一種光電子能譜費米面拼接方法

賈小文 周興江

(1陸軍軍事交通學院基礎部，天津 300161；2 中國科學院物理研究所超導實驗室，北京 100191)

費米面是固體材料k空間占有電子與不占有電子區(qū)域的分界面。不同材料的費米面形狀不一樣，自由電子氣的費米面是一個球面；半導體材料和絕緣體材料，電子恰好填滿價帶，導帶沒有電子填充，費米面位于能隙之間；導電金屬如堿金屬，導帶被部分填充，其內(nèi)電子接近自由分布，費米面也接近球形。費米面的形狀、大小以及拓撲關系與能帶的填充情況、性質(zhì)(電子型還是空穴型)、電子集體運動模式如電荷密度波(CDW, Charge Density Wave)和自旋密度波(SDW，Spin Density Wave)、準粒子激發(fā)等材料內(nèi)部的電子結(jié)構(gòu)密切相關。費米面的這種性質(zhì)使其在銅氧化物超導體、鐵基超導體、拓撲絕緣體等各種先進材料的研究中有著重要的地位和作用[1-4]。

探測費米面最直接的實驗手段有德·哈斯-范·阿爾芬(dHvA, de Hass-van Alphen)效應和角分辨光電子能譜技術(shù)(ARPES, Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy)。前者通過測量磁化率隨外磁場倒數(shù)的振蕩周期，推測出與磁場方向垂直的費米面的輪廓。后者通過探測材料出射的光電子隨動量的分布，直接測量費米面的輪廓結(jié)構(gòu)。與dHvA效應比較，光電子能譜技術(shù)更加直觀，但是其探測范圍取決于光源光子能量大小、探測器的探測立體角以及材料本身的晶格常數(shù)等因素，一次只能探測布里淵區(qū)一個區(qū)域內(nèi)費米面信息。光電子能譜常用的光源有深紫外激光光源、同步輻射光源和氣體放電光源。同步輻射光源光子能量可調(diào)范圍大，探測的倒空間范圍也大，但設備復雜，成本高。普通實驗室常見的光源一般都是氣體放電光源，比較典型的有氦燈，光子能量約為21.218eV。光電子探測器探測立體角通常約為30°[5-7]。圖1給出了當晶格常數(shù)a=3.8?，光子能量hν=21.218eV，探測器角度為30°時，光電子探測器R4000和ARToF 10K在倒空間的探測范圍。其中樣品法向垂直指向分析器探測窗口。

圖1 ARPES探測區(qū)域示意圖hν=21.218eV，探測器角度為30°，晶格常數(shù)a=3.8?。圖(a)為R4000探測范圍；圖(b)為ARToF 10K探測范圍。其中樣品法向垂直指向分析器探測窗口

從圖1可以看到，當樣品法向垂直指向探測器時，只有Γ點附近的費米面可以測量到，要測量X點或者M點的費米面，則必須改變樣品相對于探測器的取向，將測量區(qū)域移到X點或者M點附近，然后將費米面拼接在一起。

當前的拼接方法通常是將不同角度范圍測量的費米面直接相加。直接相加時，會有如下問題：(1)不同角度測量的費米面同一結(jié)構(gòu)特征位置存在偏差，在數(shù)據(jù)統(tǒng)計上也會存在差異；(2)重疊區(qū)域直接為二者之和，費米面拼接在過渡區(qū)域區(qū)分明顯，融合不夠自然。這種疊加有時甚至會在拼接邊界造成數(shù)據(jù)假象。

圖2給出了CeCoIn5費米面的測量結(jié)果，圖2(a)表示沿Γ-X方向測量的費米面，圖2(b)表示Γ點附近測量的費米面，(c)為將(a)和(b)直接相加的結(jié)果，其中(b)整體乘了0.3的比例因子，(d)表示沿(a)、(b)和(c)中灰線處對應的MDC曲線(Momentum Distribution Curve)，測量使用光源為氦燈(21.218eV)，溫度為25K。從圖2(c)可以看到，直接相加后拼接效果非常差，首先兩個費米面沒有對齊，其次在重疊區(qū)域邊沿出現(xiàn)突變，看不到完整的費米面輪廓。從圖2(d)的MDC曲線可以更加清楚地看到在重疊區(qū)域邊界處出現(xiàn)的突變，費米面2Γ點處尖銳的峰狀結(jié)構(gòu)由于簡單相加在結(jié)果中也被抑制了。

圖2 CeCoIn5費米面(氦燈21.218eV，溫度25K，探測器R4000)(a) Γ-X方向費米面; (b) Γ點費米面; (c) 費米面1和費米面2直接相加后的結(jié)果。(d) (a)、(b)和(c)中灰線處對應的MDC曲線。箭頭指向處為重疊區(qū)域的邊界

本文從數(shù)據(jù)處理的角度給出了費米面的一種拼接方法：首先根據(jù)費米面結(jié)構(gòu)特征對費米面進行配準，以其中一個費米面為基準，求出仿射變換矩陣；接著將費米面二值化，利用邊沿檢測算法求出費米面測量區(qū)域的輪廓；最后以到費米面測量區(qū)域輪廓的距離作為權(quán)重將兩費米面重疊區(qū)域按照像素進行拼接融合，非重疊區(qū)域保持不變。

本文提到的拼接方法在Igor Pro下實現(xiàn)。Igor Pro是一個可編程化的實驗數(shù)據(jù)處理和可視化軟件，在編程密集型如圖譜類的實驗數(shù)據(jù)處理中被廣泛采用，具有很高的使用效率[8]。

1 配準并獲取仿射變換矩陣

在ARPES測量中，樣品取向角度測量值與真實值相比存在誤差，兩個不同角度取向測量的(對應動量空間不同測量區(qū)域)費米面，位置關系存在偏差，相同的特征結(jié)構(gòu)位置一般并不一致，因此在拼接之前需要配準。配準可以通過手動設定角度計算并比較對應的費米面來完成，但是這種方法比較繁瑣，效率較低。利用仿射變換可以精確、高效地配準費米面。

從實驗原理可知樣品的兩個不同角度取向測量的費米面之間的同一特征結(jié)構(gòu)形狀是一致的，只是在位置上存在由于角度誤差引起的偏差，因此這兩個特征結(jié)構(gòu)之間可通過一個仿射變換相聯(lián)系，仿射變換由旋轉(zhuǎn)縮放和平移矩陣組成，表達形式如下：

x=[sRt]x′

x=(x,y)T,R是一個2×2的旋轉(zhuǎn)矩陣，s表示縮放因子，t=(dx,dy)T，表示平移矩陣[9]，如圖3所示。

圖3 仿射變換第二個費米面在旋轉(zhuǎn)和平移后與第一個費米面對齊。實際中還會有微小的縮放

將一個費米面施以仿射變換，其對應特征結(jié)構(gòu)應與另一個費米面相應特征結(jié)構(gòu)吻合，吻合程度可以通過最小二乘原理定量描述。于是可以通過迭代算法利用最小二乘原理得到仿射變換矩陣M=[sRt]。在Igor Pro中可利用ImageRegistration命令自動獲取仿射變換矩陣M，方法如下：

ImageRegistration testwave=FS1,refwave=FS2

其中FS1和FS2表示待配準的兩個費米面。ImageRegistration命令使用Levenberg-Marquardt算法迭代尋找最佳仿射變換矩陣。

自動配準程序一般要求費米面具有明顯的特征。由于噪聲及測量原理的限制，ARPES測量中同一結(jié)構(gòu)特征的精確程度有時不足以達到自動配準的要求。還有一些費米面其輪廓近似呈一條“線”，這種情況自動配準誤差也是非常大的。此時可以利用經(jīng)驗手動完成配準。手動配準是指手動定兩個費米面一致的特征點，如圖4所示。

圖4 手動配準費米面實心圓表示兩個費米面應該一致的特征點

兩個待拼接的費米面應一致的特征點分別用P1,P2,P3和P1′，P2′,P3′表示。記P1=(x1,y1)，P′1=(x′1,y′1)，于是有：

m1,m2,m3,m4為旋轉(zhuǎn)矩陣R的矩陣元，表示旋轉(zhuǎn)和縮放因子，dx和dy為平移矩陣t的矩陣元，寫成矩陣形式如下：

仿射變換矩陣M為

M有6個未知數(shù)，正好對應3對坐標，通過求解方程就可以得到M?？梢赃M一步將上述方程寫成如下的線性方程組：

整理成矩陣形式：

這是一個形如Y=AX的標準線性方程，在Igor Pro下可利用下面的命令求解：

MatrixLinearSolve/OA,VB

A和VB都可以由已知的特征點坐標直接寫出。X是待求解的結(jié)果。

對于圖4所示的費米面，由于待配準的費米面特征結(jié)構(gòu)非常明顯，都具有明顯的菱形輪廓，因此可以利用自動配準算法進行配準。

2 費米面測量區(qū)域輪廓確定

確定測量區(qū)域的輪廓是為了確定拼接時重疊區(qū)域的融合權(quán)重。輪廓的確定可以分為三步：將費米面數(shù)據(jù)二值化，對二值化結(jié)果進行邊沿檢測，利用邊沿檢測生成測量區(qū)域的輪廓曲線。

因為測量區(qū)域數(shù)據(jù)一般都不為零，其他區(qū)域數(shù)值都等于零，因此可取一個稍大于零的數(shù)作為費米面的二值化時的閾值。電子探測器ARToF和DA30(A30模式)測量區(qū)域會有個別點出現(xiàn)零值，可先對費米面進行高斯濾波，去掉這些零值。在Igor Pro中二值化的命令為

ImageThreshold/T=(tn) FS

FS是高斯濾波后的費米面。tn是閾值。

邊沿檢測可以利用Sobel算子或者Laplacian算子。在Igor Pro中可以利用下面命令進行邊沿檢測：

MatrixFilter findedges B_FS

B_FS是二值化后的灰度圖像。

邊沿檢測的結(jié)果是一個灰度圖像，有輪廓的地方值為255，其他的地方值為零?？梢酝ㄟ^檢測灰度圖像值是否等于255來確定輪廓曲線。在Igor Pro中可以利用FindContour命令獲取輪廓曲線：

FindContour Edge_FS

Edge_FS是邊沿檢測結(jié)果灰度圖像

輪廓曲線是一個多邊形。FindContour命令獲取的曲線頂點數(shù)比較多，可以降采樣以減少之后的運算量，提高運算速度。整個流程如圖5所示。

圖5 費米面輪廓的確定

3 拼接融合

圖像拼接融合分為3級：像素級融合，特征級融合，決策級融合。本文采用像素級融合方式，按照像素點對重疊區(qū)域按照權(quán)重進行拼接融合，具體公式如下[9]：

Iresult=α×IFS1+(1-α)×IFS2

IFS1和IFS2表示費米面處某一像素點的強度取值。這里關鍵是權(quán)值α如何確定。傳統(tǒng)的方法α取固定值(圖2)，拼接效果較差。本方法根據(jù)像素點位置動態(tài)調(diào)整權(quán)值α：如果像素點位于某一個費米面測量區(qū)域，且位于較深的位置，那么取費米面該處值的權(quán)重α較大(這可以使得該點取值最大可能與周圍環(huán)境一致，避免產(chǎn)生突變)，否則較小。拼接融合分為以下四步：

(1) 兩個費米面各自乘一個常數(shù)，使兩個費米面數(shù)據(jù)強度總體在數(shù)量級上一致。

(2) 創(chuàng)建存放結(jié)果的矩陣。取出矩陣的每一對坐標(相當于一個像素點)，先對第一個費米面進行插值，結(jié)果為v1；然后利用仿射變換計算變換后的坐標，利用變換后的坐標對第二個費米面進行插值，結(jié)果為v2。

(3) 判斷兩個插值結(jié)果是否為零，只要有一個為零，則結(jié)果矩陣的值直接取兩個插值之和v1+v2(對應非重疊區(qū)域，直接取對應費米面位置處像素值)。如果插值結(jié)果為Nan(Nan是一個非數(shù)值，表示超出插值范圍)，則將對應插值結(jié)果設為零。

(4) 如果兩個插值結(jié)果都不為零(對應重疊區(qū)域)，則計算該坐標點和變換后坐標點距離各費米面測量區(qū)域輪廓的最短距離d1和d2，取

融合結(jié)果為

Iresult=α×v1+(1-α)×v2

第四步中，d1和d2為坐標點到各自費米面測量區(qū)域輪廓的距離，這個值越大，表示坐標點位于該費米面越深的位置，相應權(quán)重也越大。實際計算時可以通過計算坐標點和曲線多邊形各頂點的距離得到近似值，簡化運算。

4 結(jié)果及討論

圖6 拼接結(jié)果(a) CeCoIn5 Γ-X方向費米面; (b) 圖2(b)以(a)中費米面為參考，對齊以后的費米面; (c) 按照本文方法拼接以后的費米面; (d) (a)、(b)和(c)中灰線處對應的MDC分布曲線，箭頭位置為重疊區(qū)域邊沿

圖6是對圖2所示的CeCoIn5費米面按照本文方法進行拼接融合后的結(jié)果。圖6(a)中所示費米面和圖2(a)一致，圖6(b)所示費米面為以圖6(a)為標準對齊以后的費米面;圖6(c)為按照本文方法拼接以后的結(jié)果，與圖2(c)相比較，圖6(c)中重疊區(qū)域邊界處不連續(xù)性消失，強度一致，銜接自然。與拼接以前相比較，拼接以后整體費米面輪廓非常清晰。和圖2(d)一樣， 圖6(d)給出了相應的MDC曲線，可以看到MDC重疊區(qū)域邊界處線型平滑，突變完全消失。由于動態(tài)考慮了兩個費米面各自的權(quán)重，兩個費米面對應的特征結(jié)構(gòu)被最大程度地保留，數(shù)據(jù)效果明顯改善。

不同測量區(qū)域的費米面拼接是ARPES實驗技術(shù)的中常見的基本操作。本文從數(shù)據(jù)處理的角度系統(tǒng)地研究了這個問題，所給出的方法能充分利用不同條件下測量的結(jié)果，改善數(shù)據(jù)的統(tǒng)計特性，拼接效果良好。本文給出的方法具有很大的普適性，不依賴于實驗條件，可用于任何費米面圖譜的拼接。由于本方法的處理對象是灰度圖像，因此其他可以表示成灰度圖像的測量結(jié)果，如STM圖譜的拼接，也可以應用本方法。