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    巖溶高原區(qū)農(nóng)業(yè)地膜中鄰苯二甲酸二乙基己酯的釋放及其對(duì)覆膜土壤的影響

    2019-06-28 03:54:02朱丹尼鄒勝章周長(zhǎng)松劉菲謝浩盧海平
    巖礦測(cè)試 2019年3期

    朱丹尼, 鄒勝章*, 周長(zhǎng)松, 劉菲, 謝浩, 盧海平

    ( 1.中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院巖溶地質(zhì)研究所, 自然資源部/廣西壯族自治區(qū)巖溶動(dòng)力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,

    廣西 桂林 541004;

    2.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京), 北京 100083)

    鄰苯二甲酸酯類(PAEs)有機(jī)化合物是目前應(yīng)用最廣泛的增塑劑[1]。PAEs在相應(yīng)制品中呈游離態(tài),主要依靠氫鍵和范德華力結(jié)合,這樣使其極易在生產(chǎn)、使用和焚化掩埋等過(guò)程中釋放到水、空氣和土壤環(huán)境中,從而造成環(huán)境污染,影響人類生殖系統(tǒng)發(fā)育,并產(chǎn)生肝臟毒性、免疫毒性等毒理作用[2-6]。近年來(lái),隨著PAEs在工業(yè)中的大量使用以及塑料大棚、地膜覆蓋栽培技術(shù)中的廣泛應(yīng)用,我國(guó)農(nóng)田土壤中已普遍檢出PAEs類化合物[7-9]。其中,鄰苯二甲酸二乙基己酯(DEHP)是覆膜作物土壤中檢測(cè)到的最為主要的PAEs類污染物[1]。1997年美國(guó)EPA將DEHP列為優(yōu)先控制有毒污染物,歐盟于2005年已禁止在兒童玩具、電器和電子設(shè)備等產(chǎn)品中使用DEHP。美國(guó)、加拿大、歐洲及亞洲的各環(huán)境介質(zhì)中均有DEHP檢出[10]。Zorníková等[11]報(bào)道了Moravia中部土壤DEHP濃度低于0.03~0.73mg/kg,并發(fā)現(xiàn)在土壤耕作層下部(30~40cm)仍有較高濃度的DEHP檢出。Brodhagen等[12]指出在高強(qiáng)度農(nóng)業(yè)耕植條件下,隨著聚乙烯塑料薄膜的大量使用,世界上一些最具生產(chǎn)力的農(nóng)業(yè)土壤正遭受塑料薄膜的污染,進(jìn)而嚴(yán)重威脅土壤健康和糧食安全。

    我國(guó)是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)大國(guó),塑料大棚、地膜栽培技術(shù)應(yīng)用廣泛,農(nóng)業(yè)土壤中DEHP濃度要比英國(guó)黏土、丹麥農(nóng)業(yè)土壤高出1~3個(gè)數(shù)量級(jí)[13-14]。2006年始,由國(guó)家生態(tài)環(huán)境部(原環(huán)保部)實(shí)施的“全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查”,已將土壤中PAEs的污染狀況作為調(diào)查研究?jī)?nèi)容[15]。于立紅等[16]研究發(fā)現(xiàn)土壤地膜殘留量越高,則土壤中DEHP濃度越高。張欣等[17]指出隨著地膜使用年限的增加,土壤和煙葉中PAEs 含量顯著增加,且在地膜使用的前1~8年增加更為顯著,后期趨于平緩。黃少輝等[18]研究發(fā)現(xiàn)DEHP在生物可降解地膜覆蓋土壤中的含量最高,已超過(guò)美國(guó)土壤污染物控制標(biāo)準(zhǔn)。Wang等[19]指出農(nóng)用塑料薄膜是土壤PAEs污染的重要來(lái)源,并且在集約化蔬菜栽培中使用的農(nóng)業(yè)塑料薄膜可能通過(guò)食物鏈增加人體的健康風(fēng)險(xiǎn)。DEHP進(jìn)入環(huán)境后,會(huì)發(fā)生吸附、降解等系列遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程[20-22],并被重新分配到固體相、液體相及氣體相中,進(jìn)而再次威脅生態(tài)環(huán)境健康。

    現(xiàn)有研究忽略了地膜中DEHP向土壤等環(huán)境釋放的問(wèn)題,較少研究地膜DEHP的遷移及地膜與土壤DEHP的定量相關(guān)性。掌握地膜中DEHP的釋放與覆膜土壤中DEHP濃度的定量關(guān)系,有利于更充分了解土壤DEHP的污染過(guò)程。本文針對(duì)我國(guó)中西部巖溶高原區(qū)農(nóng)業(yè)土壤中存在的DEHP污染問(wèn)題,選擇云南富源縣典型煙草地膜及高原紅壤作為研究對(duì)象,采用田間試驗(yàn)和氣相色譜-質(zhì)譜分析法,定量研究了地膜中DEHP的釋放過(guò)程及覆膜土壤中DEHP的含量分布,以期深入揭示覆膜土壤中PAEs類化合物的有機(jī)污染過(guò)程。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試驗(yàn)區(qū)概況

    試驗(yàn)場(chǎng)地位于云南省富源縣后所鎮(zhèn)紅洞村,海拔2051m,為典型巖溶高原區(qū),屬亞熱帶高原季風(fēng)氣候,雨熱同期,光照時(shí)間長(zhǎng)、強(qiáng)度大,年平均氣溫14℃,年平均降雨量1332mm,年均日照時(shí)數(shù)2093h。本試驗(yàn)周期內(nèi)(2017年9月—2018年1月)場(chǎng)區(qū)氣溫最低值為-8.8℃,最高溫度為38.7℃,平均氣溫為12.3℃。

    1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    試驗(yàn)選取當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)區(qū)廣泛應(yīng)用的黑色煙草專用地膜,及該區(qū)典型紅壤作為研究對(duì)象。試驗(yàn)設(shè)置三組處理,分別為覆膜土壤(A組)、加生物抑制劑(硫酸銅)覆膜土壤(B組)、無(wú)土壤空白對(duì)照地膜(C組)。三組共20個(gè)區(qū)組,A組、B組各5個(gè)大區(qū),大區(qū)面積為1.0m×0.5m,每個(gè)大區(qū)分兩次取樣;C組10個(gè)小區(qū),小區(qū)面積為0.5m×0.5m。A、B兩個(gè)小組的土壤深度為5~10cm,模擬淺層耕植土厚度。試驗(yàn)組均置于玻璃容器內(nèi),統(tǒng)一做密封處理,以避免空氣等環(huán)境介質(zhì)中DEHP的污染侵入。

    試驗(yàn)組均放置于紅洞村戶外,以模擬巖溶高原區(qū)自然光照條件下農(nóng)業(yè)地膜中DEHP向農(nóng)田土壤的遷移釋放特征。試驗(yàn)周期為2017年9月—2018年1月,試驗(yàn)期內(nèi)采用WatchDog 1000數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)對(duì)試驗(yàn)槽內(nèi)的溫度和濕度進(jìn)行了晝夜長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)。

    1.3 樣品采集與測(cè)試

    試驗(yàn)開(kāi)始后,分別于15、30、45、60、75、90、105、120、135、150d采集玻璃槽中的地膜、土壤。清除表層土壤后,將地膜剪成塊狀裝入100mL棕色玻璃瓶,密封、4℃避光保存,待送實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)。利用四分法采集1kg土壤裝入300mL棕色玻璃瓶中,密封、4℃避光保存,待送實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)。地膜及土壤樣品均采集一組平行樣送檢,送檢樣品嚴(yán)格按照有機(jī)物送檢要求執(zhí)行。

    樣品提?。河秒娮犹炱椒Q取2.0g地膜,充分剪碎后放入50mL容量瓶中,加入1.0g無(wú)水硫酸鈉、20mL乙酸乙酯,振蕩30min,靜置離心,取上清液測(cè)試;用電子天平稱取5.0g土壤,放入50mL容量瓶中,加入1.0g無(wú)水硫酸鈉、20mL乙酸乙酯,振蕩30min,靜置離心,取上清液測(cè)試。

    樣品測(cè)試:實(shí)驗(yàn)室采用Agilent 6890N/5975氣相色譜-質(zhì)譜儀(美國(guó)Agilent公司),DB-5MS UI熔融石英毛細(xì)管色譜柱(30m×0.25mm×0.25μm,美國(guó)Agilent公司),對(duì)地膜和土壤的提取液進(jìn)行DEHP分析檢測(cè),其檢出限為1.6μg/kg。

    色譜條件:進(jìn)樣口溫度250℃,采用不分流進(jìn)樣,進(jìn)樣量1μL[23],載氣為氦氣(純度99.999%)。升溫程序:初始溫度為40℃,保持2min,以10℃/min速度升溫至300℃,保持33min,最后以300℃運(yùn)行5min??傔\(yùn)行時(shí)間為38min,溶劑延遲時(shí)間為3min。

    1.4 質(zhì)量控制

    以石英砂代替實(shí)際樣品進(jìn)行實(shí)驗(yàn),連續(xù)分析3組7個(gè)空白加標(biāo)樣品,添加量分別為2μg和20μg,DEHP的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)均在10%以內(nèi),回收率為81.6%~108%。取100mL溶劑在實(shí)驗(yàn)室環(huán)境下濃縮至1mL,上機(jī)測(cè)試PAEs的空白值,DEHP的實(shí)驗(yàn)室空白值為130~160μg/L,在定量限以下滿足測(cè)試要求。按照每20個(gè)樣品至少包含1個(gè)平行樣進(jìn)行測(cè)試,平行樣相對(duì)偏差控制在30%以內(nèi)。另外,對(duì)取得的樣品DEHP測(cè)試數(shù)據(jù)進(jìn)行異常檢查。以樣品本底值為參照,對(duì)于顯著高于農(nóng)膜本底值和顯著低于土壤本底值的數(shù)據(jù)進(jìn)行異常剔除。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 試驗(yàn)土壤物理參數(shù)

    試驗(yàn)土壤為巖溶高原區(qū)典型紅壤,土壤各參數(shù)詳見(jiàn)表1。土壤pH為6.0,偏酸性;有機(jī)碳、CaO、MgO、MnO含量均較低,具酸性土普遍特征。土壤風(fēng)化程度較高,有機(jī)質(zhì)含量低,陽(yáng)離子交換量(CEC)亦略偏低;其Fe2O3總量相對(duì)較高,隨著土壤發(fā)育程度增加,土壤游離氧化鐵含量增加[24]。

    表1 試驗(yàn)土壤理化參數(shù)

    Table 1 Physical-chemical characteristics of experimental soils

    參數(shù)數(shù)值參數(shù)數(shù)值pH6.0MgO(×10-2)0.49CEC(mmol/kg)13.4MnO(×10-2)0.16有機(jī)碳(×10-2)1.45TFe2O3(×10-2)16.58CaO(×10-2)0.44H2O-(×10-2)3.43

    土壤酸化是伴隨土壤發(fā)生和發(fā)育的一個(gè)自然過(guò)程[25]。強(qiáng)烈的淋溶作用使紅壤中的可溶性鹽和土壤表面交換性鹽基陽(yáng)離子被大量淋失,H+取代土壤表面的陽(yáng)離子交換位,產(chǎn)生交換性酸,導(dǎo)致土壤酸化[26]。研究區(qū)土壤總體表現(xiàn)為貧鈣鎂、富鐵鋁的特征。

    2.2 地膜中DEHP的釋放特征

    自然條件下,地膜中DEHP可通過(guò)遷移、降解兩大過(guò)程向外部介質(zhì)釋放[2,20]。遷移途徑主要包括向空氣中的揮發(fā)、向液體中的浸出及向固體中的遷出[20],實(shí)為物理過(guò)程,即污染物在濃度梯度下向周邊環(huán)境擴(kuò)散;降解作用主要有DEHP的水解、光解作用及生物降解[2],污染物向其他物質(zhì)發(fā)生轉(zhuǎn)化,為化學(xué)變化過(guò)程。本試驗(yàn)中各組地膜均放置于密閉玻璃槽內(nèi),不存在水解作用,因此地膜中DEHP的釋放途徑主要為向空氣中的揮發(fā)、向土壤環(huán)境的遷出及光解和生物降解作用。

    2.2.1 三組處理下地膜中DEHP釋放量比較

    表2列出了不同時(shí)間段內(nèi)試驗(yàn)地膜中DEHP的殘留量和釋放量水平??梢?jiàn)在“1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)”的A、B、C三種不同處理方式下,地膜中DEHP殘留量均呈下降趨勢(shì),DEHP的釋放量則均表現(xiàn)為上升特征。其中,A組處理下DEHP的殘留量最小,釋放量最高,為13.57mg/kg;B組和C組中DEHP的平均殘留濃度相當(dāng),但B組DEHP的釋放量略高于C組,分別為10.83mg/kg、10.77mg/kg。結(jié)果表明原狀土壤條件有利于地膜中DEHP的釋放。

    表2 地膜中DEHP濃度

    Table 2 DEHP concentrations in plastic films

    采樣時(shí)間(d)A組(mg/kg)B組(mg/kg)C組(mg/kg)殘留量釋放量殘留量釋放量殘留量釋放量1515.049.9316.538.4419.984.993016.738.2415.919.06--4515.609.37----6017.297.6820.634.3423.701.277515.029.95--21.583.399015.229.7521.253.72--1055.5219.4510.7414.2311.9812.991204.9420.036.5518.426.0718.91354.6320.3411.8513.129.0115.961504.0020.979.6415.337.0617.91平均值11.4013.5714.1410.8314.2010.77標(biāo)準(zhǔn)差5.765.765.295.297.387.38

    注:“-”表示無(wú)可利用的數(shù)據(jù)。

    分析地膜中DEHP的釋放途徑可以看出,A組處理下地膜中DEHP的釋放途徑最廣,包括向空氣的揮發(fā)、向土壤顆粒的遷出,以及光解和土壤微生物降解作用;B組處理中DEHP的釋放途徑主要為向空氣的揮發(fā)、向土壤顆粒的遷出和光解作用;而C組DEHP的釋放途徑僅有向空氣的揮發(fā)和光解作用。同等光照、溫度等氣候條件下,自然是A組地膜中DEHP的釋放量最高。對(duì)比表明,覆蓋于原狀土壤之上的地膜,土壤顆粒及微生物環(huán)境有利于DEHP的遷移釋放,土壤微生物參與自然條件下地膜中DEHP的降解過(guò)程,且起到促進(jìn)作用。另外,相比于未暴露于土壤中的地膜而言,暴露于土壤中的地膜其DEHP的遷移降解程度更大,環(huán)境影響更深?,F(xiàn)今普遍應(yīng)用的覆膜種植技術(shù)中存在較大的鄰苯二甲酸類有機(jī)物污染風(fēng)險(xiǎn),地膜中DEHP等鄰苯二甲酸類化合物的大量釋放,可造成土壤、大氣等環(huán)境介質(zhì)的污染[27]。

    2.2.2 三組處理下地膜中DEHP釋放規(guī)律

    由表2可以看出,隨著試驗(yàn)時(shí)間的延長(zhǎng),地膜中DEHP釋放量總體呈上升趨勢(shì)。由圖1可以看出,在地膜自然老化的過(guò)程中,地膜中DEHP的釋放存在兩個(gè)階段,分別為緩慢釋放段和集中陡升段。其中,0~90d為第一階段,該階段地膜中DEHP呈低水平、緩慢釋放特征,DEHP的殘留量相對(duì)較高。90~105d期間,地膜中DEHP的釋放量呈現(xiàn)階梯狀陡升,后至150d均維持在一定水平。此90~150d則為地膜DEHP釋放的第二階段,該階段經(jīng)歷了90~105d間的短期集中釋放,之后地膜中DEHP的殘留量較低。DEHP在90~105d間集中大量釋放,可能與該時(shí)間段內(nèi)試驗(yàn)場(chǎng)區(qū)長(zhǎng)期無(wú)雨,光照充足、氣溫較高有關(guān)。研究表明,溫度升高可增加塑料制品中鄰苯二甲酸酯向外部環(huán)境的遷移量[28];增加光強(qiáng)則有利于水環(huán)境中鄰苯二甲酸酯類有機(jī)物的光降解作用[29]。

    2.3 土壤中DEHP含量及變化特征

    A、B兩組土壤中DEHP的含量存在明顯差異,B組土壤中DEHP的含量略高于A組。在150d的覆膜周期內(nèi),A組處理土壤中DEHP的檢出濃度在0.17~3.74mg/kg之間,檢出平均值為2.00mg/kg;B組處理土壤中DEHP的檢出濃度在0.34~4.29mg/kg之間,平均值為2.25mg/kg。本研究覆膜土壤中DEHP檢出濃度在國(guó)內(nèi)外土壤PAEs類化合物的含量范圍內(nèi)[30]。A組地膜DEHP的釋放量高于B組,理論上其向土壤的遷移量亦應(yīng)高于B組,可實(shí)際卻是A組土壤中DEHP濃度略低。出現(xiàn)這種現(xiàn)象的主要原因是,A組土壤為原樣土,而B組土壤添加生物抑制劑,微生物活性顯著低于前者;土壤微生物參與DEHP的生物降解作用,促進(jìn)了土壤中DEHP的自然降解[22],從而導(dǎo)致A組土壤DEHP的含量低于B組。

    由圖2可知,土壤中DEHP含量隨時(shí)間的延長(zhǎng)呈現(xiàn)先增后減的特征。在試驗(yàn)的前60d內(nèi),土壤中DEHP濃度表現(xiàn)為逐漸增高的趨勢(shì),A組土壤DEHP的增長(zhǎng)速率約0.036mg/(kg·d),B組的增長(zhǎng)速率約0.02mg/(kg·d);60d后,其濃度逐漸降低,呈兩個(gè)梯狀下降過(guò)程。60~90d,A、B兩組土壤DEHP含量較試驗(yàn)前期均減少近50%;90~150d,土壤中DEHP含量較低,濃度變化相對(duì)穩(wěn)定,濃度基本維持在1.0mg/kg以下。由地膜向土壤遷移的DEHP,一般存在于土壤表層;加之試驗(yàn)紅壤有機(jī)質(zhì)、CEC值較低,不利于DEHP的吸附[31],則進(jìn)入土壤表層的DEHP易通過(guò)揮發(fā)作用向大氣擴(kuò)散。另外,試驗(yàn)后期地膜釋放DEHP的速率也愈來(lái)愈低,土壤DEHP在微生物、光照等作用下逐漸降解,從而出現(xiàn)DEHP濃度隨時(shí)間呈逐漸降低的變化特征。

    圖2 土壤中DEHP濃度隨時(shí)間的變化曲線Fig.2 Variation curves of DEHP concentrations with time in soils

    綜上表明,短周期內(nèi)DEHP在高原紅壤中的累積效應(yīng)不顯著,DEHP會(huì)在生物降解、光解等作用下自然降解或在濃度梯度作用下向大氣等周邊環(huán)境擴(kuò)散[20]。該效應(yīng)減小了土壤中DEHP的有機(jī)污染,但DEHP向周圍環(huán)境介質(zhì)的遷移又增加了大氣、水體等有機(jī)污染的風(fēng)險(xiǎn)。

    2.4 地膜中DEHP殘留量與土壤DEHP的相關(guān)分析

    為研究地膜對(duì)土壤環(huán)境的影響,比較A、B兩組處理下地膜和土壤中DEHP濃度關(guān)系發(fā)現(xiàn),兩者存在明顯的正相關(guān),地膜和土壤中DEHP濃度隨時(shí)間的變化趨勢(shì)基本一致(圖3)。選取數(shù)據(jù)穩(wěn)定性較好的A組數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析,將地膜中DEHP值與土壤中DEHP值進(jìn)行線性擬合,相關(guān)系數(shù)R2=0.855,呈極顯著相關(guān)。相關(guān)性分析表明土壤中DEHP來(lái)源于地膜的釋放。塑料薄膜的穩(wěn)定性相對(duì)較差,PAEs類有機(jī)物質(zhì)易從塑料地膜中滲出,并且在地膜老化、腐爛的過(guò)程中不斷向土壤環(huán)境釋放PAEs類物質(zhì)[30-32]。王曉南等[9]指出農(nóng)用塑料薄膜的大量使用是DEHP 進(jìn)入土壤的一個(gè)重要途徑,隨著地膜的老化、破碎,致使其中的DEHP 進(jìn)入土壤環(huán)境。

    圖3 地膜和土壤中DEHP含量變化比較Fig.3 Comparison of DEHP content in plastic films and soils

    3 結(jié)論

    本文以云南高原區(qū)紅壤及煙草專用地膜為研究對(duì)象,采用田間試驗(yàn)及氣相色譜-質(zhì)譜分析法,通過(guò)三組對(duì)比試驗(yàn)定量研究了地膜中DEHP的釋放及其在土壤介質(zhì)中的含量分布特征,初步掌握了DEHP的釋放規(guī)律以及地膜與土壤間DEHP的相互關(guān)系。覆蓋于原狀土壤之上的地膜,其DEHP的平均釋放濃度最高;地膜中DEHP的釋放過(guò)程表現(xiàn)為緩慢釋放段和集中陡升段兩個(gè)階段,釋放量隨時(shí)間的延長(zhǎng)而增加。而土壤中DEHP主要來(lái)自于地膜的釋放,DEHP在土壤中的含量與地膜的釋放量及土壤微生物等因素相關(guān),總體表現(xiàn)為地膜釋放量越高則土壤中DEHP含量越高,而土壤微生物有利于DEHP的生物降解。實(shí)驗(yàn)周期內(nèi),DEHP在土壤中的分布表現(xiàn)出隨時(shí)間變化呈先增后減的特征,表明短周期內(nèi)地膜釋放的DEHP不會(huì)在高原紅壤中出現(xiàn)累積效應(yīng)。該研究結(jié)果將為高原農(nóng)業(yè)區(qū)合理開(kāi)展覆膜種植技術(shù)及土壤有機(jī)污染防治提供科學(xué)指導(dǎo)。

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