山區(qū)路側土壤-油菜系統重金屬來源及關聯特征

吳迪, 程志飛, 鄧琴，劉品禎,2, 杜啟露

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山區(qū)路側土壤-油菜系統重金屬來源及關聯特征

吳迪1, 程志飛1, 鄧琴1，劉品禎1,2, 杜啟露1

1. 貴州師范大學, 貴州省山地環(huán)境信息系統與生態(tài)環(huán)境保護重點實驗室，貴陽 550001 2. 黔南民族師范學院化學化工學院，都勻 558000

以安順市至龍?zhí)齑宀糠致范挝恢脼榛鶞剩x取不同坡度采集距路側不同距離、高度的油菜及表層土壤樣品，測試了各樣品中Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、Ni、Hg、As元素含量，分析了路側油菜與土壤中重金屬的可能來源、分布規(guī)律及表層土壤組成的差異。結果表明：道路截面灰塵有機質含量較高；油菜土壤質地粗細不一，侵入類型以礫石、生活垃圾為主；表層土Cd的Igeo值最高為6.94，屬極重污染，Cr、Pb屬輕污染；油菜重金屬Cd、Cr主要來源地質背景，Pb、Zn、Ni主要受非點源污染源路線影響，Hg、As、Cu與地質背景和人為活動有關；油菜組織重金屬含量最大值主要集中在路側10m內，葉、莖、根中Cr、Cd超標極其嚴重，分別為：14.49、12.96、15.54倍，35.13、9.54、19.72倍；5m處油菜葉、莖、根對As、Hg、Cr、Pb、Zn、Ni、Cu的富集能力遠高于10m、30m處。

山區(qū)路側; 重金屬; 污染規(guī)律; 來源; 關聯特征

0 前言

貴州“十三五”規(guī)劃強調發(fā)展生態(tài)農業(yè)推動“大扶貧”, 而農作物中重金屬含量嚴重制約生態(tài)農業(yè)發(fā)展, 國發(fā)[2012]2號文件明確國家級貴安新區(qū)生態(tài)文明建設后, 其經濟高速發(fā)展的同時, 伴隨著非點源污染源公路所受的交通壓力劇增, 路側農作物如蔬菜及其土壤受交通脅迫污染日趨明顯[1-2], 大量研究表明高速路側農作物和土壤中的重金屬污染受汽車活動影響較大[3-4], 部分重金屬污染物隨高速路面徑流沉降累積到公路兩側土壤[5], 且隨道路密度梯度變化而變化[6]。重金屬難降解[7]且易累積在蔬菜并通過食物鏈轉移富集于人體內[8]，影響人體健康。交通車輛導致比表面積較大的灰塵顆粒物吸附重金屬擴散到公路兩側農作物表面[9-10], 加劇公路兩側農作物受非點源污染[11]。

國外研究高速公路兩側土壤污染規(guī)律比較成熟[12], 我國學者發(fā)現部分高速公路[13-14]兩側土壤重金屬含量多數超出當地背景值, 深入研究了其來源及分布規(guī)律, 貴州山區(qū)路側蔬菜的種植較為廣泛, 嚴重受交通污染, 但山區(qū)路側不同水平和垂直高度的蔬菜及相應表層土壤重金屬污染的研究鮮見報道。本文以安順至龍?zhí)齑骞费鼐€兩側的油菜及對應表層土壤中重金屬污染現狀為研究對象, 分析了其重金屬污染來源、分布規(guī)律及影響因素。此研究為近一步了解城鄉(xiāng)山區(qū)路側蔬菜及所屬表層土中重金屬污染潛在風險及分布規(guī)律提供參考依據, 對貴安新區(qū)生態(tài)文明建設具有指導意義。

1 材料與方法

1.1 區(qū)域概況及樣品采集

安順市至龍?zhí)齑骞肥菞l交通車流量較大、地勢落差明顯、煤礦砂石車較多的城鄉(xiāng)山區(qū)路線(圖1)，沿途蔬菜種植單一，對重金屬性污染敏感。試樣于2016年(之前一周無雨)選取間距大于30 m的公路截面(圖1中A、B、C、D、E)，以此為基準選取不同距離和坡度，2 m×10 m區(qū)域內按照“S”型曲線采集路側油菜及所對應表層土壤(0—5 cm)和公路截面積塵，分別混合為單個樣品，裝袋標記，具體采樣信息見圖1和表3。

1.2 樣品處理

土壤樣品自然風干, 去除填充物和礫石垃圾, 瑪瑙研缽研磨過篩, 過10、18、100目尼龍篩, 分別稱量后混合, 留100目篩后土樣備用; 油菜樣品分取根、莖、葉組織分別裝入紙信封, 105 ℃殺青, 40 ℃下恒重、粉碎, 過2 mm尼龍篩備用。

1.3 測試方法

土壤樣本參照《土壤農業(yè)化學分析方法》[15]: 顆粒組成分析采用比重法; pH值測定采用2.5:1水土比電位法; 有機質測定采用高溫外熱重鉻酸鉀氧化-容量法。油菜組織采用濃HNO3—30%H2O2微波消解法消解; 土壤采用50%王水(HNO3:HCl=1:3)沸水浴消解。樣品重金屬含量測定方法如下: Hg、As采用原子熒光光譜法測定; Cd、Cu、Zn、Ni、Cr、Pb采用石墨爐原子吸收分光光度法測定; 采用國家標準物質、雙空白、20%平行樣質控, 回收率均在96.3%—105.2%之間, 測定結果均在誤差允許范圍。

圖1 采樣點分布

Figure 1 Location of sampling sites

1.4 分析評價方法

1.4.1 地質累積指數法

地質累積指數法由德國科學家Müller提出且廣泛用于研究沉積物及土壤中重金屬污染定量指標[16]。其計算公式為:

式中,geo表示土壤樣品某元素地累積指數值;C為土壤樣品某重金屬元素實測含量;B為重金屬的地球化學背景值, 本研究采用貴州省土壤背景值作為參比值(表1), 1.5為修正系數, 是為了消除成巖作用可能引起背景值變動而設定的系數。地質累積指數反映重金屬分布自然變化特征, 判斷人類活動對環(huán)境的影響[17], 分級標準見表2。

1.4.2 富集系數

富集系數(BAF)常用于表示油菜對重金屬的富集與作物、土壤、重金屬的相關性。BAF指作物重金屬含量與土壤重金屬含量比值[18]。反映農作物某組織對重金屬元素富集能力, BAF值越大, 對重金屬富集能力越強, 抗土壤重金屬污染能力越弱[19]。計算公式為:

(2)

式中BAF為農作物某組織或器官的富集系數;農作物表示農作物某組織或器官中重金屬的含量(mg?kg-1);農作物為農作物對應土壤中重金屬的含量(mg?kg-1)。

1.5 數據處理

采用Excel 2010、Origin6.0進行統計分析, ArcGIS10.2繪制樣點分布圖。

2 結果與討論

2.1 路域油菜土壤理化性質

各剖面成土母質和pH值見表3所示。人為侵入體垃圾是路域土壤的主要特點, 成土母質油菜土壤的主要侵入體類型為生活垃圾。采樣點土壤pH值變化較大, 油菜田土壤pH值受到公路非點源污染源影響[20]。水平層次上, 開闊地帶連續(xù)30 m無與道路平行樹木阻擋, 汽車尾氣中CO2、SO2、NO2和路面灰塵易擴散累積在油菜土壤表層, 導致與路肩距離5 m、10 m處油菜土壤pH值比對應公路截面略低, 隨距離增加pH值上升且30 m處油菜土壤pH值略高于公路截面, 并且距路肩相同距離的下坡油菜土壤pH值均高于上坡?？傮w來看, 路域土壤偏堿性pH值明顯高于對應油菜土壤, 但峽谷地帶密閉性較好污染物易積累, 油菜田土壤pH值低于開闊地帶, 而受風向等因素影響, 非點源污染源主要擴散在上坡區(qū)域, 使下坡pH值均低于上坡且出現最小值5.37, 不同樣區(qū)距路肩5 m樣點pH值均高于其它距離樣點, 偏向于堿性演變[21]。高度層次上, 隨距路肩距離增加, 開闊地帶油菜土壤pH值逐漸降低, 開闊地帶不同高度油菜田土壤pH均值高于單側依山和峽谷地帶, 而截面公路pH值變化不明顯。綜上, 表層土壤pH受到非點源污染源公路交通的影響, 對后續(xù)研究油菜富集重金屬能力提供參考。

表1 貴州省土壤重金屬背景值(mg?kg-1)

表2 地質累積指數與污染程度分級標準

表3 樣本土壤理化性質

注: 平均值±標準差, 表示單一采樣點的土壤顆粒組成、侵入體數量、有機質和pH數據檢測的離散度。

各剖面土壤質地和有機質如表3所示。礫石、建筑和生活垃圾的侵入, 油菜土壤質地變粗糙, 部分樣區(qū)土壤顆粒組成存在較大差異, 油菜地帶土壤大顆?，F象明顯, 而路域截面顆粒程度相對均勻, 表明其土壤質地及顆粒組成的多變性主要受人類活動的影響[22]。道路煤炭運輸造成揚塵擴散, 導致公路截面有機質含量明顯高于對應油菜田土壤, 且相對高度較低的油菜區(qū)域土壤有機質平均含量相對較高, 而開闊地帶下坡最大值16.31 g/kg的出現可能由煤炭成堆跌落所致; 樹木、灌木叢減弱了揚塵擴散, 使開闊地帶土壤有機質含量偏高于阻隔地帶。綜上可知, 路側油菜田有機質來源多樣, 人類活動起主導作用, 道路運煤卡車濺落物加劇兩側土壤有機質含量。

2.2 土壤-油菜系統重金屬來源及關聯特征

2.2.1 路側油菜及土壤金屬含量波動規(guī)律

路側樣品(油菜和土壤)的重金屬含量如圖2和3所示，其中Y、J、G分別表示油菜的不同組織部位，T表示油菜種植對應的土壤，Y、J、G、T后綴數字與表3樣品編號一一對應，表示不同采樣點的樣品。結合表3采樣信息可知，不同路域兩側采樣點重金屬污染存在較大差異，油菜不同組織部位和對應土壤中金屬含量均呈不同程度波動，其中As、Cr、Pb、Zn、Ni、Cu金屬含量波動程度較大，而Cd、Hg含量波動程度較小，土壤中金屬含量顯著高于對應油菜各部位含量，油菜不同部位金屬含量：葉>根>莖，多數油菜莖部金屬含量遠小于油菜葉，距路域不同距離其重金屬含量存在一定的規(guī)律性[23]，Zn、Ni、Cu、Cd污染程度隨距路域截面距離的增加而降低，距路肩10 m內污染特性較為顯著且下降速率較快，10—30 m內變化幅度較小，而單側依山地帶油菜中Zn含量波動規(guī)律存在明顯差異，隨距路肩距離增加呈現逆升高現象，可能依山地帶機動車剎車片、輪胎磨損受風向和海拔影響[24]，土壤和油菜中Pb、As含量波動幅度最大，但與路間距離變化規(guī)律不明顯。油菜葉Zn含量在峽谷地帶出現最大值且遠大于同地帶其它距離含量，可能因地域封閉，灰塵伴隨汽車磨損中的Zn被油菜葉富集，該樣點pH(5.37—5.86) <6.5，金屬離子活性較大，油菜金屬含量出現極值的可能性增加。

圖2 路側樣品As、Hg、Cr、Pb、Cd含量

Figure 2 The content of As, Hg, Cr, Pb, Cd in roadside samples

圖3 路側樣品Zn、Ni、Cu含量

Figure 3 The content of Zn, Ni, Cu in roadside samples

2.2.2 土壤-油菜系統金屬含量平均值分布及路域地帶響應

如圖4所示, 土壤中As、Hg、Cr、Pb、Cd、Zn、Ni、Cu含量平均值均高于對應油菜組織含量，土壤中As、Cr、Pb、Cd含量遠大于對應油菜組織，而油菜組織和土壤中Hg、Zn、Cu含量差別不明顯。與《食品中衛(wèi)生標準》蔬菜限值比值，所測金屬均超標，其中油菜葉、莖、根中Cr、Cd超標極其嚴重，分別為：14.49、12.96、15.49倍，35.13、9.54、19.72倍；而油菜中葉、莖、根Pb超標較為嚴重，分別為：16.27、8.97、45.76倍。油菜不同組織測試金屬平均含量雖然均出現不同程度的超標，但未能反映局部地區(qū)環(huán)境因素的貢獻率。

圖4 油菜組織部位及土壤金屬含量平均值

Figure 4 The average value of heavy metal in rape tissue site and soil

根據公式(1)計算geo值, 結果如表4所示。對油菜田表層全土分析可知: Cu的geo值最高為1.34, 屬偏中污染; Zn、Ni的geo值分別為0.88、0.75, 屬輕污染; 表層土未受As、Hg、Cr、Pb、Cd污染。距路肩5 m油菜田表層土分析: Cu的geo值最高, 為1.38, 屬偏中污染; Zn、Ni的geo值分別為0.94、0.86, 屬輕污染; 與全土金屬元素污染相似, 表明研究路段表層土壤主要受Zn、Ni、Cu累積污染。通過分析對比距路肩不同距離的油菜田表層土中As、Hg、Cr、Pb、Cd、Zn、Ni、Cu的geo值，發(fā)現5 m、10 m和30m處土壤Zn、Ni、Cu的geo值與隨距路肩距離遞減，綜上表明，非點源污染源道路向外擴散的灰塵攜帶Zn、Ni、Cu在油菜田表層塵降所致。

表4 距路肩不同距離油菜田表層土的Igeo值

2.2.3 不同地帶不同油菜部位及土壤金屬含量平均值最值

由圖5、6可知, 樣品中As、Hg、Cr、Pb、Cd、Zn、Ni、Cu含量最值主要集中在油菜葉(除Zn含量最大值主要集中在油菜的葉和莖), 其中Zn、Ni、Cu含量最值曲線波動很大，Zn最為突出，As、Hg、Cr、Pb、Cd含量最值曲線波動平緩，大部分油菜中金屬最值：葉>根>莖。再結合表3-1可知，路側油菜中As、Hg、Cr、Pb、Cd、Zn、Ni、Cu含量的最大值分別為：1.97 mg?kg-1、0.075 mg?kg-1、12.59 mg?kg-1、4.30 mg?kg-1、2.14 mg?kg-1、114.93 mg?kg-1、15.28 mg?kg-1、23.38 mg?kg-1，對應油菜部位：根、葉、根、葉、根、根、根、葉，分別對應樣點位置：開闊帶上坡、單側依山下坡、峽谷帶上坡、開闊帶上坡、峽谷帶上坡、單側依山上坡、峽谷帶上坡、開闊帶下坡。最小值分別為：0.26mg?kg-1、0.017 mg?kg-1、3.05 mg?kg-1、0.35 mg?kg-1、0.019mg?kg-1、9.85 mg?kg-1、0.95 mg?kg-1、0.77 mg?kg-1，對應油菜部位：莖、根、莖、莖、莖、根、莖、莖，分別對應樣點位置：開闊帶上坡、單側依山下坡、峽谷帶上坡、開闊帶下坡、開闊帶下坡、單側依山上坡、峽谷帶上坡、峽谷帶上坡。油菜平均值角度分析：最大值組要分布在葉和根部，與相關研究存在差異[25]，可能因路域截面環(huán)境、距離和高度影響，油菜不僅通過土壤攝入金屬元素，另外，油菜葉通過呼吸作用脅迫吸收揚塵、汽車尾氣等污染物累積體內；與《食品中衛(wèi)生標準》蔬菜限值相比，所測金屬含量均出現不同倍數超標，Cd>Cr>Pb>Hg>Zn>As>Cu，分別為42.8、25.2、21.5、7.5、5.8、3.9、2.3倍，其中，Cd受污染最嚴重，超標42.8倍，可能受貴州土壤背景值偏高和揚塵攜帶含機動車剎車片及金屬磨損污染源影響，另外，可能還來源于輪胎磨損和潤滑油，Pb、Cd、Cu有可能來源于汽車尾氣，Hg、As的超標可能因人為侵入體垃圾和當地土壤背景值導致。綜上所述, 不同地帶路側的油菜主要受到不同程度的污染, 不同組織部為差異明顯, 主要受道路交通和人為活動影響。

圖5 不同油菜部位和土壤金屬含量最大值

Figure 5 The maximum value of rape tissue site and soil in different areas

圖6 不同油菜部位和土壤金屬含量最小值

Figure 6 The minimum value of rape tissue site and soil in different areas

2.3 土壤-油菜系統金屬關聯特征

2.3.1 富集系數

根據公式(2)計算距路肩不同距離油菜組織對重金屬的富集系數, 見圖7、8、9、10。從圖7可知, 油菜同一組織對不同重金屬的富集系數大小為: 葉: Cu>Zn>Hg>Cr>Cd>Ni>As>Pb; 莖: Cu>Zn>Hg>Cr> Cd>Ni>Pb>As; 根: Cu>Zn>Cr>Hg>Ni>Pb>Cd>As; 可知, 油菜不同組織都表現為對Cu、Zn富集能力最大, 莖、葉對As富集能力最弱。油菜不同組織對相同重金屬的富集系數大小比較, As、Pb、Zn、Cr: 根>葉>莖; Hg、Cu: 葉>莖>根; Cd、Ni: 葉>根>莖。從圖8、9、10可知, 距路肩不同距離油菜葉、莖、根對不同重金屬的富集系數大小: 5 m處油菜葉、莖、根對As、Hg、Cr、Pb、Zn、Ni、Cu的富集能力最大; 而10 m、30 m兩處油菜葉對上述各個元素的富集能力基本一致, Cd截然不同, 其富集能力最大值分布在10 m處油菜葉, 其中, 5 m處油菜葉對As、Pb、Cu的富集能力呈幾何倍數大于10 m、30 m處富集值; 10 m、30 m兩處油菜莖對As、Pb、Ni、Cu的富集能力相當, 并且5 m處油菜莖的富集能力幾何倍數高于10 m、30 m處; 10 m、30 m兩處油菜根對As、Pb、Zn、Ni、Cu的富集能力幾乎無異, 5 m處油菜根對As、Pb、Ni、Cu的富集能力幾何倍數高于10 m、30 m處。

距路肩相同距離油菜不同組織部為對重金屬富集系數比較: 5 m處油菜不同組織: 對Zn、Ni、Cr、As的富集能力比較: 根>葉>莖; 對Cd、Hg的富集能力比較: 莖>葉>根; 對Pb的富集能力比較: 葉>根>莖; 對Cu的富集能力比較: 葉>莖>根。10 m處油菜不同組織: 對Cu、Zn、Hg的富集能力比較: 葉>根>莖; 對Pb、Cr、As的富集能力比較: 根>葉>莖;對Cd的富集能力比較: 葉>莖>根; 對Zn的富集能力比較: 葉、莖、根幾乎無差異。30處油菜不同組織: 對As、Cr、Pb、Zn、Ni的富集能力比較: 根>葉>莖; 對Cu、Cd、Hg的富集能力比較: 葉>根>莖。

圖7 全油菜不同組織中重金屬富集系數

Figure 7 The enrichment factor of heavy metal in rape tissue site

圖8 距路肩不同距離油菜葉中重金屬富集系數

Figure 8 The enrichment factor of heavy metal of rape leaves in different distance to shoulder

圖9 距路肩不同距離油菜莖中重金屬富集系數

Figure 9 The enrichment factor of heavy metal of rape stem in different distance to shoulder

圖10 距路肩不同距離油菜根中重金屬富集系數

Figure 10 The enrichment factor of heavy metal of rape root in different distance to shoulder

3 結論

1) 路側土壤理化性質復雜。不同地帶表層土壤pH受公路污染源的影響存在差異, 峽谷地帶影響最大, 道路截面灰塵有機質含量較高; 油菜土壤質地粗細不一, 侵入類型以礫石、生活垃圾為主。

2) 路側試樣重金屬污染情況不一。油菜田表層全土：Cu的Igeo值最高為1.34，屬偏中污染；Zn、Ni屬輕污染；油菜部位組織與《食品中衛(wèi)生標準》限值比值：表明平均含量均出現不同程度超標，葉、莖、根中Cr、Cd超標嚴重，分別為：14.49、12.96、15.49倍，35.13、9.54、19.72倍；不同組織部為差異明顯，主要受道路交通和人為活動影響。

3) 油菜重金屬含量與距離和路域有關, 受非點源污染源交通路線影響。不同地帶油菜組織中As、Hg、Cr、Pb、Cd、Zn、Ni、Cu含量最大值主要集中在路側10 m內, 最大平均值集中于葉(除Zn外), 受路域地帶影響差異不明顯。

4) 距路肩不同距離油菜葉、莖、根對重金屬的富集能力不同。5 m處油菜葉、莖、根對As、Hg、Cr、Pb、Zn、Ni、Cu的富集能力最大, 呈現不同組織的富集能力遠高于10 m、30 m處的現象。

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Correlation characteristics and source of heavy metals in roadside rape andsoil system in mountainous areas

WU Di1, CHENG Zhifei1, DENG Qin1,LIU Pinzhen1,2, DU Qilu1

1.Guizhou Provincial Key Laboratory for Information System of Mountainous Areas and Protection of Ecological Environment, Guizhou Normal University, Guiyang 550001, China 2. School of Chemistry and Chemical Engineering, Qiannan Normal University for Nationalities, Duyun 558000, China

Rapes and corresponding surface soil samples from different locations with different roadside distances in partial position as reference of the road between Anshun City and Longtian Village were collected. The contents of heavy metals including Cu, Pb, Cd, Cr, Zn, Ni, Hg and Asin the samples wereanalyzed.The possible sources and distribution regulations of the heavy metals and the differences of surface soil composition were studied. The results show that the organic matter content is very high in road section dusts;the particle sizes of the rape soil texture are different,and the types of the invasionsare dominated by gravels and domestic wastes. The highest Igeo value of the surface soil Cd is 6.94, belonging to heavy pollution, while the Cr and Pb are in slight pollution. The main source ofheavy metal Cd and Cr in the rapesis geological background, and the Pb, Zn, Ni are mainly affected by non point source pollution sources and Hg, As, Cu are related to the geological background and human activities. The maximum value of the heavy metal in the rapes is mainly concentrated within 10m of the roadside. The contents of Cr, Cd in the leaves, stems, roots respectively are 14.49, 12.96, 15.54 times and 35.13, 9.54, 19.72 times, which exceed the standard extremely serious of rape. The enrichment ability of leaves, stems, roots in 5m is maximum and geometric multiple higher than those in 10m or 30m.

mountainous roadside; heavy metal; pollution regulation; source; correlation characteristics

10.14108/j.cnki.1008-8873.2019.02.022

X82

A

1008-8873(2019)02-168-08

2017-05-05;

2018-06-01

貴州典型鉛鋅礦區(qū)土壤重金屬污染防治關鍵技術與修復示范 [黔科合SY(2010)3013]

吳迪(1977—)，男，正高級實驗師, 研究方向為環(huán)境分析化學, E-mail: wudi77@126.com

吳迪, 程志飛, 鄧琴,等. 山區(qū)路側土壤-油菜系統重金屬來源及關聯特征[J]. 生態(tài)科學, 2019, 38(2): 168-175.

WU Di, CHENG Zhifei, DENG Qin, et al. Correlation characteristics and source of heavy metals in roadside rape and soil system in mountainous areas[J]. Ecological Science, 2019, 38(2): 168-175.