散射型近場(chǎng)掃描光學(xué)顯微鏡的探針振動(dòng)參數(shù)優(yōu)化研究

彭 濤，朱亦鳴，游冠軍

（1．上海理工大學(xué) 上海市現(xiàn)代光學(xué)系統(tǒng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200093；2．上海理工大學(xué) 光電信息與計(jì)算機(jī)工程學(xué)院，上海 200093）

引 言

隨著科技的不斷發(fā)展，人們對(duì)光學(xué)顯微測(cè)量?jī)x器的空間分辨率要求越來越高。掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡(scanning near-field optical microscope，SNOM)由于突破了光學(xué)衍射極限，能夠?qū)崿F(xiàn)納米量級(jí)的光學(xué)成像分辨率，在材料研究、化學(xué)分析、生物成像等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用[1-3]。SNOM利用掃描探針實(shí)現(xiàn)了優(yōu)于半波長(zhǎng)的成像分辨率，按照探針有無孔徑，SNOM分為孔徑式和散射式兩類：前者采用亞微米結(jié)構(gòu)的孔徑型光纖作為探針，在可見光區(qū)能夠獲得幾十納米到百納米的成像分辨率，但是波導(dǎo)截止限制了其在中遠(yuǎn)紅外波段的應(yīng)用[3-4]；后者采用納米尺寸的散射型探針代替孔徑型探針，通常稱為散射型近場(chǎng)掃描光學(xué)顯微鏡(scattering-type scanning near-field optical microscope，s-SNOM)[5-8]，由于其光學(xué)分辨率和近場(chǎng)信號(hào)強(qiáng)度不受激發(fā)波長(zhǎng)的限制，可廣泛應(yīng)用于可見光-紅外-太赫茲寬波段，是近年來國際上納米光學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)[9-12]。國內(nèi)對(duì)于s-SNOM技術(shù)的研究處于起步階段，相關(guān)報(bào)道較少[3]。我們研究組基于原子力顯微鏡(atomic force microscope, AFM)平臺(tái)，以 AFM的納米探針為近場(chǎng)散射探針，設(shè)計(jì)了可見-近紅外波段的s-SNOM，實(shí)現(xiàn)了10 nm的光學(xué)成像分辨率。

背景散射噪聲是影響s-SNOM系統(tǒng)測(cè)量性能的重要因素[6-8]，通常采用探針振動(dòng)的方式對(duì)散射信號(hào)進(jìn)行調(diào)制，并通過高階解調(diào)從較強(qiáng)的背景散射噪聲中提取微弱的近場(chǎng)散射信號(hào)，因此探針的振動(dòng)狀態(tài)對(duì)系統(tǒng)的顯微測(cè)量性能有重要的影響。本文通過理論模型計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量，研究分析了探針振動(dòng)的調(diào)制振幅和掃描反饋幅值對(duì)近場(chǎng)信號(hào)的影響。

1 s-SNOM工作原理

s-SNOM的基本工作原理是通過激發(fā)光聚焦照射納米探針，在探針針尖周圍形成增強(qiáng)的局域近場(chǎng)，此局域場(chǎng)與針尖下方的樣品耦合，將包含樣品信息的耦合近場(chǎng)轉(zhuǎn)化為傳播場(chǎng)，因此遠(yuǎn)場(chǎng)接收的散射光信號(hào)中攜帶了針尖下方樣品的光學(xué)性質(zhì)，進(jìn)而通過探針逐點(diǎn)掃描可獲得樣品的近場(chǎng)光學(xué)顯微圖像。由于針尖處增強(qiáng)局域場(chǎng)的空間分布尺度主要取決于探針針尖的曲率半徑，且不受激發(fā)光波長(zhǎng)的影響，因此s-SNOM在可見-紅外-太赫茲波段皆可實(shí)現(xiàn)納米量級(jí)的光學(xué)顯微測(cè)量。

由于激發(fā)光聚焦光斑的直徑遠(yuǎn)大于探針針尖的尺寸，遠(yuǎn)場(chǎng)探測(cè)器收集的散射信號(hào)中包含被針尖散射的局域近場(chǎng)信號(hào)，以及從探針針桿、懸臂梁、樣品外部區(qū)域散射的遠(yuǎn)場(chǎng)背景噪聲信號(hào)，而且近場(chǎng)信號(hào)強(qiáng)度遠(yuǎn)小于背景信號(hào)強(qiáng)度，所以s-SNOM的關(guān)鍵技術(shù)之一是如何從遠(yuǎn)場(chǎng)背景信號(hào)中提取有效的近場(chǎng)信號(hào)。通常采用調(diào)制解調(diào)的方式獲取近場(chǎng)信號(hào)，其基本原理是，基于AFM的輕敲工作模式，通過散射探針的輕敲振動(dòng)(頻率為)周期性地改變針尖與樣品表面間的距離z，調(diào)制針尖散射的近場(chǎng)信號(hào)和探針針桿及懸臂梁等區(qū)域散射的遠(yuǎn)場(chǎng)信號(hào)。由于隨z的增大(減小)，近場(chǎng)隱逝場(chǎng)非線性地迅速減弱(增強(qiáng))，而背景散射近似線性變化，因此采用高階解調(diào)方式，即以n(n≥2)頻率解調(diào)，能夠從較強(qiáng)的遠(yuǎn)場(chǎng)散射背景噪聲信號(hào)中有效地提取微弱的近場(chǎng)信號(hào)[6-8]。

為了從理論上描述s-SNOM系統(tǒng)的工作原理，本文采用電偶極子理論模型[7]分析探針針尖與樣品之間的近場(chǎng)作用。如圖1(a)所示，入射光照射探針和其下方的樣品，探針與樣品之間的耦合作用可由探針散射元的感應(yīng)偶極矩與樣品中鏡像散射元的鏡像偶極矩的耦合近似表征。當(dāng)入射光電場(chǎng)的偏振方向平行于探針針軸時(shí)，此耦合系統(tǒng)的總體有效極化率可表示為

式 中 ： β =(εs-1)/(εs+1)， εs為 樣 品 的 介 電 常數(shù)； α為探針的極化率；a為探針針尖曲率半徑；z為探針針尖到樣品表面的距離。散射光電場(chǎng)Es可表示為

式中Eo為入射光電場(chǎng)。

假定探針以頻率 ? 、振幅 Δz保持輕敲振動(dòng)，則針尖-樣品之間的距離z隨時(shí)間的變化為

將式(3)帶入式(1)，可以看出探針-樣品耦合系統(tǒng)的有效極化率 αeあ(t)在時(shí)域上呈周期性變化。

耦合系統(tǒng)的散射信號(hào)S大小與針尖的散射截面Csca呈正比?；贛ie散射理論，s-SNOM系統(tǒng)中探針針尖的散射截面為

式中k為入射光波矢的模值。

設(shè)激發(fā)波長(zhǎng)為532 nm，探針針尖曲率半徑為20 nm，探針材質(zhì)為硅，分別計(jì)算得到了被測(cè)樣品為金和硅時(shí)探針的散射信號(hào)大小，結(jié)果如圖1(b) 所示。可以看出，金樣品的散射信號(hào)強(qiáng)于硅樣品的散射信號(hào)。在近場(chǎng)有效作用范圍內(nèi)，散射信號(hào)隨樣品-探針之間距離的增大呈非線性衰減。與遠(yuǎn)場(chǎng)散射信號(hào)相比，近場(chǎng)信號(hào)隨探針和樣品之間距離的變化更加敏感，因此采用以頻率n(n≥2)進(jìn)行高階解調(diào)的方法，能夠有效控制被探針針桿和懸臂梁等部位散射的遠(yuǎn)場(chǎng)背景噪聲。

圖1 s-SNOM針尖近場(chǎng)耦合的電偶極子模型及散射信號(hào)隨針尖-樣品間距變化的計(jì)算結(jié)果Fig. 1 The dipole model of near-field interaction in s-SNOM and the calculated tip-sample distance dependence of scattering optical amplitude

2 實(shí)驗(yàn)裝置

圖2 s-SNOM系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 2 The schematic diagram of home-built s-SNOM

本文設(shè)計(jì)的s-SNOM系統(tǒng)總體結(jié)構(gòu)如圖2所示。基于輕敲工作模式的AFM平臺(tái)，納米探針以頻率振動(dòng)，照明激光透過分光鏡之后被透鏡聚焦于探針針尖，背向散射信號(hào)被透鏡收集，再經(jīng)過分光鏡反射被雪崩探測(cè)器接收。探測(cè)器產(chǎn)生的光電信號(hào)輸入到鎖相放大器，通過高階解調(diào)從遠(yuǎn)場(chǎng)背景噪聲中提取出近場(chǎng)信號(hào)。

3 結(jié)果分析

3.1 探針調(diào)制振幅對(duì)近場(chǎng)信號(hào)的影響

探測(cè)器接收的散射信號(hào)包含了從探針針尖散射的近場(chǎng)信號(hào)和從探針針桿、懸臂梁、樣品表面散射的遠(yuǎn)場(chǎng)背景噪聲，根據(jù)電偶極子理論模型，近場(chǎng)信號(hào)和遠(yuǎn)場(chǎng)背景噪聲信號(hào)的大小都與探針的振動(dòng)振幅有關(guān)。

為了分析調(diào)制振幅對(duì)近場(chǎng)信號(hào)的影響，分別采用300 mV、600 mV和900 mV的驅(qū)動(dòng)電壓驅(qū)動(dòng)針尖曲率半徑約為10 nm的AFM探針作正弦振動(dòng)(=282 kHz)，對(duì)應(yīng)探針在自由空間的調(diào)制振幅分別為10 nm、20 nm和30 nm，解調(diào)頻率設(shè)置為，測(cè)量探針針尖逐漸靠近金膜表面時(shí)散射信號(hào)的三階解調(diào)幅值S3，結(jié)果如圖3(a)、(b)所示。

圖3 不同調(diào)制振幅下的s-SNOM三階解調(diào)信號(hào)Fig. 3 The 3demodulated optical amplitude under different modulation amplitude

從圖3(a)可以看出，在針尖-樣品表面間距為0～25 nm時(shí)，信號(hào)幅值隨間距增大而非線性地快速衰減，這與前文計(jì)算結(jié)果相符。信號(hào)分布的空間范圍與針尖尺寸也很好地相符，說明此處提取的信號(hào)來源于局域的隱逝近場(chǎng)。歸一化后的結(jié)果如圖3(b)所示，在近場(chǎng)作用范圍內(nèi)(間距≤25 nm)，不同調(diào)制振幅下的數(shù)據(jù)曲線互相重合，說明調(diào)制振幅不影響近場(chǎng)測(cè)量的分辨率。在遠(yuǎn)場(chǎng)區(qū)域(間距≥50 nm)，當(dāng)調(diào)制振幅≤20 nm時(shí)背景噪聲信號(hào)幅值接近零，而當(dāng)調(diào)制振幅增大到30 nm時(shí)，背景噪聲信號(hào)隨針尖-樣品間距增大呈振蕩增強(qiáng)趨勢(shì)。此結(jié)果說明，當(dāng)調(diào)制振幅大于針尖尺寸時(shí)，背景噪聲抑制效果變差，這會(huì)影響到系統(tǒng)的近場(chǎng)測(cè)量性能，如顯微成像的對(duì)比度。測(cè)量時(shí)設(shè)置與針尖尺寸相近的調(diào)制振幅，可以有效地抑制背景噪聲，獲得較高的信噪比。

3.2 掃描反饋幅值對(duì)近場(chǎng)信號(hào)的影響

s-SNOM通過探針逐點(diǎn)掃描樣品獲得近場(chǎng)顯微成像，掃描樣品時(shí)的探針振動(dòng)狀態(tài)與在自由空間時(shí)有所不同。當(dāng)探針距離樣品表面較遠(yuǎn)時(shí)，探針和樣品間的相互作用力非常弱，可近似忽略不計(jì)，探針在共振頻率點(diǎn)(或附近)做簡(jiǎn)諧振動(dòng)。當(dāng)探針接近樣品表面時(shí)，其與樣品之間的相互作用力導(dǎo)致振動(dòng)偏離簡(jiǎn)諧模式，因此含有頻率為n(n≥2)的非簡(jiǎn)諧成分[13-15]。由s-SNOM散射信號(hào)的調(diào)制和解調(diào)機(jī)制可知，探針振動(dòng)的簡(jiǎn)諧性會(huì)影響背景噪聲的過濾和近場(chǎng)信號(hào)的提取。如果探針振動(dòng)的非簡(jiǎn)諧成分較強(qiáng)，背景散射噪聲中也含有n頻率成分的調(diào)制，導(dǎo)致高階解調(diào)無法有效地過濾背景噪聲，因此影響s-SNOM顯微測(cè)量的性能。為了進(jìn)一步了解探針振動(dòng)狀態(tài)對(duì)近場(chǎng)測(cè)量的影響，本文通過設(shè)置不同的掃描反饋幅值(setpoint)，研究了探針掃描振幅對(duì)近場(chǎng)顯微成像的影響，實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果如圖4所示。

被測(cè)樣品為厚度50 nm的粗糙金膜，表面起伏度約為5 nm，探針在自由空間的調(diào)制振幅設(shè)為16.5 nm，系統(tǒng)采用三階解調(diào)模式提取近場(chǎng)散射信號(hào)。圖 4(a)、(b)、(c)為 AFM形貌圖，(d)、(e)、(f)是與(a)、(b)、(c)對(duì)應(yīng)的近場(chǎng)光學(xué)顯微圖，掃描反饋幅值A(chǔ)s分別設(shè)置為14.3 nm、14.9 nm、15.5 nm。圖4(d)中分布著較多的深色短線條，虛線圓圈內(nèi)是典型的短線條。這些短線條是與表面形貌相關(guān)的假信號(hào)[6]，與圖4(a)對(duì)比可以看出，假信號(hào)主要位于表面高度起伏較明顯的區(qū)域。當(dāng)增大探針掃描反饋幅值(≥14.9 nm)時(shí)，如圖4(b)和(c)所示，近場(chǎng)顯微圖中的假信號(hào)基本消失。此結(jié)果說明，如果探針掃描反饋幅值過小(小于自由空間調(diào)制振幅的90%)，探針掃描過程中與樣品的相互作用力較強(qiáng)，易出現(xiàn)非簡(jiǎn)諧的振動(dòng)狀態(tài)，導(dǎo)致產(chǎn)生與表面形貌相關(guān)的假信號(hào)。為了獲得真實(shí)準(zhǔn)確的近場(chǎng)信號(hào)，探針的掃描反饋幅值應(yīng)大于其自由空間調(diào)制振幅的90%。

圖4 金膜樣品的形貌圖與近場(chǎng)光學(xué)顯微圖Fig. 4 The topography and optical amplitude images of gold thin film

3.3 s-SNOM近場(chǎng)顯微成像測(cè)試

對(duì)探針振動(dòng)的調(diào)制振幅和掃描反饋幅值進(jìn)行優(yōu)化后，測(cè)試了本文設(shè)計(jì)的s-SNOM系統(tǒng)的顯微成像性能。照明激光波長(zhǎng)為532 nm，被測(cè)樣品為電子束蒸發(fā)制備的金膜，選取表面附著了較多納米尺度雜質(zhì)顆粒的區(qū)域進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果如圖5所示。圖5(a)為AFM形貌圖，(b)為三階解調(diào)的近場(chǎng)光學(xué)顯微圖，(c)為對(duì)應(yīng)于(a)和(b)中虛線的剖面圖。圖5(b)中雜質(zhì)顆粒邊界清晰，與AFM形貌圖中顯示的雜質(zhì)分布一一對(duì)應(yīng)。近場(chǎng)光學(xué)顯微圖具有較好的對(duì)比度，其中雜質(zhì)區(qū)域的近場(chǎng)信號(hào)顯著減弱，這與之前的報(bào)道相符[16]。雜質(zhì)顆粒的高度約為8～10 nm，雖然雜質(zhì)邊界處高度落差較大，但沒有出現(xiàn)與形貌相關(guān)的假信號(hào)。分析圖5(c)中的剖面數(shù)據(jù)，得出s-SNOM系統(tǒng)的顯微成像分辨率約為10 nm。

圖5 s-SNOM系統(tǒng)測(cè)試結(jié)果Fig. 5 s-SNOM images of gold thin films and impurity nanoparticles

4 總 結(jié)

本文主要研究了s-SNOM系統(tǒng)中探針振動(dòng)的調(diào)制振幅和掃描反饋幅值對(duì)顯微成像性能的影響。研究表明：當(dāng)調(diào)制振幅與探針針尖尺寸相近時(shí)，有利于抑制散射信號(hào)中的背景噪聲，提高系統(tǒng)成像的對(duì)比度；較小的掃描反饋幅值會(huì)導(dǎo)致近場(chǎng)信號(hào)中包含較多與樣品形貌相關(guān)的假信號(hào)，因此為了獲取被測(cè)樣品的真實(shí)近場(chǎng)信號(hào)，需設(shè)置探針的掃描振幅大于其在自由空間調(diào)制振幅的90%。