用于痕量氣體檢測的寬調(diào)諧外腔量子級聯(lián)激光器研究*

黃 彥，張宇露，高志強(qiáng)，周建發(fā)，韓寧寧，史 青，彭泳卿，陳 杰

（北京遙測技術(shù)研究所 北京 100076）

引 言

量子級聯(lián)激光器QCL（Quantum Cascade Lasers）是一種新型的單極型半導(dǎo)體激光器，光子產(chǎn)生于導(dǎo)帶子帶間電子躍遷，波長取決于子帶間隙且可隨材料量子阱厚度而改變，因此其輸出波長可覆蓋4μm～20μm的中遠(yuǎn)紅外波段以及1THz～6THz的太赫茲波段，加之兼具傳統(tǒng)半導(dǎo)體激光器尺寸小、泵浦方式簡單、易實(shí)現(xiàn)脈沖調(diào)制等優(yōu)點(diǎn)，QCL在氣體檢測、紅外對抗、太赫茲成像探測、空間通信等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。

采用中遠(yuǎn)紅外激光芯片F(xiàn)P腔外色散元件實(shí)現(xiàn)選模與光反饋的外腔量子級聯(lián)激光器EC-QCL（External Cavity Quantum Cascade Lasers）兼具寬調(diào)諧和窄線寬的優(yōu)點(diǎn)，是多組分痕量氣體檢測的理想光源[1-3]，可廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境監(jiān)測、火災(zāi)早期預(yù)警、公共場所安防、化學(xué)泄漏檢測、生化反恐、毒品檢測、醫(yī)療診斷等領(lǐng)域。EC-QCL于2001年問世，經(jīng)過十幾年的發(fā)展，國內(nèi)外取得了眾多研究成果，如表1所示。

少數(shù)國外單位，如美國Daylight、Block、Pranalytica公司、德國應(yīng)用固體物理研究所以及日本濱松光子公司，已推出成熟的EC-QCL商業(yè)產(chǎn)品，其產(chǎn)品指標(biāo)對比如表2所示。

綜合表1和表2可以看出，美國、瑞士、日本等在EC-QCL領(lǐng)域處于領(lǐng)先地位。在學(xué)術(shù)科研方面，國外EC-QCL研究起步早、研究單位多，調(diào)諧范圍、平均功率等關(guān)鍵指標(biāo)達(dá)到了較高水平，而國內(nèi)科研單位較少，技術(shù)指標(biāo)存在一定差距；在商業(yè)產(chǎn)品方面，國外EC-QCL產(chǎn)品在寬調(diào)諧、高功率、窄線寬、高穩(wěn)定、小尺寸等方面不斷發(fā)展和提升性能，而國內(nèi)未見報道，對以多組分痕量氣體檢測為代表的中遠(yuǎn)紅外激光傳感應(yīng)用領(lǐng)域造成較大的限制。

表1 EC-QCL國內(nèi)外研究現(xiàn)狀Table 1 Research status of EC-QCL at home and abroad

表2 EC-QCL商業(yè)產(chǎn)品指標(biāo)對比Table 2 Comparison of EC-QCL commercial products indicators

本文開展寬調(diào)諧外腔量子級聯(lián)激光器理論及實(shí)驗(yàn)研究，完成了可用于痕量氣體檢測的小型化樣機(jī)研制。

1 改進(jìn)型Littrow外腔量子級聯(lián)激光器

以閃耀光柵作為腔外選模和光反饋元件的傳統(tǒng)Littrow外腔量子級聯(lián)激光器原理如圖1所示。激光芯片封裝于熱沉上，芯片前端面鍍增透膜、后端面鍍高反膜，從芯片前端面發(fā)出的光束經(jīng)過透鏡準(zhǔn)直后入射閃耀光柵，一級衍射光原路返回芯片有源區(qū)，在諧振腔內(nèi)形成激光振蕩，零級衍射光作為激光輸出。

閃耀光柵對光束的衍射特性由式（1）描述。

其中，m為衍射級次，λ為波長，d為光柵常數(shù)，α為入射角，β為衍射角。

閃耀光柵的一級衍射光原路返回芯片有源區(qū)，則衍射角等于入射角，光柵方程可簡化為式（2）。

當(dāng)旋轉(zhuǎn)光柵時，入射角由α變化至α+ Δα，相應(yīng)的能原路返回芯片有源區(qū)的一級衍射光波長改變?yōu)棣? Δλ。因此，通過調(diào)節(jié)閃耀光柵角度可實(shí)現(xiàn)激光波長調(diào)諧，波長隨光柵角度的調(diào)諧系數(shù)如式（3）所示。

然而，在以零級衍射光作為激光輸出的傳統(tǒng)Littrow外腔中，存在輸出激光功率和波長調(diào)諧范圍無法同時實(shí)現(xiàn)最優(yōu)的問題。圖2給出了傳統(tǒng)Littrow外腔激光器中輸出激光功率和波長調(diào)諧范圍隨閃耀光柵一級衍射效率的變化曲線。由圖2可見，隨著閃耀光柵一級衍射效率的增加，輸出激光功率先增大后減小，存在最佳衍射效率（約15%）使輸出激光功率最優(yōu)；而波長調(diào)諧范圍與閃耀光柵一級衍射效率呈正相關(guān)，衍射效率越高則波長調(diào)諧范圍越大。這一矛盾的根源在于，閃耀光柵同時承擔(dān)著輸出激光和反饋激光兩方面的作用，二者總量不變、此消彼長，反饋激光越強(qiáng)有利于實(shí)現(xiàn)寬調(diào)諧，但是輸出激光變?nèi)酰粗嗳弧?/p>

圖1 基于閃耀光柵的傳統(tǒng)Littrow外腔量子級聯(lián)激光器原理Fig.1 Schematic diagram of the traditional Littrow EC-QCL based on blazing grating

圖2 傳統(tǒng)Littrow外腔激光器中，輸出激光功率和波長調(diào)諧范圍隨閃耀光柵一級衍射效率的變化關(guān)系Fig.2 Changes of output laser power and wavelength tunable range related to the first order diffraction efficiency of blazing grating in traditional Littrow external cavity lasers

為此本文設(shè)計一種改進(jìn)型Littrow外腔量子級聯(lián)激光器，如圖3所示，其與圖1所示傳統(tǒng)Littrow外腔的區(qū)別在于，芯片后端面不鍍高反膜，閃耀光柵零級衍射光作為損耗，激光從芯片后端面輸出。

圖3 改進(jìn)型Littrow外腔量子級聯(lián)激光器原理Fig.3 Schematic diagram of the improved Littrow EC-QCL

該方案能很好地解決輸出激光功率和波長調(diào)諧范圍的矛盾，因?yàn)檩敵黾す夂头答伡す獾膹?qiáng)度由兩個相互獨(dú)立的因素決定。反饋激光的強(qiáng)度由閃耀光柵決定，通過盡可能提高光柵一級衍射效率可以實(shí)現(xiàn)寬調(diào)諧，而輸出激光的強(qiáng)度由芯片后端面決定。計算得到的輸出激光功率隨芯片后端面反射率的變化關(guān)系如圖4所示，通過在芯片后端面鍍制光學(xué)介質(zhì)膜實(shí)現(xiàn)最佳反射率下（約10%）輸出激光功率最優(yōu)。若芯片后端面不鍍膜、保持為自然解理面，根據(jù)正入射菲涅爾公式R=[(n–1)/(n+1)]2以及有源區(qū)材料折射率n=3.27可以估算得到自然解理面反射率約為R=28%，該反射率下的輸出激光功率與最優(yōu)值相差較小，因此在輸出激光功率能滿足需求的前提下，芯片后端面可以不鍍膜，減少加工工序，降低成本。

圖4 改進(jìn)型Littrow外腔激光器輸出激光功率隨芯片后端面反射率的變化關(guān)系Fig.4 Changes of output laser power related to the reflectivity of chip back facet in improved Littrow external cavity lasers

2 實(shí)驗(yàn)研究

2.1 激光器樣機(jī)及實(shí)驗(yàn)裝置

寬調(diào)諧外腔量子級聯(lián)激光器小型化樣機(jī)、實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)、樣機(jī)內(nèi)部結(jié)構(gòu)分別如圖5（a）、圖5（b）和圖5（c）所示。樣機(jī)尺寸76mm×54mm×50mm，通過接插件與外部驅(qū)動控制器相連，采用脈沖電流驅(qū)動器實(shí)現(xiàn)激光芯片泵浦，通過TEC、熱敏電阻和溫度控制器對激光芯片進(jìn)行恒溫控制，采用旋轉(zhuǎn)臺和旋轉(zhuǎn)驅(qū)動器調(diào)節(jié)閃耀光柵角度，從而實(shí)現(xiàn)輸出激光波長的調(diào)諧。

圖5 寬調(diào)諧外腔量子級聯(lián)激光器Fig.5 Widely tunable EC-QCL

2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

2.2.1 調(diào)諧特性

對于痕量氣體檢測應(yīng)用，不同氣體具有各自的特征吸收峰，激光器調(diào)諧范圍越大、覆蓋的氣體吸收峰越多，則能實(shí)現(xiàn)的氣體檢測種類越多。在工作溫度22℃、芯片驅(qū)動峰值電流2.1A、脈寬300ns、占空比5%的條件下，通過調(diào)節(jié)光柵衍射角實(shí)現(xiàn)激光波長調(diào)諧，結(jié)果如圖6所示。

當(dāng)光柵衍射角從34.7°調(diào)節(jié)至49.7°時，輸出激光波長由1317cm–1（7.593μm）調(diào)諧至983cm–1（10.173μm），調(diào)諧范圍334cm–1（2.58μm），覆蓋中心波長的29%。由圖6（b）可以看出，激光波長與光柵衍射角呈非線性關(guān)系，因?yàn)檎{(diào)諧系數(shù)隨光柵衍射角而變化，與式（3）相符。

圖6 外腔量子級聯(lián)激光器調(diào)諧特性Fig.6 Wavelength tuning characteristics of EC-QCL

2.2.2 輸出功率

在痕量氣體檢測應(yīng)用中，激光平均功率越高，則氣體檢測響應(yīng)信號越強(qiáng)，檢測靈敏度越高。在與圖6相同的工作條件下，激光器輸出平均功率與波長的關(guān)系如圖7所示。中心波長附近譜段的功率較高，最高平均功率17.7mW，對應(yīng)波長為1139cm–1（8.78μm）。隨著波長逐漸遠(yuǎn)離中心波長，激光芯片自發(fā)輻射譜線增益也逐漸降低，使得輸出激光功率隨之下降，直至在增益小于諧振腔損耗時激光功率降為零。

在工作溫度22℃、芯片驅(qū)動脈寬300ns、占空比5%的條件下，不同光柵衍射角（波長）下的激光器P-I特性和閾值電流如圖8所示?？梢钥闯?，越接近中心波長，激光器光電轉(zhuǎn)換效率越高，閾值電流越低，這同樣是因?yàn)橹行牟ㄩL附近具有更大的增益。

圖7 外腔量子級聯(lián)激光器輸出平均功率與波長的關(guān)系Fig.7 Changes of output laser average power related to the wavelength in EC-QCL

圖8 不同光柵衍射角（波長）下的外腔量子級聯(lián)激光器P-I特性和閾值電流Fig.8 P-I characteristic and threshold current of EC-QCL under different diffraction angles of grating

在光柵衍射角42.2°、芯片驅(qū)動脈寬300ns、占空比5%的條件下，不同溫度下的激光器P-I特性和閾值電流如圖9所示?？梢钥闯觯瑴囟仍礁?，則激光器光電轉(zhuǎn)換效率越低，閾值電流越高，這是因?yàn)闇囟壬邥斐稍鲆嫦禂?shù)和內(nèi)量子效率下降，同時芯片內(nèi)部載流子和光子損耗增加。

圖9 不同溫度下的外腔量子級聯(lián)激光器P-I特性和閾值電流Fig.9 P-I characteristic and threshold current of EC-QCL under different temperatures

2.2.3 激光線寬

痕量氣體檢測應(yīng)用中，一些待測氣體特征吸收峰的FWHM（Full Width Half Maximum）譜寬較窄，對激光產(chǎn)生的響應(yīng)信號受波長影響很大，若激光線寬過寬則會降低氣體檢測精度。在工作溫度22℃、芯片驅(qū)動峰值電流2.1A、脈寬300ns、占空比5%的條件下，激光器輸出激光譜線和線寬如圖10所示。可以看出，激光器為多縱模輸出，這是因?yàn)槊}沖工作模式下，每一個電脈沖泵浦周期內(nèi)，都會發(fā)生一次激光起振與模式競爭的過程，該周期內(nèi)最終起振的縱膜是當(dāng)時的溫度、電流、驅(qū)動噪聲、腔型、腔內(nèi)介質(zhì)流動、機(jī)械振動等諸多因素綜合作用的結(jié)果，經(jīng)歷多個周期后，因?yàn)槊總€周期內(nèi)決定起振縱模的因素不是完全一致的，所以各周期內(nèi)的起振縱膜在外腔選模譜線范圍內(nèi)呈現(xiàn)隨機(jī)性，導(dǎo)致激光器多縱模輸出。若激光器工作于連續(xù)模式，則開機(jī)后僅有一次激光起振與模式競爭的過程，起振縱模將保持穩(wěn)定，所以線寬遠(yuǎn)小于脈沖工作模式。

圖10 外腔量子級聯(lián)激光器輸出激光譜線和線寬Fig.10 Output laser spectrum and line width of EC-QCL

在整個調(diào)諧范圍內(nèi)，不同波長下的激光縱模數(shù)和線寬有所差異，1149cm–1處縱模最少、線寬最窄，約為0.4cm–1，1281cm–1處縱模最多、線寬最寬，約為1cm–1。這是因?yàn)椴煌ㄩL下，光柵衍射角、光柵衍射效率、準(zhǔn)直透鏡像差、外腔光反饋耦合進(jìn)芯片有源區(qū)的損耗等因素均有所不同，對外腔選模譜線造成影響，從而影響激光縱模數(shù)和線寬。

2.2.4 穩(wěn)定性

激光器的穩(wěn)定性是一項(xiàng)影響痕量氣體檢測可靠性的重要指標(biāo)，其受到周圍環(huán)境、驅(qū)動噪聲、機(jī)械振動等因素的影響。在光柵衍射角42.2°、工作溫度22℃、芯片驅(qū)動峰值電流1.9A、脈寬300ns、占空比5%的條件下，考察激光器運(yùn)行穩(wěn)定性，結(jié)果如圖11所示。

圖11 外腔量子級聯(lián)激光器功率穩(wěn)定性與波長穩(wěn)定性Fig.11 Power and wavelength stabilities of EC-QCL

由圖11可見，激光器運(yùn)行時間約4h，輸出平均功率波動范圍為13.62mW至13.69mW，波動幅度約0.5%；激光器在約5.4h的運(yùn)行時間內(nèi)，輸出激光波長波動范圍為1144.91cm–1至1144.79cm–1，波動量0.12cm–1。

3 結(jié)束語

本文以閃耀光柵作為外腔選模和光反饋元件，研制了改進(jìn)型Littrow外腔量子級聯(lián)激光器小型化樣機(jī)，實(shí)現(xiàn)了寬調(diào)諧、高功率、窄線寬、高穩(wěn)定激光輸出。激光波長調(diào)諧范圍1317cm–1（7.593μm）至983cm–1（10.173μm），最大平均功率17.7mW，激光線寬小于1cm–1，功率穩(wěn)定性優(yōu)于0.5%（4h），波長穩(wěn)定性優(yōu)于0.12cm–1（5.4h）。激光頭尺寸76mm×54mm×50mm，部分技術(shù)指標(biāo)優(yōu)于國外商業(yè)產(chǎn)品，可作為多組分痕量氣體檢測激光源。后續(xù)將進(jìn)一步提升樣機(jī)可靠性和成熟度，并開展痕量氣體檢測工程應(yīng)用。