平板式固體氧化物燃料電池封接氣密性的LBM模擬與分析*

(華中科技大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院 湖北武漢430074)

固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFC)是一種全固體結(jié)構(gòu)的高溫燃料電池，具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、能量轉(zhuǎn)換效率高、燃料適應(yīng)性廣等優(yōu)點(diǎn)，目前正成為潔凈發(fā)電技術(shù)領(lǐng)域極具前景的技術(shù)之一[1-3]。然而平板式SOFC在封接技術(shù)方面仍面臨著巨大挑戰(zhàn)。如何確保高溫下燃料氣和氧化氣、內(nèi)部和外部氣體間的有效隔絕，正成為制約其發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)瓶頸[4]。研究者針對(duì)SOFC的密封材料和封接技術(shù)展開了廣泛研究[5-7]，其中，采用金屬、云母和陶瓷等封接材料的壓縮密封技術(shù)是目前SOFC最常用的密封方法[8-9]。文獻(xiàn)[10]指出，壓縮密封技術(shù)的開發(fā)對(duì)平板式SOFC的發(fā)展至關(guān)重要，特別是密封穩(wěn)定性和密封壽命等問題。

就密封機(jī)制而言，壓縮密封屬于接觸硬密封。例如金屬材料壓縮密封，是將壓縮應(yīng)力作用在具有一定變形能力的金屬密封材料上，盡可能減小兩個(gè)接觸表面之間的間隙，以消除泄漏路徑。實(shí)際上，能夠達(dá)到零泄漏的理想接觸是難以實(shí)現(xiàn)的。機(jī)加工表面呈現(xiàn)出的復(fù)雜粗糙特性使得兩個(gè)接觸硬表面間的連接區(qū)域或多或少存在一些孔隙，這些孔隙就是導(dǎo)致泄漏的主要原因。正因?yàn)槿绱?，研究者開始通過實(shí)驗(yàn)和理論研究的方法對(duì)這一連接區(qū)域的流體傳輸特性進(jìn)行研究，以明確不同工況下封接材料的密封穩(wěn)定性。一些泄漏模型，如平行平板模型、三角溝槽模型、多孔模型以及分形模型等相繼被提出[11]。這些模型的發(fā)展在一定程度上反映了人們對(duì)接觸密封泄漏機(jī)制認(rèn)識(shí)的不斷深入。

現(xiàn)有泄漏機(jī)制模型在實(shí)際應(yīng)用方面還存在不少局限性。例如平行平板模型、三角溝槽模型，采用了簡(jiǎn)化的泄漏通道，不能反映實(shí)際接觸過程中泄漏路徑的復(fù)雜性、隨機(jī)性；多孔模型[12]和分形模型[13]中，泄漏通道微觀參數(shù)的實(shí)際測(cè)量以及與宏觀接觸模型之間的有效關(guān)聯(lián)還存在不足。文獻(xiàn)[14]首次將計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)方法引入接觸界面?zhèn)鬏斕匦匝芯?，并基于粗糙表面?shù)值重構(gòu)技術(shù)，通過大量數(shù)值計(jì)算分析了粗糙表面統(tǒng)計(jì)學(xué)參數(shù)對(duì)氣密性的影響。文獻(xiàn)[11]將分形多孔介質(zhì)輸運(yùn)理論引入金屬墊片泄漏特性研究，提出了金屬墊片泄漏率的理論預(yù)測(cè)模型。這些工作大大拓展了粗糙界面間隙流動(dòng)的研究方法。

近年來，基于介觀尺度的格子玻爾茲曼方法(LBM)被廣泛應(yīng)用于微細(xì)空間的流動(dòng)與傳熱研究[15]，如多孔介質(zhì)輸運(yùn)現(xiàn)象[16]、微尺度流動(dòng)與傳熱[17-18]、兩相流及多相流[19]等，具有算法簡(jiǎn)單、并行性好且容易處理復(fù)雜邊界條件等優(yōu)點(diǎn)，可很好地反映復(fù)雜邊界對(duì)流動(dòng)與傳熱的影響。本文作者將LBM引入密封間隙流動(dòng)的研究，結(jié)合粗糙表面數(shù)值重構(gòu)技術(shù)以及單粗糙峰微觀接觸力學(xué)分析，建立了SOFC密封結(jié)構(gòu)泄漏率預(yù)測(cè)模型。該預(yù)測(cè)模型可實(shí)現(xiàn)不同工況、不同工作介質(zhì)間泄漏率的計(jì)算和轉(zhuǎn)換，可為SOFC封接結(jié)構(gòu)精密設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)。

1 三維粗糙表面數(shù)值模型

文中針對(duì)SOFC的金屬壓縮密封結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究，其封接結(jié)構(gòu)如圖1所示，封接位置位于陰陽極兩側(cè)氣體通道與外界連接處。為與接觸力學(xué)分析更好地耦合，在泄漏通道構(gòu)造過程中，兩個(gè)粗糙表面在粗糙程度相差不大時(shí)，可被轉(zhuǎn)化為一個(gè)復(fù)合粗糙表面與一個(gè)理想光滑表面之間的接觸；粗糙程度相差很大的情況下，可直接將粗糙程度較小的表面簡(jiǎn)化為光滑平面。

圖1 SOFC密封示意圖

研究[20]表明，實(shí)際粗糙表面空間各點(diǎn)高度符合高斯分布，文中即采用高斯法來模擬真實(shí)的粗糙表面，則表面各點(diǎn)的空間坐標(biāo)概率密度P(z)可表示為

(1)

實(shí)際粗糙表面上相鄰各點(diǎn)的高度值并不是完全相互獨(dú)立的，而是相關(guān)的，而且距離越近的點(diǎn)相關(guān)性越大。對(duì)于粗糙表面上在x、y方向上距離分別為τx、τy的任意兩點(diǎn)，相關(guān)性計(jì)算時(shí)的加權(quán)值P(τ)：

(2)

式中:σ是粗糙表面的均方根高度，即粗糙度；T為兩點(diǎn)間的自相關(guān)長度。

應(yīng)用MATLAB生成符合方程(1)和(2)點(diǎn)陣，再通過快速傅里葉變換和逆變換技術(shù)，即可得到數(shù)值高斯粗糙表面。

圖2示出了粗糙度σ對(duì)粗糙表面形貌的影響?？梢钥闯觯害以酱?，粗糙表面起伏越為劇烈，表面越粗糙；反之，粗糙表面起伏則較為平緩，表面愈趨平滑?？傮w來說，粗糙度σ對(duì)表面形貌有著較大影響，也必然對(duì)壓縮密封接觸界面區(qū)域微孔結(jié)構(gòu)產(chǎn)生較大影響。

圖2 粗糙度σ對(duì)粗糙表面形貌的影響

2 間隙流動(dòng)的格子Boltzmann模型

2.1 D3Q19模型

針對(duì)三維流動(dòng)問題，文中采用了單松弛D3Q19模型[21]，即將間隙流動(dòng)劃分成具有19個(gè)速度方向的三維正方體網(wǎng)格。有研究[22]表明，當(dāng)Knudsen數(shù)Kn≤0.047 6時(shí)，可忽略氣體滑移流效應(yīng)對(duì)泄漏率的影響，文中所研究尺度范圍均滿足此要求，故采用非滑移的邊界條件——反彈格式處理碰撞邊界，其中模型中各方向矢量為

(3)

通過單松弛BGK近似的波爾茲曼方程可以離散為

gα(xi+cα·Δt，t+Δt)-gα(xi,t)=

(4)

式中：τ為松弛時(shí)間;gα為是沿α方向的單粒子速度分布函數(shù)。

對(duì)于不考慮熱交換的流體，D3Q19模型的平衡分布函數(shù)由下式給出：

(5)

宏觀密度ρ和速度u與分布函數(shù)相關(guān)：

(6)

使用Chapman-Enskog擴(kuò)展，可以將方程(4)恢復(fù)成二階精度下的Navier-Stokes方程，得出運(yùn)動(dòng)黏度為

(7)

2.2 平行平板間隙流動(dòng)的LBM分析

為驗(yàn)證模型的準(zhǔn)確性，將上述D3Q19模型應(yīng)用于平行平板間隙流動(dòng)的模擬，并進(jìn)行了計(jì)算分析。該平行通道的高為h，長為l，寬為B，由泊肅葉流動(dòng)解析式，體積泄漏率QV公式為

(8)

采用LBGK-D3Q19模型，改變間隙高度模擬的體積泄漏率與理論解的比較如圖3所示。

圖3 不同間隙高度下平行平板流泄漏率模擬值與理論值比較

可以看出，LBGK-D3Q19模型對(duì)三維平行平板間的間隙流動(dòng)具有較高的準(zhǔn)確性，模擬值與理論值相差極小，且隨著間隙高度的增加，準(zhǔn)確性越來越高。

2.3 粗糙間隙內(nèi)流動(dòng)的LBM分析

考慮到所研究區(qū)域內(nèi)粗糙間隙高度遠(yuǎn)小于泄漏長度和寬度，對(duì)于間隙空間和流體介質(zhì)做出如下假設(shè)：

(1)金屬表面的粗糙度各向同性、均勻分布，即不考慮加工紋理(即自相關(guān)長度T取1 μm)；

(2)忽略體積力的影響，如重力。

滿足上述假設(shè)的間隙流動(dòng)可認(rèn)為是流動(dòng)特性均勻一致。這樣，可以通過對(duì)一個(gè)包含足夠多粗糙峰信息的微小表征區(qū)域進(jìn)行數(shù)值分析，進(jìn)而推算出整個(gè)區(qū)域的泄漏率。文中選取40 μm×40 μm的計(jì)算區(qū)域，并進(jìn)行了尺寸獨(dú)立性檢驗(yàn)。

兩個(gè)緊密接觸的粗糙表面，當(dāng)粗糙程度相當(dāng)時(shí)，真實(shí)接觸狀態(tài)難以模擬，借助摩擦力學(xué)[23]中常用的方法，將兩個(gè)粗糙表面的無摩擦接觸用一個(gè)光滑平面和一個(gè)復(fù)合粗糙表面的接觸來代替，即把泄漏通道上下兩側(cè)的兩個(gè)粗糙表面簡(jiǎn)化成一個(gè)光滑表面和一個(gè)等效粗糙表面，計(jì)算模型及邊界條件如圖4所示。圖中，上表面為等效粗糙表面，下表面為理想光滑表面，均設(shè)置為無滑移反彈邊界條件；左右設(shè)為對(duì)稱邊界條件；進(jìn)出口為zou-he壓力邊界條件；間隙高度定義為上基準(zhǔn)面與下表面之間的距離。

圖4 模型計(jì)算域及邊界條件

為有效分析粗糙度σ和間隙高度h對(duì)泄漏率的影響規(guī)律，文中共構(gòu)建了55個(gè)不同參數(shù)的計(jì)算區(qū)域，其中粗糙度σ取值有5個(gè)，分別為1.4、1.56、1.7、1.85、2 μm，間隙高度取值共11個(gè)，等距離分布在5～15 μm之間。模擬過程中，所有表面自相關(guān)長度T均為1 μm。

圖5為不同高度截面速度分布圖?？梢钥闯觯捍植诜宓拇嬖趯?duì)流體流動(dòng)有較大影響，流動(dòng)比較大的區(qū)域集中在粗糙峰占比較小的截面，如圖中z=4 μm處。隨著粗糙峰占比的增大，如z=5 μm和z=6 μm處，流體的流動(dòng)路徑蜿蜒曲折，遠(yuǎn)遠(yuǎn)偏離了泊肅葉流動(dòng)。當(dāng)z=7 μm時(shí)，由于孔隙空間的急劇減少，流動(dòng)僅在局部地方發(fā)生。圖5的結(jié)果說明，考慮三維模型以及采用基于介觀尺度的LBM來研究粗糙壁面間隙流動(dòng)是十分必要的。

圖5 沿間隙高度方向截面量綱一速度場(chǎng)分布(h=8 μm,

圖6給出了給定內(nèi)外壓差的條件下，間隙高度和粗糙度對(duì)體積泄漏量的影響?？梢钥闯觯和瑯娱g隙高度條件下，粗糙度越大，體積泄漏率越??；不同粗糙度下泄漏率隨間隙高度變化的規(guī)律十分相似，在間隙高度較小時(shí)，與泊肅葉流動(dòng)偏差較大；當(dāng)間隙高度較大時(shí)，與泊肅葉流動(dòng)偏差較小?？梢姡植诜逍蚊彩窃斐纱植诒诿骈g隙流動(dòng)與平行平板流動(dòng)差異的主要原因。因此，可以引入流量因子Φ來表征二者流量的差異，即:

(9)

式中：Q和Qp分別為間隙高度相同的粗糙間隙與光滑間隙的體積泄漏率。

圖6 間隙高度和粗糙度對(duì)體積泄漏量的影響

流量因子Φ反映了粗糙度對(duì)流體流動(dòng)的影響，與粗糙度σ、間隙高度h有關(guān)，根據(jù)LBM模擬結(jié)果整理可得如下擬合公式：

(10)

3 接觸狀態(tài)下的泄漏率預(yù)測(cè)

3.1 密封間隙高度隨應(yīng)力變化

(11)

式中:SG為接觸區(qū)的平均壓力，MPa;h0為初始密封間隙高度，取為5倍于粗糙度。

圖7 接觸狀態(tài)下粗糙界面接觸示意圖

3.2 預(yù)測(cè)模型及驗(yàn)證

為了驗(yàn)證所提出的泄漏率預(yù)測(cè)模型的正確性，將不同工作條件下SOFC密封泄漏率的預(yù)測(cè)值與文獻(xiàn)[25]報(bào)道的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較。為模擬燃料電池的工作狀態(tài)，實(shí)驗(yàn)在25、250、500 ℃ 3個(gè)溫度下進(jìn)行，內(nèi)外壓力差為2.0 kPa，工作流體為氦氣，其流動(dòng)方向設(shè)計(jì)為僅沿徑向。金屬材質(zhì)分別為因科鎳合金及奧氏體不銹鋼。測(cè)試的2個(gè)不銹鋼試樣分別用100和600目砂粒工具加工，對(duì)應(yīng)于粗糙度分別為1.85和1.56 μm。因科鎳合金加工精細(xì)，粗糙度較小，視為光滑表面。實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ秃?jiǎn)化示意圖如圖8所示，實(shí)驗(yàn)參數(shù)見表1。

圖8 實(shí)驗(yàn)示意圖

參數(shù)數(shù)值氣體常數(shù)R/(J·kg-1·K-1)2 077內(nèi)徑ri/mm12.70外徑ro/mm15.875壓差Δp/kPa2.0彈性模量E/GPa106.3動(dòng)力黏度η/(Pa·s)1.98×10-5(t=25 ℃)2.92×10-5(t=250 ℃)3.86×10-5(t=500 ℃)

表2和圖9分別給出了模型預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值的數(shù)值和趨勢(shì)比較。由表2可以看出：模擬值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)非常吻合，特別是針對(duì)載荷較大且溫度較高的工況，二者的誤差相當(dāng)小。圖9給出了σ=1.85 μm時(shí)泄漏率隨溫度變化的模擬結(jié)果及相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)值，可以看出：模型預(yù)測(cè)的泄漏率隨溫度變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果完全一致，溫度的升高會(huì)導(dǎo)致泄漏率的降低，降低的趨勢(shì)先快后緩。上述結(jié)果反映了預(yù)測(cè)模型的準(zhǔn)確性。

表2 泄漏率模擬值與實(shí)驗(yàn)值比較

圖9 不同載荷下泄漏率隨溫度變化實(shí)驗(yàn)值與模擬值

Fig 9 Experimental results and simulation values of leakage rate with temperature under different loads

3.3 泄漏率的影響因素

利用文中提出的預(yù)測(cè)模型，針對(duì)各種實(shí)際工況，在給定粗糙度、工作介質(zhì)以及接觸平均載荷情況下，通過式(8)、式(10)以及式(11)可以計(jì)算得到相應(yīng)泄漏率，可以反映表面粗糙形貌、工作介質(zhì)、載荷、溫度對(duì)泄漏率的影響。

圖10給出了由計(jì)算得到的泄漏率隨各種影響因素的變化趨勢(shì)?？傮w而言，隨溫度的升高，質(zhì)量泄漏率會(huì)呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)，主要原因在于泄漏介質(zhì)密度與溫度成反比關(guān)系。需要指出的是，雖然從正常工作狀態(tài)來看，溫度升高對(duì)泄漏率減小是有利的，然而實(shí)際工況下，溫度過高會(huì)導(dǎo)致密封結(jié)構(gòu)失效。這是因?yàn)椋瑴囟壬邥?huì)影響密封結(jié)構(gòu)的力學(xué)特性，以及不同材料熱膨脹系數(shù)差異會(huì)引起界面應(yīng)力減小或增大。文中提出的模型結(jié)合了這些材料力學(xué)特性，因而可以很好地給出預(yù)測(cè)，這方面將在今后的研究中進(jìn)行詳細(xì)討論。

圖10 不同溫度下表面粗糙度、工作介質(zhì)、載荷對(duì)泄漏率的影響

圖10(a)表明，相同溫度相同載荷下粗糙度越小，泄漏率越小，且隨著粗糙度的減小，溫度對(duì)泄漏率的影響逐漸越弱。此處與前文3.3節(jié)并不矛盾。在3.3節(jié)中，并未涉及接觸分析，是在同一有效間隙高度h下進(jìn)行的模擬，此時(shí)粗糙度σ對(duì)泄漏率的影響體現(xiàn)在偏離平板流的程度，h相同，σ越小，粗糙面越接近光滑平板，泄漏率就越大。而圖10(a)中是將粗糙表面界面流動(dòng)分析和微觀接觸分析耦合后得到的結(jié)果，由式(8)可知泄漏率與h的3次方成正比，而由微觀接觸力學(xué)分析得h與σ成正比，所以σ越小，h就越小，故而泄漏率越小。圖10(b)表明，介質(zhì)的物性變化(主要是黏度和密度)對(duì)泄漏率亦會(huì)產(chǎn)生較大影響，其中甲烷的質(zhì)量泄漏率最大，氫氣與氦氣泄漏率較小，主要是因?yàn)橄嗤闆r下其運(yùn)動(dòng)黏度較大。圖10(c)則表明，在所考慮應(yīng)力范圍內(nèi)，壓縮應(yīng)力對(duì)泄漏率的影響并不是很大。溫度較低時(shí)，應(yīng)力從5 MPa變化到80 MPa，泄漏率降低50%；而當(dāng)溫度較高時(shí)，泄漏率整體偏低，壓縮應(yīng)力的影響并不明顯。平均應(yīng)力的作用不明顯，主要與金屬材料在所考慮應(yīng)力范圍內(nèi)產(chǎn)生的變形量極小有關(guān)。

4 結(jié)論

(1)基于粗糙表面數(shù)值重構(gòu)和LBM提出了粗糙壁面間隙流流量計(jì)算公式，結(jié)合單粗糙峰微觀接觸力學(xué)分析，將理論計(jì)算中的間隙高度與實(shí)際工況下的等效分離高度耦合，可以很好地預(yù)測(cè)壓縮密封結(jié)構(gòu)泄漏率隨各種影響因素的變化規(guī)律。與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比表明，文中提出的預(yù)測(cè)模型具有較高的準(zhǔn)確性。

(2)預(yù)測(cè)模型表明，壓縮密封結(jié)構(gòu)的主要影響因素為粗糙表面形貌、密封材料機(jī)械力學(xué)特性、密封流體物性以及密封結(jié)構(gòu)工作狀態(tài)。在相同間隙高度下，表面粗糙度越大，溫度越高，泄漏率越低；在相同密封載荷時(shí)，粗糙度越小，泄漏率越大；壓縮密封過程中材料變形較小，因此對(duì)泄漏率的影響也較小。

(3)不同介質(zhì)的熱物理性質(zhì)差異也會(huì)引起泄漏率的不同，其中氫氣和氦氣的質(zhì)量泄漏率最小，主要是因?yàn)橄嗤闆r下其運(yùn)動(dòng)黏度最大。