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    紫外線強化Fenton試劑法處理苯酚廢水的試驗研究

    2019-04-16 08:33:14白靖銘
    供水技術(shù) 2019年5期
    關(guān)鍵詞:紫外光燒杯苯酚

    白靖銘

    (沈陽建筑大學 市政與環(huán)境工程學院, 遼寧 沈陽 110168)

    苯酚廢水難降解、毒性大[1],目前常用的處理方法有物理法[2-4]、生物法[5]和化學法[6-8]。物理法和生物法均存在處理時間周期長、效果不佳等缺點,化學法中的Fenton試劑法對于難降解的工業(yè)廢水有較好的處理效果,但投藥量大且成本高等不足限制了其應(yīng)用和發(fā)展。紫外線強化Fenton法是將紫外線和Fenton試劑法兩種技術(shù)相結(jié)合[9],能更好地去除有機物,在減少藥劑投加量的同時提高去除率[10]。

    1 紫外線強化對H2O2投加量的影響

    在室溫條件下,分別向7個燒杯中均勻加入400 mL試驗水樣(COD為470 mg/L)。調(diào)節(jié)pH值為3,隨后向每個燒杯中投加500 mg FeSO4·7H2O,將其充分溶解后,再向燒杯中分別加入0.8,1.6,3.2,4.8,6.4,8和9.6 mL/L質(zhì)量濃度為30%的H2O2(即分別為理論投加量Qth的0.25,0.5,1,1.5,2,2.5和3倍)。將燒杯放置在紫外光燈下1 cm處反應(yīng)60 min后,關(guān)閉紫外光燈,調(diào)節(jié)溶液pH值至11,終止反應(yīng)并靜止至室溫,取上清液測定COD,重復(fù)3次取平均值。試驗過程中,注意觀察反應(yīng)溶液的顏色和狀態(tài)。

    從圖1可以看出,采用紫外線強化Fenton試劑法處理苯酚廢水,H2O2加入量小于1.5Qth(4.8 mL/L)時,去除率隨投加量的增加上升幅度較大,直至COD去除率達到最佳值85.69%。繼續(xù)增大H2O2投加量,COD反而有一定程度的下降。

    圖1 紫外線強化對H2O2投加量的影響Fig.1 Effect of UV on dosage of H2O2

    這是因為,H2O2既可以分解為·OH以氧化去除有機物,又能消耗部分·OH導(dǎo)致處理效果下降。當H2O2加入量較低時,其在紫外線作用下分解生成·OH的量也較少,不利于苯酚的去除。隨著投加量的上升,紫外光和Fe2+均促進了H2O2迅速分解,COD去除率提高。但是在紫外光和Fe2+的作用下,H2O2可以在極短的時間內(nèi)分解生成·OH。一方面,高濃度的H2O2與·OH進行反應(yīng),易生成氧化能力較弱的物質(zhì),導(dǎo)致氧化效率不斷降低;另一方面,高濃度的·OH容易與未參加反應(yīng)的·OH相互碰撞并發(fā)生自身的湮滅反應(yīng),減少·OH的量。相關(guān)反應(yīng)如下:

    H2O2+UV→2·OH

    (1)

    H2O2+·OH→HO2·+H2O

    (2)

    ·OH+HO2·→H2O+O2↑

    (3)

    2·OH+2·OH→2H2O+O2↑

    (4)

    在H2O2投加均為2.0Qth的情況下,紫外線強化Fenton試劑法對苯酚廢水的處理效果明顯優(yōu)于無紫外線時:此時,F(xiàn)enton試劑法的COD去除率最佳,為74.96%;而紫外線強化Fenton試劑法的COD去除率可達到83.76%。這是因為紫外光和Fe2+對催化分解H2O2存在協(xié)同作用,使H2O2的分解速度大于簡單的Fe2+或紫外線催化H2O2分解速率之和,加速了Fe2+與H2O2的反應(yīng),使其快速生成·OH,提高了H2O2的利用率并減少了H2O2的加入量,加速了反應(yīng)的進行。

    在相同的試驗條件下,采用紫外線強化Fenton試劑法處理苯酚廢水,H2O2投加量為1.0Qth(即3.2 mL/L)時的COD去除率為74.33%,接近2.0Qth投加量時無紫外線強化的處理效果。紫外線強化Fenton試劑法處理苯酚廢水,不僅可以提高處理效果,而且還能節(jié)省H2O2的投加量,降低了處理成本。

    2 紫外線強化對FeSO4·7H2O投加量的影響

    在室溫條件下,分別向7個燒杯中均勻加入400 mL試驗水樣(COD含量為471 mg/L)。調(diào)節(jié)水樣的pH值至3,隨后向每個燒杯中分別投加100,200,300,400,500,600和700 mg FeSO4·7H2O,待其充分溶解后,再向各個燒杯中加入6.4 mL/L質(zhì)量濃度為30%的H2O2(即2.0Qth)進行試驗,結(jié)果見圖2。

    圖2 紫外線強化對FeSO4·7H2O投加量的影響Fig.2 Effect of UV on dosage of FeSO4·7H2O

    采用紫外線強化Fenton試劑法處理苯酚廢水時,COD去除率隨FeSO4·7H2O投加量呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢。當FeSO4·7H2O投加量為1 g/L時,達到最佳去除率84.88%。繼續(xù)提高加入量,去除率反而會下降。

    分析認為,F(xiàn)e2+在Fenton試劑法中起著催化H2O2和傳遞氧的作用,所以FeSO4·7H2O的加入量會影響整個反應(yīng)的去除效果和反應(yīng)速度。當FeSO4·7H2O投加量小于1 g/L時,紫外光和Fe2+催化H2O2產(chǎn)生·OH的量不足以使反應(yīng)完全進行,因此COD去除率不高。進一步提高加入量,F(xiàn)e3+在紫外線的光敏化作用和光脫羧作用下轉(zhuǎn)化為Fe2+,并參與新一輪的Fenton反應(yīng),使反應(yīng)循環(huán)進行。但FeSO4·7H2O投加量也不宜過大,因為當溶液中Fe2+濃度較高時,會使H2O2的分解速率過快,導(dǎo)致·OH還未來得及反應(yīng)就發(fā)生了自身湮滅,減少了·OH的量,削弱了反應(yīng)效果,相關(guān)反應(yīng)如下:

    Fe(OH)2++UV→Fe2++·OH

    (5)

    Fe(RCOO)2++UV→Fe2++·R+CO2

    (6)

    2·OH+2·OH→2H2O+O2↑

    (7)

    紫外線強化對FeSO4·7H2O加入量也有影響。在FeSO4·7H2O加入量均為1.25 mg/L的情況下,有紫外線強化對苯酚廢水的處理效果要明顯優(yōu)于沒有紫外線強化的反應(yīng)。當FeSO4·7H2O加入量為1.25 g/L時,單獨Fenton試劑法對COD的去除率最佳(73.87%),而相同投加量下紫外線強化Fenton試劑法的COD去除率為82.98%。這是因為,在紫外線的光敏化作用和光脫羧作用下,由Fe3+水解生成Fe(OH)2+和羧酸鐵絡(luò)合物可以在紫外光的作用下分解為Fe2+和·OH,將Fe3+部分轉(zhuǎn)化為Fe2+,并參加新一輪的Fenton反應(yīng),使反應(yīng)循環(huán)進行。該反應(yīng)不僅可以更充分利用Fe2+,還加快了H2O2的分解,并維護了Fe2+和Fe3+之間的濃度平衡,使反應(yīng)可以持續(xù)進行。

    紫外線可以加強Fenton試劑法對苯酚的去除效果,F(xiàn)eSO4·7H2O投加量為0.75 g/L時的去除率與單獨Fenton試劑法下投加量為1.25 g/L去除率相當。這說明紫外線可以對Fenton試劑法產(chǎn)生強化作用,不但能加快Fe2+和Fe3+之間的轉(zhuǎn)化循環(huán),使溶液中的Fe2+與更多的H2O2反應(yīng),而且還提高了紫外光和H2O2的利用率,使其對有機物的處理效果更好。

    3 結(jié)語

    ① 采用紫外線強化Fenton試劑法對苯酚廢水進行處理,結(jié)果表明:對于COD濃度為470 mg/L的苯酚廢水,在H2O2投加量為2.0Qth,F(xiàn)eSO4·7H2O投加量為1.25 g/L,pH值為3的條件下,反應(yīng)60 min后COD去除率可達83.37%。

    ② 紫外線不但能強化Fenton試劑法對苯酚廢水的處理效果,而且能節(jié)省H2O2的投加量,降低處理成本。

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