天然橡膠研究前沿及其演進的可視化分析

李一萍 茶正早 李玉萍 王大鵬

摘? 要? 采用CiteSpace軟件對1988—2017年Web of Science收錄的天然橡膠文獻進行共被引分析，以可視化圖譜方式呈現(xiàn)該領(lǐng)域的研究前沿、知識基礎(chǔ)和演進歷程，期望為政府決策和產(chǎn)業(yè)發(fā)展提供科學(xué)依據(jù)。結(jié)果表明：該領(lǐng)域形成了以膠乳過敏、乳膠-水果綜合癥、天然橡膠生物合成為主的早期研究前沿，以丁苯橡膠或天然高分子/天然橡膠納米復(fù)合材料為主的中期研究前沿，以納米顆粒/天然橡膠復(fù)合材料及其應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶、橡膠延伸因子為主的當(dāng)前研究前沿;演進歷程分為4個階段：即研究對象的建立、研究儀器或工具的發(fā)展、新技術(shù)所支持的研究問題、知識的轉(zhuǎn)化。

關(guān)鍵詞? 天然橡膠;研究前沿;演進;知識圖譜;可視化中圖分類號? S794.1;G353.1? ? ? 文獻標(biāo)識碼? A

Abstract? CiteSpace was adopted for document co-citation analysis on literatures of natural rubber included by Web of Science from 1988 to 2017. Based on the analysis， research frontier， intellectual foundation and evolution course of this domain were presented in visualization mapping， expecting to provide a scientific base for government decision and industrial development. The results showed that the research frontier was formed on latex allergy， latex-fruit syndrome and natural rubber biosynthesis at early stage， on styrene butadiene rubber or natural macromolecular compounds/ natural rubber nanocomposite at medium term stage， and on nanoparticle/natural rubber nanocomposite， strain-induced crystallization and rubber elongation factor at present stage. The evolution can be divided into four stages： establishment of the research object， development of research instruments or tools， formation of research points sustained by the newly developed techniques and the transferring to knowledge.

Keywords? natural rubber; research front; evolution; science mapping; visualization

DOI? 10.3969/j.issn.1000-2561.2019.04.026

橡膠是熱帶地區(qū)典型的經(jīng)濟林作物，是重要的人工林生態(tài)系統(tǒng)，在熱帶農(nóng)林業(yè)中具有特殊和重要地位。與此同時，在軍工、高端和特殊用途橡膠領(lǐng)域中，天然橡膠仍具有不可替代性。當(dāng)前，天然橡膠價格持續(xù)低迷，天然橡膠制品長期處于供大于求的狀態(tài)，但國產(chǎn)膠自給率仍不到20%。而長期以來，高端和特殊用途的高性能膠卻幾乎完全依賴進口。我國天然橡膠產(chǎn)業(yè)發(fā)展中重大問題已經(jīng)從早期的追求高產(chǎn)轉(zhuǎn)變?yōu)楦弋a(chǎn)與優(yōu)質(zhì)并重[1]。在天然橡膠產(chǎn)業(yè)發(fā)展的新形勢下，追蹤和把握國際天然橡膠科技前沿，對于解決我國天然橡膠產(chǎn)業(yè)中重大科學(xué)和需求問題、加快實現(xiàn)我國天然橡膠產(chǎn)業(yè)升級和可持續(xù)發(fā)展具有重要的參考價值。

可視化是一種傳遞信息的方式，包括圖形或網(wǎng)絡(luò)可視化、層次或樹可視化、地理空間可視化以及多種協(xié)調(diào)視圖可視化等[2-4]。在科學(xué)計量領(lǐng)域，科學(xué)知識圖譜是可視化分析和領(lǐng)域分析的主要研究手段，它通過收集一個科學(xué)知識領(lǐng)域的知識集合，反映并呈現(xiàn)科學(xué)知識整體發(fā)展過程中的信息。科學(xué)知識圖譜的一個重要作用就是能夠突出潛在的、重要的變化模式和趨勢，幫助我們探索和解讀可視化的知識結(jié)構(gòu)和動態(tài)模式[4-5]。在這一方面，國內(nèi)外已經(jīng)展開了大量的研究，涉及醫(yī)學(xué)、環(huán)境科學(xué)、生態(tài)學(xué)、土壤學(xué)等多個學(xué)科[6-13]。

本文利用科學(xué)計量方法結(jié)合CiteSpace技術(shù)，對1988—2017年Web of Science收錄的天然橡膠文獻進行共被引和聚類分析，以可視化圖譜方式呈現(xiàn)國際天然橡膠領(lǐng)域的研究前沿和演進趨勢，期望為中國天然橡膠研究跟蹤國際前沿、把握研究方向及規(guī)劃科研項目提供一定的科學(xué)量化依據(jù)。

1? 數(shù)據(jù)來源與研究方法

1.1? 數(shù)據(jù)來源

數(shù)據(jù)來源于Web of Science核心合集的Science Citation Index Expanded（SCI-E）和Social Sciences Citation Index（SSCI）數(shù)據(jù)庫。本文定義的天然橡膠，是指從橡膠樹（Hevea brasiliensis）、銀膠菊（Guayule）、蒲公英（Taraxa cum brevicorniculatum）等提取的天然橡膠。采用表1制定的檢索策略進行主題檢索，時間跨度為1988—2017年，文獻類型為“Article”或“Review”，語種選擇“English”，獲得12 907篇文獻，包含234 221篇引文（檢索日期：2017-12-12，數(shù)據(jù)庫更新日期：2017-12-11）。

1.2? 研究方法

通過制定檢索策略建立天然橡膠文獻數(shù)據(jù)集，利用CiteSpace5.0.R8.SE軟件進行數(shù)據(jù)集的可視化分析。CiteSpace以一組文獻記錄作為輸入，根據(jù)每年出版的文獻形成一系列時間序列網(wǎng)絡(luò)，并綜合這些獨立的網(wǎng)絡(luò)，對基礎(chǔ)領(lǐng)域的知識結(jié)構(gòu)進行建模。CiteSpace支持多種類型的文獻分析，包括合作網(wǎng)絡(luò)分析、共詞分析、作者共被引分析、文獻共被引文分析、文本和地理空間可視化等[4-6]。

本文對1988—2017年天然橡膠文獻進行共被引分析。首先，選取每一年中被引頻次最高的前100篇引文，構(gòu)建當(dāng)年的共被引網(wǎng)絡(luò)。然后，將各年的網(wǎng)絡(luò)進行合成。合成的網(wǎng)絡(luò)被劃分為不同的聚類，與這些聚類相關(guān)聯(lián)的施引文獻代表了該領(lǐng)域的研究前沿，每個聚類中的共被引文獻代表了知識基礎(chǔ)。在生成共被引聚類圖譜之后，將引文發(fā)表年份作為x軸，聚類編號作為y軸，布局得到共被引網(wǎng)絡(luò)的時間線圖譜。時間線視圖可以呈現(xiàn)各個聚類發(fā)展演變的時間跨度和研究進程。

2? 結(jié)果與分析

2.1? 天然橡膠文獻共被引網(wǎng)絡(luò)的可視化分析

圖1表示1988—2017年每年引用次數(shù)排名前100的文獻合成的網(wǎng)絡(luò)圖譜，合成網(wǎng)絡(luò)中共有1 850篇引文，包含367個共被引網(wǎng)絡(luò)聚類。3個最大的子網(wǎng)絡(luò)有979篇引文，占整個網(wǎng)絡(luò)的52%。網(wǎng)絡(luò)具有非常高的模塊度，為0.8826，表明天然橡膠各專業(yè)領(lǐng)域在共被引聚類中具有明確的界定。平均輪廓值為0.2784，相對較低，是因為有大量的小聚類造成。每一個節(jié)點代表了一篇引文，節(jié)點之間的連線代表共同引用的強度。聚類區(qū)塊的顏色表示該聚類第一次發(fā)生共被引的年份。從藍(lán)色、綠色冷色調(diào)過渡到黃色、橙色暖色調(diào)，代表共被引時間由遠(yuǎn)到近的變化。每個聚類的標(biāo)簽可以從引用該聚類引文的施引文獻的標(biāo)題、關(guān)鍵詞和摘要中的主題詞進行提取和標(biāo)記。

2.1.1? 網(wǎng)絡(luò)中高被引文獻? 高被引文獻通常被認(rèn)為具有較高的影響力和特殊貢獻（表2）。聚類#0、#1和#3分別有3篇高影響力的文獻排在前10名，#10有1篇文獻。整個網(wǎng)絡(luò)中引用次數(shù)最高的是Arroyo等[14]的論文，引用191次，關(guān)于有機改性蒙脫土替代炭黑制備天然橡膠納米復(fù)合材料;第2是Lagier等[15]的論文，引用115次，評估手術(shù)室護士膠乳過敏的患病率;第3是Rattanasom等[16]引用112次的文獻，關(guān)于二氧化硅和炭黑作為混合填料強化天然橡膠力學(xué)性能;排名4和10的文獻來自聚類#0，分別是驗證皮膚點刺和血清檢測對膠乳過敏的診斷，醫(yī)院人員對乳膠手套立即過敏反應(yīng)的發(fā)生率[17-18]。表明關(guān)于膠乳過敏（#0、#1）和天然橡膠納米復(fù)合材料研究（#3、#10）這2類研究方向更受關(guān)注，相關(guān)文獻引用較高。

2.1.2? 網(wǎng)絡(luò)中高中介中心性文獻? 中介中心性測度的是節(jié)點在網(wǎng)絡(luò)中位置的重要性。有2類節(jié)點可能具有較高的中介中心性：①與其他節(jié)點高度相連的樞紐節(jié)點;②位于不同聚類之間的節(jié)點。第2類節(jié)點更重要，它們比第1類節(jié)點更可能促使新興趨勢的出現(xiàn)[4-6]。表3顯示了合成網(wǎng)絡(luò)中8篇結(jié)構(gòu)上具有重要性的文獻，這些文獻不僅對它們?nèi)绾芜B接網(wǎng)絡(luò)中的單個節(jié)點，還包括對它們?nèi)绾芜B接各節(jié)點的組合（如共被引聚類）來說是非常重要的。其中5個節(jié)點在聚類#8中，其他3個節(jié)點分別在聚類#7、#1和#2中。在本文定義的天然橡膠研究領(lǐng)域，這些文獻也可以被視為有較高的影響力。

2.1.3? 網(wǎng)絡(luò)中高突發(fā)性引文? 引文突發(fā)是指文獻引用次數(shù)的激增，包括2個屬性，即突發(fā)的強度和突發(fā)狀態(tài)持續(xù)的時間[4-6]。表4列出了1988—2017年天然橡膠文獻數(shù)據(jù)集中具有高突發(fā)性的9篇引文。有3篇高突發(fā)性的引文來自聚類#3，聚類#0和#1各2篇，聚類#15和#2各1篇。具有強烈突現(xiàn)值的引文往往在天然橡膠研究中具有重要的貢獻，如該研究中第1個高影響力的文獻是關(guān)于制備天然橡膠納米復(fù)合材料的研究[14]，第二個高影響力文獻在天然橡膠膠乳過敏領(lǐng)域，是關(guān)于醫(yī)護人員發(fā)生膠乳過敏反應(yīng)的研究[18]。

2.1.4? 網(wǎng)絡(luò)中高Sigma值文獻? Sigma值同時測度了引文的中心性和突發(fā)性2個屬性[4-6]。如果一篇引文在2個屬性中的數(shù)值都高，而不僅是在其中一個屬性中數(shù)值高，那么它將具有更高的Sigma值（表5）。2003年Ko等[19]在Plant Molecular Biology發(fā)表的開創(chuàng)性論文Sigma值最高，為518.91，報道了通過膠乳轉(zhuǎn)錄組分析揭示橡膠轉(zhuǎn)移酶是橡膠粒子上的順式-異戊烯基轉(zhuǎn)移酶。Sigma值排第2的是van Beilen等[20]于2007年在Trends in Biotechnology上發(fā)表的一篇綜述，報道了利用新的產(chǎn)膠植物作為合成天然橡膠的替代來源。這意味著這些文獻在結(jié)構(gòu)上是必不可少的，并且其在強大的引文突發(fā)方面具有啟發(fā)性。

2.2? 天然橡膠文獻時間線網(wǎng)絡(luò)的可視化分析

時間線可視化圖譜表示各聚類沿水平時間線的分布（圖2）。每個聚類從左到右顯示，發(fā)表時間圖例顯示在視圖頂部。聚類從0開始編號，即#0是最大的聚類，#1是第二大聚類，各聚類按其大小降序垂直排列，最大的聚類顯示在視圖最上方。彩色曲線代表在相應(yīng)顏色年份添加的共被引連線。具有紅色年輪的大型節(jié)點特別值得注意，因為它們要么被高度引用，要么有引文突發(fā)，或者二者兼具[4-6]。在每條時間線下方，列出了每一年中被引次數(shù)最高的3篇文獻。在同一年的引文中，被引次數(shù)最高的引文放在最低位置，被引次數(shù)較低的引文被移到左邊。

如時間線視圖所示，各聚類的可持續(xù)性不同，因此各聚類的持續(xù)時間也值得關(guān)注（表6）。有些聚類的周期超過20年，而有些聚類的周期相對較短;一些聚類一直活躍到2016年，是本文中引用引文最新的1年。最大的8個聚類成員均超過50個，而最大聚類的平均輪廓值略低于其他聚類。最大的聚類#0持續(xù)22年，但已經(jīng)不再活躍。聚類#2跨越了18年的時間，而且仍然活躍。相比之下，聚類#7（天然橡膠生物合成）在2006年就結(jié)束了，但相關(guān)的研究轉(zhuǎn)向了新的領(lǐng)域橡膠延伸因子（#8）的研究。本文主要對前8個聚類進行分析。

2.2.1? 聚類#0—天然橡膠膠乳過敏? #0是最大的聚類，時間跨度從1983—2004年，在22年期間包含196篇引文。該聚類的輪廓值為0.788，是主要聚類中最低的，但這通常被認(rèn)為有相對較高的同質(zhì)性。該聚類已經(jīng)不再活躍，但在1987—1998年12年的時間是一個相當(dāng)活躍的時期（圖3），主題層次結(jié)構(gòu)有2個分支：IgE介導(dǎo)的天然橡膠膠乳過敏和天然橡膠膠乳過敏的潛在風(fēng)險因素。

IgE介導(dǎo)的天然橡膠膠乳過敏：采用ELISA測定特定膠乳抗原和血清，對脊柱裂患者、衛(wèi)生保健工作者和其他膠乳過敏癥狀人群的2種膠乳過敏原進行檢測[17]。驗證乳膠手套與皮膚或黏膜接觸導(dǎo)致膠乳過敏的發(fā)生[21]。對醫(yī)院員工調(diào)查，并對6種常見的空氣過敏原、1種非乳膠合成手套和4種不同乳膠手套提取物進行皮膚點刺試驗，研究IgE介導(dǎo)的膠乳過敏的發(fā)生率[22]。比較一次性乳膠手套和其他橡膠醫(yī)療器材提取物中膠乳過敏原和總蛋白水平，發(fā)現(xiàn)低致敏性手套可能含有大量的IgE結(jié)合蛋白[23]。

天然橡膠膠乳過敏的潛在風(fēng)險因素：評估手術(shù)室醫(yī)護人員膠乳過敏的患病率，以及經(jīng)常使用乳膠手套的醫(yī)院工作人員、放射科和外科醫(yī)生膠乳過敏的發(fā)生情況[15， 24]。對受試者進行定期的皮膚點刺試驗，揭示長期頻繁接觸乳膠制品（如乳膠手套、外科手術(shù)或?qū)蚬艿龋?dǎo)致膠乳過敏的潛在風(fēng)險;揭示脊柱裂患者膠乳過敏的危險因素：超過5種手術(shù)，特異反應(yīng)傾向性，歷史臨床癥狀，有≥4種的致敏反應(yīng)[25-26]。

2.2.2? 聚類#1—乳膠-水果綜合癥? #1是第2大聚類，包含115篇引文，范圍從1988—2004年共17年。該聚類的輪廓值為0.831，有較高的同質(zhì)性。與聚類#0相似，是早期的專業(yè)領(lǐng)域，在1991—2000年10年的時間有一些高影響力的論文出現(xiàn)（圖4），總體主題層次有2個：膠乳過敏原的識別和膠乳過敏原的交叉反應(yīng)。

膠乳過敏原的識別：分離天然膠乳和乳膠手套中出1種主要過敏原蛋白，經(jīng)鑒定是橡膠延伸因子，命名為Hev b1[27]。鑒定天然膠乳中3種主要過敏原：橡膠樹凝集因子、b-1，3-葡聚糖酶和幾丁質(zhì)酶，分別命名Hev b2、Hev b6和Hev b11[28]。克隆天然膠乳中小橡膠粒子蛋白主要致病原Hev b3基因，構(gòu)建其原核表達載體純化重組蛋白[29]。克隆天然膠乳和乳膠制品中的主要過敏原Hev b5基因，與獼猴桃中的一種酸性蛋白有高度同源性[30]。分離純化天然膠乳中的過敏原Hev b8，也存在于香蕉提取物中，導(dǎo)致交叉反應(yīng)[31]。

膠乳過敏原的交叉反應(yīng)：研究了膠乳過敏患者對一些水果產(chǎn)生的交叉過敏反應(yīng)，如對鱷梨、栗子、香蕉、獼猴桃和木瓜等常發(fā)生過敏反應(yīng)，導(dǎo)致乳膠-水果綜合癥[32]。研究了膠乳與食物間的交叉反應(yīng)[33]。通過抑制試驗證明膠乳交叉反應(yīng)的IgE抗體能識別膠乳和水果（木瓜、鱷梨、香蕉、栗子、百香果、無花果、芒果、獼猴桃、菠蘿、桃、番茄等）中的過敏原[34]。

2.2.3? 聚類#2—天然橡膠納米復(fù)合材料? #2是第3大聚類，有107篇引文，其輪廓值為0.925，比前2個大的聚類#0和#1高，這說明該聚類的同質(zhì)性更高。該聚類從1999—2016年活躍了18年，代表了一個非?；钴S的專業(yè)領(lǐng)域。時間線視圖呈現(xiàn)了其發(fā)展的3個階段（圖5）。第1階段是從1999—2002年。這段時間相對來說是平淡無奇的，沒有高的引用次數(shù)或引文突發(fā)。1篇剛性納米微粒補強天然橡膠結(jié)構(gòu)與性能文章[35]，在隨后的第2階段中掀起了高影響的研究浪潮。

第2階段是2003—2013年。與第1階段不同的是，第2階段充滿了高影響力的貢獻——大量的引文年輪和引文突發(fā)以紅色顯示。在這一時期出現(xiàn)了幾類高影響力的論文。

層狀黏土/天然橡膠納米復(fù)合材料：蒙脫土[36]、累托石[37]、炭黑/納米黏土/丁苯橡膠[38]、層狀硅酸鹽/丁苯橡膠[39]、納米SiO2[40]等作為填料制備天然橡膠納米復(fù)合材料。

碳納米管/天然橡膠納米膠復(fù)合材料：單壁碳納米管[41-43]、單壁碳納米管與SIC碳納米顆粒[43]，多壁碳納米管[44-45]、改性碳納米管[46-47]補強天然橡膠制備納米復(fù)合材料，及其機械性能、導(dǎo)熱性、光譜性的研究。

石墨烯/天然橡膠納米復(fù)合材料：石墨烯[48-49]、氧化石墨烯[49-50]補強天然橡膠納米復(fù)合材料及其物理機械性能、電學(xué)性能、氣體阻隔性能、熱學(xué)性能的研究，相應(yīng)的制備方法如機械共混[48]、乳液共混[51]、溶液共混[52]、原位聚合[53]等。

第3階段是2014—2016年。到目前為止已有一些引文突發(fā)，這一時期的研究主題進一步揭示了該領(lǐng)域最新的發(fā)展?fàn)顩r。在這一時期，大多數(shù)引文涉及石墨烯或氧化石墨烯的加工和化學(xué)表征，作為填料制備高阻隔、高機械性能和高電熱屏蔽性的改性石墨烯或改性氧化石墨烯/天然橡膠納米復(fù)合材料，及填料網(wǎng)絡(luò)的形成對提高材料整體性能的作用[54-56]。

2.2.4? 聚類#3—丁苯橡膠/天然橡膠納米復(fù)合材料? #3是第4大聚類，包含97篇引文，其持續(xù)時間范圍從1993—2011年（圖6）。在2000—2008年的9年時間是一個非?；钴S的時期，在這一時期最突出的貢獻包括高被引文獻和高覆蓋率的施引文獻。首先介紹了以丁二烯橡膠和丁苯橡膠為原料，制備有機層狀硅酸鹽橡膠復(fù)合材料[57];隨后開展了以納米材料層狀硅酸鹽為填料增強丁苯橡膠/天然橡膠復(fù)合材料研究，通過有機改性蒙脫土替代炭黑，與天然橡膠插層復(fù)合，形成一種有良好力學(xué)、熱穩(wěn)定、氣體阻隔及加工性能的納米復(fù)合材料[14， 58];采用膠乳凝聚法制備二氧化硅/天然橡膠納米復(fù)合材料[59];利用硅烷偶聯(lián)劑有機改性膨潤土填充丁苯橡膠制備納米復(fù)合材料，分析其加工性能、力學(xué)性能和氣阻隔性能[60]。

2.2.5? 聚類#4—應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶? #4是第5大聚類，包含74篇引文，持續(xù)時間從1997—2015年，是一個仍在活躍的聚類，時間線視圖將其分為3個階段（圖7）。第1階段是1997—2001年，出現(xiàn)2篇突出的引文，Toki等[61]進行天然橡膠拉伸取向和應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶試驗;Tanaka等[62]發(fā)現(xiàn)飽和脂肪酸與加速天然橡膠鏈的誘導(dǎo)結(jié)晶有關(guān)。

在第1階段研究基礎(chǔ)上，2002—2011年出現(xiàn)如下2類研究。

未增強天然橡膠拉伸取向和應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶：通過原位同步電子衍射研究在單軸變形過程中硫化天然橡膠的分子取向和應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶，發(fā)現(xiàn)這些優(yōu)異性能來源于其在拉伸過程中的結(jié)晶能力[63]。采用同步輻射二維廣角X射線衍射探究未硫化和硫化天然橡膠的應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶行為[64]。對Mullins效應(yīng)的恢復(fù)研究表明，填充橡膠和天然橡膠的強度在室溫下僅能部分恢復(fù)，在高溫、真空或與溶劑接觸條件下可顯著加速Mullins效應(yīng)的恢復(fù)[65]。研究天然橡膠的結(jié)晶結(jié)構(gòu)、應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶與張力-收縮試驗關(guān)系，特別是由應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶作用產(chǎn)生的應(yīng)力-應(yīng)變曲線滯后現(xiàn)象[66]。

增強天然橡膠拉伸取向和應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶：①炭黑（納米球形顆粒）增強天然橡膠：研究炭黑增強天然橡膠在22 ℃的拉伸結(jié)晶，發(fā)現(xiàn)天然橡膠在應(yīng)變?yōu)? h開始出現(xiàn)結(jié)晶，而添加炭黑后在應(yīng)變約為2 h開始出現(xiàn)結(jié)晶，同時，炭黑的加入使晶體尺寸及晶體取向都變小，影響結(jié)晶取向[67]。用炭黑和碳酸鈣增強天然橡膠，發(fā)現(xiàn)橡膠拉伸結(jié)晶對其拉伸強度有很大影響[68]。在弱、高硫化炭黑、二氧化硅和接枝硅填充天然橡膠的拉伸過程中，進行了原位同步電子衍射實驗，在一個拉伸周期后觀察到的Mullins效應(yīng)改變了樣品的應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶行為[69]。②納米粘土（納米片層）增強橡膠：在交聯(lián)天然橡膠中加入黏土納米粒子，提供了一種更均勻的分布式網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，并能在單軸變形下提高拉伸取向和應(yīng)變結(jié)晶[70]。

2012—2015年的文獻代表該專業(yè)領(lǐng)域最新發(fā)展動向。采用原位同步X射線衍射研究不同溫度下，未硫化、硫化天然橡膠和異戊橡膠的應(yīng)力-應(yīng)變和應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶關(guān)系[71]。在室溫和低應(yīng)變頻率下，采用原位廣角X射線衍射研究天然橡膠的應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶特點和周期性變形[72]。開發(fā)一種頻閃X射線衍射儀研究天然橡膠應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶的動力學(xué)特性[73]。研究應(yīng)變速率（5.6×10?5～2.8×10/s）和溫度（?40～80 ℃）對應(yīng)變誘導(dǎo)天然橡膠結(jié)晶發(fā)生的影響[74]。

2.2.6? 聚類#6—微晶纖維素? #6包含54篇引文，其持續(xù)時間從1995—2013年，共19年，該聚類已經(jīng)不再活躍（圖8）。主題領(lǐng)域是天然高分子作為填料增強天然橡膠，出現(xiàn)幾類高影響力的文獻。

植物纖維補強天然橡膠：硅烷偶聯(lián)劑對竹纖維填充天然橡膠硫化特性和力學(xué)性能的影響[75]。采用堿處理復(fù)合纖維，制備劍麻/油棕復(fù)合纖維天然橡膠復(fù)合材料，及其拉伸性和溶脹性分析[76]。椰殼纖維補強天然橡膠及其動態(tài)力學(xué)性能[77]。制備不同長度的纖維素纖維/天然橡膠復(fù)合材料，比較其在機械性能、熱性能、吸水性和熱塑性等的差異[78]。

納米微晶纖維素補強天然橡膠：從蟹殼中提取納米微晶纖維素，將其用作生物基天然橡膠的補強填料，通過乳液共混法制備天然橡膠/納米微晶纖維素復(fù)合材料[79]。采用硫酸水解淀粉納米微晶纖維素補強天然橡膠基復(fù)合材料，及其水汽和氧的阻隔性研究[80]。采用酸水解甘蔗渣制得微晶纖維素，用于補強天然橡膠制備納米復(fù)合薄膜，發(fā)現(xiàn)纖維素的長徑比對材料的拉伸性能影響較大，提高了材料的機械性能和土壤中的降解速率[81]。

淀粉補強天然橡膠：通過化學(xué)改性淀粉與聚丙烯酸丁酯接枝作為填料增強天然橡膠，及其抗拉伸、抗撕裂和抗斷裂性能研究[82]。

2.2.7? 聚類#7—天然橡膠生物合成? #7包含54篇引文，從1979—2006年持續(xù)28年，是各聚類中持續(xù)時間最長的，但該聚類或其專業(yè)領(lǐng)域在很大程度上是不活躍的（圖9）。時間線視圖中有2個突出的引用，一篇是證明橡膠延伸因子（REF）是一種與橡膠粒子緊密結(jié)合的橡膠粒子蛋白，參與天然橡膠生物合成中分子鏈的延伸過程[83];另一篇是發(fā)現(xiàn)小橡膠粒子蛋白（SRPP）可以促進天然橡膠生物合成[84]。引用了該聚類的施引文獻，也在相當(dāng)程度上揭示了與主題的一致性。認(rèn)為含順式橡膠的植物體內(nèi)有順式-異戊烯基轉(zhuǎn)移酶，緊密地結(jié)合在膠粒的膜嵌合體上，催化順式-1，4-異戊二烯聚合到延伸中的天然橡膠分子鏈上[85]。對不同產(chǎn)膠植物，如橡膠樹、銀膠菊、無花果樹、印度榕天然橡膠生物合成的分子量進行調(diào)控[86-87]。發(fā)現(xiàn)法尼基焦磷酸合成酶存在于C-乳清中，催化牻牛兒基焦磷酸形成法尼基焦磷酸，使異戊烯基焦磷酸（IPP）摻入到聚異戊二烯[88]。

2.2.8? 聚類#8—橡膠延伸因子? #8包含53篇引文，從2000—2016年活躍了17年，是一個仍在持續(xù)發(fā)展的聚類（圖10）。在2003—2013年11年的時間里出現(xiàn)在結(jié)構(gòu)和時間上具有重要性的文獻，這些文獻不僅將不同聚類連接起來，還是#7（天然橡膠生物合成）在新的研究領(lǐng)域的延續(xù)，它們有著共同的知識基礎(chǔ)。從膠乳cDNA文庫中獲得了4個順式-異戊烯基轉(zhuǎn)移酶的cDNA序列，分別命名為HbCPTl、HbCPT2、HbCPT3和HbCPT4，發(fā)現(xiàn)HbCPT3和HbCPT4的酶活性具有把14C-IPP摻入到法尼基焦磷酸（FPP）中的能力[19]。經(jīng)磷脂酶處理的天然膠乳的分子量和哈金斯參數(shù)都會減少，可能是由于連接在天然橡膠α末端的磷酸單酯通過膠束形式或磷脂分子的極性端形成支點，增大了天然橡膠的分子量[89]。發(fā)現(xiàn)SRPP對橡膠生物合成效率和合成穩(wěn)定性具有關(guān)鍵作用[90]。

2014—2016年的引文和施引文獻代表該前沿領(lǐng)域最新發(fā)展態(tài)勢?？偨Y(jié)REF和SRPP在橡膠樹及同源植物中的功能和性質(zhì)[91]。研究水通道蛋白編碼基因HbXIP1;1、HbXIP2;1和HbXIP3;1的結(jié)構(gòu)、功能特征及其在膠乳代謝中的作用[92]。通過比較轉(zhuǎn)錄組分析揭示膠乳長期流動和膠乳再生機制[93-94]。

3? 討論

本文識別出天然橡膠研究的主要專業(yè)領(lǐng)域（研究前沿），這些專業(yè)領(lǐng)域在天然橡膠研究的各個方向做出了積極的貢獻。20世紀(jì)70年代末到90年代初，形成以天然橡膠膠乳過敏、乳膠-水果綜合癥、天然橡膠生物合成等為主的早期研究前沿;到了20世紀(jì)90年代末至21世紀(jì)初期，形成以天然橡膠/丁苯橡膠納米復(fù)合材料、植物纖維素或微晶纖維素/天然橡膠納米復(fù)合材料為主的中期研究前沿;進入21世紀(jì)后，形成以納米微粒補強天然橡膠、天然橡膠及其復(fù)合材料的應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶、天然橡膠延伸因子等為主的當(dāng)前研究前沿。

本文描述了天然橡膠研究各專業(yè)領(lǐng)域潛在的發(fā)展階段，以及從一個專業(yè)領(lǐng)域轉(zhuǎn)變到另一個專業(yè)領(lǐng)域的動態(tài)變化。演進過程可分為4個階段，第1階段是從概念化開始，這個階段是研究對象的建立，如膠乳過敏的主要過敏原、參與橡膠生物合成的SRPP、REF、橡膠轉(zhuǎn)移酶、石墨烯、碳納米管、納米微晶纖維素等補強天然橡膠等。第2階段是研究儀器或工具的發(fā)展，這使得科研人員能夠解釋基礎(chǔ)研究的現(xiàn)象。如X射線衍射儀、紅外光譜儀等儀器的開發(fā)和利用。第3階段是新技術(shù)所支持的研究問題，如利用酶聯(lián)免疫吸附ELISA法檢測膠乳過敏原，采用膠乳共混、機械共混、原位改性、接枝等制備天然橡膠復(fù)合材料等等。第4階段是知識的轉(zhuǎn)化，對積累的領(lǐng)域知識進行綜述，并傳達給現(xiàn)有的專業(yè)成員以及新的專業(yè)成員。如綜述新的產(chǎn)膠植物銀膠菊、蒲公英、印度榕等作為合成天然橡膠的替代來源[20];總結(jié)層狀硅酸鹽/天然橡膠納米復(fù)合材料的制備方法、納米材料的準(zhǔn)備和性質(zhì)、復(fù)合材料的結(jié)晶行為、流變學(xué)特性、加工工藝等[89]。

確定了主要聚類的高影響力文獻和構(gòu)成研究前沿的施引文獻，為天然橡膠研究提供了可靠的歷史文獻資料。在每個聚類中，我們關(guān)注的是聚類成員，這些成員是由在結(jié)構(gòu)和時間上具有研究影響和演化意義的指標(biāo)來確定。一個常用的度量指標(biāo)是網(wǎng)絡(luò)中節(jié)點之間的中心性，中心性較高的節(jié)點傾向于識別出可能導(dǎo)致革命性變化的潛力。如Ko等[19]和Tarachiwin等[89]于2003年和2005年發(fā)表的論文連接了2個不同的聚類，是從天然橡膠生物合成轉(zhuǎn)向橡膠延伸因子研究的動力。突發(fā)性探測用于識別事件和其他類型的信息的突然變化。如Arroyo等[14]和Dennis等[83]發(fā)表的論文分別在2006—2013年和1989—1999年具有強烈的引文突發(fā)性，在當(dāng)時掀起了研究高潮。節(jié)點的Sigma值度量的是節(jié)點之間的中心性和引文突發(fā)的組合。如Ko等[19]、van Beilen等[20]、Bokobza[44]和Tarachiwin等[89]發(fā)表的論文在網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)上是必不可少的，并具有啟發(fā)性意義。

國內(nèi)外學(xué)者對天然橡膠文獻科學(xué)計量研究還鮮見報道，本文在之前對天然橡膠研究熱點計量分析的基礎(chǔ)上[95]，進一步擴大檢索范圍，識別出國際天然橡膠領(lǐng)域的研究前沿和演進歷程，對天然橡膠領(lǐng)域及相關(guān)學(xué)科的發(fā)展具有指導(dǎo)意義。引文分析可視化通過處理大量引文數(shù)據(jù)，能更容易地挖掘、識別和探測文獻信息，發(fā)現(xiàn)數(shù)據(jù)中潛在的模式和趨勢。目前應(yīng)用知識圖譜方法，獲得了比其他方法更豐富的研究成果。

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