕?解吸等溫線及孔徑圖分布曲線。從圖2(a)中可得到,催化劑的吸附等溫線為典型的IV型,吸附量在相對(duì)較低的壓力(P/P0=0~0.1)下實(shí)現(xiàn)了快速增長(zhǎng),表明碳基材料中存在微孔;在相對(duì)壓力(P/P0)為0.5~0.9時(shí),出現(xiàn)氮?dú)馕矫摳降葴鼐€的回滯環(huán),表明催化劑材料中存在介孔【3】。且催化劑的比表面積和孔體積為881.690m2g-1和0.5592cm3g-1。根據(jù)DFT法計(jì)算的孔徑分布(見(jiàn)圖2b),催化劑是以直徑0.5nm和0.7~1.4nm的微孔為主;還有少量的介孔,介孔直徑為2.2nm。這是因?yàn)橥ㄟ^(guò)KOH高溫活化CuFe2O4@CNF,KOH會(huì)與CNF反應(yīng)生成氣體和碳酸鹽,能刻蝕CNF產(chǎn)生更大的孔體積和比表面積,而產(chǎn)生的孔徑多為微孔。而微孔能有利于吸附有機(jī)分子到活性中心,能大大提高碳基材料的比表面積【4】。另外,大量的微孔和介孔會(huì)相互連通,形成多孔通道,更加有利于偶氮染料快速的擴(kuò)散和催化過(guò)程中電子轉(zhuǎn)移的速率。

    圖2(a)Reduced CuFe2O4/ACNF的氮?dú)馕?脫附等溫線和(b)孔徑分布曲線

    3.2 Reduced CuFe2O4@ACNF活化PMS降解AO7的性能研究

    如圖3a所示,多孔復(fù)合碳材料擁有大的比表面積和孔體積,具有較好的去除有機(jī)污染物的能力。當(dāng)僅有PMS(PMS不被催化劑活化)時(shí),PMS對(duì)AO7的去除率僅為5.8%,因此,通過(guò)催化劑活化PMS能提高AO7去除率。然而,在吸附20min時(shí),ACNF和reducedCuFe2O4@ACNF對(duì)AO7去除率分別為69.0%和86.4%,reducedCuFe2O4@ACNF對(duì)AO7的吸附能力大于ACNF。這是因?yàn)樵谔蓟^(guò)程中,Cu(NO)3·3H2O/Fe(acac)3、和PVP/PANNF收縮程度不一樣。另外,在反應(yīng)4min時(shí),ACNF對(duì)AO7的去除率為56.6%,ACNF/PMS對(duì)AO7去除率為79.0%。說(shuō)明ACNF不僅能吸附AO7,還能活化PMS。更為重要的是,通過(guò)比較ACNF/PMS和reducedCuFe2O4@ACNF/PMS對(duì)AO7的去除效果,發(fā)現(xiàn)reducedCuFe2O4@ACNF活化PMS的效果優(yōu)于ACNF的,原因有兩點(diǎn):一是reducedCuFe2O4@ACNF對(duì)AO7的吸附能力大于ACNF;二是reducedCuFe2O4也能活化PMS。所以,通過(guò)納米粒子和活性碳纖維的協(xié)同效應(yīng),能夠大大提高復(fù)合碳材料對(duì)AO7的去除率。為了探索催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性,利用回收的reduced CuFe2O4@ACNF對(duì)AO7進(jìn)行催化降解,催化降解過(guò)程如圖3b所示,reduced CuFe2O4@ACNF在第一次、第二次、第三次和第四次被重復(fù)使用后,AO7的去除率從100.0%、98.9%、95%和82.7%,這表明催化劑在重復(fù)使用四次后,仍能保持良好的催化性能。

    圖3(a)不同體系中AO7的去除率隨時(shí)間變化曲線:[a] PMS,[b] ACNF,[c] reduced CuFe2O4@ACNF,[d] ACNF/PMS,[e] reduced CuFe2O4@ACNF/PMS和(b)Reduced CuFe2O4@ACNF/PMS降解AO7的重復(fù)利用性能。反應(yīng)條件:[AO7]初始=100mg L-1,[PMS]=1.0mM,[CuFe2O4@CNF]=0.5gL-1,[ACNF]=0.5 gL-1,[reducedCuFe2O4@ACNF]=0.5gL-1,T=30°C,初始pH=7

    4 結(jié)語(yǔ)

    采用靜電紡絲、碳化和高溫活化,可制備得到reduced CuFe2O4@ACNF催化劑,該催化劑不僅具有良好的吸附性能,還能高效地活化PMS,通過(guò)納米粒子和活性碳纖維的協(xié)同效應(yīng),能夠大大提高復(fù)合碳材料對(duì)AO7的去除率。該催化劑具有磁性,通過(guò)外加磁鐵有利于催化劑的回收利用。通過(guò)探索催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)該催化劑在使用四次后能能保持良好的催化性能。

    【參考文獻(xiàn)】:

    【1】 李晶, 鮑建國(guó), 杜江坤, 冷一非, 孔淑瓊, Fe/Cu雙金屬活化過(guò)一硫酸鹽降解四環(huán)素的機(jī)制, 環(huán)境科學(xué). 39 (2018).

    【2】 王瑩, 陳家斌, 張黎明, 吳瑋, 黃天寅, 超聲波協(xié)同活性碳纖維活化過(guò)一硫酸鹽降解AO7, 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 37 (2017) 1404-1412.

    【3】 喻伯鳴, 杜珂, 敖日格勒, 木質(zhì)素基多孔納米碳纖維在超級(jí)電容器電極材料中的應(yīng)用, 造紙科學(xué)與技術(shù). v.37;No.221 (2018) 30-37.

    【4】 黃宇翔, 于文吉, 趙廣杰, KOH活化木質(zhì)碳纖維的孔隙結(jié)構(gòu)及其成孔機(jī)理, 林業(yè)工程學(xué)報(bào). 3 (2018) 82-87.

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