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    殼聚糖/海藻酸鈉/多孔淀粉-茶樹(shù)精油微膠囊制備及釋放性能分析

    2019-07-01 10:17:32張曉明朱良奎成蕾袁碧貞
    分析化學(xué) 2019年6期
    關(guān)鍵詞:微膠囊

    張曉明 朱良奎 成蕾 袁碧貞

    摘?要?以多孔淀粉(PS)為芯材載體吸附茶樹(shù)精油(TTEO),以海藻酸鈉(SA)-殼聚糖(CS)為壁材,戊二醛(GA)為固化交聯(lián)劑,通過(guò)聚電解質(zhì)復(fù)合凝聚法成功制備了CS/SA/PS-TTEO微膠囊。優(yōu)化后的制備條件為:多孔淀粉與茶樹(shù)精油的最佳比例為0.88∶1,海藻酸鈉濃度為3.0%,殼聚糖濃度為3.0%,戊二醛濃度為2.0%,反應(yīng)溫度為30℃。采用透射電子顯微鏡(TEM)、 熱重分析(TGA)、 紅外光譜(FT-IR)、 穩(wěn)定性測(cè)試和釋放率實(shí)驗(yàn)對(duì)CS/SA/PS-TTEO微膠囊的形成、 性質(zhì)和釋放行為進(jìn)行了分析。結(jié)果表明,CS/SA/PS-TTEO微膠囊在敞開(kāi)體系中,TTEO的14天累積釋放率為15.77%,單日釋放率最低為0.20%;在封閉體系中14天累積釋放率為7.37%,在10天左右釋放趨于平穩(wěn),單日釋放率最低僅為0.04%,表明CS/SA/PS-TTEO微膠囊具有一定的緩釋能力。在18~50℃溫度下,CS/SA/PS-TTEO微膠囊與化妝品常用溶劑可穩(wěn)定共存,此性質(zhì)有利于提高TTEO類化妝品儲(chǔ)存和運(yùn)輸穩(wěn)定性。

    關(guān)鍵詞?茶樹(shù)精油; 微膠囊; 條件優(yōu)化; 平均粒徑; 包覆率; 釋放率

    1?引 言

    微膠囊技術(shù)在食品、 藥品、 化妝品、 能源、 環(huán)境及工業(yè)等領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注,近年來(lái)發(fā)展迅速。微膠囊可以保護(hù)包裹物不受腐蝕、 失活和氧化,能夠增強(qiáng)活性物質(zhì)穩(wěn)定性,有效減緩包裹物的擴(kuò)散和揮發(fā),并能實(shí)現(xiàn)可控釋放[1~4]。茶樹(shù)精油(TTEO)以其顯著殺菌性、 高效滲透性和低毒性在皮膚及口腔疾病治療領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用,常作為祛痘產(chǎn)品的有效成分應(yīng)用于化妝品行業(yè)[5~9]。TTEO的大部分生物活性成分具有揮發(fā)性,其中的萜烯成分會(huì)被氧化成p-異丙基苯和1,4-過(guò)氧對(duì)孟烯,對(duì)皮膚具有刺激性及致敏性。另外,TTEO中所含有胺樹(shù)酚成分雖然能夠增強(qiáng)皮膚滲透力,但具有強(qiáng)烈刺激性氣味[10],這也是化妝品市場(chǎng)不能接受直接添加TTEO制成產(chǎn)品的主要原因。因此,將其制備成微膠囊包覆材料是改善其揮發(fā)性、 刺激性、 致敏性的重要手段[11~14]。El Asbahani等[15]系統(tǒng)闡述了精油的提取及封裝方法,并闡述了其在醫(yī)藥、 美容、 紡織、 食品等各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用。Shchukin等[16]采用逐層組裝法制備了聚電解質(zhì)/苯并三唑緩釋納米容器,并詳細(xì)討論了3種微膠囊的釋放性能和再裝載能力; Németh等[17]通過(guò)界面凝聚/交聯(lián)法制備潛熱儲(chǔ)存海藻酸鈣微膠囊,實(shí)現(xiàn)了潛熱儲(chǔ)存微粒系統(tǒng)的微膠囊化。傳統(tǒng)微膠囊不可忽視的缺點(diǎn)是芯材成分呈指數(shù)型釋放[18,19], 這是由微膠囊芯材成分與環(huán)境之間的濃度梯度造成的。若TTEO等揮發(fā)性液體作為微膠囊的芯材,在釋放過(guò)程中,揮發(fā)油與其蒸氣共存于微膠囊內(nèi),會(huì)改變微膠囊內(nèi)外的濃度差,改善傳統(tǒng)微膠囊的指數(shù)型釋放。

    多孔淀粉(PS)是一種新型變性淀粉,顆粒表面呈不規(guī)則多孔狀,大的比表面積使其具有較強(qiáng)的吸附能力,是一種綠色高效的吸附劑。目前,以PS為芯材載體的包覆方法主要是直接吸附法和噴霧干燥法[20],多應(yīng)用于食品領(lǐng)域,在化妝品中的應(yīng)用尚無(wú)報(bào)道。海藻酸鈉(SA)是由古洛糖醛酸與甘露糖醛酸兩種結(jié)構(gòu)單元以3種方式組合的具有優(yōu)良的生物粘性和生物相容性的材料,常被用于敏感藥物的控釋載體[21]。殼聚糖(CS)是天然多糖中唯一的堿性多糖,具有許多獨(dú)特的物理化學(xué)特性,在藥物制劑的緩釋及控制釋放領(lǐng)域已有應(yīng)用的報(bào)道[22]。本研究以PS為芯材載體,將TTEO吸附于PS孔穴內(nèi)部,形成PS-TTEO粉末微球。選擇海藻酸鈉(SA)和殼聚糖(CS)作為包覆PS-TTEO粉末微球的壁材,采用聚電解質(zhì)法,通過(guò)反相電荷的吸附作用對(duì)PS-TTEO微球進(jìn)行包覆,達(dá)到緩釋效果,減少TTEO揮發(fā),并降低其對(duì)皮膚的刺激。

    2?實(shí)驗(yàn)部分

    2.1?儀器與試劑

    UV-2450紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì)、 DTG-60型差熱-熱重分析儀、 IRPrestige-21型傅里葉變換紅外光譜儀(日本島津公司); JEM3010高分辨透射電子顯微鏡(日本電子株式會(huì)社); NP900偏光顯微鏡(明慧科技有限公司); LS900型激光粒度儀(珠海歐美克儀器有限公司); HR/T20M臺(tái)式高速冷凍離心機(jī)(湖南赫西儀器有限公司)。

    茶樹(shù)精油(TTEO,化妝品原料,純度>99%,重慶富鉑化工有限公司); 多孔淀粉(PS,遼寧立達(dá)生物科技有限公司); 海藻酸鈉(SA,阿拉丁公司); 殼聚糖(CS,脫乙酰度≥95%,粘度100~200 mPa.s,阿拉丁公司); 戊二醛(GA,天津市福晨化學(xué)試劑廠); 十二烷基硫酸鈉(SDS)和無(wú)水乙醇(西隴化工股份有限公司)。所有試劑除特殊說(shuō)明外均為分析純。

    2.2?實(shí)驗(yàn)方法

    2.2.1?PS-TTEO粉末微球的制備?稱取適量PS(w)與TTEO按 1∶1(質(zhì)量比)混合,置于磁力攪拌器上常溫高速攪拌30 min,再超聲30 min后,轉(zhuǎn)移至離心管, 12000 r/min離心30 min,將多余的TTEO傾出,用無(wú)水乙醇洗滌3次,得PS-TTEO粉末微球,稱重(w1)。重復(fù)測(cè)定3次取平均值。采用公式(1)計(jì)算PS的吸油率OAR(Oil absorption rate, %):

    2.2.2?CS/SA/PS-TTEO微膠囊的制備?稱取PS-TTEO粉末微球2.0 g于20 mL玻璃小瓶中,加入5.0%(w/V)SDS 1 mL,于30℃恒溫水浴中攪拌至均勻。隨后向其中加入3.0%(w/V)SA溶液2 mL,高速攪拌30 min,再加入3.0%(w/V)CS溶液 4 mL,繼續(xù)攪拌30 min后,制成CS/SA/PS-TTEO微膠囊溶液。用針頭吸取2.0% (w/w)GA溶液2 mL緩慢滴加至上述微膠囊溶液中,靜置24 h,即形成乳白色微膠囊乳液。

    2.2.3?包覆率測(cè)定?移取0.11 mL(相當(dāng)于0.10 g)TTEO于25 mL容量瓶中,用無(wú)水乙醇定容,配制成4.0 mg/mL TTEO-乙醇溶液,再用乙醇稀釋為0.04、 0.12、 0.20、 0.28和0.36 mg/mL的TTEO-乙醇標(biāo)準(zhǔn)溶液。以無(wú)水乙醇為空白溶液,測(cè)定TTEO-乙醇標(biāo)準(zhǔn)溶液的紫外-可見(jiàn)吸收光譜,確定其最大吸收波長(zhǎng)為264.5 nm,并在此波長(zhǎng)下測(cè)定吸光度A,繪制得A-C標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程為:A=4.4334C-0.02345(R2=0.99985)。

    稱取CS/SA/PS-TTEO微膠囊樣品0.10 g(m)于50 mL小燒杯中,加入20 mL無(wú)水乙醇溶解,50℃下超聲30 min, 20000 r/min離心30 min,上層清液用0.45μm微孔濾膜過(guò)濾,待測(cè)。

    準(zhǔn)確移取1.0 mL上述待測(cè)液至10 mL容量瓶中,用無(wú)水乙醇定容,測(cè)定吸光度A,重復(fù)測(cè)定3次取平均值。根據(jù)回歸方程式計(jì)算CS/SA/PS-TTEO微膠囊中包覆的TTEO質(zhì)量(mTTEO),采用公式(2)計(jì)算CS/SA/PS-TTEO微膠囊的包覆率CR(Coating rate, %):

    2.2.4?釋放率測(cè)定?將CS/SA/PS-TTEO微膠囊樣品分別放置于敞開(kāi)體系和封閉體系中,根據(jù)2.2.3節(jié)的方法,每隔24 h測(cè)定CS/SA/PS-TTEO微膠囊中包覆的TTEO質(zhì)量(mTTEO),采用公式(3)計(jì)算TTEO的釋放率RR(Release rate, %), 并繪制釋放率曲線。

    3?結(jié)果與討論

    3.1?CS/SA/PS-TTEO的形成過(guò)程

    以SA和CS為壁材,利用壁材分子末端的OH、NH2等活性基團(tuán)與TTEO分子中的活性基團(tuán)形成氫鍵,同時(shí)由于CS分子鏈上有大量的NH2,SA的分子鏈上有大量的COOH,彼此可靜電吸引,形成異性電荷NH+3 和COO,以雙電層形式包覆在PS-TTEO粉末微球的表面[23,24],然后再以雙功能團(tuán)分子戊二醛(GA)對(duì)微膠囊的表面進(jìn)行修飾,由于CS的NH2可與GA的CHO形成Shiff堿,即可使CS和雙功能團(tuán)分子形成交聯(lián)層,進(jìn)而形成聚電解質(zhì)膜,相當(dāng)于在PS-TTEO粉末微球表面形成一層致密的保護(hù)膜,進(jìn)而形成致密且穩(wěn)定的CS/SA/PS-TTEO核殼微膠囊材料, 以此控制精油的釋放行為。CS/SA/PS-TTEO形成過(guò)程如圖1所示。

    3.2?CS/SA/PS-TTEO微膠囊制備條件的優(yōu)化

    3.2.1?PS與TTEO的質(zhì)量比?選取PS與TTEO質(zhì)量比分為1∶0.2、 1∶0.4、 1∶0.6、 1∶0.8、 1∶1.0、 1∶1.2進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)。當(dāng)PS與TTEO質(zhì)量比在1∶0.2~1∶0.8之間,PS不能達(dá)到飽和吸附,體系不易分散; 當(dāng)質(zhì)量比大于1∶1.0時(shí),過(guò)量TTEO吸附于PS的孔徑及外表面,形成一種油狀體,無(wú)法形成粉末微球; 當(dāng)質(zhì)量比在1∶0.8~1∶1.0范圍內(nèi),PS對(duì)TTEO精油吸附飽和而不過(guò)量,可得到PS-TTEO粉末微球。通過(guò)2.2.1節(jié)的方法測(cè)定了PS的飽和吸油率為88.10%。因此,選擇PS與TTEO最佳質(zhì)量比為1∶0.88。

    3.2.2?SA的濃度?分別使用1.5%、 2.0%、 2.5%、 3.0%、 3.5%、 4.0%(w/w)的SA進(jìn)行包覆實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著SA濃度增大,包覆率則先增大后減小,而微膠囊的平均粒徑先減小后增大。如圖2A所示,當(dāng)SA濃度為1.5%~2.0%時(shí),體系中TTEO的刺激性氣味較大,長(zhǎng)期放置不穩(wěn)定,會(huì)有部分油珠析出,說(shuō)明包覆率較低,同時(shí)粒徑也較大; 當(dāng)SA濃度為3.0%時(shí),體系的TTEO氣味隨之減小,其平均粒徑最小,可達(dá)到129.9 μm,包覆率為88.68%; 當(dāng)SA濃度為3.5%時(shí),包覆率最高,可達(dá)到89.91%,說(shuō)明SA濃度增加會(huì)使包覆率略有提高,但是其粒徑也隨之增大至162.6 μm; 當(dāng)SA濃度增大至4.0%時(shí),體系的粘度過(guò)高,難于分散均勻,導(dǎo)致包覆率下降,粒徑增大,氣味也隨之增大,穩(wěn)定性也變差,會(huì)有部分精油析出。綜合考慮粒徑和包覆率,確定SA的適宜濃度為3.0%。

    3.2.3?CS的濃度?加入CS后,體系更粘稠,隨著CS加入量增大,微膠囊的粒徑逐漸減小,包覆率逐漸增大,TTEO的刺激性氣味也逐漸減小; 當(dāng)CS濃度過(guò)大,體系粘度過(guò)高,導(dǎo)致包覆率下降,粒徑隨之增大。同時(shí)體系容易變質(zhì),且造成壁材浪費(fèi),故CS濃度對(duì)微膠囊的制備至關(guān)重要。由圖2B可知,當(dāng)CS濃度為3.0%時(shí),其包覆率和粒徑都較好。因此,本實(shí)驗(yàn)中選擇CS最適濃度為3.0%(w/w)。

    3.2.4?GA的濃度?加入GA可使微球表面膠體狀的CS固化形成微膠囊。分別加入濃度為1.5%、 2.0%、 2.5%、 3.0%、 3.5%、 4.0%(w/w)的 GA溶液2 mL進(jìn)行固化實(shí)驗(yàn)。通過(guò)粒徑和包覆率選擇殼聚糖最佳濃度范圍。由圖2C可知,隨著GA濃度增大,微膠囊的粒徑逐漸增大,包覆率先增大后減小。在GA濃度為2.0%時(shí)包覆率最大,體系中TTEO的刺激性氣味較小,之后隨著GA濃度增大包覆率下降,當(dāng)GA濃度高于3.5%時(shí),包覆率低于60%,體系中TTEO的刺激性氣味也隨之增大。可能的原因是過(guò)量CHO與CS的NH2結(jié)合可破壞包覆體的雙電層結(jié)構(gòu),進(jìn)一步導(dǎo)致包覆率下降,因此GA的濃度不易過(guò)高。后續(xù)實(shí)驗(yàn)選擇適宜濃度為2.0%(w/w)。

    3.2.5?反應(yīng)溫度?考察了不同反應(yīng)溫度的影響。如圖2D所示,隨著溫度升高,微膠囊的粒徑變化不大,但是包覆率隨之下降,體系中TTEO的刺激性氣味也隨之增大,當(dāng)溫度高于50℃時(shí),包覆率小于60%。說(shuō)明隨著反應(yīng)溫度升高,體系TTEO有一定程度的揮發(fā),導(dǎo)致包覆率下降,刺激性氣味增大,而溫度對(duì)粒徑的影響并不顯著。當(dāng)溫度為30℃時(shí),包覆率達(dá)最高,粒徑為129.9 μm,較為適中,綜合考慮溫度對(duì)粒徑和包覆率的雙重影響,選擇適宜的制備溫度為30℃。

    3.3?形貌分析

    在最佳條件下制得的PS-TTEO粉末微球與CS/SA/PS-TTEO微膠囊的光學(xué)顯微鏡照片如圖3所示。對(duì)比圖3A和圖3B可知,PS-TTEO粉末微球與CS/SA/PS-TTEO微膠囊均為不規(guī)則形狀,由于CS/SA的外層包覆作用,膠囊粒子的外觀更加飽滿。圖3C為單個(gè)CS/SA/PS-TTEO微膠囊粒子的高分辨透射電鏡照片,可見(jiàn)多孔淀粉PS在外層CS/SA包覆作用下的孔穴結(jié)構(gòu),表明PS-TTEO粉末微球已被包覆。

    3.4?TGA分析

    在N2氛圍內(nèi),測(cè)試溫度為30~600℃,升溫速度為10℃/min條件下進(jìn)行TGA分析。CS/SA/PS-TTEO微膠囊表現(xiàn)出與TTEO和PS完全不同的熱失重趨勢(shì)。如圖4所示,開(kāi)始測(cè)量時(shí),隨著溫度升高,TTEO、 PS及CS/SA/PS-TTEO微膠囊均緩慢揮發(fā)與釋放,當(dāng)升溫至60℃時(shí),TTEO進(jìn)入快速分解階段,在200℃左右進(jìn)入平緩階段,基本達(dá)到完全失重; PS在317~380℃進(jìn)入迅速失重階段,而CS/SA/PS-TTEO微膠囊從210℃開(kāi)始進(jìn)入快速失重階段,至278℃其失重率達(dá)60%以上,之后進(jìn)入平緩失重階段,說(shuō)明微膠囊中的茶樹(shù)精油揮發(fā)速度減慢,然后逐漸至完全失重。上述結(jié)果說(shuō)明,CS/SA/PS-TTEO微膠囊的熱失重溫度比純TTEO的熱失重溫度有所提高,是因?yàn)?CS/SA將TTEO封閉在PS孔隙中,改變了PS-TTEO微膠囊的熱行為,提高了TTEO的熱穩(wěn)定性。

    3.5?FT-IR分析

    TTEO、 PS和CS/SA/PS-TTEO微膠囊的紅外光譜圖如圖5所示。2874和2968 cm1分別是TTEO中CH3對(duì)稱伸縮和反對(duì)稱伸縮振動(dòng)吸收峰, 2924 cm1是TTEO中CH2的反對(duì)稱伸縮伸縮振動(dòng)吸收峰,1450和1370 cm1分別為CH3和CH2的變形振動(dòng)及芳環(huán)骨架振動(dòng)的重疊峰,這些峰是TTEO中有效成分的特征吸收峰。但在CS/SA/PS-TTEO微膠囊中,上述峰均消失,說(shuō)明這些基團(tuán)與囊壁材料發(fā)生了化學(xué)反應(yīng),證明TTEO被完全包覆。TTEO中位于1370 cm1以下的指紋區(qū)的精細(xì)結(jié)構(gòu)吸收峰在CS/SA/PS-TTEO微膠囊紅外光譜曲線中完全消失,也進(jìn)一步證明了TTEO被完全包覆。在PS中,1146和1008 cm1處出現(xiàn)的吸收峰為PS中葡萄糖多聚體中COC的伸縮振動(dòng)吸收峰,在CS/SA/PS-TTEO微膠囊紅外譜圖中并不存在,說(shuō)明PS與膠囊材料發(fā)生了交聯(lián)反應(yīng),導(dǎo)致COC結(jié)構(gòu)破壞,證明了PS-TTEO被微膠囊包覆,也進(jìn)一步證明CS/SA/PS-TTEO微膠囊包覆體的形成。

    3.6?穩(wěn)定性分析

    微膠囊的冷熱穩(wěn)定性直接影響到化妝品的儲(chǔ)存和使用。取樣品微膠囊分別放置于50℃和18℃, 30 d后觀察微膠囊的冷熱穩(wěn)定性,結(jié)果表明,產(chǎn)品外觀完好,無(wú)油析出。耐有機(jī)溶劑性能也是衡量微膠囊穩(wěn)定性的一個(gè)重要指標(biāo)?;瘖y品常用的有機(jī)溶劑如異十六烷、 葵花籽油、 葵酸甘油三酯等易破壞微膠囊,本實(shí)驗(yàn)分別考察了上述3種溶劑對(duì)微膠囊穩(wěn)定性的影響。圖6從左至右依次為微膠囊在異十六烷、 葵花籽油、 葵酸甘油三酯溶劑中的穩(wěn)定性圖片。圖6A為非最佳條件下制得的微膠囊,在溶劑中不穩(wěn)定,很快出現(xiàn)微膠囊粒子沉淀析出及團(tuán)聚現(xiàn)象,14 d的累積釋放率分別為50.54%、 57.43%和68.20%。圖6B是最佳條件下制得的微膠囊,在上述溶劑中能夠穩(wěn)定存放,外觀均勻,無(wú)油析出,14 d的累積釋放率分別僅為10.43%、 13.87%和11.21%。說(shuō)明在優(yōu)化條件下制備的CS/SA/PS-TTEO微膠囊對(duì)溶劑具有一定穩(wěn)定性。

    3.7?釋放性能分析

    取0.1 g TTEO和相當(dāng)于含0.1 g TTEO的CS/SA/PS-TTEO微膠囊,分別置于密閉及敞開(kāi)體系中放置,對(duì)其累積釋放及每日釋放行為進(jìn)行研究。由圖7A可見(jiàn),在敞開(kāi)體系中,TTEO 在24 h內(nèi)全部揮發(fā),相當(dāng)于釋放率100%。在敞開(kāi)體系中的CS/SA/PS-TTEO微膠囊,4 d的累積釋放率變化較快,以后逐漸放緩,14 d的累積釋放率達(dá)15.77%。在封閉體系中,CS/SA/PS-TTEO微膠囊釋放率變化不大,14 d 的累積釋放率僅為7.37%。由CS/SA/PS-TTEO微膠囊在敞開(kāi)和封閉體系單日釋放率(圖7B)可知,敞開(kāi)體系中CS/SA/PS-TTEO微膠囊中的TTEO單日釋放率逐漸降低,說(shuō)明CS/SA/PS-TTEO微膠囊具有一定的緩釋能力。在封閉體系的釋放率明顯低于敞開(kāi)體系,是由于在封閉體系中TTEO蒸氣與CS/SA/PS-TTEO微膠囊內(nèi)部體系接近濃度平衡狀態(tài),故在10 d后釋放率逐漸減小,直至不再釋放。此性質(zhì)有利于含TTEO類化妝品的存儲(chǔ)穩(wěn)定性的提高。

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