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    鍶鹽與烏洛托品配合物分子的量子計算及性能研究

    2019-10-19 15:26:30王粵生霸書紅張利波
    科技創(chuàng)新導報 2019年12期

    王粵生 霸書紅 張利波

    摘? ?要:以鍶離子為中心原子,烏洛托品(HTMA)為配體,使用Gaussian09軟件3-21G基組中DFT/B3LYP算法,研究含能配合物分子形成的可能性,確定其穩(wěn)定結(jié)構(gòu),計算其爆轟參數(shù)。結(jié)果表明:鍶離子與HTMA配體可形成的含能配合物分子有三種,即:六配位的類蘑菇亭形結(jié)構(gòu)、六配位的類天平形結(jié)構(gòu)和六配位的蝶形結(jié)構(gòu)。通過紅外光譜分析得到其內(nèi)界組成,通過比較穩(wěn)定化能、鍵長鍵角分析,得出蝶形結(jié)構(gòu)最為穩(wěn)定,并發(fā)現(xiàn)硝酸根分子、水分子參與配位后,使配合物分子結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定,該配合物穩(wěn)定化能為0.7561Hartree,爆熱68.437kcal/g,爆速4.066km/s,爆壓7.859GPa,符合高能密度炸藥的要求,值得深入研究。

    關鍵詞:含能配合物? 量子計算? 穩(wěn)定結(jié)構(gòu)? 爆轟參數(shù)

    中圖分類號:O641.4;TQ560.1? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻標識碼:A? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文章編號:1674-098X(2019)04(c)-0081-04

    含能金屬配合物作為武器能量載體,其性能直接決定武器裝備的戰(zhàn)斗力,是武器裝備的關鍵環(huán)節(jié)之一,必須滿足高能量密度、低易損性和環(huán)境適應性要求,含能金屬配合物在國防領域具有重要意義和良好的應用前景。目前國內(nèi)對含能金屬配合物的研究中,銅[1]、鎳[2]、鈷[3]、釹[4]等與烏洛托品(HTMA)配合物研究較多,鍶與HTMA的研究報道較少。本文以鍶離子為中心原子,HTMA為配體,使用Gaussian09軟件研究含能配合物分子形成的可能性,確定其穩(wěn)定結(jié)構(gòu),計算其爆轟參數(shù),為新型含能配合物的深入研究提供參考。

    1? 鍶鹽和烏洛托品配合物分子模型的構(gòu)建和優(yōu)化

    本文搭建了①1個Sr2+,1個HTMA,2個H2O,2個NO3-;②1個Sr2+,2個HTMA,2個H2O,2個NO3-③? 1個Sr2+,2個HTMA,4個H2O,2個NO3-三種分子模型(如圖1-圖3),選擇3-21G基組、DFT/B3LYP算法,對三種配合物分子的幾何結(jié)構(gòu)分別進行優(yōu)化,其中開閉殼層選擇默認,模型①優(yōu)化結(jié)果為類蘑菇亭形配合物分子見圖4,模型②優(yōu)化結(jié)果為類天平形配合物分子見圖5,模型③優(yōu)化結(jié)果為蝶形配合物分子見圖6。

    三種配合物分子的紅外光譜圖分別見圖7(類蘑菇亭形配合物分子)、圖8(類天平形配合物分子)和圖9(蝶形配合物分子)。

    圖7中,波數(shù)1109.98cm-1和1120.39cm-1處的兩個尖峰為O(24)-N(19)-O(25)和O(28)-N(21)- O(29)不對稱伸縮振動峰,較純NO3-(1101.91cm-1和1127.82cm-1)偏大,說明NO3-參與配位;類似地,991.13cm-1處特征峰為HTMA的整體扭動;1647.59cm-1處特征峰為H(36)-O(35)-H(37)做擴張振動;3635.60cm-1處的尖峰為O(32)-H(34)沿成鍵方向伸縮振動。而純HTMA整體扭動峰為996.96cm-1,純H2O擴張振動峰為1549.39cm-1,純OH-伸縮振動峰為3888.69cm-1。紅外分析的結(jié)果證明了類蘑菇亭形配合物分子的配體為NO3-、HTMA、H2O、OH-,再結(jié)合圖4的優(yōu)化結(jié)果,確定該配合物分子式為H[Sr(HTMA)(OH)(H2O)(NO3)2]。

    圖8中,1101.91cm-1處尖峰為O(48)-N(49)-O(47)不對稱伸縮振動,與純NO3-相同,1121.04 cm-1時O(50)-N(53)-O(51)不對稱伸縮振動,證明既存在NO3-配體,還有NO3-離子域。此外,989.06cm-1和1009.86cm-1兩處尖峰分別為兩分子HTMA的整體扭動峰;3654.97cm-1和3658.97cm-1兩處特征峰分別為H(55)-O(54)-H(56)、H(51)-O(53)-H(51)不對稱伸縮振動。紅外分析的結(jié)果證明了類天平形配合物分子的配體為NO3-、HTMA、H2O,再結(jié)合圖5的優(yōu)化結(jié)果,確定該配合物分子式為[Sr(HTMA)2(H2O)2NO3]。

    圖9中,1127.82cm-1處尖峰為O(47)-N(49)-O(48)和O(50)-N(53)-O(51)的不對稱伸縮振動,與純NO3-做相同振動,證明蝶形配位分子中NO3-為外界;此外,987.56 cm-1特征峰為兩分子HTMA的整體扭動峰;3633.35 cm-1、3633.91 cm-1、3634.81 cm-1和3635.51 cm-1四處峰為O(57)-H(58)、O(63)-H(64)、O(60)-H(62)和O(54)-H(55)的伸縮振動峰。紅外分析的結(jié)果證明了蝶形配合物分子的配體為HTMA、OH-,再結(jié)合圖6的優(yōu)化結(jié)果,確定該配合物分子式為H2[Sr(HTMA)2(OH)4]。

    2? 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性分析

    2.1 鍵長和鍵角

    通過3-21G基組結(jié)構(gòu)優(yōu)化之后各配體中N、O配位結(jié)合點與中心離子所形成的鍵長、鍵角數(shù)據(jù)如表1。

    鍶離子與配體的N、O配位結(jié)合點的鍵長范圍為 2.4700 ?-2.700?,遠小于胡盛志[5]的范德華半徑(Sr-N)0.415 nm=4.15?;(Sr-O)0.410 nm=4.10?。在優(yōu)化之前的模型構(gòu)建中,鍶與氮、氧之間的鍵長小于1.90000?,實驗的結(jié)果表明在優(yōu)化過程中HTMA和NO3-、H2O都受到斥力的作用而發(fā)生遠離方向的移動且烏洛托品足以和鍶原子成鍵,成鍵的鍵長較優(yōu)。其中蝶形的配合物鍵長分布最為集中,成鍵的結(jié)構(gòu)效果最佳。

    表1中鍵角均為配合物分子結(jié)構(gòu)中較小角,在類蘑菇亭形和類天平形配合物分子結(jié)構(gòu)中最小角分別達到51.21077°和51.67801°,鍵角過小,不易生成;蝶形配合物分子結(jié)構(gòu)中N(21)、N(42)連線近似滿足平角。N-Sr-O鍵角較為均勻,近似直角關系,較為符合正八面體形幾何結(jié)構(gòu),能穩(wěn)定存在。

    2.2 穩(wěn)定化能分析

    配合物的穩(wěn)定化能通常用式(1)計算:

    (1)

    其中:——優(yōu)化前后系統(tǒng)釋放的能量;

    ΣEA——優(yōu)化前A物質(zhì)的能量;

    EML——優(yōu)化后配合物分子的能量

    已優(yōu)化的各組分能量中,Esr=-3118.9477Hartree,EHTMA=-452.3331Hartree,Eno3=-278.6230Hartree,EH2O=-75.9470Hartree。其中,三種優(yōu)化后配合物分子的能量和計算結(jié)果如表2所示。

    三種配合物優(yōu)化過程中,放入的物質(zhì)總能量不同,故優(yōu)化后能量不足以說明其穩(wěn)定性。表示優(yōu)化前后系統(tǒng)放出的能量,放出的能量越多,則生成的配合物分子越穩(wěn)定。從表2可看出,在3-21G基組下,蝶形配合物最大,故該配合物的穩(wěn)定性最高。

    3? 爆轟性能參數(shù)計算

    3.1 生成熱

    對于反應物運用原子化反應原理寫出蝶形配合物分子的原子化反應式:

    蝶形配合物分子在298K的溫度下的生成熱ΔH298如式(2)所示:

    (2)

    式中,為生成物的生成焓之和,為反應物的生成焓之和。

    根據(jù)熱力學公式,有式(3):

    (3)

    式中,ΔE0為0K時產(chǎn)物與反應物的總能量之差,ΔEZPE為0K時產(chǎn)物與反應物的零點能之差,ΔHT為0K到298K的溫度校正項。

    生成物在298K溫度下的生成焓由《蘭氏化學手冊》[6]中查得,ΔE0使用3-21G基組對Sr、C、N、H、O原子進行了能量計算,結(jié)果見表3。

    根據(jù)上一節(jié)計算結(jié)果,蝶形配合物的ΔE0為11.5076Hartree,ΔEZPE為0.523175Hartree,ΔHT為0.036188Hartree。將以上數(shù)據(jù)統(tǒng)一單位后代入式(3),計算得到蝶形配合物的生成熱為-62.65907658Hartree。

    3.2 爆速與爆壓

    采用Kamlet-Jacobs方法預測爆速D與爆壓P。Kamlet-Jacobs經(jīng)驗方程如式(4)、式(5)所示:

    (4)

    (5)

    式中,N為每克炸藥爆轟生成氣體的物質(zhì)的量(mol/g),為氣體產(chǎn)物的平均摩爾質(zhì)量(g/mol),ρ為炸藥的密度(g/cm3),Q為每克炸藥爆轟的爆熱(kcal/g)。使用GaussView軟件,在計算設置選項中,添加關鍵字“Volume”進行計算。計算得到的配合物的平均摩爾體積為277.946cm3/mol。相對分子質(zhì)量M根據(jù)其分子式[Sr(C6H12N4)2(H2O)2(NO3)]NO3易求得為564.031g/mol,密度ρ為2.03g/cm3。

    配合物的爆轟產(chǎn)物使用最大放熱原則,即H2O—CO2規(guī)則給出爆炸反應方程式:

    因此,得到了H2O,H2,N2等三種氣體產(chǎn)物,易求得每克蝶形配合物分子爆炸生成的氣體產(chǎn)物的物質(zhì)的量N為0.0372mol/g,且氣體產(chǎn)物的平均摩爾質(zhì)量為15.82g/mol。由《蘭氏化學手冊》得,SrO的生成熱為-592.0kJ/mol,H2O的生成熱為-241.826kJ/mol,其余單質(zhì)產(chǎn)物的生成熱均為0,進而求得Q為161504.905kJ/mol=68.437kcal/g。

    將以上各值代入式(4)、式(5),求得配合物的爆速D和爆壓P分別為4.066km/s、7.859GPa。

    4? 結(jié)語

    使用Gaussian09軟件以烏洛托品(HTMA)為配體設計了3種鍶鹽配合物分子,在3-21G基組水平下用DFT/B3LYP方法進行優(yōu)化計算,得出如下結(jié)論:(1)通過紅外光譜分析,并比較鍵長鍵角、穩(wěn)定化能,確定最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)為蝶形配合物分子;(2)對蝶形配合物分子進行爆轟性能參數(shù)計算,得到爆熱為68.437kcal/g,爆速為4.066km/s,爆壓為7.859GPa,該配合物符合高能密度炸藥的要求,值得深入研究。

    參考文獻

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