Si3 N4結合SiC耐火陶瓷裂紋萌生細觀數值分析

袁 虎，楊自春，趙 爽，孫文彩

(1.海軍工程大學 艦船高溫結構復合材料研究室，湖北 武漢 430033；2.海軍工程大學 動力工程學院，湖北 武漢 430033)

1 引 言

Si3N4結合SiC耐火陶瓷性能優(yōu)良，廣泛運用于船舶增壓鍋爐爐膛耐火磚內襯等重要結構中。但其具有高脆性，在高低溫腐蝕、機械振動、煙氣沖刷和熱沖擊等惡劣環(huán)境中承受載荷時，裂紋將由應力高度集中的裂紋尖端迅速擴展開來，且不能通過塑性變形得到松弛。因此，探究該類材料在高溫環(huán)境工況下的受熱損傷的機理，尋求此類材料抗高溫疲勞損傷的改良方案，無論對延長材料的使用壽命和還是提高所應用設備的運行安全穩(wěn)定性，都具有較大的參考意義。

Shihua Nie等[1]根據材料的微觀結構，綜合其界面轉變區(qū)及宏觀有效性能，探究了顆粒狀復合材料的損傷機理；C.Vinet等[2]提出的細觀力學基本損傷模型，將材料的損傷與微裂紋的尺寸、密度等微觀參數很好地關聯(lián)起來；甘榮飛等[3]結合材料的細觀均勻性，對其變形性、損傷性和失穩(wěn)性等破壞過程進行數值模擬；鄭恒偉等[4]結合Esheby均勻彈性體中球形夾雜區(qū)的內、外應變場，建立了可預測復合材料相關特性的細觀力學損傷模型；袁碩偉等[5]在Voronoi網格基礎上選用Eshelhy等效夾雜理論，建立了增壓鍋爐耐火磚襯的微觀結構模型，通過表征材料在不同數量級粒徑下的顆粒，較好地解釋了耐火陶瓷受熱沖擊時的損傷機理。

應力-應變曲線是材料力學性能在受載環(huán)境下的重要表征。近年來，曹卉等[6]運用分子動力學方法，探究了γ-TiAl合金在不同加載速率下的應力-應變關系；邵彬彬等[7]在常溫下通過沖擊力學實驗，探究了不同短切碳纖維含量的C/SiC陶瓷基復合材料的動態(tài)應力-應變關系。迄今為止，在連續(xù)變化的環(huán)境工況下運用試驗方法直接求取材料溫度與力學性能之間的關系還尚未成熟[8-9]。

本研究基于Si3N4結合SiC耐火陶瓷在不同受熱損傷環(huán)境下的應力-應變關系，對其損傷過程進行細觀模擬。并對離散溫度下材料的損傷性能進行探究，以求取高溫條件下該類材料受熱損傷參數與界面相參數之間的函數關系。

2 細觀損傷模型的建立

2.1 復合球模型

為方便運用完美粘合的本構關系描述非完美粘合界面等效力學性能，將材料三相復合系統(tǒng)中的SiC顆粒相和界面相結合，以生成復合球模型，如圖1所示。模型中，材料具有各向異性，可認為球形顆粒間的力學性能通過球形界面進行傳遞。結合材料抗拉和抗壓損傷特性，為方便從細觀角度描述相互作用的球形顆粒對粘合不完美的兩相復合材料的等效力學性能和材料從界面完全粘合到完全脫粘狀態(tài)的過程，首先將基質相與結合后的顆粒相的彈性模量比定義為界面相參數q。相關參數的表達式見下式[10]。

圖1 復合球模型的建立過程Fig.1 Establishment process of composite sphere model

k、u、E和v分別為材料的體積模量、剪切模量、彈性模量和泊松比；φf是填充顆粒的體積分數；E為彈性模量；β1、β2、γ1、γ2可由式(2)中的方程組聯(lián)立求解得；下標m和i分別代表Si3N4基質相和同界面相結合后的SiC顆粒相；k*和u*分別為體積模量和剪切模量的等效量。

2.2 損傷模型

為方便表示各參數間的關系，本研究在復合球模型的基礎上引入彈性模量E的變化來定義損傷參數D。

式中，E～為材料受損傷后的彈性模量；σ為試件所受外界載荷；ε為外界載荷作用下所產生的應變。

結合復合球模型和損傷模型不難看出，當q=0時，材料各相界面之間完美粘合；當q→∞時，試件各相逐漸脫粘[11-12]。

3 確定相關物性參數

Si3N4結合SiC耐火陶瓷的相關物性參數如表1所示[13]。

表1 Si3 N4結合SiC耐火陶瓷物性參數Table 1 Physical properties of Si3 N4 Bonded SiC Refractory Cerimic

4 受熱損傷模擬

高溫環(huán)境下，Si3N4結合SiC耐火陶瓷的力學性能受溫度影響十分顯著。根據物理假設對離散溫度點下的損傷性能進行模擬，可使問題得到簡化：材料高溫下的初始彈性模量將降低、彈性模量變化范圍將減??；材料在高溫下產生的初始應力趨于損傷極限；各相熱膨脹系數在任意相同溫度下無明顯變化；材料在受拉時的應變區(qū)間為[0，0.0006]，受壓時的應變區(qū)間為[-0.0032，0]。

基于上述假設，結合鍋爐爐膛升降溫的運行工況，本研究將分別對拉壓載荷下材料的受熱損傷過程進行數值模擬。

4.1 模擬的過程

運用復合球模型的簡化，確定顆粒相和基質相的彈性性能以及各相的體積分數；

計算溫度為T時的損傷起始應力σ[14]：

式中，ΔT為室溫和試驗溫度之間的溫度差，C為材料常數。

T溫度時對應于臨界熱膨脹系數αc下的材料破壞時的臨界應力σfT為[14]：

若αm＜αi，損傷發(fā)生在顆粒相和基質相之間的界面處；若αm＞αi，損傷發(fā)生在基質相。

根據物理假設，求取任意溫度下的起始應力值和達到破壞時的臨界應力值，模擬任意溫度下材料的應力-應變曲線。

根據材料的應力-應變曲線，推導其彈性模量-應變曲線，并模擬界面參數-應變曲線，從而求取損傷參數與界面參數的聯(lián)系。

4.2 受拉損傷模擬

選取爐膛負荷突增時，Si3N4結合SiC耐火陶瓷迎火面自然冷卻后的穩(wěn)定溫度(439℃)進行受拉損傷演化模擬。結合表1和式(5)，求得此時材料中的初始熱應力：σ439=9.46MPa。根據式(6)，進一步求取該溫度下材料承受載荷破壞時的應力值。根據物理假設，可將材料的應變分6檔計算，模擬出的應力-應變曲線如圖2所示，表達式見下式：

圖2 耐火陶瓷439℃時的應力-應變曲線Fig.2 Stress-strain curve at 439℃

從圖2可見，較小應變時，曲線是線性的，如圖中A區(qū)域所示。過了這一階段后，曲線即表現(xiàn)出很強的非線性，在應變?yōu)?×10-4時，應力為28.50MPa，達到最大。

根據式(7)推導材料的彈性模量-應變曲線如圖3所示，其關系見式(8)，從中可知，材料的彈性模量隨著應變的增加總體呈下降趨勢，最后略有上升。

圖3 耐火陶瓷439℃時的彈性模量-應變曲線Fig.3 Elastic modulus-strain curve at 439℃

將上述關系式與復合球模型相結合，可模擬出如圖4所示的彈性模量與界面相參數q的關系。

將圖3中的應變區(qū)間劃分為若干個點對應到圖4上，可得到若干個439℃時的界面相參數值，進而可推知應變與界面參相數的對應關系，如表2。

根據表2，擬合應變ε關于1gq的3次多項式，曲線如圖5所示，所得表達關系見式(9)。

圖4 彈性模量與界面相參數間的關系Fig.4 Relationship between elastic modulus and interface phase parameters

圖5 界面相參數與應變的關系Fig.5 Relationship between interface parameters and strains

表2 應變和界面相參數q的對應關系Table 2 Corresponding relationship between strains and interface parameters q

將式(8)導入式(3)，求取的損傷演化方程式：

結合式(9)和(10)，可得到Si3N4結合SiC耐火材料439℃時受拉損傷演化方程式為：

從Si3N4結合SiC耐火陶瓷受拉損傷模擬中可知，當拉應力小于臨界值時，材料彈性模量達到最大，但內部沒有損傷演化，所有裂紋只發(fā)生彈性變形，不發(fā)生擴展，即為細觀損傷的線彈性階段。當拉應力在臨界值與材料的最大承載值之間時，材料的損傷主要是非線性的，內部發(fā)生連續(xù)分布的損傷，即已到達損傷非線性強化的階段。隨著外界載荷的增加，應力一旦超出界面強度極限，越來越多的微裂紋將在界面處出現(xiàn)并擴展，最終導致材料界面脫粘，甚至均勻開裂，喪失承載能力。

4.3 受壓損傷模擬

選取爐膛負荷突降時，Si3N4結合SiC耐火陶瓷迎火面的中間溫度(1200℃)和最高溫度(1546℃)情況下分別進行受壓損傷演化模擬。根據式(5)，求得此時試件的初始熱應力分別為：σ1200=-26.93MPa、σ1546=-34.91MPa。根據式(6)，分別求取兩個溫度點下試件承受壓載破壞時的應力。本處首先模擬1200℃時耐火材料的受壓損傷情況。根據物理假設，可將材料的應變區(qū)間分為10檔計算，模擬出的應力-應變曲線如圖6所示，其關系式見式(12)：

結合式(10)推導出試件彈性模量與應變之間的關系，其曲線如圖7所示，關系式見式(13)，當-0.0032≤ε≤0時：

圖7 爐膛耐火陶瓷1200℃時的彈性模量-應變曲線Fig.7 Elastic modulus-strain curve at 1200℃

在圖7中將應變區(qū)間劃分為若干個點對應到圖4上，可得到若干個1200℃時的界面參數值，進而可推出應變與界面參數的對應關系見表3。

根據表3中的數據，擬合應變ε關于lgq的3次關系式，曲線如圖8所示，所得的表達式見式(14)，當103≤q≤8.0×105時：

表3 應變和界面相參數q的對應關系Table 3 Corresponding relationship between strains and interface parameters q

將式(13)導入式(3)，求得的損傷演化方程為式(15)，當-0.0032≤ε≤0時：

結合式(14)和(15)，求取Si3N4結合SiC耐火材料439℃時受壓損傷演化方程，當103≤q≤8.0×105時：

同理，也可模擬出1546℃時Si3N4結合SiC耐火材料的損傷演化方程，見下式，當97≤q≤8.2×105時：

從Si3N4結合SiC耐火陶瓷受壓損傷模擬中可知，當壓應力小于臨界值時，試件的彈性模量也最大，材料仍處于損傷破壞的線彈性階段，如圖6中B區(qū)域所示。當壓應力在臨界值與材料的最大承載值之間時，雖然損傷趨于平緩，但已達到非線性損傷強化階段。由于此類材料的界面強度高于基質強度，受壓時基質將先出現(xiàn)微裂紋并傳遞至界面?；w裂紋出現(xiàn)后將很快聚集成核，隨后擴展至穩(wěn)態(tài)尺寸。

在實際工況中，Si3N4結合SiC耐火陶瓷受熱損傷后的斷口形貌如圖9所示。從中選取任一條裂紋進行分析，可見，基體裂紋首先在箭頭A所指的孔隙等缺陷處聚集成核，隨后沿B箭頭所指的路徑擴展至穩(wěn)定尺寸。在此過程中，微裂紋不斷形核、擴展，最終導致界面脫粘，間接證明上述研究的可靠性。

圖9 Si3 N4結合SiC耐火陶瓷的斷口形貌照片F(xiàn)ig.9 Fracture surface morphology of Si3 N4 Bonded SiC refractory ceramic

5 結 論

本研究將Si3N4結合SiC耐火陶瓷的三相復合系統(tǒng)簡化為復合球模型，引入損傷模型中從細觀角度求取了材料受熱損傷時的界面相參數與損傷參數之間的函數關系，得出了如下定量描述此類材料裂紋萌生機理的一般性結論：

1.在受熱損傷時，Si3N4結合SiC耐火陶瓷在高溫下的抗壓強度比抗拉強度大得多，因此，在此類材料實際應用中應盡量避免溫度驟冷造成的劇烈沖擊；

2.無論承受拉載還是壓載，當σ＜σC和σC＜σ＜σ∞時，此類材料都先后經歷著無損傷演化的線彈性階段和微裂紋擴展區(qū)逐漸增大的損傷強化階段，此時應采取降低外載等積極措施，預防或延緩損傷進一步加劇；

3.若應力達到最大承載值后仍繼續(xù)增大，某些取向上的微裂紋將穿越晶界的束縛發(fā)生二次擴展，導致材料的損傷過渡到損傷局部化階段，微裂紋損傷局部化的連續(xù)即是材料宏觀裂紋萌生的開始，此時應加強對材料性能的監(jiān)測力度。