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    基于分子動(dòng)力學(xué)模擬的YSZ基熱障涂層導(dǎo)熱性能分析

    2019-09-04 06:32:20趙夢(mèng)甜王玉璋
    陶瓷學(xué)報(bào) 2019年3期
    關(guān)鍵詞:熱障聲子空位

    趙夢(mèng)甜,龍 蕓,王玉璋

    (上海交通大學(xué) 機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院,上海 200240)

    0 引 言

    隨著艦船燃?xì)廨啓C(jī)的發(fā)展,透平葉片的耐高溫極限成為燃機(jī)效率提升的首要制約因素。為了保證透平葉片在高溫下能正常運(yùn)行,目前先進(jìn)艦船燃?xì)廨啓C(jī)中,均采用高溫?zé)嵴贤繉雍透咝Ю鋮s兩大關(guān)鍵技術(shù)。其中,6wt.%-8wt.%(3.5mol%-4.5mol%)Y2O3部分穩(wěn)定的ZrO2(YSZ)是應(yīng)用最廣泛的熱障涂層陶瓷材料,但它仍然存在一些問題。在涂層制備的噴涂過程中,由于陶瓷涂層迅速冷卻而形成大量的亞穩(wěn)定四方相t′,當(dāng)長期服役溫度高于1200 ℃時(shí),亞穩(wěn)定四方相t′分解為四方t相和立方c相,而四方t相在冷卻過程中會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡眒相,并伴隨3%-5%的體積變化,易導(dǎo)致涂層中出現(xiàn)裂紋、剝落[1-2]。此外,由于艦船燃?xì)廨啓C(jī)在海洋鹽霧環(huán)境下工作,熱障涂層長期處于鹽霧環(huán)境下,易受到鹽霧腐蝕作用。鹽霧腐蝕會(huì)使熱障涂層表面粗糙不平,產(chǎn)生較大的裂紋,破壞了涂層的表面結(jié)構(gòu),降低了涂層對(duì)粘結(jié)層及基體的保護(hù)作用[3]。同時(shí),低質(zhì)量燃油中包含的Na、V、S等雜質(zhì)在高溫介質(zhì)中被氧化并與燃?xì)庵械腘aCl反應(yīng),生成Na2SO4和NaVO3沉積在葉片表面,這些熔鹽在高溫下與YSZ中的穩(wěn)定劑Y2O3發(fā)生反應(yīng),從而破壞涂層結(jié)構(gòu)[4-5]。因此,發(fā)展新的具有較低熱導(dǎo)率、良好的高溫相穩(wěn)定性和抗鹽霧腐蝕性的涂層材料對(duì)提高熱障涂層在海洋鹽霧環(huán)境下的服役性能有很大助益。

    許多學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)多元氧化物摻雜改性二氧化鋯(YSZ)是提高t′相高溫穩(wěn)定性的有效途徑之一,而且該研究領(lǐng)域也是熱障涂層的研究熱點(diǎn)[6-7]。研究表明,在CeO2、Sc2O3、In2O3、Yb2O3、Nd2O3、Sm2O3等眾多摻雜添加穩(wěn)定劑中,Sc2O3性能尤為突出[8-10],同時(shí)ScYSZ的抗V2O5+ Na2SO4熔鹽腐蝕性能明顯優(yōu)于YSZ[11]。相比于二元體系,多金屬共摻雜氧化鋯體系熱導(dǎo)率更低。根據(jù)導(dǎo)熱理論,三價(jià)氧化物Sc2O3摻雜會(huì)使原體系中出現(xiàn)點(diǎn)缺陷和多余氧空位,提供了更多的有效散射中心,從而降低熱導(dǎo)率[12]。Huang等[13]發(fā)現(xiàn)在7wt.%YSZ加入2.71wt.%的Sc2O3后,其熱導(dǎo)率會(huì)有效減小。Liu[14]指出,室溫到700 ℃范圍內(nèi),致密8mol%Sc2O3-0.6mol%Y2O3-ZrO2的熱導(dǎo)率的變化范圍為1.38-1.44 W/(m·K),低于8YSZ(2.34-2.21 W/(m·K))。雖然已有一些文獻(xiàn)通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量了YSZ和ScYSZ的熱導(dǎo)率,但還未見有文獻(xiàn)闡述Sc2O3和Y2O3共摻雜含量和摻雜比率對(duì)熱導(dǎo)率的影響規(guī)律。

    本文采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬,研究了熱障涂層材料YSZ的導(dǎo)熱特性,從微觀層次探討尺寸效應(yīng)、溫度、Y2O3摻雜量及納米孔對(duì)YSZ熱導(dǎo)率的影響機(jī)理,并研究了Sc2O3的摻雜含量對(duì)ScYSZ熱導(dǎo)率的影響規(guī)律,給出摻雜具體建議。

    1 數(shù)學(xué)模型與分析步驟

    YSZ模型是建立在ZrO2模型的基礎(chǔ)上用Y3+離子隨機(jī)取代Zr4+離子,同時(shí)產(chǎn)生氧空位。為了保持系統(tǒng)的電中性,每摻雜兩個(gè)Y3+離子就會(huì)產(chǎn)生一個(gè)氧空位。同理,建立ScYSZ模型時(shí),采用Sc3+離子和Y3+離子隨機(jī)取代Zr4+離子并產(chǎn)生氧空位。為了計(jì)算YSZ和ScYSZ的熱導(dǎo)率,將單位晶胞在x、y、z三個(gè)方向進(jìn)行復(fù)制, 構(gòu)造模型結(jié)構(gòu),如圖1所示,其中Lx為模型結(jié)構(gòu)沿?zé)崃鞣较虻拈L度,A為垂直于熱流方向的橫截面積,T為系統(tǒng)溫度。單位晶胞的晶格常數(shù)a(單位:nm)隨模擬體系溫度的變化關(guān)系可用式(1)來表示[15]:

    圖1 模型結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Diagram of simulation model

    本文選取Muller-Plathe[17]提出的動(dòng)量交換法進(jìn)行涂層材料熱導(dǎo)率的計(jì)算。在該算法中,根據(jù)Lx大小,模型沿?zé)崃鞣较虮环譃镹層,將第1層和第N層定義為冷域,中間一層定義為熱域,每隔一定的時(shí)間間隔,找出熱域中速率最小的粒子和冷域中速率最大的粒子并交換兩者速度,每次動(dòng)量交換會(huì)導(dǎo)致一個(gè)能量變換,根據(jù)在整個(gè)模擬過程中交換粒子的動(dòng)能差即可得到在系統(tǒng)中施加的熱流大小,由于是在體系內(nèi)部進(jìn)行交換,因此能保證體系的總能量守恒。在系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)定后,開始測(cè)量模擬系統(tǒng)各處的溫度,通過擬合得到溫度梯度,再根據(jù)傅里葉定律計(jì)算熱導(dǎo)率,公式如下:

    式中,J是沿x方向的熱流,A是模型的橫截面積,?T是擬合得到的溫度梯度。

    本文的分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算都是基于開源平臺(tái)LAMMPS實(shí)現(xiàn)。采用Velocity Verlet 算法求解運(yùn)動(dòng)方程,并采用PPPM算法校正了長程庫倫相互作用。模擬邊界條件在x、y、z三個(gè)方向均設(shè)置為周期性邊界條件,各原子的初始速度按麥克斯韋-玻爾茲曼分布給定,系統(tǒng)的溫度和體積采用Nose-Hoover方法控制。選取Buckingham勢(shì)函數(shù)加上庫倫勢(shì)來描述YSZ原子間的相互作用,其中Buckingham勢(shì)描述短程力,庫倫項(xiàng)描述靜電相互作用:

    其中,rij代表i,j兩個(gè)離子間的間距;qi和qj表示有效離子電荷;Aij、ρij和Cij是Buckingham勢(shì)的參數(shù);ε0為真空介電常數(shù)。勢(shì)函數(shù)所用的離子對(duì)參數(shù)如表1所示[16]。 對(duì)Zr、Y、Sc和O顆粒,有效離子電荷分別選為+ 4.0、+ 3.0、+ 3.0和- 2.0。

    模擬中采用的時(shí)間步長為0.1 fs,首先采用共軛梯度法對(duì)系統(tǒng)初始結(jié)構(gòu)進(jìn)行能量?jī)?yōu)化,然后在NVT系綜(粒子數(shù)N,體積V,溫度T保持不變)下馳豫1 ps,使系統(tǒng)達(dá)到給定溫度下的穩(wěn)定結(jié)構(gòu),然后轉(zhuǎn)到NVE系綜(粒子數(shù)N,體積V,總能量E保持不變)下松弛,通過700000步的計(jì)算,得到涂層材料的熱導(dǎo)率。

    表1 分子動(dòng)力學(xué)中所采用的勢(shì)函數(shù)Tab.1 Potential functions used in molecular dynamics

    2 研究結(jié)果與分析

    2.1 致密YSZ材料的熱導(dǎo)率及其尺寸效應(yīng)

    為了分析YSZ的導(dǎo)熱規(guī)律,選取4mol%Y2O3-ZrO2和8mol% Y2O3-ZrO2兩種不同Y2O3摻雜濃度的材料進(jìn)行熱導(dǎo)率的計(jì)算。對(duì)于塊體材料的熱導(dǎo)率計(jì)算而言,模擬體系的大小對(duì)熱導(dǎo)率的結(jié)果有一定的影響,如果模擬體系偏小,無法保證體系內(nèi)的全部聲子-聲子間散射,但加大體系會(huì)大大增加模擬的運(yùn)行時(shí)間,為此分析了模擬尺寸對(duì)熱導(dǎo)率的影響規(guī)律。模擬體系中與熱流方向垂直的橫截面積對(duì)熱導(dǎo)率的影響不大[18],考察沿?zé)崃鞣较虻慕Y(jié)構(gòu)長度Lx對(duì)導(dǎo)熱系數(shù)的影響規(guī)律。選取橫截面積均為3a× 3a,結(jié)構(gòu)長度不同的體系進(jìn)行熱導(dǎo)率的分析計(jì)算,Lx分別選為6a、18a、30a、42a、48a、51a、54a、57a及60a。

    圖2為1000 K溫度下YSZ計(jì)算熱導(dǎo)率與結(jié)構(gòu)長度的關(guān)系,可以看出,隨著模擬體系沿?zé)崃鞣较虻慕Y(jié)構(gòu)長度增加,致密YSZ的熱導(dǎo)率增加。對(duì)8mol%YSZ和4mol%YSZ,分別選取5.90 W/(m·K)和6.58 W/(m·K)為標(biāo)準(zhǔn)值,定義Δ為不同模擬尺寸下計(jì)算值與標(biāo)準(zhǔn)值的相對(duì)誤差,發(fā)現(xiàn)當(dāng)Lx為增加到50個(gè)晶格常數(shù)時(shí),隨Lx增大Δ趨近于0,即熱導(dǎo)率的變化趨于平穩(wěn),沒有表現(xiàn)出明顯的尺寸效應(yīng)。這表明YSZ中有自由程大于25 nm的聲子對(duì)材料體系的熱導(dǎo)率做出貢獻(xiàn),但其對(duì)熱導(dǎo)率的影響很小(< 5%),故在本文后面的模擬中,近似使用Lx= 60 a的模擬體系計(jì)算得到的熱導(dǎo)率結(jié)果作為材料熱導(dǎo)率的計(jì)算結(jié)果。溫度為973 K時(shí),8mol%致密YSZ熱導(dǎo)率的分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果為5.90 W/(m·K),跟實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果的2.30 W/(m·K)[18]相比有一定的誤差,這是因?yàn)樵趯?shí)際YSZ塊體材料中存在大量晶界[19],而MD模擬中使用的理想分子體系中忽視了這些晶界,未考慮晶界散射對(duì)熱導(dǎo)率帶來的影響,故熱導(dǎo)率計(jì)算值大于實(shí)驗(yàn)值,但分子模擬計(jì)算得到的熱導(dǎo)率數(shù)值可用于YSZ導(dǎo)熱特性的定性分析。

    圖2 YSZ計(jì)算熱導(dǎo)率隨模型結(jié)構(gòu)長度的變化關(guān)系圖Fig.2 Effect of model structure length on calculated thermal conductivity of YSZ

    圖3 YSZ計(jì)算熱導(dǎo)率隨Y2O3摻雜含量的變化關(guān)系圖Fig.3 Effect of Y2O3 doping content on calculated thermal conductivity of YSZ

    2.2 Y2O3摻雜濃度對(duì)熱導(dǎo)率的影響規(guī)律

    固定溫度為973 K,計(jì)算Y2O3摻雜濃度為0-30mol%時(shí)YSZ熱導(dǎo)率的變化規(guī)律,結(jié)果如圖3所示。不含摻雜氧化物的純ZrO2的熱導(dǎo)率為8.49 W/(m·K),隨Y2O3摻雜摩爾百分?jǐn)?shù)的增加,YSZ熱導(dǎo)率呈下降趨勢(shì)。造成此現(xiàn)象的原因一方面是摻雜的Y3+離子與本征離子Zr4+的半徑和質(zhì)量存在差異,根據(jù)導(dǎo)熱理論,這種差異形成的點(diǎn)缺陷會(huì)造成晶體結(jié)構(gòu)的復(fù)雜化,晶格的不對(duì)稱程度增加,從而晶格振動(dòng)的非線性程度增加,可帶來有效的聲子散射中心,相應(yīng)的聲子平均自由程減小;另一方面是Y2O3摻雜量的增加帶來氧空位的增多,氧空位是很強(qiáng)的聲子散射中心,空位缺陷使得聲子散射增強(qiáng),熱導(dǎo)率降低。計(jì)算得到,Y2O3摻雜含量為從0mol%變化到20mol%時(shí),熱導(dǎo)率下降了45.8%,從而其隔熱性能有較大的提升,而當(dāng)Y2O3摻雜含量為從20mol%變化到30mol%時(shí),熱導(dǎo)率僅下降了6.5%,尤其當(dāng)Y2O3的摻雜含量大于25mol%,YSZ熱導(dǎo)率幾乎不發(fā)生變化。隨摻雜含量的增加,YSZ熱導(dǎo)率的變化呈現(xiàn)了一種從晶體到玻璃態(tài)的轉(zhuǎn)變規(guī)律,即熱導(dǎo)率隨Y2O3摻雜含量的變化程度減小。這是由于繼續(xù)增加Y2O3濃度的同時(shí)會(huì)進(jìn)一步引入大量的氧空位,這會(huì)在材料內(nèi)部形成空位簇,空位簇中空位之間的相互作用使得越來越多的聲子模態(tài)變得局域化,局域化的聲子模態(tài)不會(huì)產(chǎn)生強(qiáng)烈的散射效果,故而對(duì)熱導(dǎo)率的影響效果減弱。CaHill等[20]在文獻(xiàn)中指出Y2O3摻雜含量高于8mol%時(shí),熱導(dǎo)率受摻雜含量的影響變小。Patrick K. Schelling[21]通過計(jì)算得到當(dāng)Y2O3摻雜含量大于12mol%,YSZ熱導(dǎo)率與摻雜含量幾乎無關(guān)。相比于更高摻雜濃度的YSZ材料,8YSZ具有優(yōu)異的力學(xué)性能[22],包括較高的維氏硬度,較低的彈性模量和較高的斷裂韌性,在選取熱障涂層隔熱材料時(shí)還需綜合考慮力學(xué)性能和導(dǎo)熱性能。

    2.3 溫度對(duì)熱導(dǎo)率的影響規(guī)律

    為了研究溫度對(duì)導(dǎo)熱系數(shù)的影響規(guī)律,選取4mol%和8mol%YSZ,計(jì)算其在773 K-1373 K下的熱導(dǎo)率,結(jié)果如圖4所示,熱導(dǎo)率隨著溫度的升高而降低。圖中虛線為熱導(dǎo)率變化率Δ隨溫度變化的擬合曲線,隨溫度升高,熱導(dǎo)率的變化率也在減小,當(dāng)溫度達(dá)到1173 K,溫度每升高100 K,8mol%YSZ熱導(dǎo)率變化率降低到2%以內(nèi),4mol%YSZ熱導(dǎo)率變化率降低到3%以內(nèi),說明溫度的升高對(duì)熱導(dǎo)率的影響變?nèi)酢_@是由于在塊體YSZ中,隨著溫度的升高,聲子間的散射加劇,使得聲子的平均自由程減小,導(dǎo)致熱導(dǎo)率一開始下降較快。隨著溫度繼續(xù)升高,聲子的平均自由程受晶格原子間距的限制,不能無限減小,而是趨近于一個(gè)最小值,因此熱導(dǎo)率在高溫段的下降趨勢(shì)變緩。

    圖4 YSZ計(jì)算熱導(dǎo)率隨溫度的變化關(guān)系圖Fig.4 Effect of temperature on calculated thermal conductivity of YSZ

    2.4 納米孔對(duì)熱導(dǎo)率的影響規(guī)律

    根據(jù)缺陷散射理論,在致密8mol%YSZ材料中開納米孔可以有效降低材料熱導(dǎo)率。選擇14種不同開孔尺寸和數(shù)量的樣本,其中納米孔形狀均為四方體,開孔位置均勻分布,計(jì)算各樣本在973 K下的導(dǎo)熱系數(shù),結(jié)果如表2所列,相對(duì)于致密材料,開孔樣本的熱導(dǎo)率顯著降低。

    選擇孔尺寸為2 × 2 × 2和2 × 2 × 4的兩組樣本,給出了熱導(dǎo)率隨孔數(shù)量的變化規(guī)律,如圖5所示。孔尺寸相同的情況下,孔數(shù)量越多,熱導(dǎo)率越低,這是由于氣體的熱導(dǎo)率遠(yuǎn)低于固體的熱導(dǎo)率,孔數(shù)量的增加使得孔隙率增大,氣體成分比例增加,熱導(dǎo)率降低。其中樣本5的熱導(dǎo)率比致密材料下降了36.6%,隔熱性能得到大幅度提升。相比于孔尺寸為2 × 2 × 2的樣本,孔尺寸為2 × 2 × 4的一組樣本在圖中斜率更大,表明大尺寸的孔隙增加孔數(shù)量帶來的熱導(dǎo)率降低效果更明顯。

    圖6為孔隙率相同,但納米孔尺寸不同時(shí)熱導(dǎo)率的變化規(guī)律。兩組YSZ樣本的孔隙率分別為8.89%和17.78%。顯然當(dāng)孔隙率一定時(shí),孔尺寸越小,孔數(shù)量就越多,相應(yīng)的熱導(dǎo)率越低,這表明小孔尺寸多孔數(shù)量的YSZ結(jié)構(gòu)具有更好的隔熱效果。

    表2 不同樣本在973 K時(shí)的導(dǎo)熱系數(shù)Tab.2 Thermal conductivity of different samples at 973 K

    圖5 孔數(shù)量對(duì)熱導(dǎo)率的影響Fig.5 Effect of pore number on thermal conductivity

    圖6 孔尺寸對(duì)熱導(dǎo)率的影響Fig.6 Effect of pore size on thermal conductivity

    由表2可得,973 K時(shí),樣本2的熱導(dǎo)率為4.33 W/(m·K),樣本11的熱導(dǎo)率為4.81 W/(m·K),雖然樣本2的孔隙率沒有樣本11高,但其熱導(dǎo)率要低于樣本11,同時(shí)樣本2的單孔體積是樣本11的1/3,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性也更佳。這進(jìn)一步說明在致密YSZ材料中開小尺寸的納米孔可以兼顧材料的隔熱性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

    2.5 Sc2O3和Y2O3摻雜比對(duì)ScYSZ熱導(dǎo)率的影響規(guī)律

    在研究Sc2O3摻雜對(duì)YSZ熱導(dǎo)率的影響規(guī)律時(shí),固定Sc2O3和Y2O3的總摻雜含量為8mol%。將模擬度設(shè)為973 K,分別選取Sc2O3和Y2O3的摻雜配比為1 : 7,2 : 6,3 : 5,4 : 4,5 : 3,6 : 2以及7 : 1,計(jì)算熱導(dǎo)率的變化規(guī)律。計(jì)算結(jié)果顯示,隨著Sc2O3和Y2O3摻雜比率增加,ScYSZ的熱導(dǎo)率的整體變化趨勢(shì)先減小后增大。為解釋共摻雜ZrO2熱導(dǎo)率變化曲線圖,分別計(jì)算Y2O3和Sc2O3單成分摻雜比例從1mol%變化到7mol%時(shí)YSZ和ScSZ熱導(dǎo)率的值,計(jì)算結(jié)果如圖7所示。發(fā)現(xiàn)任一單成分摻雜時(shí),熱導(dǎo)率隨摻雜量的增加而下降,但無明顯的定量關(guān)系,故Y2O3和Sc2O3共摻雜時(shí),兩種摻雜元素的共同作用使熱導(dǎo)率的變化機(jī)制較為復(fù)雜,熱導(dǎo)率的變化曲線在一定范圍內(nèi)波動(dòng)。

    圖7 Sc2O3-Y2O3-ZrO2計(jì)算熱導(dǎo)率隨摻雜比率的變化關(guān)系圖Fig.7 Effect of Y2O3 and Sc2O3 doping ratio on calculated thermal conductivity of ScYSZ

    由圖可得,Sc : Y為1 : 7時(shí)得到熱導(dǎo)率最大值6.14 W/(m·K),Sc : Y為4 : 4時(shí)得到熱導(dǎo)率最小值5.79 W/(m·K)。不同Sc2O3和Y2O3摻雜比率下,ScYSZ的熱導(dǎo)率大小浮動(dòng)在6%以內(nèi),因此固定總摻雜含量為8mol%,Sc2O3和Y2O3摻雜配比對(duì)熱障涂層材料熱導(dǎo)率的影響較小,但考慮到共摻雜能夠大大改善材料的高溫相穩(wěn)定性和抗鹽霧腐蝕性,ScYSZ可選為理想的艦船燃機(jī)輪機(jī)熱障涂層材料。

    3 結(jié) 論

    本文利用非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法研究了YSZ的導(dǎo)熱特性和Sc摻雜對(duì)YSZ熱導(dǎo)率的影響規(guī)律,得到以下結(jié)論:

    (1)分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算熱導(dǎo)率大小與模擬體系有關(guān),在YSZ晶體結(jié)構(gòu)中,自由程大于25 nm的聲子對(duì)熱導(dǎo)率的影響小于5%,計(jì)算時(shí)可選取熱流方向長度兩倍于聲子平均自由程的模擬體系以滿足精度要求;

    (2)Y2O3摻雜濃度的增加造成聲子散射增強(qiáng)和熱導(dǎo)率急劇降低,但當(dāng)Y2O3的摻雜含量增加到25mol%,氧空位的增加對(duì)熱導(dǎo)率幾乎不產(chǎn)生影響。模擬溫度的增加使聲子平均自由程減小,YSZ導(dǎo)熱系數(shù)減小,但在高溫下溫度增加對(duì)熱導(dǎo)率的影響逐漸變??;

    (3)在致密YSZ材料增開納米孔能使其熱導(dǎo)率降低36.6%,孔隙率一定時(shí),相比于大尺寸的納米孔,增開小尺寸的納米孔更能增加材料的隔熱性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性;

    (4)當(dāng)Sc2O3和Y2O3的總摻雜含量為8mol%時(shí),改變Sc2O3和Y2O3的配比對(duì)ScYSZ熱導(dǎo)率的影響在6%以內(nèi)。考慮到Sc摻雜對(duì)材料的高溫相穩(wěn)定性和抗鹽霧腐蝕性能大有助益,以Sc2O3-Y2O3-ZrO2作為艦船燃?xì)廨啓C(jī)熱障涂層具有廣闊的應(yīng)用前景。

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