雙色激光脈沖相位差對晶體發(fā)射高次諧波的影響

姚云鵬, 管 仲, 李小勇, 周效信

(1. 西北師范大學物理與電子工程學院, 蘭州730070; 2. 西北民族大學實驗中心,蘭州 730030)

1 引 言

隨著激光技術的進步，目前諸多實驗室都能夠產生高強度的短脈沖激光輸出[1]，由于這類激光的特點是強度高、脈沖短，如果將這類激光與原子分子相互作用，會發(fā)生諸如原子分子電離和高次諧波(High-order harmonic generation, HHG)的發(fā)射[2-5]. 在保持激光強度不變的情況下，當激光的載波包絡相位(Carrier-Envelope Phase，簡稱CEP)發(fā)生變化，原子分子所發(fā)生的一些非線性現(xiàn)象(如光電離和高次諧波發(fā)射等)還會隨激光的CEP而改變，因此，利用這種現(xiàn)象能夠用來估算激光的參數(shù)， 如對激光峰值強度的測量，利用激光與原子分子相互作用產生的光電子譜的截止位置(低能的截止位置2Up或高能的截止位置10Up，Up為電子的有質動力能)來確定，或者通過原子分子在強激光中的電離幾率進行測算[6]. 對短脈沖激光而言，其重要參數(shù)之一就是它的載波包絡相位，當激光強度和載波包絡不變，如果CEP不同，則激光脈沖的電場強度也會不同，這會直接影響到激光與物質相互作用的性質，利用激光與物質相互作用所發(fā)生的現(xiàn)象來確定CEP就成為重要的方法，人們通常通過激光與原子分子相互作用發(fā)生的閾上電離或發(fā)射的高次諧波隨CEP變化來反推激光脈沖的CEP. 例如可以通過激光驅動原子的光電子的非對稱性[7]，光電子的角分布[8]，以及光發(fā)射的角分布來確定CEP[9]；也可以通過高次諧波隨激光脈沖CEP變化的特點來確定激光脈沖的CEP，人們已經能利用高次諧波的“半周期截止位置”的特點萃取出激光的CEP[10,11]，最近，Xiang等利用分子發(fā)射高次諧波的截止位置確定激光脈沖的CEP[12]. 但是，上述過程一般是在單色激光脈沖作用下發(fā)生的，對于雙色激光脈沖驅動原子而言，原子所發(fā)射的高次諧波除了和基頻光的CEP有關外，還和雙色激光脈沖的相位差(或相對相位)有關[13]. 最近，晶體在激光場中發(fā)射高次諧波的性質引起了人們極大的興趣[14-21]，這主要是晶體發(fā)射高次諧波與氣體發(fā)射的機制不同，且晶體的密度比氣體高且呈現(xiàn)周期性結構[14]，有可能提高諧波發(fā)射效率，此外，還能夠利用晶體諧波的發(fā)射性質重構晶體的能帶結構[22]. 實驗[23]和理論[24]研究表明，晶體在激光場中發(fā)射的高次諧波存在兩個平臺結構，第一個平臺和第二個平臺的截止位置都與CEP有明顯的依賴關系[25]，但是，第二個平臺的發(fā)射效率比第一個平臺相比低的多，這對應用來說是不利的. 最新的研究表明[26]，利用雙色激光場驅動晶體能夠提高高次諧波第二平臺的強度，但是，在激光總強度不變的情況下，雙色激光的相位差對晶體發(fā)射高次諧波第二平臺的影響仍不清楚，本文通過研究雙色激光場驅動晶體發(fā)射高次諧波的第二平臺強度隨雙色激光的相位差而變化，發(fā)現(xiàn)其晶體發(fā)射諧波平臺強度與雙色激光的相位差呈現(xiàn)一些規(guī)律性變化.

2 理論方法

考慮激光與一維晶體相互作用，且激光電場極化方向沿著晶格方向. 利用單電子近似，在速度規(guī)范和偶極近似下，相應的含時哈密頓量可以寫為(如無特別說明，均使用原子單位)

(1)

V(x)=-V0[1+cos(2πx/a0)]

(2)

(3)

我們在動量空間對(3)式進行求解，在求解(3)式的過程中，可以用無外場的布洛赫態(tài)作為基函數(shù)，也可以用含時的休斯頓態(tài)作為基函數(shù)對體系的含時波函數(shù)進行展開，由于利用休斯頓態(tài)作為基函數(shù)展開的優(yōu)點是能夠把帶內電流和帶間電流對高次諧波的貢獻分別進行處理，為此我們用休斯頓態(tài)作為基函數(shù)來對(3)式求解，這樣可以很方便的給出不同能帶間的極化對高次諧波的貢獻. 休斯頓態(tài)是含時哈密頓量的瞬態(tài)本征態(tài)，即

(4)

其中n表示能帶的指標，En(k(t)) 表示某時刻第n個能帶的本征值, 再將休斯頓態(tài)按B-樣條函數(shù)展開, 然后將展開式代入(3)式，并向某一本征態(tài)投影后得到一個關于展開系數(shù)的廣義本征值的矩陣方程，最后通過對角化方法得到展開系數(shù)，從而求出休斯頓態(tài)，這樣，體系的含時波函數(shù)可以表示為

(5)

再通過Crank-Nicolson方法[30]對含時薛定諤方程進行演化，在每一個k0下，我們得到晶體內的感生電流：

(6)

也可以將上述電流分為帶內電流和帶間電流，其中帶內電流對諧波的貢獻只涉及相同能帶上的休斯頓態(tài)，帶間電流對諧波的貢獻則涉及不同能帶上的休斯頓態(tài)，分別表示為：

(7)

(8)

對上面式子得到的電流再乘以一個Hanning窗函數(shù)后作傅里葉變換得到高次諧波，窗函數(shù)的引入不會抑制激光峰值處驅動產生的非線性電流.

3 結果和討論

由(2)式的周期勢通過對角化方法能得到一維晶體的能帶結構，較低的幾個能帶已在文獻[25]中給出. 由于第一個價帶束縛得很深，因此我們在計算過程中以第二個價帶作為演化的初態(tài).

在計算中, 激光的電場分量取為：

E(t)=[E1cos(ωt+φ1)+E2cos(2ωt+φ2)]f(t)

(9)

式中E1，E2分別代表第一束激光(稱為基頻場)和第二束激光(稱為倍頻場)脈沖電場分量的振幅，w為頻率，f(t)為激光脈沖包絡，φ1，φ2為基頻場和倍頻場的CEP，Δφ=φ2-φ1為雙色激光脈沖的相位差.

我們首先計算晶體在單色紅外激光脈沖驅動下發(fā)射的高次諧波譜. 計算中激光強度取I1=7.2×1011W/cm2，波長為3200 nm, 激光脈沖包絡為cos2，脈沖的時間寬度為8T(T為基頻場的周期，下同)，φ1=0；為了將單色場得到的結果與雙色場驅動晶體發(fā)射的高次諧波進行比較，我們在基頻場基礎上又添加了一個較弱的倍頻場，倍頻場的強度為I2=1.8×1011W/cm2，波長為1600 nm，若φ1=0，則相位差Δφ=φ2，我們取相位差分別為0和π/2時，計算了晶體發(fā)射的高次諧波，計算結果如圖1所示. 由圖可以看出，單色基頻場驅動下，晶體發(fā)射高次諧波第二平臺的強度較低，當一個倍頻場的添加能夠大大提高第二平臺諧波的發(fā)射強度. 同時，我們還可以看到，在基頻激光脈沖保持不變的情況下，不僅第二平臺的發(fā)射效率提高很多，而且對相位差的變化很明顯，當Δφ為0和π/2時，除了第二平臺的截止位置有差別外，發(fā)射的強度也有很大的不同，當Δφ取π/2時的發(fā)射效率明顯高于Δφ為零的情況，說明晶體發(fā)射高次諧波譜的強度隨相位差有很大改變.

圖1 晶體在單、雙色激光場中發(fā)射的高次諧波譜Fig. 1 HHG spectra of crystals driven by single-color and two-color lasers

為了理解在不同相位差雙色激光驅動下，晶體發(fā)射高次諧波強度不同的原因，我們需要了解晶體發(fā)射高次諧波的特點[28, 31]. 半經典的觀點對晶體發(fā)射的高次諧波可以理解為：當晶體中的電子在激光場作用下發(fā)生布洛赫振蕩，會產生帶內電流，帶內電流對諧波的貢獻主要是低階的諧波，當激光強度增加到足夠強時，電子就有可能從最高價帶隧穿到最低的導帶而形成電子-空穴對，電子-空穴對在激光場持續(xù)作用下運動，當在導帶的電子向價帶躍遷發(fā)生電子-空穴復合時，就會產生帶間電流，相應發(fā)射的高次諧波主要是第一個平臺，導帶上的電子也有可能在激光場作用下隧穿到更高的導帶，這時當電子-空穴對發(fā)生復合時，所發(fā)射的高次諧波具有更高的光子能量，就會形成諧波的第二個平臺. 因此，發(fā)射效率取決于高能帶上電子的布居數(shù)，由我們先前的研究可知[25]，第一平臺的貢獻主要來源于最低導帶的貢獻，而第二平臺則主要來源于更高導帶的貢獻. 為了說明當Δφ取0和π/2時諧波強度的不同,我們計算了在這兩種情況下，電子在最低導帶和第三導帶的布居數(shù)隨時間的變化(見圖2). 由圖2a，2c發(fā)現(xiàn)，相位差為0時，最低導帶的布居數(shù)遠高于p/2時的布居數(shù)，因此，第一平臺強度就高，但是，對于較高導帶的布居數(shù)，p/2時的布居數(shù)明顯較高(見圖2b,2d)，所以第二平臺的強度就大，因此，雙色激光脈沖的相位差不同，導致電子在導帶上的布居數(shù)不同，所以高次諧波的發(fā)射效率就不同，這與圖1給出的結果是吻合的. 利用晶體發(fā)射高次諧波的這個特點可以通過選擇不同的相位差來提高高次諧波的發(fā)射強度. 具體說來，就是將波長800 nm或1064 nm的輸出激光，經光學參量放大器變頻為中紅外激光(如3 200 nm)，然后通過分束器分為強的基頻光和弱的二倍頻光，通過調節(jié)二倍頻光的光路實現(xiàn)不同的相位差，然后經混束后形成雙色脈沖場驅動晶體發(fā)射高次諧波，通過對某段頻域的諧波信號進行收集，能夠得到高次諧波產額(Yield)隨相位差變化的規(guī)律. 按照這種設想，我們對不同相位差得到的高次諧波進行了計算，通過對第二平臺截止位置附近的諧波強度積分，相當于實驗上對某一頻段諧波收集信號，得到諧波產額隨相位差的變化.

圖2 電子在第一導帶和第三導帶的布居數(shù)(C1, C3分別表示第一導帶和第三導帶). (a), (b) Δφ為0；(c), (d) Δφ為p/2Fig. 2 Populations of electron in the first conduction band(C1) and the third conduction band(C3). (a), (b) Δφ is 0; (c), (d) Δφ is p/2

我們選擇激光強度為I=9.5×1011W/cm2，基頻光和倍頻光強度比為9.0/1.0,

我們計算了激光脈沖寬度不同時，晶體發(fā)射高次諧波產額隨位相差的依賴關系，通過對第二平臺截止位置附近的10階諧波強度求和，得到高次諧波的產額. 我們依次計算了激光脈沖寬度為4，6，8，10T時，高次諧波產額隨相位差的變化，計算結果見圖3a、3b、3c、3d.

從圖3可以看出，當雙色激光脈沖的相位差從0變化到2p，即使激光脈沖的寬度不同，諧波第二平臺的產額隨相位差的變化會出現(xiàn)兩個峰值，不過第一個峰值比第二個峰值小，由此可見，當雙色激光脈沖的相位差不同時，高次諧波的發(fā)射強度是不同的. 由圖1可以看出，當雙色激光的相位差為零時，高次諧波的強度比單色激光驅動下提高了大約3個數(shù)量級，而從圖3可以看出，在雙色激光驅動下，當調節(jié)雙色激光相位差時，晶體發(fā)射高次諧波的強度還會進一步提高，提高的幅度取決于相位差的大小，尤其是當相位差大約在1.6p時，諧波的發(fā)射強度提高的最多. 為了考察不同的位相差影響諧波第二平臺強度的原因，根據(jù)晶體發(fā)射諧波的規(guī)律，第二平臺的諧波主要是電子從第二導帶以上的能帶向最高的價帶躍遷過程中發(fā)出的，為此，我們計算了圖3(b)情況下(即激光脈沖寬度為8T)電子在第二導帶和第三導帶的布居數(shù)，計算結果在圖4中給出，可以看出，當相位差為1.6p時，電子在較高導帶上的布居數(shù)相對于相位差為0時的布居數(shù)高一個數(shù)量級，這也說明當雙色激光脈沖的相位差不同，電子在較高導帶上的布居數(shù)也不同，導致晶體發(fā)射的高次諧波也不同，因此，可以控制雙色激光脈沖的相位差在合適的數(shù)值，會使晶體發(fā)射高次諧波的強度增加.

圖3 不同激光脈沖寬度下晶體發(fā)射高次諧波產額與相位差的關系(a) 4T, (b) 6T, (c) 8T, (d)10TFig. 3 HHG yield of crystals driven by different pulse widths vs the phase difference (a) 4 T, (b) 6T, (c) 8T, (d) 10T

圖4 激光脈沖寬度為8T時，電子在第二導帶(C2)和第三導帶(C3)上的布居數(shù) (a)，(b)Δφ=0； (c)，(d) Δφ=1.6πFig. 4 Populations of electron in the second conduction band(C2) and the third conduction band(C3) with laser pulse width 8T. (a), (b) Δφ is 0; (c), (d) Δφ is 1.6p

為了詳細給出高次諧波第二峰值產額隨激光脈沖寬度的變化情況，圖5給出了當雙色激光脈沖寬度不同時，第二峰值的大小變化情況，由圖可以看出，當激光脈沖寬度為10T時的產額最高，比6T時大一倍多，其最大值都在相位差為1.6p的位置.

圖5 晶體發(fā)射高次諧波產額第二峰值的大小隨激光脈沖寬度變化Fig. 5 The values of the second peak for HHG yield of crystal vs laser pulse widths

4 結 論

本文通過數(shù)值求解一維晶體在雙色組合激光脈沖場中的含時薛定諤方程，研究了晶體在基頻光和倍頻光形成的雙色組合場驅動下發(fā)射高次諧波譜的特點. 研究結果表明，雙色激光驅動下晶體發(fā)射高次諧波仍有兩個平臺區(qū)，并且第二平臺高次諧波的產額相對于單色場驅動下有大幅度提高，進一步的研究表明，在雙色激光驅動下，晶體發(fā)射諧波第二平臺產額還隨雙色場的相位差有所變化，在第一束激光(基頻光)的CEP保持不變情況下，通過變化第二束激光(倍頻光)的CEP得到了諧波產額隨雙色場相位差的變化規(guī)律，如果選擇合適的相位差，第二平臺諧波的強度有很大提高，當雙色激光脈沖的相位差選擇的合適，高次諧波的發(fā)射效率會進一步提高，提高的原因可通過計算不同能帶上電子的布居數(shù)予以解釋，當更高導帶電子的布居數(shù)較高時，電子向價帶躍遷的幾率就大，因此發(fā)射諧波的強度就高，相應的產額也會越高，這為提高晶體發(fā)射高次諧波的效率提供了一種新的方法.