139La全套中子數(shù)據(jù)理論計算及評價

張 玥，吳海成

(中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京 102413)

溴化鑭(LaBr3)晶體是一種新型閃爍晶體，屬于六方晶系。LaBr3閃爍體探測器相比多年來常用且公認性能良好的NaI晶體探測器，具有更高的能量分辨率、光產(chǎn)額、線性響應(yīng)特性、探測效率、計數(shù)通過率和穩(wěn)定性，是近年發(fā)展起來的一種新型無機晶體探測器[1-2]。LaBr3晶體中含有La元素，La有2種天然同位素139La和138La，其中139La豐度達99.910%。139La微觀中子數(shù)據(jù)研究對于溴化鑭閃爍體探測器性能標定具有重要意義。

本工作調(diào)研了中子與139La反應(yīng)現(xiàn)有的實驗數(shù)據(jù)，包括重要反應(yīng)截面、角分布、能譜及雙微分譜等，考慮到139La豐度較大，同時調(diào)研了La天然核(natLa)的實驗數(shù)據(jù)作為參考。本工作所收集實驗數(shù)據(jù)均來自EXFOR數(shù)據(jù)庫[3]。實驗數(shù)據(jù)調(diào)研結(jié)果表明，對于n+139La反應(yīng)，有可查實驗數(shù)據(jù)的是(n,tot)、(n,el)、(n,inl)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面以及彈性散射角分布；對于n+natLa反應(yīng)，有可參考實驗數(shù)據(jù)的是(n,tot)、(n,γ)、(n,inl)等截面。中子及帶電粒子出射的能譜和雙微分譜，n+139La反應(yīng)和n+natLa反應(yīng)均無實驗數(shù)據(jù)報道。

國際各大中子評價庫均給出139La的中子數(shù)據(jù)，調(diào)研的最新評價數(shù)據(jù)包括美國2018年2月正式發(fā)布的ENDF/B-Ⅷ.0庫[4]、日本2012年發(fā)布的JENDL-4.0[5]、歐洲2017年11月發(fā)布的JEFF-3.3庫[6]、俄羅斯2010年發(fā)布的RUSFOND庫[7]以及我國2009年發(fā)布的CENDL-3.1庫[8]中的139La中子評價數(shù)據(jù)。JENDL-4.0庫中139La的中子數(shù)據(jù)為2009年JNDC FP Nuclear Data Working Group使用CASTHY、PEGASUS程序全新計算評價的結(jié)果。ENDF/B-Ⅷ.0庫、歐洲的JEFF-3.3庫以及RUSFOND庫中的139La的中子數(shù)據(jù)均取自較早版本ENDF/B-Ⅶ.0庫[9]，主體評價數(shù)據(jù)由美國布魯克海文國家實驗室的Mughabghab于2005年在中國的Zhao等[10]工作基礎(chǔ)上完成。CENDL-3.1庫中139La的中子數(shù)據(jù)為2009年Zhao等[10]在原有數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上更新評價得到，計算所用的主程序為DWUCK、SUNF。這些評價數(shù)據(jù)能量上限均為20 MeV，共振上限為100 keV，所包含的數(shù)據(jù)有截面、角分布和能譜信息，美國ENDF/B-Ⅷ.0庫中后期還加入了協(xié)方差數(shù)據(jù)，但各庫評價數(shù)據(jù)均缺乏雙微分截面數(shù)據(jù)和模擬溴化鑭探測器所必須的γ產(chǎn)生數(shù)據(jù)。

本工作計算中子與139La反應(yīng)的全套微觀數(shù)據(jù)時采用CENDL-3.1庫數(shù)據(jù)的光學(xué)模型參數(shù)[11]，理論模型程序采用DWUCK4[12]和UNF[13]，計算的數(shù)據(jù)包括所有反應(yīng)截面、彈性及非彈性散射角分布、能譜、雙微分譜、gamma產(chǎn)生數(shù)據(jù)等。最終結(jié)果經(jīng)過統(tǒng)調(diào)，加入共振信息，以ENDF-6標準數(shù)據(jù)格式給出。

1 理論模型及程序參數(shù)

光學(xué)模型是核反應(yīng)理論中重要的模型之一，借用光學(xué)原理中光被介質(zhì)吸收和折射的現(xiàn)象與核反應(yīng)過程進行類比，計算散射截面和吸收截面。本工作使用CENDL-3.1評價庫已有的中子與139La反應(yīng)的光學(xué)勢參數(shù)[11]，光學(xué)勢參數(shù)的調(diào)整以全截面、彈性散射截面、彈性散射角分布的實驗數(shù)據(jù)為依據(jù)，本工作給出光學(xué)模型的計算結(jié)果，驗證光學(xué)勢參數(shù)的正確性。

直接非彈性散射的貢獻，包括非彈性散射截面中的直接貢獻，以及非彈性散射角分布中的直接貢獻，由光學(xué)模型和扭曲波玻恩近似(DWBA)方法來給出，使用DWUCK4程序計算。直接非彈性散射貢獻計算所依據(jù)的實驗數(shù)據(jù)包括非彈性散射截面、分立能級截面、中子出射的能譜及雙微分譜等數(shù)據(jù)在直接反應(yīng)過程的貢獻，這些因素需綜合考慮。本工作對139La考慮了30條分立能級，其余的看作連續(xù)能級。分立能級的能量ε、自旋J、宇稱π以及考慮了直接非彈性散射貢獻的6條能級的變形參數(shù)β列于表1。

UNF程序用來計算結(jié)構(gòu)材料核的快中子(入射能量0.1～20 MeV)數(shù)據(jù)。其理論基礎(chǔ)包括球形光學(xué)模型以及統(tǒng)一的Hauser-Feshbach和激子模型理論。預(yù)平衡過程中復(fù)合核向剩余核分立能級發(fā)射的過程采用角動量-宇稱相關(guān)的激子模型描述，保證了角動量和宇稱的守恒，平衡過程采用帶寬度漲落修正的Hauser-Feshbach模型描述。所有反應(yīng)過程中嚴格考慮了核反應(yīng)運動學(xué)，所以UNF能保證能量平衡。表2列出了本工作中使用的中子與139La反應(yīng)各剩余核能級密度a和對修正參數(shù)Δ。各反應(yīng)截面參數(shù)的調(diào)整可決定各截面的大小，且它們之間也有一定競爭和制約關(guān)系。

2 結(jié)果及分析

本工作給出20 MeV以下中子與139La反應(yīng)的全套中子數(shù)據(jù)，除(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面在低能共振區(qū)是統(tǒng)調(diào)時連接CENDL-3.1庫中共振評價的評價結(jié)果，其余均為原始理論計算結(jié)果。其他各庫的評價結(jié)果，ENDF/B-Ⅷ.0、歐洲的JEFF-3.3、俄羅斯的RUSFOND與中國的CENDL-3.1評價基本重合，或有微小差別，這是因為國外各庫及CENDL-3.1中主體評價數(shù)據(jù)均采用了中國2005年的數(shù)據(jù)。

表1 分立能級的能量、自旋、宇稱和變形參數(shù)Table 1 Energy, parity, spin and deformed parameter of discrete levels

表2 n+139La反應(yīng)各剩余核的能級密度和對修正參數(shù)Table 2 Level density and pair correction parameter of residual nucleus for n+139La

光學(xué)模型的主要計算結(jié)果是全截面、彈性散射截面、彈性散射角分布，本工作采用CENDL-3.1的光學(xué)勢參數(shù)，共振參數(shù)也取自CENDL-3.1，所以結(jié)果與CENDL-3.1均一致，如圖1～3所示(σ為截面，dσ/dΩ為截面角分布，1 b=10-28m2)。圖1示出了n+139La全截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較。本工作計算結(jié)果在2 MeV附近低于日本JENDL-4.0的評價結(jié)果，這個能區(qū)實驗數(shù)據(jù)很多，且統(tǒng)計一致，需深入評價。在14 MeV以上本工作計算結(jié)果與Foster Jr等1971年測得的實驗數(shù)據(jù)[14]及Conner等1958年測得的天然核實驗數(shù)據(jù)[15]趨勢一致，低于日本庫的評價結(jié)果。

n+139La彈性散射截面實驗數(shù)據(jù)較少，Bernard等1968年給出了8 MeV能點的測量結(jié)果[16]， Malan等1969年在0.232～1.57 MeV能區(qū)測量了8個能點[17]，不確定度均較高。熱能點有1個評價數(shù)據(jù)，其他能區(qū)無可參考實驗數(shù)據(jù)。圖2示出彈性散射截面評價數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)的比對，因無實驗數(shù)據(jù)明確支持，無法單從這個截面來判定哪家評價結(jié)果更合理。

所關(guān)心能區(qū)的n+139La彈性角分布有Bernard等1968年測得的8 MeV的實驗數(shù)據(jù)[16]及Tanaka等1972年測得的1.5～3.58 MeV能區(qū)的實驗數(shù)據(jù)[18]。圖3示出了20 MeV以下能區(qū)n+139La彈性散射角分布理論計算及評價結(jié)果，并與這些實驗數(shù)據(jù)進行了比對。彈性角分布實驗數(shù)據(jù)較少，且主要分布在低能段，各評價庫結(jié)果在1、2、8 MeV均基本符合實驗數(shù)據(jù)，而在2.545～3.578 MeV幾個能點上，各評價庫結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)符合程度較低。本工作結(jié)果與CENDL-3.1等庫在低能段的結(jié)果有差別，這是因為本次計算和CENDL-3.1中計算所用的程序版本不同，新程序中對于復(fù)合核彈性散射的處理有一些改正。

圖1 n+139La反應(yīng)的全截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.1 Comparison of evaluated n+139La neutron total cross sections with experimental data

圖2 n+139La反應(yīng)的彈性散射截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.2 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic cross sections with experimental data

圖3 n+139La反應(yīng)的彈性散射角分布計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.3 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic angular distributions with experimental data

圖4示出了本工作計算的n+139La非彈性散射截面與其他評價結(jié)果及實驗數(shù)據(jù)[19]的比對情況。實驗數(shù)據(jù)覆蓋能區(qū)較小，不確定度也較大，各評價庫結(jié)果均基本符合實驗數(shù)據(jù)，且趨勢一致。日本的JENDL-4.0評價庫給出的總非彈截面較其他評價庫結(jié)果偏低。

圖4 139La(n,inl)截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.4 Comparison of evaluated 139La(n, inl) cross sections with experimental data

EXFOR庫中有兩組可查分立能級截面的實驗數(shù)據(jù)測量，分別為1965年Bukarev等[20]以及1963年Gilboy等[21]測得。Bukarev的測量能級能量為800、1 220、1 430、1 570 keV，Gilboy的測量結(jié)果為彈性和非彈性的迭加，能級為250 keV，這兩組實驗數(shù)據(jù)所測量的能級能量與表1中列出的可查分立能級能量不符，均需進行進一步評價才能使用。

圖5 n+139La反應(yīng)分立能級截面計算結(jié)果與評價數(shù)據(jù)的比較Fig.5 Comparison of calculated n+139La neutron inelastic scattering cross sections of excited states with evaluation data

圖5示出了前4條分立能級截面計算結(jié)果與評價數(shù)據(jù)的比對。由于篇幅原因，這里未給出所有分立能級截面的圖示結(jié)果。從圖中可看到，本工作結(jié)果與CENDL-3.1及JENDL-4.0評價庫結(jié)果均有較大差別，CENDL-3.1和JEFF-3.3分立能級截面峰值較大，且直接過程影響考慮得也較大，第1、3、4條分立能級均考慮了直接非彈的貢獻。JENDL-4.0評價的分立能級截面較低，且從圖中看，可能未考慮或較少考慮直接過程的貢獻。本工作計算中共考慮了30條分立能級，其中對第1、4、7、12、16、25條分立能級考慮了直接非彈的貢獻。具體參數(shù)列于表1。

圖6示出139La(n,2n)截面評價數(shù)據(jù)的比對情況，圖6無可參考實驗數(shù)據(jù)，各評價結(jié)果稍有差別。

圖6 139La(n,2n)截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.6 Comparison of calculated 139La(n, 2n) cross sections with experimental data

139La(n,γ)截面實驗數(shù)據(jù)較多，共有19組139La(n,γ)截面測量結(jié)果和1組natLa(n,γ)測量結(jié)果，覆蓋能區(qū)為0.011 2～75.9 MeV，測量時間為1958年到2008年，共78個測量點。圖7示出了本工作評價結(jié)果與這些實驗數(shù)據(jù)比對情況。可看到，除個別實驗數(shù)據(jù)外，測量的一致性較好，本工作與其他評價在0.01 MeV以上一致程度也較高，僅在3.5～14 MeV區(qū)域?qū)嶒灁?shù)據(jù)有斷檔，各評價有一些差別。14 MeV附近測量數(shù)據(jù)點較多，本工作與其他評價結(jié)果基本一致，可能需更進一步的實驗數(shù)據(jù)評價。

圖8示出139La(n,p)截面與實驗數(shù)據(jù)及評價數(shù)據(jù)的比對情況。(n,p)截面實驗數(shù)據(jù)較多，對139La共有15組測量結(jié)果，natLa無測量數(shù)據(jù)。實驗數(shù)據(jù)均集中在14 MeV附近，測量時間為1953年到2010年，共24個測量點。最新的測量為2010年Luo等[22]給出的14.8 MeV能點的數(shù)據(jù)，及2008年Agrawal等[23]給出的14.6 MeV能點的數(shù)據(jù)。他們同時也測量了139La(n,α)截面。本工作及CENDL-3.1評價結(jié)果均符合了這兩個實驗點，JENDL-4.0的評價結(jié)果高于這兩個點。Kasugai等[24]1997年測量了13.4～15.0 MeV能區(qū)6個能點的數(shù)據(jù)，但與Achour等1986年測量的13.7～14.8 MeV能區(qū)5個能點的數(shù)據(jù)[25]有明顯分歧。JENDL-4.0評價結(jié)果符合1997年Kasugai等的測量結(jié)果，CENDL-3.1庫評價結(jié)果以及本工作結(jié)果與1986年Achour等的測量數(shù)據(jù)符合，可能需要更進一步的實驗數(shù)據(jù)評價。

圖7 139La(n,γ)截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.7 Comparison of evaluated 139La(n, γ) cross sections with experimental data

圖8 139La(n,p)截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.8 Comparison of calculated 139La(n, p) cross sections with experimental data

圖9示出了139La(n,α)截面的實驗數(shù)據(jù)及評價數(shù)據(jù)的比對情況。(n,α)截面測量數(shù)據(jù)也較多，對139La共有11組測量結(jié)果，natLa無測量數(shù)據(jù)。覆蓋能區(qū)為12.6～19.6 MeV，測量時間為1959年至2010年，共34個測量點。最新測量結(jié)果為2010年Luo等[22]14.8 MeV能點的測量數(shù)據(jù)以及2008年Agrawal等[23]給出的14.6 MeV能點的測量數(shù)據(jù)，但從圖9中可看出，2010年Luo的測量(圖中實心倒三角)與其他實驗數(shù)據(jù)分歧較大，本工作計算結(jié)果和JENDL-4.0的評價結(jié)果均與2008年Agrawal的數(shù)據(jù)(圖中實心方塊)相符合。CENDL-3.1和JEFF-3.1的評價結(jié)果與Woelfle等[26]1988年的測量結(jié)果相符合，可能需進一步的實驗數(shù)據(jù)評價。

圖9 139La(n,α)截面評價結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的比較Fig.9 Comparison of calculated 139La(n, α) cross sections with experimental data

本工作還使用UNF程序計算給出了n+139La反應(yīng)出射n、p、t、d、3He、α 6種粒子的能譜和雙微分譜。EXFOR實驗數(shù)據(jù)庫中無n+139La反應(yīng)能譜和雙微分譜的可查實驗數(shù)據(jù)。

圖10示出通常較為關(guān)心的14 MeV中子出射雙微分譜的比對情況。因無實驗數(shù)據(jù)，這里給出30°、60°、90°、120°、150° 5個角度的雙微分譜，黑色實線是本工作的結(jié)果，其他評價庫并未直接給出雙微分譜的評價結(jié)果，本文利用程序畫出了其譜形?？煽吹剑诹考壣?，本文的結(jié)果和JENDL-4.0評價庫以及CENDL-3.1評價庫結(jié)果一致，但本文的結(jié)果在分立能級貢獻部分形狀明顯更合理，JENDL-4.0庫以及CENDL-3.1庫的評價結(jié)果在不同位置均有因?qū)Ψ菑椃磻?yīng)對修正和分立能級貢獻不足造成的凹坑，這在物理上并不合理。

圖10 n+139La反應(yīng)雙微分截面評價結(jié)果的比較Fig.10 Comparison of evaluated double-differential cross sections of n+139La

3 小結(jié)

本工作采用CENDL-3.1庫已有的光學(xué)勢參數(shù)，使用DWUCK4以及UNF程序?qū)?39La的全套中子數(shù)據(jù)，包括反應(yīng)截面、角分布、能譜、雙微分譜等進行了計算，并使用CENDL-3.1庫中的共振參數(shù)，對(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面低能共振區(qū)進行了重新評價。所有結(jié)果均能很好描述現(xiàn)有實驗數(shù)據(jù)。本工作給出的139La的全套中子數(shù)據(jù)在符合實驗數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，比現(xiàn)有評價結(jié)果補充了重要的雙微分譜數(shù)據(jù)。本工作最終結(jié)果經(jīng)過統(tǒng)調(diào)，以ENDF-6格式給出。

139La(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面實驗數(shù)據(jù)較多，且有不同程度的分歧，可能需更進一步實驗數(shù)據(jù)評價。出射中子能譜及雙微分譜計算結(jié)果需實驗數(shù)據(jù)的支持和檢驗。

感謝核數(shù)據(jù)重點實驗室張競上研究員、韓銀錄研究員、陳永靜研究員對本工作的討論和幫助。