放射性氣體處理方法概述及典型工藝設(shè)計

王小兵 駱楓 干宇文 趙乾

【摘 要】在國家大力推行大氣污染治理的背景下，隨著核工業(yè)的快速發(fā)展，對放射性氣體的處理需求也日益增長。本文簡要梳理和評述現(xiàn)有主流的針對不同類型的放射性廢氣的治理工藝，并進一步提出和分析了針對更為復(fù)雜氣體組分廢氣處理的典型工藝?？偟膩碚f，活性炭吸附滯留有望成為新一代主流處理技術(shù)，多處理工藝組合可實現(xiàn)更為復(fù)雜和繁重的氣體處理需求。

【關(guān)鍵詞】放射性;廢氣;凈化;工藝

中圖分類號： X51 文獻標識碼： A 文章編號： 2095-2457（2019）07-0032-003

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.07.013

【Abstract】In the background of executing the air pollution by the government， the management to radioactive gaseous waste is growing with the rapid development of the nuclear industry. This work lists and makes a comment on the mainstream different types of handing methods to radioactive gaseous waste and comes up with a typical process design for the more complicated radioactive gaseous waste. In general， the activated carbon adsorption is expected to be the new general mainstream handing method. Besides， the combination of various methods can realize the more complicated and heavier demands for radioactive gaseous waste.

【Key words】Radioactivity; Gaseous waste; Purification; Method

0 前言

隨著核工業(yè)蓬勃發(fā)展，全球反應(yīng)堆數(shù)量逐年快速遞增，與此同時造成放射性廢氣排量隨之增加[1]。為降低放射性廢氣對公眾的輻射劑量，避免放射性核素對周圍環(huán)境造成嚴重污染，進而危害人類健康，排放前必須作凈化處理[2]。目前，反應(yīng)堆放射性廢氣來源大致可分為工藝廢氣和通風(fēng)排氣[3]。其中，工藝廢氣主要是來源于一回路冷卻劑的含氫廢氣，這部分廢氣的放射性水平較高，必須經(jīng)過嚴格處理才能向外界排放。通風(fēng)排氣則是由工作場所排出的放射性廢氣，一般為含氧廢氣?？偟膩碚f，常見放射性廢氣成分包括：惰性氣體[4]（如85Kr、41Ar、133Xe、135Xe等），活化氣體[5]（如13N、16N、17N、14C、19O、18F等）、放射性碘（129I、131I、133I等）、固體微粒和氚等，且在部分生產(chǎn)和實驗過程中會出現(xiàn)含有粉塵、酸性氣體、一氧化碳等成分的放射性廢氣，新組分的引入給后續(xù)處理帶來了新的挑戰(zhàn)。本文將在現(xiàn)有處理方法的基礎(chǔ)上，設(shè)計一套針對更為復(fù)雜源項的放射性廢氣處理工藝，力求為相關(guān)工作開展提供參考。

1 常用處理方法概述

根據(jù)前述常見的各類污染物質(zhì)自身物理化學(xué)性質(zhì)，現(xiàn)有的凈化處理方法主要包括：加壓貯存衰變、活性炭吸附、過濾等[6-8]。

1.1 加壓貯存衰變

加壓貯存衰變是通過加壓廢氣再儲罐或衰變室內(nèi)滯留足夠長的時間，使其中短壽命的放射性氣體發(fā)生衰變，從而降低放射性水平的方法。該方法對于處理除14C、85Kr和氚的大多數(shù)短半衰期氣體有著較好的效果。在實際生產(chǎn)過程中，通過加壓將放射性廢氣送入指定儲罐或衰變室，使其滯留適宜的時間，讓其發(fā)生充分的衰變，可達到凈化氣體的目的。目前，該方法仍常用于工藝廢氣的處理。圖1給出了加壓貯存衰變處理流程的示意圖。

目前M310堆型核電站放射性廢氣處理系統(tǒng)常使用該處理系統(tǒng)，其中包括大亞灣、秦山二期、嶺澳一期、嶺澳二期、紅沿河以及寧德等核電站[9]。從穩(wěn)壓器卸壓箱、容控箱、反應(yīng)堆冷卻劑疏水箱和脫氣塔而來的含氫放射性廢氣經(jīng)匯集后進入一個容積約5m3的緩沖罐，廢氣平均流量約為2.1Nm3/h。廢氣經(jīng)壓縮并冷卻后送入衰變箱貯存，一般衰變箱為6個，每個容積18m3。放射性廢氣在衰變箱的貯存壓力為0.65MPa，貯存時間為45天至60天，使其中短壽命核素盡可能衰變，以降低廢氣中的放射性濃度。研究和應(yīng)用表明，通過將放射性廢氣加壓貯存，經(jīng)過60d左右時間，大部分短壽命放射性核素已衰變到環(huán)境可接受水平，例如133Xe可衰變掉99.9%以上。

該工藝的主要優(yōu)勢為原理簡單，設(shè)備及配套技術(shù)成熟，但同時高壓給處理系統(tǒng)帶來了泄露風(fēng)險和安全隱患，且設(shè)備占地面積偏大，隨著氣體處理的技術(shù)的日益成熟，該方法的應(yīng)用場合在逐漸減少。

1.2 活性炭吸附滯留衰變

活性炭是一種疏水性吸附劑，它具有吸附容量大、化學(xué)和熱穩(wěn)定性好、容易實現(xiàn)解吸脫附等優(yōu)點，在放射性廢氣處理中得到廣泛應(yīng)用。在應(yīng)用過程中，利用活性炭對放射性氣體（主要是Kr和Xe）的優(yōu)先選擇吸附性，使進入活性炭床的放射性氣體分子優(yōu)先吸附在活性炭上，隨著氣流逐步流入，放射性氣體中的廢氣分子不斷地吸附、解析，在此過程中，其對應(yīng)氣體的放射性得到了充分衰變。圖2為活性炭吸附衰變處理流程的示意圖。

廢氣首先經(jīng)過氣體冷卻器降溫至約7.2℃，然后經(jīng)汽水分離器除去其中大量水分，再通過活性炭保護床，上述過程主要是避免異常的水汽夾帶后續(xù)的活性炭滯留床產(chǎn)生影響。之后，廢氣依次通過兩級串聯(lián)的活性炭滯留床，使放射性裂變產(chǎn)物吸附在活性炭上。滯留床出口氣體經(jīng)檢驗合格后引至煙囪。該系統(tǒng)在AP1000堆型廢氣處理系統(tǒng)中投入使用，主要特點是針對性強且吸附效率較高，同時當該系統(tǒng)運行時，整個處理流程處于非能動狀態(tài)，省去了壓縮機、引風(fēng)機等設(shè)備，有效提高了系統(tǒng)安全性和經(jīng)濟性，是一種具有發(fā)展?jié)摿Φ姆派湫詮U氣處理方法。

1.3 過濾處理

過濾技術(shù)主要是為了處理放射性廢氣中的固體顆粒，其尺寸不一，小的可低于0.01μm，大的可大于1000μm，其中1μm左右的微粒由于可累積于肺部從而對人體造成較大危害而成為凈化處理中關(guān)注的主要對象。為實現(xiàn)放射性固體微粒的有效處理，一般會采取多級工藝組合模式，其流程示意圖為圖3

首先對含塵的放射性廢氣進行預(yù)處理，其主要作用有：（1）去除其中的較大顆粒;（2）調(diào)節(jié)廢氣溫度，降低濕度，減少腐蝕性氣體含量;（3）降低微粒濃度，延長后續(xù)的高效過濾器的使用壽命。該方法在諸多廢氣處理工藝中都有體現(xiàn)，是一種常用的組合工藝，優(yōu)點為處理效率高，簡單實用，但在遇濕后阻力變大，造成氣體短路而失效。因此，需引入氣體預(yù)熱器將放射性廢氣加熱至過熱狀態(tài)，從而避免上述問題的發(fā)生。

2 典型工藝設(shè)計

隨著氣體源項的不斷復(fù)雜化，針對多組分復(fù)雜放射性廢氣的處理流程開展相關(guān)工藝設(shè)計和工程應(yīng)用具有重要意義。本文擬設(shè)計一套復(fù)雜放射性廢氣典型處理工藝，其主要源項為典型惰性氣體（如85Kr、133Xe、135Xe等）、放射性碘、固體微粒和酸性氣體，采取“堿洗+干燥+吸附+過濾”聯(lián)合工藝對該復(fù)雜放射性廢氣進行處理，其工藝流程如圖4。

總體工藝方面，放射性廢氣通過堿洗去除廢氣中的酸性氣體，避免酸性氣體對后續(xù)活性炭吸附劑效率產(chǎn)生影響。堿洗后，使用氣液分離裝置對氣體進行初步干燥。完成初步干燥后，氣體通過活性炭保護床，避免了異常的水汽夾帶和化學(xué)污染對后續(xù)的活性炭滯留床產(chǎn)生影響，兩個串聯(lián)使用的活性炭滯留床（一備一用）使放射性裂變產(chǎn)物吸附在活性炭上。待氣體通過過濾器脫除氣相中夾帶的吸附劑粉塵后，由引風(fēng)機引至煙囪排放。系統(tǒng)內(nèi)部處于負壓狀態(tài)，從而減小了泄露風(fēng)險。

初步工藝計算方面，在堿洗單元中需要對氣體流量、堿液體積進行核算，并預(yù)留一定設(shè)計冗余。氣體冷卻器單元需根據(jù)實際工況確定采用水冷或氣冷方式，進而開展工藝計算。干燥床是本工藝的一個重點操作單元，擔負著控制氣體相對濕度和去除剩余酸性氣體的重要功能，是活性炭滯留床性能和壽命的關(guān)鍵保障。其裝置簡圖如圖5。

活性炭滯留床的處理方式為常溫滯留衰變，為保證移動式放射性惰性氣體活性炭滯留床的處理能力，需要對氣流進行干燥除濕以將氣流的相對濕度降至20%以下。為保證除濕效果，硅膠干燥床內(nèi)裝填不同型號的硅膠干燥劑，且對裝填方式進行特定的設(shè)計。為保證系統(tǒng)安全運行，干燥床設(shè)計采用一用一備。

最后開展活性炭滯留床單元的分析和初步計算，根據(jù)核設(shè)施對放射性惰性氣體處理要求，一般為85Kr滯留40小時，133Xe滯留40天，即滿足總體排放要求。I系列同位素極易吸附，在此過程中放射性水平可降至環(huán)境可接受水平，因此無特殊設(shè)計需求。在活性炭滯留計算中，需重點關(guān)注GB6249-2011《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》中相關(guān)規(guī)定，確定適宜的滯留周期。之后進行活性炭吸附量初步計算。常壓條件，活性炭對133Xe的氙動態(tài)吸附系數(shù)kdXe可達900cm3/g。

通過上述分析和計算，我們可得到一個成熟可靠的處理典型的成分較為復(fù)雜的放射性氣體工藝流程，同時在此基礎(chǔ)上進行相關(guān)適應(yīng)性改造可進一步滿足更多處理需求。

3 結(jié)論

為更好地應(yīng)對核工業(yè)快速發(fā)展帶來的日益增長的放射性氣體處理需求，本文梳理了現(xiàn)有主流的不同類型放射性廢氣的處理工藝，并提出和分析了針對更為復(fù)雜氣體組分廢氣處理的典型處理工藝。主要結(jié)論如下：

（1）現(xiàn)有工藝中，活性炭吸附滯留由于其處理效率高，安全性和經(jīng)濟性突出，結(jié)合非能動的發(fā)展方向，是目前最具推廣價值和發(fā)展?jié)摿Φ奶幚矸椒ā?/p>

（2）在當下大氣排放中重點控制固體微粒排放的背景下，加強對廢氣中固體微粒的高效處理是十分必要的，采取多級組合工藝可較好實現(xiàn)這一目標。

（3）針對典型復(fù)雜源項的放射性廢氣，提出了一套“堿洗+干燥+吸附+過濾”聯(lián)合處理工藝，有望獲得較好處理效果，為后續(xù)工作的開展提供了有力參考。

【參考文獻】

[1]Oldenburg C.M.， Birkholzer J.T. Comparative assessment of status and opportunities for carbon dioxide capture and storage and radioactive waste disposal in North America[J]. Advances in Global Change Research， 2011， 44： 367-393.

[2]羅上庚. 放射性廢物處理與處置[M]. 北京： 中國環(huán)境科學(xué)出版社， 2007.

[3]蔣鳳英， 張小帆， 張勁松， 等. 用于核反應(yīng)堆廢氣處理的14C吸收裝置， CN 102237150A [P]. 2011-11-9.

[4]于世昆， 劉昱， 白嬰， 等. 核電站含氫放射性廢氣處理系統(tǒng)， CN 104157318A [P]. 2014-11-19.

[5]Liu J.， Thallapally P.K.， Strachan D. Metal-organic frameworks for removal of Xe and Kr from nuclear fuel reprocessing plants[J]. Langmuir， 2012， 28（31）： 11584-11589.

[6]Doll C.G.， Sorensen C.M.， Bowyer T.W.， et al. Abatement of xenon and iodine emissions from medical isotope production facilities[J]. Journal of Environmental Radioactivity， 2014， 130（8）： 33-43.

[7]李永國， 梁飛， 張淵， 等. 活性炭滯留放射性惰性氣體應(yīng)用與影響因素研究現(xiàn)狀[J]. 輻射防護， 2015， 35（2）： 112-122.

[8]李永國， 張計榮， 梁飛， 等. 不同堆型核電站放射性廢氣處理系統(tǒng)工藝流程差異分析[J]. 環(huán)境工程， 2015， 33（S1）： 424-426.