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    基于中紅外漫反射光譜技術(shù)測定精米中直鏈淀粉含量的研究

    2018-03-14 10:33:05趙紫薇徐明雅張烝彥孟祥河
    中國糧油學報 2018年2期
    關(guān)鍵詞:精米波譜直鏈

    葉 沁 趙紫薇 徐明雅 張烝彥 孫 佳 孟祥河

    (浙江工業(yè)大學海洋學院1, 杭州 310014) (杭州市糧油中心檢驗監(jiān)測站2, 杭州 310009)

    精米的主要成分是淀粉,而直鏈淀粉含量是評價精米蒸煮品質(zhì)和食味品質(zhì)的重要指標之一。直鏈淀粉含量越高,黏性越小,米飯越硬,飯粒干燥而蓬松,色澤發(fā)暗[1]。隨著人們生活水平的不斷提高,對精米的品質(zhì)要求也越來越高。目前,精米中直鏈淀粉的測定方法主要有碘比色法、電流滴定法、電壓滴定法和凝膠過濾法等化學方法[2],這些方法在實際操作過程中存在周期長,操作復雜,需要消耗大量的化學試劑等缺點,且容易產(chǎn)生偶然誤差,難以實現(xiàn)準確快速、實時在線監(jiān)測的目標[3]。

    紅外光譜技術(shù)是近些年發(fā)展起來的一種現(xiàn)代分析新技術(shù),因其分析快速,操作簡單,不需要任何化學試劑,對樣品無損傷,便于實現(xiàn)在線分析的特點,已經(jīng)成為大米品質(zhì)分析的一種重要方法[4]。而關(guān)于紅外光譜技術(shù)在測定稻米中淀粉含量的研究目前主要集中在近紅外光譜技術(shù)上。例如Xie等[5]利用近紅外光譜技術(shù)結(jié)合改進的偏最小二乘法對米粉中的直鏈淀粉含量進行了測定,所建模型的校正均方差(SEC)為1.14,相關(guān)系數(shù)為0.919 2;交叉相互驗證校正均方差為1.36,相關(guān)系數(shù)為0.888 7。此外,近紅外透射光譜掃描與光譜分析技術(shù)在測定稻米中直鏈淀粉含量方面得到了廣泛的應用[3,6-7]。然而,近紅外光譜法在直鏈淀粉建模上雖然研究已較多,但仍無法克服近紅外光譜靈敏度低,無法直觀給出特征基團信息等缺點。因此,尋找一種更為準確的直鏈淀粉快速分析方法十分必要。中紅外光譜可以依據(jù)化合物基團振動峰,快速鑒別其結(jié)構(gòu)信息,進而結(jié)合化學計量學方法構(gòu)建相關(guān)定量模型,其靈敏度相比近紅外光譜會有明顯提高。但是目前,關(guān)于利用中紅外漫反射技術(shù)快速檢測大米中直鏈淀粉的研究還少有報道。

    因此本實驗將基于中紅外漫反射光譜技術(shù),結(jié)合偏最小二乘法(PLS)、主成分分析法(PCR)、經(jīng)典最小二乘法(CLS)、逐步多元線性回歸法(SMLR)4種化學計量學方法以及多種波譜預處理方法,并且通過向后區(qū)間偏最小二乘法(biPLS)進行波譜區(qū)間優(yōu)化,構(gòu)建精米中直鏈淀粉定量檢測模型,實現(xiàn)精米中直鏈淀粉的準確、快速、無損、在線檢測,同時為相關(guān)檢測部門提供重要的技術(shù)支持。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    供試的195份稻米樣品,均由杭州糧油中心檢驗檢測站提供,包括50份粳稻谷、65份晚秈稻谷,80份早秈稻谷。所用樣品經(jīng)過礱谷機、高速實驗粉碎磨研磨成精米,經(jīng)150目篩子過篩處理后,貯于4 ℃冰箱備用。

    95%乙醇溶液、乙酸、碘試劑(碘與和碘化鉀混合試劑)、馬鈴薯直鏈淀粉標準溶液、氫氧化鈉溶液,這些試劑均為分析純。

    1.2 儀器與設備

    BRUKER TENSOR 27傅里葉變換紅外光譜儀:德國布魯克公司;3100型高速實驗粉碎磨研磨儀:瑞典波通公司;UV-1800PC 分光光度計:上海美譜達儀器有限公司。

    1.3 直鏈淀粉理化值的測定

    精米直鏈淀粉含量理化值的測定按照GB/T 15683—2007 進行測定。每個樣品測定3次,取其平均值。

    1.4 紅外光譜的采集

    利用BRUKER TENSOR 27 傅里葉變換紅外光譜儀(配有漫反射采樣系統(tǒng))采集樣品光譜。為了減少測試誤差,在采集紅外光譜時,嚴格控制了每一個樣品上樣量為80 μg,選用樣品杯的規(guī)格為直徑10 mm,深度2.3 mm,使樣品狀態(tài)盡量保持一致。紅外光譜測定范圍4 000~400 cm-1,掃描次數(shù)32次,分辨率為4 cm-1,測量環(huán)境的濕度小于70%,溫度保持在25 ℃。以KBr作為背景,光譜數(shù)據(jù)以log(1/R) 形式表示。為了減少樣品光譜采集誤差,每個精米樣品采集3次光譜。

    1.5 模型的建立

    采用TQ Aanlyst 光譜分析軟件對所得的紅外光譜進行預處理及模型的構(gòu)建。本實驗選取樣品總數(shù)的2/3作為建模集,其余1/3作為預測集,分別采用PLS,PCR,CLS,SMLR進行定量建模。為了進一步提高模型的穩(wěn)定性,本實驗通過波譜預處理對模型進行優(yōu)化,預處理方法包括矢量標準歸一化(SNV),多元散射校正(MSC),一階導數(shù)(FD),二階導數(shù)(SD),同時通過剔除異常值,采用經(jīng)驗偏最小二乘法,biPLS進行波譜區(qū)間選擇[8],實現(xiàn)模型的優(yōu)化。其主要的驗證指標有校正相關(guān)系數(shù)R,校正均方差(RMSEC)和預測均方差(RMSEP)。模型的效果越好,R越接近1,而RMSEC和RMSEP的值越小。

    1.6 數(shù)據(jù)處理與分析

    所得紅外光譜分別通過TQ Analyst 分析軟件結(jié)合PLS,傳統(tǒng)偏最小二乘法和區(qū)間偏最小二乘法進行相應的波譜模型分析,同時利用Origin 8.0 進行分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 理化指標

    各精米樣品直鏈淀粉含量的理化指標檢測結(jié)果如表1所示。

    表1 精米樣品中直鏈淀粉的理化檢測結(jié)果

    2.2 光譜分析及建模方法的確立

    圖1 精米的中紅外漫反射光譜圖

    基于精米的紅外波譜特性,本實驗分別用PLS、PCR、CLS、SMLR構(gòu)建直鏈淀粉定量模型,各模型相應的穩(wěn)定性如表2所示。從表2可以看出,與PCR、CLS、SMLR相比,基于PLS構(gòu)建的直鏈淀粉定量模型效果最優(yōu),其相關(guān)系數(shù)R為0.771 6,RMESC為2.13,RMSEP為3.00。因此本實驗將選用PLS作為直鏈淀粉定量模型構(gòu)建的建模方法。謝新華等[6]在利用近紅外透射光譜技術(shù)測定精米直鏈淀粉含量研究中采用了改進的偏最小二乘法(MPLS)、PLS、PCR進行建模,同樣得出用PLS技術(shù)建立線性回歸方程最佳的結(jié)果。

    表2 4種化學計量學方法對直鏈淀粉模型穩(wěn)定性的影響

    注:N.S.:樣品數(shù)量。

    2.3 光譜預處理

    利用TQ Analyst 軟件在全波段范圍內(nèi)(4 000~600 cm-1)對采集的光譜分別進行SNV、MSC、FD、SD等波譜預處理,并擬合建立相應的紅外模型,所得結(jié)果列于表3中。由表3可以看出,光譜經(jīng)過一階導數(shù)、二階導數(shù)處理后,所得模型的RMSEC和RMSEP未見改善。而經(jīng)過SNV、MSC處理后,所得模型的穩(wěn)定性均有提高。且以經(jīng)過MSC處理后的模型的效果為最優(yōu),此時模型的相關(guān)系數(shù)R、RMESC、RMSEP分別為0.895 7、1.49、3.02。這說明MSC對于消除因米粒顆粒不均、裝填密度、濕度等物理因素造成的散射誤差是有效的[5]。

    表3 光譜預處理對直鏈淀粉模型穩(wěn)定性的影響

    2.4 異常樣品的剔除

    異常樣品指濃度值或光譜數(shù)據(jù)存在較大誤差的樣品。異常樣品對所構(gòu)建的標準集模型影響很大,因此在建立標準集模型時,須將異常值樣品從標準集樣品中剔除。本實驗采用馬氏距離[11],通過Dison檢驗來剔除。剔除4個異常值后,模型的RMSEC由原來的1.49降低至1.22,RMSEP由原來的3.02降至2.34,模型的準確性明顯提高。

    2.5 波譜區(qū)間優(yōu)化

    為了進一步提高模型的穩(wěn)定性,需對建模區(qū)間進行相應的選擇優(yōu)化。波譜區(qū)間選擇優(yōu)化法主要包括傳統(tǒng)偏最小二乘法、經(jīng)驗偏最小二乘法、區(qū)間偏最小二乘法(iPLS)、向前偏最小二乘法(fiPLS)和biPLS[12-14]。本實驗主要通過經(jīng)驗偏最小二乘法和biPLS-34(即將全波譜分為34個等區(qū)間)對波譜區(qū)間進行優(yōu)化選擇,相應的建模區(qū)間及模型效果見表4。

    表4 波譜區(qū)間優(yōu)化對直鏈淀粉模型效果的影響

    由表4可以看出,與全波譜以及經(jīng)驗PLS方法相比,biPLS-34優(yōu)化的模型效果均有不同程度的改善。這可能是因為經(jīng)驗PLS是基于化合物的某些特征基團,根據(jù)經(jīng)驗選擇相應的波譜區(qū)間,這種方法簡便快速,但是所選區(qū)間通常無法較全面的涵蓋化合物所有的特征基團,例如本實驗中所選用的3 100~2 800、1 400~1 000 cm-1波段,因未包含3 600 cm-1附近直鏈淀粉中典型的O—H伸縮振動峰,以及930 cm-1附近的α-(1,4)糖苷鍵,導致所建模型的相關(guān)系數(shù)R僅為0.159 6。而biPLS則是在區(qū)間偏最小二乘法(iPLS)基礎(chǔ)上,依次剔除校正均方差RMSEC最低值對應的區(qū)間,以余下的區(qū)間組合建模,比較組合區(qū)間模型效果[12-14],與全波譜相比,波譜區(qū)間選擇針對性更強,模型預測效果更理想。

    圖2 精米直鏈淀粉標準集與預測集的紅外預測值與真實值之間的線性關(guān)系

    2.6 模型的檢驗

    模型建立后,選用34個樣品作為預測集樣品,驗證已建模型的預測能力。結(jié)果發(fā)現(xiàn)樣品直鏈淀粉化學值和FTIR預測值的相關(guān)系數(shù)為0.994 9,模型RMESC為0.222,RMSEP為1.32。圖3為驗證集樣品的預測值與真實值之間的線性關(guān)系圖,其線性方程為Y=0.994X+0.068,說明驗證集樣品的紅外預測值與真實值之間高度線性相關(guān)所構(gòu)建的直鏈淀粉定量模型準確可靠。徐澤林等[3]在利用近紅外構(gòu)建淀粉模型后,同樣選取了驗證集樣品用于外部驗證,所得模型預測值與化學值之間的相關(guān)線性關(guān)系為Y=1.002X-0.222,相關(guān)系數(shù)為0.949 8。Bao等[25]基于近紅外光譜技術(shù)結(jié)合改進的PLS,以及不同的數(shù)學處理方法,同時構(gòu)建了碾米和小麥粉直鏈淀粉等多項指標的定量模型,并對其進行了外部驗證。結(jié)果顯示碾米中直鏈淀粉定量模型在經(jīng)過SNV,平滑,導數(shù)優(yōu)化后,其模型性能方差(SEP)的值在3.47~3.53。而面粉中直鏈淀粉定量模型在經(jīng)過同樣的預處理方法優(yōu)化后,其SEP的值在1.83~2.10。上述模型的驗證結(jié)果的相關(guān)系數(shù)均低于本實驗結(jié)果,這可能是由于在本實驗中,所建模型經(jīng)過MSC波譜預處理,消除了因米粒顆粒不均、裝填密度、濕度等物理因素造成的散射誤差。此外,本實驗還通過剔除異常值,biPLS法優(yōu)化建模區(qū)間,模型的性能得到了很大的改善,從而在一定程度上提高了模型的預測準確性。

    圖3 驗證集樣品紅外預測值與真實值之間的線性關(guān)系

    3 結(jié)論

    本研究證實了DR-FTIR分析大米直鏈淀粉含量是可行的。當選用PLS法建模,通過MSC,剔除異常值,biPLS波譜選擇優(yōu)化后,所得模型效果最優(yōu)。此時建模區(qū)間為3 800~3 500、 3 100~3 000、 2 900~2 400、 2 300~1 300、 1 000~900 cm-1,相應的R為0.995 6,RMSEC、RMSEP分別為0.291、1.23。此外,在模型的準確性驗證實驗中,驗證集樣品的紅外預測值與真實值高度相關(guān),相關(guān)系數(shù)R為0.994 9,線性方程為Y=0.994X+0.068,說明本研究所建的模型有效。該方法具有準確、簡便、經(jīng)濟等優(yōu)點,適合于大米直鏈淀粉的常規(guī)、快速分析,對大米品質(zhì)的質(zhì)量監(jiān)控和監(jiān)管具有重要的指導意義。

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