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    不同鋁合金材質(zhì)的輻照裝置劑量模擬

    2019-04-22 07:09:44鄒鵬操節(jié)寶張彪王云波楊斌康長(zhǎng)虎
    科技視界 2019年5期
    關(guān)鍵詞:鋁合金

    鄒鵬 操節(jié)寶 張彪 王云波 楊斌 康長(zhǎng)虎

    【摘 要】在單晶硅孔道中子注量測(cè)量實(shí)驗(yàn)中,布置的活化探測(cè)器需要人工拆卸,為減少實(shí)驗(yàn)人員在拆卸探測(cè)器時(shí)的受照劑量,需針對(duì)輻照裝置選擇合適的鋁合金材料。當(dāng)中子注量率及輻照時(shí)間確定時(shí),使用JANIS軟件查找活化探測(cè)器的截面及半衰期等核參數(shù),計(jì)算出鋁合金常含元素輻照后的比活度。根據(jù)比活度及機(jī)械強(qiáng)度,篩選出兩種鋁合金(5A66及2A25),并與6061鋁合金進(jìn)行放射性活度比較,最后用MCNP軟件對(duì)不同鋁合金材質(zhì)的輻照裝置進(jìn)行劑量模擬。模擬分析結(jié)果表明:1)5A66鋁合金在三種材料中劑量當(dāng)量最低,出堆十五天后,輻照裝置外表面半高度位置的劑量當(dāng)量為25.44μSv/h,5A66鋁合金輻照裝置滿足本次實(shí)驗(yàn)要求;2)從放射性角度考慮,今后在選擇輻照裝置鋁合金材料時(shí),Zn、Cr、Fe、Ni元素含量應(yīng)盡可能少。

    【關(guān)鍵詞】鋁合金;中子注量;劑量當(dāng)量;MCNP

    中圖分類號(hào): TL349,TL72文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A 文章編號(hào): 2095-2457(2019)05-0153-003

    近年來國(guó)內(nèi)對(duì)大尺寸輻照硅的需求量不斷上升,因此建造或改造大型的輻照孔道用于輻照大尺寸單晶硅有顯著的經(jīng)濟(jì)效益。且隨著科技發(fā)展,電子業(yè)對(duì)單晶硅輻照命中率和輻照均勻性的要求不斷提高。為滿足單晶硅生產(chǎn)的需要,提高單晶硅輻照技術(shù)水平,需要設(shè)計(jì)專門的輻照裝置,測(cè)量整個(gè)大尺寸單晶硅輻照孔道內(nèi)的軸向及徑向中子注量率分布。

    前期進(jìn)行單晶硅孔道中子注量測(cè)量實(shí)驗(yàn)時(shí),由于待測(cè)范圍較小,輻照裝置也設(shè)計(jì)的較小,或者直接將活化探測(cè)器附著在盛裝單晶硅的鋁桶上。輻照結(jié)束后,單晶硅及鋁桶從堆內(nèi)取出,先放置在保存水池內(nèi)約一周時(shí)間,待鋁桶劑量當(dāng)量降低到一定水平,再從保存水池取出。輻照裝置或鋁桶由6061鋁合金組成,由于質(zhì)量較小,輻照時(shí)間較短(在堆內(nèi)輻照十分鐘到兩小時(shí)),人工操作時(shí)間也很短(可小于1分鐘),因此可以直接進(jìn)行手工拆卸。在其它中子注量測(cè)量實(shí)驗(yàn)中,若輻照時(shí)間較長(zhǎng)或輻照裝置較重,但便于進(jìn)行機(jī)械切割,則送入專門的熱室進(jìn)行解體切割。

    輻照裝置出堆后的劑量當(dāng)量與堆內(nèi)輻照條件及裝置材料成分有關(guān)。鋁吸收截面較小,且主要生成物(Al28、Mg27、Na24)衰減較快[1],但是純鋁較軟,結(jié)構(gòu)強(qiáng)度不足,因此輻照裝置往往由鋁合金構(gòu)成。6061鋁合金的鎂、硅合金特性較多,具有加工性能極佳,易焊接,抗腐蝕性好、加工后不變形等眾多優(yōu)良特點(diǎn),在堆內(nèi)應(yīng)用較多。堆內(nèi)常用的鋁合金還有305鋁、LF3鋁等。

    放射性核素衰變會(huì)釋放α、β或γ射線,由于α、β射線的穿透力較弱,當(dāng)實(shí)驗(yàn)人員配備好防護(hù)用品時(shí),α、β射線對(duì)人體的外照射影響較小,因此本文僅考慮γ射線對(duì)劑量當(dāng)量的影響。通過對(duì)鋁合金中的常用元素進(jìn)行分析,在輻照裝置質(zhì)量及各元素含量確定時(shí),計(jì)算各元素的活化活度。選擇活度與機(jī)械強(qiáng)度均符合要求的若干種鋁合金[2],并與6061鋁合金進(jìn)行劑量當(dāng)量比較。

    1 輻照裝置結(jié)構(gòu)

    輻照裝置簡(jiǎn)化圖如圖1所示,輻照裝置全長(zhǎng)1m,直徑為170mm,鋁筒內(nèi)部有十字交叉的薄鋁板,總重量約為4kg。由于本次需要布置的活化探測(cè)器較多(共78組活化探測(cè)器,探測(cè)器固定在輻照裝置上),數(shù)量較多且分布范圍較廣,不便于機(jī)械切割。需等待入堆輻照完畢后,將裝置取出并進(jìn)行手工拆卸。本次輻照裝置質(zhì)量較大,且操作時(shí)間較長(zhǎng),因此要嚴(yán)格控制操作人員的受照劑量。

    2 活度計(jì)算

    2.1 活度計(jì)算方法

    鋁合金常用元素包括Al、Si、Fe、Cu、Mn、Mg、Cr、Ni、Zn、Ti、Zr等[2],且每種元素往往含有多種核素,如Fe54、Fe56、Fe58等。各核素可能會(huì)與中子發(fā)生多種反應(yīng)而產(chǎn)生放射性,如(n,p)反應(yīng)、(n,α)反應(yīng),(n,γ)反應(yīng),(n,2n)等諸多反應(yīng)。某元素的活化活度,是指該元素中的所有同位素核素,經(jīng)中子輻照后生成的放射性核素的活度之和(如Fe54(N,P)Mn54反應(yīng),所生成的Mn54的活度,應(yīng)歸類到Fe元素活化活度內(nèi);Mn55(N,2N)Mn54反應(yīng)所生成的Mn54的活度,則歸類到Mn元素活化活度內(nèi))。

    查找Janis軟件,依據(jù)其核素含量、半衰期、反應(yīng)截面,以及中子注量率、輻照時(shí)間、冷卻時(shí)間(輻照裝置取出后到測(cè)量時(shí)刻之間的時(shí)間),計(jì)算出各個(gè)反應(yīng)生成的放射性核素活度[3]。

    在輻照功率穩(wěn)定,且忽略靶核燃耗的情況下。設(shè)某元素共包含n種核素,核反應(yīng)有m種,則可根據(jù)公式(1)計(jì)算Al合金各常用元素的活化活度[4]。

    Nj為第j種核素的原子數(shù)目,Ri為第i種核反應(yīng)的單核反應(yīng)率。T輻為堆內(nèi)輻照時(shí)間,T冷為冷卻時(shí)間??紤]到所選的熱中子探測(cè)器及快中子探測(cè)器,鋁合金裝置可放置長(zhǎng)達(dá)半年時(shí)間。

    對(duì)于鋁合金材料而言,不同核素間的活度可相差多個(gè)量級(jí),對(duì)于同一核素中的不同反應(yīng),其生成物活度的分支比也相差巨大。因此,當(dāng)冷卻時(shí)間一定時(shí),選取占據(jù)元素輻照生成物的總活度千分之一以上的核素;對(duì)于同一種核素,也僅僅考慮占該核素生成物活度千分之一以上的核反應(yīng),在簡(jiǎn)化計(jì)算的同時(shí)也保證了計(jì)算精度。

    2.2 活度計(jì)算結(jié)果

    HFETR堆中子注量率較高,假設(shè)該輻照孔道內(nèi)的熱中子注量率、超熱中子注量率、快中子注量率分別為1.000E+14、1.000E+14及5.000E+13n/(cm2.s)。選定輻照孔道后,根據(jù)布置的活化探測(cè)器(CoAl、Fe、Ni、Ti)的反應(yīng)截面及半衰期等性質(zhì),選取堆內(nèi)輻照時(shí)間為80分鐘。使用JANIS軟件查找活化探測(cè)器的核物理數(shù)據(jù)(反應(yīng)截面引用的是ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫,半衰期參考的是Nubase數(shù)據(jù)庫)。當(dāng)輻照裝置質(zhì)量為4kg,且鋁合金各核素含量已知時(shí),由公式(1)算得鋁合金各元素的活化活度,如表1所示。

    由表1可知,Zn、Cr、Fe、Ni的活化活度較高,因此Al合金中應(yīng)盡量少含有這些元素。Cr50的截面相對(duì)較大(熱截面為15.957靶),且其生成的核素Cr51半衰期(27.7025天)相比冷卻時(shí)間適中,因而放射性較大。表1列出的元素中,有些核素雖然截面相對(duì)較大,但是其生成核素的半衰期相比冷卻時(shí)間太大或太小。如Al28半衰期為2.3min,Cu64半衰期為0.529天,Ni59半衰期為10.1萬年。此外,活度也與核豐度(同位素占該元素的比例)有關(guān)。

    在研究堆的環(huán)境條件下,冷卻劑對(duì)材料的腐蝕是一個(gè)緩慢過程,且反應(yīng)堆冷卻劑中的放射性對(duì)鋁腐蝕速率影響很小[5]。鋁合金輻照裝置在單晶硅孔道內(nèi)接受輻照,孔道內(nèi)水冷卻劑處于靜止?fàn)顟B(tài),溫度約60℃左右,溫度近似為常壓,且只在堆內(nèi)輻照80分鐘,因此對(duì)輻照裝置的抗腐蝕性能要求不高。只要求結(jié)構(gòu)強(qiáng)度達(dá)到要求,且形變較小。純鋁較軟,則不符合本次實(shí)驗(yàn)要求。

    查找鋁合金化學(xué)成分,發(fā)現(xiàn)2A25、5A66、5A90、8A01等不含有Zn、Cr元素,F(xiàn)e、Ni元素含量較小[2]。四種鋁合金中,5A66合金雜質(zhì)控制嚴(yán)格,雜質(zhì)控制在0.01%內(nèi),2A25的雜質(zhì)控制在0.1%內(nèi),5A90及8A01的雜質(zhì)均控制在0.15%內(nèi)。對(duì)于不明成分的雜質(zhì),應(yīng)控制的越嚴(yán)格越好,以減小鋁合金輻照后的放射性活度不確定性。

    2A25及5A66在這四種鋁合金中,雜質(zhì)控制更為嚴(yán)格,F(xiàn)e、Ni元素含量也更小一些,且屈服強(qiáng)度也符合要求。因此,本文選取5A66及2A25鋁合金,與6061鋁合金比較,進(jìn)行活度及劑量計(jì)算。

    如表2所示,6061、2A25及5A66鋁合金中,部分成分含量可以按需求選擇,本文均取下限值。因此,由表1及表2可分別獲得這三種鋁合金構(gòu)成的輻照裝置的活度值,如表3所示。

    6061鋁合金裝置活度最大,已經(jīng)屬于IV類放射源,IV類放射源為低危險(xiǎn)源,基本不會(huì)對(duì)人造成永久性損傷,但對(duì)長(zhǎng)時(shí)間、近距離接觸這些放射性源的人可能造成可恢復(fù)的臨時(shí)性損傷[6]。5A66合金的活度最低,對(duì)人體的潛在危害也就最小。

    3 劑量計(jì)算

    3.1 原理方法

    MCNP是一個(gè)基于蒙特卡羅方法的用于計(jì)算三維復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子或者耦合中子/光子/電子輸運(yùn)問題的通用軟件包。MCNP可模擬的光子能量從1Kev到100Gev,被廣泛應(yīng)用于輻射防護(hù)與射線測(cè)定、輻射屏蔽設(shè)計(jì)優(yōu)化、反應(yīng)堆設(shè)計(jì)等學(xué)科領(lǐng)域。蒙特卡羅方法以概率統(tǒng)計(jì)理論為基礎(chǔ),能夠比較逼真地描述事物的特點(diǎn)及物理實(shí)驗(yàn)過程,解決一些數(shù)值方法難以解決的問題,因而該方法的應(yīng)用領(lǐng)域日趨廣泛。

    劑量當(dāng)量與活度、光子能量、介質(zhì)種類及所在位置等有關(guān)。根據(jù)鋁合金活化后的各放射性核素活度及射線發(fā)射幾率,可計(jì)算出不同能量光子的概率輸入值。設(shè)鋁合金裝置放置在混凝土上,周圍均是空氣,使用MCNP進(jìn)行劑量模擬計(jì)算。采用F5計(jì)數(shù)卡的環(huán)形探測(cè)器格式(對(duì)稱軸為圓形鋁筒的軸線),按照ANSI/ANS–6.1.1–1977,設(shè)置光子能量到劑量當(dāng)量的轉(zhuǎn)化因子[7]。模擬的源粒子數(shù)均為5*108,計(jì)算的相對(duì)誤差也控制在了1%以下。

    3.2 計(jì)算分析

    分別對(duì)5A66、2A25及6061鋁合金構(gòu)成的輻照裝置進(jìn)行MCNP模擬,進(jìn)一步算出各鋁合金裝置劑量當(dāng)量。對(duì)各輻照裝置進(jìn)行對(duì)比,選擇劑量最小的鋁合金。同時(shí)了解距離輻照裝置不同位置處的劑量當(dāng)量變化情況。

    表4中給出的距離,指得是在徑向方向上,到靶桶半高處中心位置的距離。2A25及5A66鋁合金在裝置外表面附近(8.51cm)的劑量當(dāng)量低于1msv/h,均滿足實(shí)驗(yàn)要求,其中5A66鋁合金劑量最小,僅為25.44μsv/h。

    5A66鋁合金為Al-Mg系列防銹型鋁合金,主要摻雜元素是鎂,鎂能顯著提高鋁的強(qiáng)度但又不會(huì)使其塑性過分降低,且經(jīng)中子輻照后在這三種鋁合金中劑量最小,當(dāng)操作時(shí)間為5min左右時(shí),人體所受的劑量可以忽略,且遠(yuǎn)低于活化探測(cè)器的劑量。最終本文選取5A66鋁合金作為本次單晶硅孔道中子注量測(cè)量試驗(yàn)的輻照裝置。

    4 結(jié)語

    本文通過計(jì)算鋁合金常含元素的活化活度,并考慮其機(jī)械強(qiáng)度,篩選出兩種鋁合金5A66及2A25(含Zn、Cr、Fe、Ni元素少)。并通過MCNP軟件計(jì)算各鋁合金裝置的劑量,結(jié)果表明5A66及2A25鋁合金裝置均能滿足放射性要求,且5A66鋁合金輻照裝置劑量最低。6061鋁合金輻照裝置由于含有Zn及Cr元素,因而有較高的劑量當(dāng)量。

    【參考文獻(xiàn)】

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    [2]張絲雨等. 最新金屬材料牌號(hào)、性能、用途及中外牌號(hào)對(duì)照速用速查實(shí)用手冊(cè)[M]. 北京:中國(guó)科技出版社, 2005.03.Zhang Siyu, et al.The latest material trademark,property,application and Chinese/foreign trademark contrast pratical manual [M]. Beijing: Chinese Science and Technology Press, 2005.3.

    [3]史永謙.核反應(yīng)堆中子學(xué)實(shí)驗(yàn)技術(shù) [M]. 北京:中國(guó)原子能出版社,2011,12:72-75.Shi Yongqian, et al.Nuclear reactor neutronics experiment techology [M]. Beijing: Atomic Energy Press, 2011,12:72-75.

    [4]ASTM E261-10, Standard Practice for Determining Neutron Fluence, Fluence Rate, and Spectra by Radioactivation Techniques [S].

    [5]陳侲伸.研究堆中鋁質(zhì)構(gòu)件的腐蝕及冷卻劑PH值的選取[J].核動(dòng)力工程,1998年12月,第19卷6期,547-550.Chen Zhenshen. Corrosion of Aluminium Components and Determing of pH Value of Coolant in Research Reactor[J]. Nuclear Power Engineering, 1998,12,19(6),547-550.

    [6]放射源分類方法[EB]. 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局公告第62號(hào),2005年12月.Radioactive Source classification method[EB]. SEPA,2005,12.MCNP5_manual_VOL_I[CP]. California USA, 2003,4.P320.

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