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    AEEA 吸收煙氣CO2反應熱研究

    2019-05-31 03:14:50孟曉鋒陸詩建王洪濱李旭峰張會明
    山東化工 2019年9期
    關鍵詞:富液吸收劑吸收量

    孟曉鋒,陸詩建,王洪濱,李旭峰,張會明

    (1.中國石油化工股份有限公司勝利油田分公司純梁采油廠,山東 濱州 256504;2.中石化節(jié)能環(huán)保工程科技有限公司,山東 東營 257026;3.中國石化集團勝利石油管理局有限公司勝利發(fā)電廠,山東 東營 257087;4.中國地質調查局水文地質環(huán)境地質調查中心,河北 保定 071051;5.冰輪環(huán)境技術股份有限公司,山東 煙臺 264000)

    在煙氣CO2捕集工業(yè)中,MEA因具有吸收量大、吸收速率快的優(yōu)點而被廣泛使用,且使用方法已經成熟,但是它也同時具有再生能耗高、腐蝕性強的缺陷,由于這個原因,需要尋找出替代它的捕獲劑。目前,多氨基胺羥乙基乙二胺(AEEA)作為新型的CO2吸收劑,對其的研究并不多,但是,通過查閱文獻可以知道,相較于MEA,AEEA有較強的抗熱降解能力[1-3]和較小的吸收熱[4-6],而Wilson[7-10]測量了AEEA在120℃下的蒸氣壓,發(fā)現(xiàn)AEEA的蒸氣壓(0.97 kPa)明顯比MEA的蒸氣壓(15.9 kPa)小,這可以說明在富液再生時,AEEA的損失量將會顯著小于MEA。AEEA溶解度比MEA高20%左右[11],除過這些,AEEA也具有吸收量大、吸收速率快的特點。

    1 吸收劑與反應原理

    1.1 吸收劑物理性質

    表1 醇胺物理性質

    1.2 反應原理

    Caplow[12-14]和Danckwerts[15-17]等分別描述了伯胺和仲胺溶液吸收CO2的化學反應過程。一級或二級胺RR′NH(其中R′是氫原子或烷基)與CO2直接反應形成中間兩性離子:

    隨后,兩性離子的中間氫原子附在胺上發(fā)生反應形成氨基甲酸酯:

    從前兩個方程可以明顯看出,CO2與伯胺、仲胺反應時,每摩爾胺最多吸收0.5 molCO2,但是,一般胺吸收的CO2量都超出了這個極限,一般可能是因為物理吸收或者兩性離子的水解。

    1.3 實驗儀器

    圖1 C80混合微量熱儀

    2 實驗討論

    2.1 溫度對AEEA溶液吸收CO2吸收熱的影響

    圖2是w(AEEA)=10%、20%、30%的水溶液在40℃、60℃吸收CO2的吸收熱的比較,可以看出,與溫度對MEA水溶液吸收CO2的反應熱的影響效果一樣,在CO2負載量比較低時,溫度對吸收熱的影響較大,而在CO2負載量增加時,溫度對吸收熱的影響較小。一般情況下對于相同濃度的水溶液來說,溫度升高將導致吸收熱降低,但在AEEA水溶液質量分數(shù)為10%、20%時,兩條曲線的重合度比較高,且出現(xiàn)了曲線交叉現(xiàn)象,在質量分數(shù)為30%時,反應過程中40℃條件下的吸收熱稍高于60℃的,由AEEA水溶液的吸收熱實驗結果來看,溫度對其的影響并不是很大,且溫度對不同濃度水溶液反應過程中放出的熱量影響并不是一致的,分析原因,前一種現(xiàn)象可能是因為AEEA吸收劑的解吸溫度較高,吸收溫度在60℃時,其逆反應進行的很弱,后一種現(xiàn)象是因為溫度的變化導致吸收劑的性能發(fā)生了變化,或是生成了二乙醇胺、環(huán)丁醇等其他中間產物。對比相同濃度的曲線還可以看出,溫度增大,CO2負載量增大,即CO2吸收量增大。

    圖2 溫度對AEEA溶液吸收CO2的吸收熱的影響

    2.2 濃度對AEEA溶液吸收CO2吸收熱的影響

    圖3和圖4是不同濃度的溶液在40℃、60℃下的AEEA溶液吸收CO2的吸收熱,隨著負載量的增大,濃度對吸收熱的影響減小。在相同溫度下,濃度增大,吸收熱減小。

    圖3 40 ℃時不同濃度AEEA溶液的CO2吸收熱

    吸收劑CO2吸收量/L10%AEEA2.2520%AEEA1.7730%AEEA1.97

    圖3還可以看出吸收溫度40℃條件下AEEA水溶液的吸收熱與MEA的對比結果,AEEA的吸收反應熱明顯高于MEA,且AEEA水溶液的CO2負載量也明顯大于MEA。還可以發(fā)現(xiàn),濃度對AEEA水溶液吸收熱的影響與MEA的影響是相反的,對于AEEA來說,濃度增大,吸收熱減小,而對于MEA來說,濃度增大,吸收熱增大。一般從溶質傳質方面分析,溶液濃度越大,其比熱容也相對增大,這樣使溶液在反應過程中放出更多的熱量,但隨著濃度的增大,AEEA的吸收熱卻出現(xiàn)了相反的結果,但目前對于這方面的原因還不是很清楚。但由下表給出的吸收量數(shù)據(jù)看出,隨著濃度增大,吸收量降低而且沒有呈線性變化,這也可能是AEEA的吸收熱出現(xiàn)了與MEA相反結果的原因。

    圖4 60 ℃時不同濃度AEEA溶液的 CO2吸收熱

    圖5 40℃下2 mol/L和4.2 mol/L MDEA溶液 吸收CO2的吸收焓

    由圖5可以發(fā)現(xiàn),在CO2負載量小于0.4時,不同濃度的MDEA水溶液吸收CO2的吸收熱基本一樣,但隨著CO2負載量增大,濃度越大,吸收熱越小。

    因此,對于有機胺水溶液吸收CO2過程中放出的熱量來說,濃度對其的影響并不一致,由于不同吸收劑的性能、反應機理或是最佳吸收溫度的不同而導致。因此,對于不同的吸收劑濃度的選取,應進行逐個測試,選取合適的吸收劑濃度,進而降低其吸收熱且使吸收量更大。

    2.3 負荷對AEEA溶液吸收CO2吸收熱的影響

    圖6 40℃、60℃下10%AEEA溶液吸收CO2的 吸收熱隨負載量的變化

    圖7 40℃下10%AEEA溶液吸收CO2富液色譜圖

    圖8 60℃下10%AEEA溶液吸收CO2富液色譜圖

    圖6是40℃和60℃下AEEA溶液的CO2吸收熱隨CO2負荷的變化情況。由圖看出,在不同溫度下,AEEA溶液吸收CO2的吸收熱的大小及變化趨勢基本保持一樣,都隨著CO2負荷的增大而減小,在CO2負荷量大于0.2時,變化緩慢。負載量越大,吸收熱越小,在40℃下,AEEA在最大CO2負載為0.7,吸收熱最小為71.56 kJ/mol CO2,而在60℃下,最大CO2負荷是0.79,吸收熱為69.55 kJ/mol CO2。從差分熱變化曲線發(fā)現(xiàn),隨著負載量的增加,其每個吸收階段吸收熱不一樣。

    用氣質聯(lián)用色譜進行分析,發(fā)現(xiàn)可能是因為中間溶液反應生成其他物質導致的,由色譜圖(圖7、8)可以看出,在兩個實驗溫度下,溶液中都有二乙醇胺的生成,有文獻顯示,二乙醇胺的吸收熱為65~70 kJ/mol CO2,明顯低于AEEA的吸收熱,因此,可能是二乙醇胺與羥乙基乙二胺發(fā)生了交互作用導致AEEA的差分熱出現(xiàn)了下降后又升高的現(xiàn)象。

    2.4 MEA與AEEA吸收性能的比較

    圖9是不同濃度的單一胺MEA在溫度為40℃、60℃的CO2吸收量與AEEA的比較結果,可以看出,對同一吸收劑來說,吸收劑濃度越大,CO2吸收量越大,溫度升高會使吸收量也增大,但增大程度比較小,尤其是w(MEA)=10%的吸收劑在40℃和60℃下的吸收量基本相同,為9 L左右,結合前面吸收熱的數(shù)據(jù),溫度越大,吸收熱越小,同樣w(MEA)=10%的吸收劑在60℃的吸收熱明顯低于40℃的,溫度升高會使反應逆方向進行,導致了解吸反應進行,則吸收量增大程度很小。因此不易選擇高溫作為CO2捕集過程中的吸收溫度,適宜溫度是40℃。

    圖9 MEA與AEEA吸收量的比較

    再將兩者進行對比,發(fā)現(xiàn)濃度越大,溫度增大對CO2吸收量的影響越明顯,且AEEA的吸收量不如MEA的大。這是因為AEEA分子中含有兩個氨基基團,由兩性離子反應原理可知,氨基基團的存在有利于CO2的吸收,因此相同摩爾數(shù)的多元胺的吸收量要大于一元胺(MEA、MDEA),相同質量分數(shù)的溶劑AEEA分子數(shù)較少,不能表現(xiàn)出其很好的吸收特性。但AEEA中N原子含量高,為鏈狀結構,較為環(huán)保,其蒸汽壓遠低于MEA的蒸汽壓,AEEA最大的循環(huán)容量高于MEA,并能在高吸收負荷情況下維持吸收能力。

    2.5 MEA與AEEA解吸性能的比較

    吸收劑完成吸收實驗后變成富液,對富液進行解吸實驗,解吸溫度設為105℃,壓力為0 kPa,解吸數(shù)據(jù)如表3、表4所示。

    解吸數(shù)據(jù)分別給出了MEA、AEEA富液在CO2釋放的過程中的解吸熱、汽化潛熱、脫除率等參數(shù)的數(shù)值,兩組數(shù)據(jù)對比可以看出相同濃度的吸收劑,MEA在釋放CO2的過程中需要的反應熱(即解吸熱)都要稍大于AEEA的,MEA的解吸熱在96~105 kJ/molCO2之間,AEEA的解吸熱在90~101 kJ/molCO2之間。脫除率是對富液解吸效果最直接的的體現(xiàn),在但解吸過程中,MEA的脫除率要大于AEEA的,AEEA的脫除率一般在50%~60%之間,而MEA的解吸率比AEEA高出了10%左右,達到了60%~70%左右。綜上兩種現(xiàn)象,是因為:MEA和AEEA與CO2反應都會生成氨基甲酸鹽,氨基甲酸鹽比較穩(wěn)定,解吸比較困難,而AEEA又比MEA多一個仲胺氮原子,更難以解吸,因此AEEA所需解吸熱更大,解吸率比較低,就如實驗結果所示。

    表3 MEA解吸數(shù)據(jù)

    表4 AEEA解吸數(shù)據(jù)

    3 結論

    (1)溫度對吸收劑AEEA的吸收熱影響比較復雜,對于相同濃度的溶液,溫度升高,吸收熱變化很小,只有在質量分數(shù)為30%時,反應過程中40℃條件下的吸收熱稍明顯高于60℃的吸收熱。濃度變化時,AEEA水溶液的吸收熱也與MEA出現(xiàn)了相反的結果,濃度增大,吸收熱越小。負載量變化時,吸收熱隨其增大而減小。

    (2)AEEA水溶液的吸收熱遠低于MEA,AEEA的吸收熱范圍是65~80 kJ/molCO2,MEA的吸收熱在75~95 kJ/molCO2之間。

    (3)對于同種吸收劑,濃度增大,CO2吸收量增大。通過比較MEA與AEEA的吸收量可以發(fā)現(xiàn),質量分數(shù)為20%時,AEEA水溶液的CO2吸收量高于MEA的吸收量。且溫度升高還可使吸收量略微增大。

    (4)考察富液的解吸過程,可以發(fā)現(xiàn),相比于AEEA,富液MEA的解吸熱相對高一些,但MEA的解吸率高于AEEA。

    綜上通過實驗得出的結論,MEA和AEEA各有優(yōu)點有缺點,MEA的使用已經成熟。AEEA作為新型吸收劑,有吸收熱和解吸熱小等優(yōu)點,再生能耗低,更適宜工業(yè)應用。

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