南京北郊秋冬季氣溶膠散射特性研究

時政，邰菁菁，龔克堅，李巖，王靜，趙博，肖偉生，于興娜*

1. 南京信息工程大學氣象災害教育部重點實驗室/氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實驗室/氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心/中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室，江蘇 南京 210044；2. 上海市嘉定區(qū)環(huán)境監(jiān)測站，上海 201822；3. 民航寧夏空管分局氣象臺，寧夏 銀川 750009；4. 廣東省突發(fā)事件預警信息發(fā)布中心，廣東省 廣州 510080

大氣氣溶膠是指懸浮在大氣中的固相或液相顆粒物共同組成的多相體系（章澄昌等，1995）。氣溶膠在地氣系統(tǒng)的輻射收支平衡中扮演著重要的角色，其主要通過直接和間接輻射效應來影響氣候變化。直接輻射效應是指氣溶膠粒子通過吸收和散射太陽輻射對地氣系統(tǒng)的輻射收支產(chǎn)生影響（Rasool et al.，1971）。間接輻射效應是指氣溶膠粒子作為云凝結核（CCN）改變云的微物理特性，進而改變云的輻射特性和分布狀況，從而間接影響地氣系統(tǒng)的收支平衡（Twohy et al.，1995；Albrecht，1989），因此對氣溶膠輻射特性的研究是研究氣候變化的一個關鍵點。

氣溶膠散射特性對進一步了解氣溶膠的輻射效應有重要意義。近年來，隨著城市化的快速發(fā)展，由于大氣顆粒物增加導致的污染事件逐漸增多，隨之產(chǎn)生的氣候效應愈加明顯，國內(nèi)學者對氣溶膠散射特性開展了較多的研究工作?？伦诮ǖ龋?004）利用積分濁度儀觀測的散射系數(shù)數(shù)據(jù)以及 PM10質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，分析了北京觀象臺 2003年氣溶膠散射系數(shù)的變化情況，并得到了氣溶膠散射系數(shù)與PM10質(zhì)量濃度以及能見度的關系。楊蓮梅等（2006）利用塔克拉瑪干沙漠腹地塔中氣象站 2004年濁度儀和能見度儀的觀測數(shù)據(jù)，研究了氣溶膠散射系數(shù)在各級沙塵天下的變化特征。姚青等（2012）利用2011年4－5月天津城區(qū)的相關數(shù)據(jù)，討論了不同天氣類型下氣溶膠散射系數(shù)的日分布特征。Wu et al.（2017）在 2014夏季華北農(nóng)村南部地區(qū)觀測到由于氣溶膠粒子的吸濕增長，散射系數(shù)有顯著的增長。田磊等（2010）通過對后向散射比的分析得到了觀測期間沙塵氣溶膠中細粒子的比例逐漸升高。史晉森等（2015）通過分析 Angstrom 指數(shù)，得出散射系數(shù)增大時，粒徑較大的顆粒物含量也增大。

近年來學者們也對南京北郊氣溶膠散射特性進行了研究。高瀾等（2013）在 2010－2011年對南京北郊的觀測研究顯示，該地區(qū)氣溶膠散射系數(shù)日變化表現(xiàn)出夏季最高，春秋季次之，冬季最低的特點；Yu et al.（2016）在2011年3－4月的觀測研究得出，氣溶膠散射系數(shù)的急劇上升受到了來自西北和東南方向盛行風的影響；張程等（2018）通過對比氣溶膠散射系數(shù)和 PM2.5化學組分，得出了硝酸鹽、硫酸鹽和有機物是影響觀測期間氣溶膠散射系數(shù)的重要貢獻源。該地區(qū)氣溶膠散射特性的研究主要集中在散射系數(shù)的變化特征上，而對后向散射比、Angstrom波長指數(shù)和不對稱因子等散射特性相關參數(shù)的具體探討較少，然而，它們作為衡量氣溶膠光學性質(zhì)的重要參數(shù)，在計算評估大氣氣溶膠的輻射效應中有很重要的意義。本文利用積分濁度儀獲取南京北郊2015年和2016年秋冬季大氣氣溶膠散射系數(shù)數(shù)據(jù)，對比分析秋冬兩季該地區(qū)氣溶膠散射系數(shù)的變化情況，探討了氣溶膠粒子后向散射比、Angstrom波長指數(shù)和不對稱因子的變化特征，明確南京北郊秋冬季氣溶膠粒子的散射特性，以期為區(qū)域大氣污染防治提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 觀測地點與儀器

本研究觀測地點位于江蘇省南京市浦口區(qū)的南京信息工程大學（32°03'N，118°46'E），該觀測地點東鄰寧六公路，南靠浦口區(qū)龍王山風景區(qū)，西北兩側分布著住宅區(qū)和農(nóng)田，其東北方向坐落著多家大型工廠和企業(yè)。

本文采用的氣溶膠散射系數(shù)來自美國TSI公司生產(chǎn)的 3563型積分濁度儀，該儀器同時提供了 3個波段的總散射系數(shù)和后向散射系數(shù)（450、550和700 nm），時間分辨率為1 min。儀器架設于南京信息工程大學氣象樓樓頂實驗室，采樣管由窗口伸至室外抽取樣氣，同時在進氣口安裝防蟲網(wǎng)。采樣時間為2015年1月21－30日和2016年10月1日－2017年1月4日。觀測前需使用純凈的CO2進行儀器標定，并采用美國PERMA PURE公司生產(chǎn)的PD-100T-24MSS型Nafion干燥管進行除濕。采樣前樣品空氣經(jīng)過干燥管干燥后使儀器內(nèi)部濕度控制在 30%以下，以減小水汽對顆粒物散射的影響（何鎵祺等，2016）。

同時進行常規(guī)氣象要素觀測，包括風向、風速、溫度和相對濕度等，氣象要素數(shù)據(jù)均來自南京信息工程大學-中國氣象局綜合觀測培訓實習基地的CAWSD600型自動氣象站，氣象要素的時間分辨率為1 min；能見度數(shù)據(jù)來自CJY-1型能見度儀，時間分辨率為1 min。

1.2 計算方法

大氣氣溶膠后向散射比（bλ）是在給定波長下半球后向散射系數(shù)與總散射系數(shù)的比率，是表征氣溶膠中細粒子含量的一個重要參數(shù)，其比值越大，表示氣溶膠中細粒子的含量越高。氣溶膠后向散射比的計算公式如下：

式中，σsp為大氣氣溶膠總散射系數(shù)；σbsp為氣溶膠后向散射系數(shù)，單位為Mm-1；λ為對應波長，單位為nm。

大氣氣溶膠散射Angstrom波長指數(shù)（α）與氣溶膠的尺寸分布和折射率有較大的關系，其在一定程度上可以反映氣溶膠粒子的大小。α值的范圍一般在0－2之間，對于超細顆粒物，Angstrom指數(shù)接近于 2，而對于較大顆粒物，其值接近于 0，其計算公式可表示為：

氣溶膠粒子不對稱因子（gλ）是反映氣溶膠粒子前向散射能力大小的一個重要參數(shù)，根據(jù)Andrews et al.（2006）提出的公式，其值可由后向散射比（bλ）計算得到：

不對稱因子值的范圍在-1－1之間，gλ=-1說明粒子完全后向散射；gλ=1說明粒子完全前向散射，通常粒子尺度越大，對應的不對稱因子越大。

2 結果與討論

2.1 氣象要素變化特征

圖1 南京北郊2015年和2016年秋冬季氣象要素的時間序列Fig. 1 Time series of meteorological elements in autumn and winter of 2015 and 2016 in the northern suburbs of Nanjing

圖1 所示為南京北郊2015年和2016年秋冬季氣象要素的時間序列。如圖所示，觀測期間南京北郊大氣能見度通常在10 km以下，最大日平均值出現(xiàn)在10月9日，達到了12.9 km，高于最小日平均能見度（1月25日）的10倍。2015年1月和2016年秋冬季平均溫度分別為3.27 ℃和13.97 ℃?？傮w而言，2015年1月平均能見度僅(4.3±3.2) km，低于2016年秋冬季平均能見度的80%。相對濕度和能見度呈相反的變化趨勢，如11月17－23日期間的平均相對濕度達到95.7%，但能見度僅為4.0 km。從降水量的變化特征可以看出，降水與相對濕度的高值有很好的對應關系，頻繁降水事件導致2016年秋冬季大氣平均相對濕度較高，達到82%左右。

圖2a和圖2b分別給出了2016年秋冬季和2015年1月風向風速的玫瑰圖以及不同風向風速下氣溶膠散射系數(shù)的分布（風向由角度θ表示，風速由半徑r表示）。由圖可知，2016年秋冬季東風為主導風向，其出現(xiàn)的頻率為24%；2015年冬季相對頻率最高的風向為東北偏東風，頻率達到19%，是出現(xiàn)頻率次高值（西北偏西風）的2倍左右。2016年秋冬季小時平均風速為(1.9±1.1) m·s-1，與2015年冬季的平均風速相近。在風速小于2 m·s-1的情況下，氣溶膠散射系數(shù)的高值在各個風向上均有分布，可以認為是受到了觀測地點周邊局地源的影響。此外，氣溶膠散射系數(shù)隨風速增強表現(xiàn)出下降趨勢，說明風速對氣溶膠粒子具有一定的擴散作用。

2.2 氣溶膠散射特性

2.2.1 氣溶膠散射系數(shù)

圖3所示為南京北郊2015年1月和2016年秋冬季大氣氣溶膠散射系數(shù)變化特征，圖中的空缺部分表示在質(zhì)量控制過程中被剔除或由于儀器故障而丟失的部分數(shù)據(jù)。如圖所示，觀測期間氣溶膠散射系數(shù)值隨波長的增加而減少，且總體變化趨勢較為平緩，說明觀測期間大氣氣溶膠對太陽光衰減的波長選擇性較低（呂睿等，2016）。很顯然，2015年冬季期間氣溶膠散射系數(shù)明顯高于 2016年秋冬季的觀測值。以波長550 nm為例，觀測期間最高日平均散射系數(shù)出現(xiàn)在2015年1月24日，數(shù)值高達877.6 Mm-1；高于最小日平均值（10月10日，47 Mm-1）的18倍?？傮w而言，2015年1月的平均散射系數(shù)達到(359.52±254.24) Mm-1，是2016年秋冬季平均散射系數(shù)(98.95±36.13) Mm-1的 3.6倍。2015年冬季和2016年秋冬季平均PM2.5質(zhì)量濃度分別為 126.5 μg·m-3和 50 μg·m-3。此外，2015 年冬季平均混合層高度為385 m，其中污染天的平均混合層高度僅為287 m，遠低于2016年秋冬季的平均值（675 m）。大氣混合層高度越低，擴散條件越差，局地源排放和污染物的累積促使霾污染加重，氣溶膠粒子大量積聚導致了氣溶膠散射系數(shù)明顯升高。而 2016年秋冬季散射系數(shù)較低主要歸因于較強的濕清除過程。以2016年10月為例，月累積降水量達到了319.6 mm，是往年月平均降水總量的6倍左右。降水對顆粒物的清除作用通常隨雨強、降水持續(xù)時間及降水量的增加而增加（吳進等，2018）。由于降水過程的沖刷作用使大氣中氣溶膠粒子含量減少，導致氣溶膠散射系數(shù)下降。高瀾等（2013）在2010年冬季的觀測結果表明，南京北郊大氣氣溶膠散射系數(shù)的平均值為307.24 Mm-1；于興娜等（2013）研究表明，該地區(qū) 2011年春季期間氣溶膠散射系數(shù)的平均值為(311.5±173.3) Mm-1，均與本研究2015年冬季的散射系數(shù)平均值相近。

圖2 風玫瑰圖和不同風向風速下氣溶膠散射系數(shù)分布情況Fig. 2 Wind rose map and distribution of aerosol scattering coefficient under different wind directions and speed

圖3 南京北郊2015年1月和2016年秋冬季大氣氣溶膠散射系數(shù)變化特征Fig. 3 Variation characteristics of aerosol scattering coefficient in autumn and winter of 2015 and 2016

圖4 所示為觀測期間氣溶膠散射系數(shù)和 PM2.5質(zhì)量濃度的日變化特征?？梢钥闯?，2015年1月和2016年冬季 PM2.5質(zhì)量濃度日均值分別為 126.5 μg·m-3和 72.2 μg·m-3，遠高于 2016 年秋季（35.4 μg·m-3）。2016年秋冬兩季氣溶膠散射系數(shù)日變化趨勢相似，均表現(xiàn)出早晚高、午后低的日變化特征。這種變化趨勢與上海、天津等地（許建明等，2010；徐梅等，2011）氣溶膠散射系數(shù)的日變化特征相似。但是，2015年冬季氣溶膠散射系數(shù)除早晚表現(xiàn)出高值外，在午后14：00也出現(xiàn)了一個峰值，這與同期PM2.5質(zhì)量濃度的日變化相似，且PM2.5質(zhì)量濃度在12：00－14：00呈上升趨勢，可以認為污染物濃度升高是散射系數(shù)在午后出現(xiàn)次峰值的原因（張程等，2018；張勇等，2012）。氣溶膠散射系數(shù)的日變化特征通常與人為排放、近地層氣象條件以及大氣邊界層的動力狀況密切相關。清晨，由于早高峰等人類活動增強，人為排放的氣溶膠大量增加，加上此時大氣受逆溫控制，非常不利于污染物的擴散，造成氣溶膠散射系數(shù)形成一個高值。之后，隨太陽輻射增強，空氣溫度升高，近地面對流活動逐漸增強，逆溫結構被破壞，較好的大氣擴散條件使得散射系數(shù)下降，并在15：00左右出現(xiàn)谷值（2015年冬季因污染事件午后出現(xiàn)峰值）。15：00之后隨太陽輻射減弱，大氣層結趨于穩(wěn)定，混合層下降并形成逆溫，同時伴隨人為排放氣溶膠的增加，致使氣溶膠散射系數(shù)在傍晚及夜間均保持著較高的水平。

圖4 2015－2016年南京北郊秋冬季氣溶膠散射系數(shù)和PM2.5質(zhì)量濃度日變化特征Fig. 4 Diurnal variation of aerosol scattering coefficient and PM2.5 in autumn and winter of 2015-2016 in the northern suburbs of Nanjing

表 1為本研究和其他城市氣溶膠散射系數(shù)對比。由表可知，2015年1月南京北郊地區(qū)氣溶膠散射系數(shù)與北京上甸子站、濟南和上海等地區(qū)相比較高；與廣州和天津城區(qū)相比偏低，說明 2015年冬季南京北郊地區(qū)氣溶膠散射系數(shù)較其他城市處于中等水平，而 2016年秋冬季大氣氣溶膠散射系數(shù)明顯低于各地區(qū)。

表1 各地區(qū)氣溶膠散射系數(shù)對比Table 1 Comparison of aerosol scattering coefficients in different regions

2.2.2 Angstrom波長指數(shù)

圖 5所示為南京北郊秋冬季氣溶膠散射Angstrom波長指數(shù)日平均值的變化特征。從圖中可以看出，α隨波長的增加而增加，其變化趨勢與上述的散射系數(shù)相反，即高的氣溶膠散射系數(shù)對應低的α，說明氣溶膠散射系數(shù)增大時，較大粒徑的氣溶膠含量也增加了。觀測期間 Angstrom波長指數(shù)（450－700 nm）的變化范圍在0.3－2.0之間，平均值為(1.24±0.22)，高于博斯騰湖地區(qū)夏季的數(shù)值（1.19）（張玉平等，2007）；低于泰山(1.46±0.25)（沈小靜，2012）和河西地區(qū)春季的數(shù)值(1.31±0.29)（史晉森等，2015）；介于6s（Second Simulation of the Satellite Signal in the Solar Spectrum）常用氣溶膠模式中的大陸型（1.20）和城市型（1.35）之間。2015年1月、2016年秋季和冬季南京北郊平均氣溶膠Angstrom波長指數(shù)分別為1.08、1.3和1.2，說明 2016年秋冬季的氣溶膠粒子以粒徑較細的粒子為主控粒子；而 2015年冬季的顆粒物粒徑相對較大，尤其在1月26日，最小日平均值僅為0.45，表明該污染事件期間以粒徑相對較粗的粒子為主控粒子。

圖5 南京北郊秋冬季氣溶膠Angstrom波長指數(shù)日平均變化特征Fig. 5 Daily mean variation characteristics of Angstrom exponent in the northern suburbs of Nanjing

2.2.3 后向散射比

圖6 觀測期間南京北郊氣溶膠后向散射比逐日分布Fig. 6 Daily distribution of aerosol back scattering ratio in the northern suburbs of Nanjing during the observation period

圖6 所示為觀測期間南京北郊氣溶膠粒子后向散射比的逐日分布。如圖 6所示，后向散射比與散射系數(shù)隨波長的變化趨勢相反，其值隨著波長增加而增加。在450－550 nm之間，氣溶膠后向散射比隨波長變化不敏感；而在550－700 nm后向散射比急劇上升。根據(jù) Mie理論計算，如果氣溶膠粒子直徑小于1.5 μm，粒子的后向散射比通常大于 0.1（Zhang et al.，2004）。觀測期間 b（550 nm）主要在 0.085－0.14范圍內(nèi)波動，其中高于0.1的樣本約占樣本總量的80%。觀測期間氣溶膠粒子的平均后向散射比為(0.12±0.01)，與珠江三角洲農(nóng)村背景地區(qū)(0.124±0.015)（Garland et al.，2008）較為接近；低于蘭州（0.1492）（張婕等，2012）和河西地區(qū)（0.164）（田磊等，2010），說明以上各地區(qū)氣溶膠以細顆粒物為主。但是2015年 1月氣溶膠粒子的后向散射比(0.097±0.006)明顯低于 2016 年秋冬季(0.123±0.009)，說明2015年冬季氣溶膠中含有一定比例的粗顆粒物（粒徑＞1.5 μm），而 2016年秋冬季由于降水的清除作用（董群等，2016），氣溶膠以粒徑小于1.5 μm的細粒子為主。

2.2.4 不對稱因子

圖7所示為觀測期間南京北郊氣溶膠粒子不對稱因子的日平均變化趨勢。由圖7可知，觀測期間氣溶膠粒子的不對稱因子隨波長增大而減小，尤其是在550－700 nm下降較明顯。氣溶膠粒子的平均不對稱因子在波長 450、550和 700 nm處分別為(0.62±0.02)、(0.61±0.03)和(0.56±0.04)，說明氣溶膠粒子前向散射能力隨波長增加而下降。從圖中還可以看出，2015年1月氣溶膠粒子的平均不對稱因子（0.67、550 nm）高于 2016年秋冬季（0.61、550 nm）。例如，2015年1月g值高于0.67的樣本（550 nm）約占總樣本量的70%；而2016年秋冬季不對稱因子主要集中在0.55－0.65之間，占樣本總量的90%左右。這些結果均與 Angstrom指數(shù)及后向散射比得到的結論相一致，說明 2015年冬季氣溶膠粒子的粒徑相對較大，且氣溶膠粒子以前向散射為主。

圖7 2015年和2016年秋冬季南京北郊氣溶膠粒子不對稱因子變化情況Fig. 7 Variation of aerosol particle Asymmetry factor in northern suburbs of Nanjing in autumn and winter

2.3 散射系數(shù)及Angstrom波長指數(shù)頻率分布

圖8 所示為觀測期間南京北郊地區(qū)大氣氣溶膠散射系數(shù)（550 nm）及Angstrom波長指數(shù)（450－700 nm）的相對頻率分布。如圖所示，2015年冬季氣溶膠散射系數(shù)頻率分布范圍較廣，在 52－1363 Mm-1之間均有分布。其中，散射系數(shù)在100－200 Mm-1之間的樣本占總樣本數(shù)的 22%；但散射系數(shù)的高值區(qū)也占有非常高的比例，如＞400 Mm-1的樣本達到了53%。然而，2016年秋冬季氣溶膠散射系數(shù)分布較為集中，且主要集中在160 Mm-1以下的低值區(qū)，占比達90%左右。

2015年冬季氣溶膠Angstrom波長指數(shù)在0.2－2.0之間均有分布，其中＜1.0的樣本約占27%，1.0－1.8范圍內(nèi)的樣本占到72%，說明2015年冬季期間氣溶膠由粗顆粒物和細顆粒物的混合組成。如圖所示，2016年秋冬季氣溶膠散射Angstrom指數(shù)主要集中在 0.8－1.8，其頻率達到了 96%，說明該時段的氣溶膠以粒徑較細的粒子為主。

3 結論

本文利用南京北郊2015年和2016年秋冬季大氣氣溶膠散射系數(shù)數(shù)據(jù)，對比分析了秋冬兩季該地區(qū)氣溶膠散射系數(shù)、后向散射比、Angstrom波長指數(shù)以及不對稱因子的變化特征，得出了以下結論：

（1）觀測期間氣溶膠日平均散射系數(shù)最高達到了877.6 Mm-1，是最低日平均（47 Mm-1）的18倍左右。2015年 1月散射系數(shù)平均值為(359.52±254.24) Mm-1，出現(xiàn)高值的原因主要為污染天氣溶膠粒子的聚集；而 2016年秋冬季平均氣溶膠散射系數(shù)偏低，主要原因為降水的清除作用。

圖8 觀測期間南京北郊氣溶膠散射系數(shù)和Angstrom指數(shù)頻率分布Fig. 8 Aerosol scattering coefficient and Angstrom exponent frequency distribution in the northern suburbs of Nanjing during the observation period

（2）2016年秋冬季散射系數(shù)日變化呈早晚高、午后低的“雙峰型”分布；而 2015年冬季由于污染物的積聚，除了早晚高峰外，午后14：00左右出現(xiàn)次峰值，散射系數(shù)日變化呈現(xiàn)出“三峰型”分布。

（3）觀測期間α（450－700 nm）的變化范圍在0.3－2.0 之間，平均值為(1.24±0.22)；b（550 nm）主要在0.085－0.14范圍內(nèi)波動，其中高于0.1的樣本約占樣本總量的 80%，平均值為(0.12±0.01)。氣溶膠以粒徑小于1.5 μm的細粒子為主，且2015年氣溶膠中含有一定比例粒徑較粗的顆粒物（粒徑＞1.5 μm）。