農(nóng)業(yè)廢棄物中重金屬含量特征及農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

魏益華，邱素艷，張金艷，陳慶隆，陳柳萌，涂田華，戴廷燦

農(nóng)業(yè)廢棄物中重金屬含量特征及農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

魏益華1，邱素艷1，張金艷1，陳慶隆1，陳柳萌2，涂田華1，戴廷燦1※

（1. 江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全與標(biāo)準(zhǔn)研究所，南昌 330200；2. 江西省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)應(yīng)用微生物研究所，南昌 330200）

為了解江西省主要農(nóng)業(yè)廢棄物中重金屬污染狀況和評(píng)估其再利用產(chǎn)物農(nóng)用的安全性，在江西省內(nèi)采集了水稻秸稈、蔬菜廢棄物、豬糞和牛糞等樣品，對(duì)樣品中鉻、鎳、銅、鋅、砷、鎘、汞和鉛重金屬含量進(jìn)行了測(cè)定與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。結(jié)果表明，動(dòng)物性廢棄物中重金屬含量和超標(biāo)率明顯高于植物性廢棄物，其中豬糞屬于重度污染，牛糞為輕度污染，植物性廢棄物尚處于安全水平。若以江西省農(nóng)業(yè)廢棄物為原料制成有機(jī)肥，并長(zhǎng)期施用于設(shè)施菜地，豬糞有機(jī)肥施用8.4、15.3和23.9 a后土壤中Cu、Cd和Zn將陸續(xù)超標(biāo)，牛糞有機(jī)肥施用23.3 a后土壤中Cu將超標(biāo)，水稻秸稈、蔬菜廢棄物有機(jī)肥施用約29 a后土壤中Cd將超標(biāo)，故農(nóng)業(yè)廢棄物有機(jī)肥須嚴(yán)格控制原料中重金屬含量，其農(nóng)用的長(zhǎng)期安全性有待加強(qiáng)監(jiān)測(cè)。

廢棄物；重金屬；污染；風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

0 引 言

農(nóng)業(yè)廢棄物一般指在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中被丟棄的有機(jī)類物質(zhì)，通常為農(nóng)林生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生的植物殘余類廢棄物、畜牧漁業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生的動(dòng)物類殘余廢棄物和農(nóng)業(yè)加工過(guò)程中產(chǎn)生的加工類殘余廢棄物等，如作物秸稈、稻殼、蔬菜廢棄物、雜草、林木枯枝落葉、果殼、畜欄墊料、菇渣、甘蔗渣、木屑、糟渣和畜禽糞便等。中國(guó)已成為全球農(nóng)業(yè)廢棄物產(chǎn)出量最大的國(guó)家，其年產(chǎn)出量并呈快速增長(zhǎng)趨勢(shì)，如2003年中國(guó)農(nóng)業(yè)廢棄物產(chǎn)出量約40余億t，其中秸稈7億t，蔬菜廢棄物1億t[1]，至2013年秸稈和蔬菜廢棄物年產(chǎn)量已分別增至9.93億t[2]和2.69億t[3]。2013年江西省主要農(nóng)作物廢棄物2 689.35 萬(wàn)t/a，主要為水稻秸稈和蔬菜類廢棄物，約2301.56 萬(wàn)t/a[4]。

據(jù)統(tǒng)計(jì)，2010年中國(guó)畜禽糞便年總量達(dá)22.35億t[5]；2010年江西省畜禽糞便年總量為7 488.54萬(wàn)t[6]。在畜禽養(yǎng)殖過(guò)程中，由于出于抗病或刺激生長(zhǎng)的需要，Zn、Cu和As等微量元素被廣泛用于飼料添加劑[7]。中國(guó)每年微量元素飼料添加劑使用量約為15~18萬(wàn)t，其中約有10萬(wàn)t未被動(dòng)物利用而隨畜禽糞便排入環(huán)境[8]。中國(guó)畜禽養(yǎng)殖量每年約以10%的速率增長(zhǎng)，畜禽養(yǎng)殖糞便排放量亦隨之快速增加，由此造成的環(huán)境污染問(wèn)題日益突出[9]。Kornegay等[10]研究發(fā)現(xiàn)，添加到飼料中的Cu超過(guò)90%將會(huì)隨畜禽糞便排出。Nichohon等[11]認(rèn)為畜禽糞便已成為土壤中Cu和Zn等重金屬的重要來(lái)源，畜禽糞便對(duì)土壤Cu和Zn的年貢獻(xiàn)率可高達(dá)40%和17%。畜禽糞便農(nóng)用以及以畜禽糞便為主要原料的有機(jī)肥農(nóng)用已成為中國(guó)農(nóng)田土壤中重金屬的重要來(lái)源[12-14]。

據(jù)相關(guān)資料顯示，2013年中國(guó)有機(jī)肥資源總養(yǎng)分約7 000多萬(wàn)t，然而其實(shí)際利用率卻不足40%，其中農(nóng)作物秸稈還田率為35%左右，畜禽糞便還田率為50%左右[15]。預(yù)計(jì)到2020年，中國(guó)農(nóng)業(yè)廢棄物產(chǎn)出量將超過(guò)50億t[16]。這些大量的農(nóng)業(yè)廢棄物如果不經(jīng)過(guò)適當(dāng)處理，直接排放進(jìn)入外界環(huán)境將會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題以及資源浪費(fèi)。所以，高效安全利用這些農(nóng)業(yè)廢棄資源對(duì)保護(hù)農(nóng)業(yè)農(nóng)村環(huán)境有著重要的現(xiàn)實(shí)意義與經(jīng)濟(jì)價(jià)值。然而，至今為止，關(guān)于農(nóng)業(yè)廢棄物及其再利用產(chǎn)物（如有機(jī)肥等）安全性方面的研究報(bào)道較少，且研究對(duì)象主要集中在畜禽糞便，對(duì)植物性農(nóng)業(yè)廢棄物污染特征和農(nóng)業(yè)廢棄再利用產(chǎn)物的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估等方面的研究報(bào)道更是甚少。本項(xiàng)目初步調(diào)查和揭示江西省動(dòng)植物性農(nóng)業(yè)廢棄物（如水稻秸稈、蔬菜廢棄物、豬糞和牛糞）中重金屬累積特征與污染現(xiàn)狀，并對(duì)農(nóng)業(yè)廢棄物再利用產(chǎn)物—有機(jī)肥的長(zhǎng)期施用進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，最終期望為農(nóng)業(yè)廢棄物再利用的安全性提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)與技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 樣品的采集與制備

本研究于2016年11月至2017年7月期間在江西省水稻、蔬菜種植主產(chǎn)區(qū)和畜禽養(yǎng)殖主產(chǎn)區(qū)，如南昌、九江、撫州、新余、高安、吉安、贛州、宜春和上饒9個(gè)市縣共采集了100個(gè)農(nóng)業(yè)廢棄物樣品，其中水稻秸稈樣品24個(gè)、蔬菜（茄子、豆角、番茄、黃瓜、絲瓜、苦瓜、辣椒、甘藍(lán)、空心菜等）廢棄物樣品28個(gè)、豬糞樣品36個(gè)和牛糞樣品12個(gè)；同時(shí)采集與水稻秸稈相對(duì)應(yīng)的稻田表層土壤以及與蔬菜廢棄物相對(duì)應(yīng)的蔬菜表層土壤以及蔬菜樣品。

所采樣品裝于密封塑料袋后帶回實(shí)驗(yàn)室，農(nóng)業(yè)廢棄物樣品用蒸餾水清洗干凈表面后用烘箱于40 ℃烘干，粉碎后過(guò)0.25 mm尼龍篩；土壤樣品剔除雜質(zhì)后于陰涼處風(fēng)干，粉碎過(guò)0.15 mm尼龍篩，最終將制好的農(nóng)業(yè)廢棄物樣品和土壤樣品最終置于密封塑料袋中于干燥器皿中保存；蔬菜樣品用蒸餾水清洗表面后擦干、切碎和勻漿，最終將制好的蔬菜樣品置于密封塑料袋中于冰箱中冷凍保存。

1.2 測(cè)定方法

稱取0.2～0.5 g農(nóng)業(yè)廢棄物樣品（2～5 g蔬菜樣品）樣品，置于微波消解罐中，加入6 mL濃硝酸，于石墨消解儀上于100 ℃預(yù)消解0.5 h，待溶液冷卻后取出，加入1 mL過(guò)氧化氫，擰好蓋子靜置0.5 h后放入微波消解儀中微波消解，微波消解于最高溫度190 ℃保持30 min，消解完成待樣品冷卻后取出，打開蓋子后再將微波消解罐置于石墨消解儀上于100 ℃趕酸1 h，最后用超純水將樣品消解液定容到50 mL容量瓶中。按相同的步驟做空白試驗(yàn)。用電感耦合等離子體質(zhì)譜法[17]進(jìn)行測(cè)定樣品溶液中8種重金屬元素。

稱取0.1 g土壤樣品，置于微波消解罐中，加入1.5 mL濃鹽酸和4.5 mL濃硝酸，于石墨消解儀上于100 ℃預(yù)消解0.5 h，待溶液冷卻后取出，加入1 mL氫氟酸和1 mL過(guò)氧化氫，擰好蓋子靜置0.5 h后放入微波消解儀中微波消解，于最高溫度195 ℃保持30 min，消解完成待樣品冷卻后取出，打開蓋子后再將微波消解罐置于石墨消解儀上于100 ℃趕酸1.5 h，用超純水將樣品消解液定容至50 mL容量瓶中。按相同的步驟做空白試驗(yàn)。用原子熒光法[18]測(cè)定樣品消解液中Hg含量；分取1 mL樣品溶液用體積分?jǐn)?shù)2%HNO3溶液稀釋至10 mL容量瓶中，用電感耦合等離子體質(zhì)譜法[19]進(jìn)行測(cè)定其溶液中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb含量。

1.3 江西省農(nóng)業(yè)廢棄物重金屬污染評(píng)價(jià)

單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法是國(guó)內(nèi)外進(jìn)行污染評(píng)價(jià)時(shí)最常用的方法之一。本研究運(yùn)用單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對(duì)江西省主要農(nóng)業(yè)廢棄物中重金屬含量進(jìn)行污染評(píng)價(jià)。

單因子指數(shù)法

Pi

=

Ci/Si

（1）

式中P為某重金屬元素的單因子污染指數(shù)；C為樣品中某重金屬元素平均值；S為中國(guó)有機(jī)肥料標(biāo)準(zhǔn)[20]中重金屬污染限量，即Cr≤150 mg/kg、As≤15 mg/kg、Cd≤3 mg/kg、Hg≤2 mg/kg和Pb≤50 mg/kg。由于該標(biāo)準(zhǔn)缺乏Ni、Cu和Zn污染限量，故這3種元素的污染限量參照德國(guó)腐熟堆肥標(biāo)準(zhǔn)[21]，即Ni≤20 mg/kg、Cu≤100 mg/kg和Zn≤400 mg/kg。

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

式中綜為樣品重金屬綜合污染指數(shù)；Pmax為單因子污染指數(shù)中的最大值；Pavg為單因子污染指數(shù)的平均值。

單項(xiàng)和綜合污染指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表1。

表1 單項(xiàng)和綜合污染指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

1.4 江西省農(nóng)業(yè)廢棄物有機(jī)肥農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

土壤重金屬輸入的通常途徑有化學(xué)投入品（有機(jī)肥、化肥、農(nóng)藥等）施用、農(nóng)業(yè)水灌溉和大氣沉降等。大棚蔬菜中使用的農(nóng)藥中重金屬含量通常較低，有的甚至幾乎不含有重金屬，且農(nóng)藥用量（體積）較小；據(jù)本調(diào)查，江西省設(shè)施菜地的灌溉水源多為深層地下水，地下水中重金屬含量較低，Hg、Cd和Pb等有毒有害重金屬元素常未檢出；此外，設(shè)施菜地環(huán)境相對(duì)封閉，大氣沉降對(duì)土壤重金屬輸入的影響較小，故本研究中暫不將農(nóng)藥、農(nóng)業(yè)水灌溉和大氣沉降作為設(shè)施菜地土壤中重金屬的主要來(lái)源。由于設(shè)施菜地中有機(jī)肥施用量遠(yuǎn)大于化肥，且有機(jī)肥中Cu和Zn等重金屬含量一般遠(yuǎn)高于化肥，故本研究將有機(jī)肥作為設(shè)施菜地中重金屬的最主要輸入途徑。設(shè)施菜地重金屬的輸出途徑主要為蔬菜收獲和蔬菜廢棄物帶走的重金屬以及土壤淋溶作用。重金屬往往富集在土壤耕作表層，向深層土壤中遷移量較少，故本研究中假定通過(guò)蔬菜收獲和蔬菜廢棄物帶走是設(shè)施菜地土壤重金屬的主要輸出途徑。綜上所述，設(shè)施菜地土壤中重金屬累積速率（）可以用以下公式估算

式中有機(jī)肥輸入量等于有機(jī)肥施用量乘以有機(jī)肥中重金屬濃度，蔬菜輸出量等于蔬菜產(chǎn)量乘以蔬菜中重金屬濃度，蔬菜廢棄物輸出量等于蔬菜廢棄物產(chǎn)生量乘以蔬菜廢棄物中重金屬濃度。據(jù)本調(diào)查，江西省設(shè)施菜地以溫室大棚為主，其有機(jī)肥年施用量一般為15 000～30 000 kg/hm2，蔬菜產(chǎn)量（鮮質(zhì)量）一般為15 000～25 000 kg/hm2，蔬菜廢棄物（干質(zhì)量）產(chǎn)生量一般為3 000～4 000 kg/hm2，故本研究取其平均值，即有機(jī)肥年施用量20 000 kg/hm2，蔬菜產(chǎn)量為20 000 kg/hm2，蔬菜廢棄物產(chǎn)生量3 500 kg/hm2；江西省設(shè)施蔬菜中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均值分別為0.019 9、0.084 4、0.421、2.09、0.009 45、0.040 5、0.007 43和0.022 0 mg/kg。假設(shè)江西省設(shè)施菜地土壤容重為1.3 g/cm3，1 hm2設(shè)施菜地表層（0～20 cm）質(zhì)量即為2.6×106kg。

Ct

=

C

0

+

kt

（4）

式中C為時(shí)刻土壤中重金屬含量，mg/kg；0為土壤中重金屬含量背景值，mg/kg；為時(shí)間，a；為土壤中該重金屬的累積速率，mg/（kg·a）。本研究以江西省土壤重金屬背景值[16]為0，即Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為48.00、19.00、20.80、69.00、10.40、0.100、0.08和32.10 mg/kg；以中國(guó)溫室蔬菜產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)中的污染限量[17]為C，即Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為150、40、50、200、30、0.30、0.25和50 mg/kg。

1.5 數(shù)據(jù)分析

采用 Microsoft Excel 2010對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)；采用 SPSS 12.0 對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 江西省水稻秸稈中重金屬含量分析

從表2可知，江西省水稻秸稈中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為13.7、4.06、3.56、60.9、3.55、1.16、0.0511和2.37 mg/kg，8種重金屬變異系數(shù)為55.7%～127%。若以水稻秸稈為原料制成有機(jī)肥，依據(jù)中國(guó)有機(jī)肥料標(biāo)準(zhǔn)[22]和德國(guó)腐熟堆肥標(biāo)準(zhǔn)[23]，則江西省水稻秸稈中Cd超標(biāo)，其超標(biāo)率為4.2%。劉榮樂(lè)等[24]調(diào)查發(fā)現(xiàn)全國(guó)秸稈廢棄物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為17.1、14.2、27.4、103.4、2.14、1.8、0.25和21.9 mg/kg，Cd、Ni、Hg、Cu和Zn超標(biāo)率分別為38.7%～3.2%。與之相比，江西省秸稈廢棄物中大部分重金屬含量和超標(biāo)率明顯較低，Cr和Cd含量二者相近，As含量稍高。

江西省稻田土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為110、25.7、22.5、83.2、10.7、0.331、0.110和39.9 mg/kg，8種重金屬含量變異系數(shù)范圍為125%～418%，表明江西省稻田土壤中重金屬空間分布差異較大，表明土壤受外界干擾比較顯著，如受工業(yè)和交通業(yè)污染、農(nóng)業(yè)耕作和施肥等強(qiáng)烈人為活動(dòng)影響。依據(jù)中國(guó)土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)[25]，江西省稻田土壤中Cd（10.0%）、Cr（3.0%）和Cu（1.0%）超標(biāo)，Ni、Zn、As、Hg和Pb含量均未超標(biāo)。

表2 江西省水稻秸稈及其土壤中重金屬含量

2.2 江西省蔬菜廢棄物中重金屬含量分析

從表3可知，江西省蔬菜廢棄物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為14.7、8.91、8.55、105、1.12、1.13、0.0737和2.66 mg/kg，8種重金屬變異系數(shù)為67.8%～157%。若以蔬菜廢棄物為原料制成有機(jī)肥，依據(jù)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)[22-23]，則江西省蔬菜廢棄物中Ni、Cd和Zn含量超標(biāo)，其超標(biāo)率分別為7.1%、3.6%和3.6%，Cr、As、Hg和Pb含量均未超標(biāo)。黃紹文等[26]對(duì)全國(guó)植物性廢棄物為原料的有機(jī)肥中重金屬含量進(jìn)行測(cè)定，發(fā)現(xiàn)其Cr、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為126.7、91.2、213.6、5.3、1.1、0.44和22.0 mg/kg，Cr超標(biāo)率為13.4%，As、Cd和Hg超標(biāo)率均為2.4%。與之相比，除Cd含量相近外，江西省蔬菜廢棄物中Cr、Cu、Zn、As、Hg和Pb重金屬含量明顯較低。

江西省蔬菜土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均值分別為77.8、18.8、22.8、76.7、9.60、0.281、0.107和36.3 mg/kg，8種重金屬變異系數(shù)范圍為26.3%～108%。依據(jù)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)[25]，則江西省蔬菜土壤中Cd（21.0%）、Cr（5.0%）和Cu（1.0%）超標(biāo)，Ni、Zn、As、Hg和Pb含量未超標(biāo)。

表3 江西省蔬菜廢棄物和蔬菜土壤中重金屬含量

2.3 江西省畜禽糞便中重金屬含量分析

2.3.1 江西省豬糞中重金屬含量分析

從表4可知，江西省豬糞中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為2.94、14.8、456、732、14.0、1.94、0.170和5.74 mg/kg。若以豬糞為原料制成有機(jī)肥，依據(jù)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)[22-23]，則江西省豬糞中Zn、Cu、As、Ni和Cd超標(biāo)，超標(biāo)率為8.3%～86.1%，Cr、Hg和Pb含量均未超標(biāo)。

與其他文獻(xiàn)報(bào)道相比，本研究江西省豬糞中Cr含量較低，與文獻(xiàn)[26]同，均未超標(biāo)，而河北（30.43%）、全國(guó)[24]（10.3%）、陜西（8.00%）和福建（3.23%）豬糞存在不同程度的超標(biāo)；Ni含量與河北和全國(guó)[24]豬糞中Ni含量相近，其超標(biāo)率（8.3%）高于河北（2.17%），低于全國(guó)[24]（24.1%）豬糞；Cu含量與江蘇、河北和全國(guó)[24]豬糞中Cu含量相近，高于陜西豬糞，低于福建和全國(guó)[26]豬糞，其超標(biāo)率（83.3%）高于河北（80.43%）、陜西（76.00%）和全國(guó)[24]（69.0%）豬糞，低于福建（98.39%）和江蘇（96.15%）豬糞；Zn含量與全國(guó)[24,26]豬糞相近，高于陜西豬糞，低于江蘇和福建豬糞，其超標(biāo)率（86.1%）高于河北（78.26%）、全國(guó)[24]（69.0%）和陜西（8.00%）豬糞，低于江蘇（100%）和福建（96.15%）豬糞；As含量與河北豬糞中As含量相近，高于全國(guó)[24,26]豬糞，低于福建豬糞，其超標(biāo)率（13.9%）高于全國(guó)[24]（0）豬糞，低于福建（38.17%）、河北（21.74%）和全國(guó)[26]（15.4%）豬糞；Cd含量與福建豬糞中Cd含量相近，高于河北、陜西和全國(guó)[26]豬糞，低于江蘇和全國(guó)[24]豬糞，其超標(biāo)率（13.8%）低于全國(guó)[24]（51.7%）豬糞、江蘇（15.38%）和福建（11.29%）豬糞；Hg含量與全國(guó)[24]豬糞中Hg含量相近，低于河北和全國(guó)[26]豬糞，未超標(biāo)或超標(biāo)率較低；Pb含量與河北豬糞相近，高于陜西豬糞，低于福建和全國(guó)[24, 26]豬糞，未超標(biāo)或超標(biāo)率較低（表5）。

表4 江西省豬糞樣品中重金屬含量

表5 不同地區(qū)豬糞中重金屬含量比較

注：“—”表示未報(bào)道。

Note: “—” indicates not reported。

2.3.2 江西省牛糞中重金屬含量分析

從表6可知，江西省牛糞中Cr、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為2.65、5.26、165、266、1.56、0.555、0.144和2.70 mg/kg。依據(jù)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)[20-21]，則江西省牛糞中Zn和Cu超標(biāo)，Cr、Ni、As、Cd、Hg和Pb含量均未超標(biāo)。

本研究牛糞中Cr含量較低，其超標(biāo)率（0%）與福建和全國(guó)[26]豬糞中Cr超標(biāo)率相同，低于河北（30.00%）、陜西（7.69%）和全國(guó)[24]（2.4%）牛糞；Ni含量低于河北和全國(guó)[24]牛糞，其超標(biāo)率（0）與河北牛糞相同，低于全國(guó)[24]（21.4%）牛糞；Cu含量高于福建、江蘇、陜西、河北和全國(guó)[26]牛糞，低于全國(guó)[24]牛糞，其超標(biāo)率（16.7%）高于其他地區(qū)（0～9.5%）；Zn含量與福建和江蘇牛糞相近，高于陜西、河北和全國(guó)[24,26]牛糞，其超標(biāo)率（16.7%）亦高于其他地區(qū)（0～4.8%）；As含量與福建牛糞相近，低于河北和全國(guó)[24,26]牛糞，As超標(biāo)率（0）與其他地區(qū)相同；Cd含量與江蘇牛糞相近；高于河北豬糞，低于福建和全國(guó)[24,26]豬糞，Cd超標(biāo)率（0）與江蘇牛糞相同，低于河北（51.61%）、全國(guó)[24, 26]（38.1%、1.7%）和福建（7.14%）牛糞；Hg含量與全國(guó)[24]牛糞相近，低于河北和全國(guó)[26]牛糞，Hg超標(biāo)率（0）與全國(guó)[24]牛糞相同，低于河北（11.11%）和全國(guó)[26]牛糞（1.7%）；Pb含量明顯低于其他地區(qū)（表7）。

表6 江西省牛糞樣品中重金屬元素含量

表7 不同地區(qū)牛糞中重金屬含量比較

2.4 江西省農(nóng)業(yè)廢棄物重金屬污染評(píng)價(jià)

從表8可知，江西省水稻秸稈中重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)從大至小順序依次為Cd＞As＞Ni＞Zn＞Cr＞Cu＞Hg＞Pb，蔬菜廢棄物為Ni＞Cd＞Zn＞Cr＞Cu＞As＞Hg＞Pb，豬糞為Cu＞Zn＞As＞Ni＞Cd＞Hg＞Pb＞Cr，牛糞為Cu＞Zn＞Ni＞Cd＞As＞Hg＞Pb＞Cr。此4種廢棄物中重金屬內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)從大至小順序依次為豬糞＞牛糞＞蔬菜廢棄物＞水稻秸稈，其中豬糞已達(dá)到重度污染水平，牛糞為輕度污染；水稻秸稈和蔬菜廢棄物綜合污染指數(shù)均小于1，表明其尚處于安全水平。

表8 江西省農(nóng)業(yè)廢棄物重金屬污染指數(shù)

2.5 江西省農(nóng)業(yè)廢棄物農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

研究表明，隨著設(shè)施菜地種植年限的增長(zhǎng)，長(zhǎng)期施用含有較高重金屬濃度的有機(jī)肥將導(dǎo)致設(shè)施菜地土壤重金屬不斷累積，最終影響設(shè)施菜地質(zhì)量安全[31-33]。鑒于農(nóng)業(yè)廢棄物再利用的重要途徑之一就是制成有機(jī)肥，而有機(jī)肥在設(shè)施菜地中用量較大，其長(zhǎng)期施用可能引起設(shè)施菜地土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)。本研究假設(shè)以此4種廢棄物為原料制成有機(jī)肥，并長(zhǎng)期施用于江西省設(shè)施菜地，估算江西省設(shè)施菜地土壤中重金屬累積速率及其最大安全使用年限。

從表9可知，施用不同類型的農(nóng)業(yè)廢棄物有機(jī)肥，設(shè)施土壤中各種重金屬的累積速率和安全使用年限差異較大。如施用豬糞、牛糞有機(jī)肥的設(shè)施土壤中Zn累積速率均為最高，其值分別為5.47和1.89 mg/(kg·a)，其次均為Cu；施用蔬菜廢棄物、水稻秸稈有機(jī)肥的設(shè)施土壤中Zn累積速率亦均為最高，而其值才分別為0.650和0.311 mg/(kg·a)，其次均為Cr。結(jié)果表明，施用動(dòng)物性廢棄物有機(jī)肥的設(shè)施土壤中大部分重金屬累積速率高于施用植物性廢棄物有機(jī)肥的設(shè)施土壤，尤其是Zn和Cu等元素。

通過(guò)估算可知，若施用水稻秸稈或蔬菜廢棄物有機(jī)肥于設(shè)施菜地，約29 a后設(shè)施土壤中Cd含量將達(dá)到臨界值；施用豬糞有機(jī)肥，8.4、15.3和23.9 a后設(shè)施土壤中Cu、Cd和Zn含量將陸續(xù)達(dá)到臨界值；施用牛糞有機(jī)肥，23.3 a后設(shè)施土壤中Cu含量將于達(dá)到臨界值?？梢?jiàn)，豬糞有機(jī)肥農(nóng)用主要風(fēng)險(xiǎn)因子為Cu、Cd和Zn，牛糞有機(jī)肥農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)因子為Cu，植物性廢棄物有機(jī)肥農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)因子為Cd。以此4種農(nóng)業(yè)廢棄物為原料的有機(jī)肥的農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)隱患從大至小依次為豬糞＞牛糞＞水稻秸稈≈蔬菜廢棄物。

表9 農(nóng)業(yè)廢棄物有機(jī)肥長(zhǎng)期施用于江西省設(shè)施菜地其土壤重金屬累積速率及安全年限估算

2.6 農(nóng)業(yè)廢棄物污染成因分析

農(nóng)作物（植物性廢棄物）中重金屬含量與環(huán)境介質(zhì)（土壤、水體)中重金屬含量、土壤理化性質(zhì)、大氣沉降、耕作管理措施和作物品種等因素密切相關(guān)。本研究發(fā)現(xiàn)，江西省植物性廢棄物中重金屬累積規(guī)律大致為Zn＞Cr＞Ni＞Cu＞As、Pb、Cd＞Hg。水稻秸稈對(duì)As富集能力明顯高于蔬菜廢棄物，肖細(xì)元等[34]亦認(rèn)為禾谷類糧油作物對(duì)As含量吸收累積能力要強(qiáng)于蔬菜類。

通過(guò)相關(guān)性分析（表10）可知，水稻秸稈中Cd、Ni、Zn和As含量與土壤中相應(yīng)的Cd、Ni、Zn和As含量呈正相關(guān)，但尚未達(dá)到顯著性水平；水稻秸稈中Ni含量與土壤中As含量、水稻秸稈中Pb含量與土壤中Hg含量均達(dá)到顯著正相關(guān)，水稻秸稈中Ni含量與土壤中Hg含量、水稻秸稈中As含量與土壤中Zn含量均達(dá)到極顯著正相關(guān)。2014年《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示[35]，中國(guó)耕地土壤點(diǎn)位超標(biāo)率為19.4%，主要為重金屬污染，其重金屬污染中又主要為Cd污染。本研究結(jié)果亦發(fā)現(xiàn)江西省農(nóng)業(yè)土壤中重金屬污染主要為Cd污染。從表11可看出，蔬菜廢棄物中Cd、Ni、Zn和Cu等含量與土壤中相應(yīng)的Cd、Ni、Zn和Cu含量亦呈正相關(guān)，但尚未達(dá)到顯著性水平；蔬菜廢棄物中Cu含量與土壤中Hg含量、蔬菜廢棄物中As與土壤中Cu含量、蔬菜廢棄物中Hg含量與土壤中Hg含量和Cd含量均達(dá)到顯著正相關(guān)，蔬菜廢棄物中Zn含量與土壤中Cu含量、蔬菜廢棄物中Hg含量與土壤中Ni含量均達(dá)到極顯著正相關(guān)?？梢?jiàn)，植物性廢棄物對(duì)重金屬的吸收不僅受其土壤中相應(yīng)重金屬含量的影響，亦受土壤中其他重金屬的共同影響，這可能是蔬菜廢棄物中重金屬超標(biāo)種類與菜地土壤中重金屬招標(biāo)種類不完全對(duì)應(yīng)的原因。

本調(diào)查發(fā)現(xiàn)，花生廢棄物和空心菜廢棄物中Cd含量通常為最高值，但花生土壤和空心菜土壤中Cd含量并不相應(yīng)的為最高值，表明花生和空心菜對(duì)Cd的吸收累積能力較強(qiáng)；葉菜類廢棄物中重金屬含量一般要高于瓜類廢棄物（藤蔓）中重金屬含量，故本研究認(rèn)為蔬菜（廢棄物）對(duì)重金屬的吸收累積受蔬菜品種影響較大，其次為土壤中重金屬含量影響。

動(dòng)物性廢棄物中重金屬超標(biāo)率較高的主要為Zn和Cu元素。豬糞中超標(biāo)元素為As、Cd和Ni亦部分超標(biāo)。動(dòng)物性廢棄物中重金屬含量過(guò)高與飼料中其微量元素添加用量較大和動(dòng)物本身對(duì)微量元素吸收利用率低下等因素直接相關(guān)[35-37]。由于Zn、Cd是2種常伴成礦元素, 微量元素添加劑硫酸鋅中往往含有較高含量的硫酸鎘，所以致豬糞中Cd含量亦較高[38]。比較豬牛糞中重金屬含量，可發(fā)現(xiàn)豬糞中重金屬含量明顯高于牛糞中重金屬含量，可能與豬飼料中微量元素（Zn、Cu和As等）如添加量要遠(yuǎn)大于牛飼料所致。姜萍等[39]調(diào)查發(fā)現(xiàn)江西省39個(gè)大型養(yǎng)豬場(chǎng)的大豬飼料中Zn和Cu含量超標(biāo)率高達(dá)89.5%和81.6%，豬糞Zn和Cu含量亦嚴(yán)重超標(biāo)，其超標(biāo)率分別為100%和81.6%，且其認(rèn)為豬糞中重金屬（Cu、Zn、Pb和Cd）含量與飼料中重金屬含量顯著正相關(guān)。

表10 江西省水稻秸稈與稻田土壤中重金屬含量的相關(guān)系數(shù)

注：* 表示＜0.05，** 表示＜0.01，下同。

Note: * indicates＜0.05, ** indicates＜0.01, the Same as below.

表11 江西省蔬菜廢棄物與菜地土壤中重金屬相關(guān)性系數(shù)

3 結(jié) 論

1）江西省植物性廢棄物中重金屬主要為Cd元素超標(biāo)，其超標(biāo)率約為4.2%，動(dòng)物性廢棄物中Zn和Cu元素超標(biāo)較為嚴(yán)重，如豬糞中Zn和Cu超標(biāo)率分別高達(dá)86.1%和83.3%，故為保障農(nóng)業(yè)廢棄物再利用產(chǎn)物的安全性，還須從源頭（如種植業(yè)產(chǎn)地環(huán)境、養(yǎng)殖業(yè)飼料微量元素添加劑）上加強(qiáng)監(jiān)管與監(jiān)測(cè)工作。

2）江西省主要農(nóng)業(yè)廢棄物重金屬污染程度依次為豬糞＞牛糞＞蔬菜廢棄物＞水稻秸稈，其內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分別為3.32、1.20、0.34和0.29，表明江西省豬糞已達(dá)重度污染，牛糞為輕度污染，蔬菜廢棄物和水稻秸稈上尚處于安全水平。

3）若以此4種農(nóng)業(yè)廢棄物分別為原料制成有機(jī)肥，長(zhǎng)期施用于設(shè)施菜地，通過(guò)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估可知豬糞有機(jī)肥農(nóng)用主要風(fēng)險(xiǎn)因子為Cu、Cd和Zn，牛糞有機(jī)肥農(nóng)用主要風(fēng)險(xiǎn)因子為Cu，植物性農(nóng)業(yè)廢棄物有機(jī)肥農(nóng)用主要風(fēng)險(xiǎn)因子為Cd。因此，為防止農(nóng)業(yè)廢棄物有機(jī)肥長(zhǎng)期施用引起的土壤重金屬污染，需要嚴(yán)格控制農(nóng)業(yè)廢棄物中重金屬含量。此外，鑒于蔬菜廢棄物中存在Ni和Zn超標(biāo)現(xiàn)象，而中國(guó)有機(jī)肥標(biāo)準(zhǔn)中缺Ni、Zn和Cu等限量，為更好的保障蔬菜廢棄物再利用的安全性，建議盡快制定有機(jī)肥中這3種元素的污染限量。

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Characteristic of heavy metal contents in agricultural wastes and agricultural risk assessment

Wei Yihua1, Qiu Suyan1, Zhang Jinyan1, Chen Qinglong1, Chen Liumeng2, Tu Tianhua1, Dai Tingcan1※

(1.,,330200,; 2.,,330200,)

In order to understand the pollution status of heavy metals of main agricultural wastes in Jiangxi province and evaluate its long-time use safety of the agricultural wastes reusable products (for example, organic fertilizer), rice straw samples, paddy soil samples, vegetable waste samples, vegetable soil samples, pig manure samples and cow manure samples were collected in 9 countries of Jiangxi provinces. Eight kinds of heavy metals (Cr, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Hg and Pb) contents in the samples were determined by ICP-MS and AFS, and then risk assessments were carried out. The results showed that the concentrations and standard exceeding rates of heavy metals in plant wastes were significantly lower than those in animal wastes, such as the levels of Cu and Zn in animal wastes were 10 to 100 times of those in plant wastes. Besides, the standard exceeding rates of Zn, Cu and As in pig manures were 86.1%, 83.3% and 13.9%, respectively, and the standard exceeding rates of Zn and Cu in pig manures were both 16.7%. Only the concentrations of Cd in rice strawsamples exceed the limit standard (4.2%), and the concentrations of Cd, Zn and Ni in vegetable waste samples exceed the limit standards, the standard exceeding rates ranged from 3.6% to 7.1%. The order of heavy metal contents in plant wastes were Zn>>Cr>Ni>Cu>As, Pb, Cd>Hg, while that in animal wastes were Zn>Cu>>Ni>As, Pb, Cr>Cd>Hg. According to the Nemero composite pollution indexes, the comprehensive pollution levels in agricultural wastes of Jiangxi province were: pig manures>cow manures>vegetable wastes>rice straw, their composite pollution indexes were 3.32, 1.20, 0.34 and 0.29, respectively. Pig manures were seriously polluted, and cow manures were slightly polluted, and vegetable wastes and rice straw were at safety levels. If these agricultural wastes were served as organic fertilizer raw materials respectively, which were applied to greenhouse soil for a long-term, accumulation rates of heavy metals and their safe service lives in greenhouse soil were calculated. Accumulation rates of most heavy metals in greenhouse soil with animal manures were higher than that of plant wastes, especially of Zn and Cu. By using pig manure organic fertilizer, the levels of Cu, Cd and Zn in the greenhouse soil will be out of the limit standards after8.4 years, 15.3 years and 23.9 years, respectively. By using cow manure organic fertilizer, the level of Cu in the greenhouse soil will exceed the limit standard after 23.3 years, the level of Cd in the greenhouse soil will exceed the limit standard after about 29 years by using vegetable wastes organic fertilizer or rice straw organic fertilizer. Obviously, the main risk factors of agricultural utilization of pig manure organic fertilizer are Cu, Cd and Zn, the risk factors of agricultural utilization of cow manure organic fertilizer is Cu, the risk factors of agricultural utilization of plant waste organic fertilizer is Cd. It should be strictly restricted the contents of heavy metals in agricultural wastes when used as raw materials of organic fertilizer. The application safety of organic fertilizers made by agricultural wastes remains long-term monitoring.

agricultural wastes; heavy metal; pollution index; risk assessment

2019-01-31

2019-06-26

國(guó)家自然科學(xué)基金(21605063)；江西現(xiàn)代農(nóng)業(yè)科研協(xié)同創(chuàng)新（JXXTCX2016003-06，JXXTCX201703-01）；江西省青年科學(xué)基金（20161BAB214186）；江西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（20181BBF68013）

魏益華，助理研究員，主要從事農(nóng)產(chǎn)品與產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量安全研究。Email：weiyihua08@163.com

戴廷燦，研究員，主要從事農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全研究。Email：daitingcan8076@sina.com

10.11975/j.issn.1002-6819.2019.14.027

X71

A

1002-6819(2019)-14-0212-09

魏益華，邱素艷，張金艷，陳慶隆，陳柳萌，涂田華，戴廷燦.農(nóng)業(yè)廢棄物中重金屬含量特征及農(nóng)用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2019，35(14)：212－220. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.14.027 http://www.tcsae.org

Wei Yihua, Qiu Suyan, Zhang Jinyan, Chen Qinglong, Chen Liumeng, Tu Tianhua, Dai Tingcan. Characteristic of heavy metal contents in agricultural wastes and agricultural risk assessment[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2019, 35(14): 212－220. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.14.027 http://www.tcsae.org