133Ba活性炭濾盒自吸收修正方法研究

宋鑫鵬，夏 文，徐利軍，陳克勝，李 明，葉宏生

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

133Ba活性炭濾盒體源，是一種用于量值傳遞的標(biāo)準(zhǔn)體源，用于空氣中碘監(jiān)測(cè)儀現(xiàn)場(chǎng)效率刻度，使得碘監(jiān)測(cè)儀在收集和測(cè)定空氣中131I的監(jiān)測(cè)值能夠更加準(zhǔn)確有效。對(duì)γ核素進(jìn)行測(cè)量時(shí)，由于被測(cè)量介質(zhì)對(duì)γ射線的吸收導(dǎo)致γ射線計(jì)數(shù)降低的現(xiàn)象稱為自吸收[1]。自吸收干擾廣泛存在于γ射線的測(cè)量分析中，影響γ射線的準(zhǔn)確測(cè)量。對(duì)于較為關(guān)注的人工放射性核素，如59Fe、129I、121I、133Ba等由于其特征γ射線能量較低，自吸收干擾對(duì)測(cè)量結(jié)果影響較大，γ射線自吸收與被測(cè)樣品材料、幾何尺寸、探測(cè)器的幾何位置及探測(cè)器尺寸、形狀、效率等因素有關(guān)[2-5]。根據(jù)不同實(shí)驗(yàn)條件，研究和建立了不同的刻度和數(shù)據(jù)處理方法，通常方法是對(duì)待測(cè)樣品進(jìn)行平行束垂直入射實(shí)驗(yàn)，但未考慮斜射的γ射線自吸收，造成修正結(jié)果偏差[6-7]。本研究針對(duì)實(shí)驗(yàn)室制備的133Ba活性炭濾盒體源，進(jìn)行樣品的自吸收修正，通過蒙卡計(jì)算與面源自吸收實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，對(duì)133Ba的356 keV γ射線，建立不同厚度的濾盒活性炭樣品探測(cè)效率與活性炭厚度的關(guān)系，得出濾盒活性炭的自吸收修正因子F(t)，實(shí)現(xiàn)活性炭濾盒體源的自吸收修正，保障體源的準(zhǔn)確定值以及量值傳遞的有效性。

1 修正原理

活性炭濾盒體源樣品的自吸收修正實(shí)驗(yàn)基本原理：固定面源與探頭的距離，改變面源對(duì)應(yīng)的活性炭層厚度，用標(biāo)準(zhǔn)面源測(cè)量不同活性炭層厚度t時(shí)的探測(cè)效率，確定面源探測(cè)效率隨濾盒活性炭層厚度變化的關(guān)系ε(t)，公式(1)為寬束單能γ射線在物質(zhì)中減弱的一般規(guī)律：

N=BN0e-μt

(1)

式中：B為累計(jì)因子，表示在考察點(diǎn)真正測(cè)量的某一輻射量與窄束減速規(guī)律算得的同一輻射量的比值；N為無吸收介質(zhì)下的計(jì)數(shù)率，s-1；N0為有吸收介質(zhì)下的計(jì)數(shù)率，s-1；μ為該吸收介質(zhì)的γ衰減系數(shù)；t為自吸收介質(zhì)的厚度，cm。

衰減系數(shù)μ受射線能量、介質(zhì)材料、厚度、密度條件的影響，針對(duì)133Ba活性炭濾盒標(biāo)準(zhǔn)源的自吸收問題，由于射線能量已知，因此只受介質(zhì)的影響，通過公式變換轉(zhuǎn)換成質(zhì)量衰減系數(shù)μ/ρ，可得公式(2)：

N=A0pγεt=BA0pγε0e-(μ/ρ)tρ

(2)

式中：A0為γ核素的放射性活度，Bq；pγ為某一能量的γ射線發(fā)射幾率；εt為有吸收介質(zhì)下的探測(cè)效率；ε0為無吸收介質(zhì)下的探測(cè)效率；ρ為吸收介質(zhì)的密度，g/cm3。

對(duì)于同一種能量射線，同一種堆積密度ρ的活性炭為介質(zhì)時(shí)，射線在介質(zhì)內(nèi)的衰減僅與介質(zhì)的質(zhì)量厚度tρ有關(guān)，質(zhì)量厚度可理解為試樣下表面單位面積以上柱體中的質(zhì)量。實(shí)驗(yàn)使用面源放在這些樣品上，測(cè)量不同活性炭層厚度下的探測(cè)效率εt與活性炭層厚度關(guān)系，通過指數(shù)擬合得到擬合函數(shù)ε(t)，與測(cè)量無介質(zhì)情況下探測(cè)效率ε0的比值即為自吸收修正因子F(t)：

F(t)=ε(t)/ε0

(3)

實(shí)際測(cè)量時(shí)，針對(duì)厚度為t的活性炭樣品，將其分割成數(shù)個(gè)密度和成分與原樣品相同，高度等間隔增加的樣品，不同高度樣品的填充按照質(zhì)量厚度計(jì)算得到不同高度下需要填充活性炭的量，從而測(cè)量并計(jì)算濾盒不同活性炭層厚度的自吸收修正因子F(t)。

2 儀器及材料

2.1 主要儀器與裝置

美國(guó)Ortec公司低本底HPGe(high-purity germanium)γ譜儀系統(tǒng)：探測(cè)器晶體尺寸Φ69.8 mm×82.4 mm，為單端同軸型HPGe探測(cè)器，相對(duì)效率66%，對(duì)60Co能量點(diǎn)1.33 MeV的能量分辨率為1.9 keV。

2.2 主要材料與試劑

133Ba傳遞標(biāo)準(zhǔn)源采用活性炭濾盒的形式進(jìn)行制備，為反映實(shí)際測(cè)量對(duì)象，減小因?yàn)V盒尺寸帶來的距離修正、自吸收修正等影響，選取典型類型、尺寸的濾盒，同時(shí)需采用粒徑一致、結(jié)構(gòu)堅(jiān)固、吸附能力均勻穩(wěn)定的優(yōu)質(zhì)活性炭。選擇HI-Q公司濾盒，濾盒尺寸為Φ55 mm×25 mm，活性區(qū)為Φ50.5 mm×20.8 mm，活度不確定度為2%，k=2。濾盒內(nèi)活性炭粒徑為20～40目。

自制133Ba均勻?yàn)V盒體源比活度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.8%，接近該測(cè)量方法的重復(fù)性，體源均勻性良好，可滿足實(shí)驗(yàn)要求。

實(shí)驗(yàn)制備面源所需133Ba溶液放射性比活度為163 Bq/mg。

3 MCNP模擬計(jì)算

3.1 建立模型

使用MCNP蒙卡模擬方法對(duì)高純鍺探測(cè)器進(jìn)行無源效率刻度時(shí)，首先應(yīng)建立探測(cè)器系統(tǒng)的模型，需要確保輸入探測(cè)器的幾何結(jié)構(gòu)和尺寸盡可能詳細(xì)。廠家提供的探測(cè)器相關(guān)結(jié)構(gòu)尺寸信息列于表1，利用廠家提供的尺寸信息，實(shí)驗(yàn)?zāi)M建立的晶體模型示于圖1。

對(duì)模擬結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源對(duì)儀器的全能峰探測(cè)效率刻度結(jié)果進(jìn)行比較，涉及能量范圍為59.541～1 332.501 keV，點(diǎn)源距離HPGe探頭25 cm，無死層修正的模擬結(jié)果列于表2。結(jié)果表明，無死層修正時(shí)，中高能射線能量部分的模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相差約8%，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差較大，分析為晶體側(cè)壁死層尺寸帶來的影響；在低能部分模擬值較實(shí)驗(yàn)值有約5%的偏差，分析原因?yàn)閷?shí)際探頭前死層厚度與冷指尺寸變化對(duì)低能射線的影響，以及探測(cè)器屏蔽材料X射線的干擾[8-9]。需要對(duì)模型進(jìn)行適當(dāng)?shù)男拚?/p>

表1 HPGe晶體幾何參數(shù)Table 1 Geometry parameters of HPGe crystal

圖1 晶體模型Fig.1 Crystal model

3.2 死層修正

探測(cè)器探頭的死層修正，主要考慮晶體前死層和內(nèi)部冷指尺寸及側(cè)壁死層的影響。由于低能γ射線穿透能力較弱，故晶體前死層厚度主要影響低能射線；中高能γ射線穿透能力較強(qiáng)，主要受側(cè)壁死層及冷指尺寸等影響[8]。實(shí)驗(yàn)調(diào)整了冷指尺寸、死層及側(cè)壁死層尺寸，分別對(duì)低能射線和中高能射線進(jìn)行模擬研究，以10 μm為步長(zhǎng)進(jìn)行死層修正，最后將晶體前死層厚度修正為0.002 9 cm，晶體側(cè)邊死層厚度修正為0.14 cm。

射線能量范圍59.54～1 332.50 keV時(shí)，對(duì)晶體死層尺寸修正后的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)刻度結(jié)果進(jìn)行比較，結(jié)果列于表3。由表3結(jié)果可知，死層修正后，模擬值與實(shí)驗(yàn)值在低中高能段相差均不超過5%，模擬結(jié)果符合要求，說明經(jīng)死層尺寸修正后的模擬模型接近實(shí)際的HPGe晶體，可用于實(shí)驗(yàn)?zāi)M計(jì)算。

表2 無死層修正模擬結(jié)果Table 2 Simulation results of no dead layer correction

表3 死層修正后模擬結(jié)果Table 3 Simulation results of dead layer correction

3.3 自吸收修正因子的MCNP模擬計(jì)算

采用實(shí)驗(yàn)室制備的標(biāo)準(zhǔn)面源，經(jīng)模擬計(jì)算，在距離探頭12.3 cm處，133Ba面源模擬結(jié)果與制備的133Ba標(biāo)準(zhǔn)面源實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果符合較好(表4)，可進(jìn)行面源自吸收模擬與實(shí)驗(yàn)測(cè)量。

根據(jù)面源刻度不同厚度的自吸收實(shí)驗(yàn)原理，利用MCNP程序分別對(duì)無介質(zhì)和有活性炭介質(zhì)的情況進(jìn)行模擬計(jì)算，并對(duì)有介質(zhì)條件模擬不同活性炭層厚度下的自吸收變化。本實(shí)驗(yàn)133Ba面源始終放置在距離探頭12.3 cm處，僅改變133Ba面源對(duì)應(yīng)的活性炭層厚度，實(shí)驗(yàn)根據(jù)濾盒尺寸，將活性炭層厚度分成9類不同厚度進(jìn)行模擬計(jì)算，模擬結(jié)果列于表5。

表4 133Ba面源模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較Table 4 Comparison of 133Ba surface source simulation and experimental results

表5中數(shù)據(jù)可得不同活性炭層厚度下的面源探測(cè)效率，根據(jù)公式(3)，可得出自吸收修正因子F(t)與活性炭層厚度的關(guān)系并作擬合曲線，示于圖2。由圖2結(jié)果可知，擬合關(guān)系為F=1.003e-0.051t，相關(guān)系數(shù)R=0.995 16。

表5 不同厚度炭層下的133Ba面源探測(cè)效率Table 5 Detection efficiency of the 133Ba surface sourceunder different thicknesses of carbon

圖2 MCNP模擬自吸收修正曲線Fig.2 MCNP simulates self-absorption correction curve

4 自吸收修正實(shí)驗(yàn)

4.1 面源制備

由于133Ba半衰期足夠長(zhǎng)，為了減少多個(gè)同活度面源之間因?yàn)榫鶆蛐曰蛘呋疃炔町惖葘?duì)結(jié)果帶來的影響，制備一個(gè)面源并用塑封機(jī)塑封，測(cè)量不同厚度炭層下的探測(cè)效率。面源制備采用醫(yī)用點(diǎn)樣儀。點(diǎn)樣儀制備的面源放置約3 h，等待其完全干燥，最后用塑封機(jī)將其密封，儲(chǔ)存?zhèn)溆?。本?shí)驗(yàn)制備的面源及其活度列于表6。

4.2 自吸收實(shí)驗(yàn)

依據(jù)面源實(shí)驗(yàn)方法原理，將制備的133Ba面源分別放置在9種不同厚度活性炭樣品以及對(duì)應(yīng)空樣品盒上進(jìn)行測(cè)量，確保面源所在高度一致。通過加工不同高度濾盒內(nèi)環(huán)節(jié)活性炭層厚度，實(shí)驗(yàn)根據(jù)濾盒尺寸將加工內(nèi)環(huán)尺寸分為2、4、6、8、10、12、14、16、18 mm，加工內(nèi)環(huán)材料為有機(jī)玻璃，實(shí)物示于圖3，裝樣后實(shí)物圖示于圖4。

表6 面源相關(guān)參數(shù)Table 6 Parameters of disk source

圖3 加工的內(nèi)環(huán)Fig.3 The inner ring of process

圖4 分裝樣品實(shí)物Fig.4 The packing of the sample

活性炭采用濾盒內(nèi)自帶的浸漬活性炭，經(jīng)測(cè)量計(jì)算得本實(shí)驗(yàn)采用活性炭的堆積密度為0.47 g/cm3。為了減小人員操作對(duì)活性炭層厚度填充的不準(zhǔn)確性，采用質(zhì)量厚度，即tρ完成不同活性炭層厚度的填充工作。相關(guān)參數(shù)及實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表7。

表7 不同炭層厚度的面源探測(cè)效率Table 7 Detection efficiency of the surface source under different carbon thickness

由表7中實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，采用面源模擬活性炭濾盒9組不同深度的探測(cè)效率，以及濾盒中無活性炭介質(zhì)條件下的探測(cè)效率，兩者通過公式(3)建立自吸收修正因子關(guān)系示于圖5。從圖5數(shù)據(jù)擬合曲線可以看出，實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為理想，線性擬合的相關(guān)系數(shù)為0.991 11，說明實(shí)驗(yàn)結(jié)果線性相關(guān)性滿足要求。

圖5 不同炭層厚度自吸收修正曲線Fig.5 The self-absorption correction curve of activated carbon with different thickness

5 模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較分析

在不同活性炭層厚度下，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較列于表8。結(jié)果顯示，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果符合較好。對(duì)于模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差的來源，初步分析是由于面源不會(huì)達(dá)到完全均勻狀態(tài)，而模擬面源是完全均勻的，另外還有儀器測(cè)量帶來的系統(tǒng)誤差。兩者誤差約1%，在實(shí)驗(yàn)允許的誤差范圍內(nèi)。實(shí)驗(yàn)所用活性炭模擬結(jié)果的F(t)可用于133Ba活性炭濾盒體源的自吸收修正。

表8 實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)果比較Table 8 Comparison of experimental and simulation results

采用模擬的自吸收修正擬合函數(shù)F=1.003e-0.051t，對(duì)133Ba濾盒體源進(jìn)行自吸收修正并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)與采用自吸收修正擬合函數(shù)理論計(jì)算結(jié)果的比較列于表9。其中，無填充介質(zhì)的均勻體源探測(cè)效率通過MCNP模擬實(shí)現(xiàn)。由表9數(shù)據(jù)結(jié)果可以看出，模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差小于2%，分析誤差來源為133Ba濾盒體源均勻性及活度不確定度帶來的影響，總體結(jié)果符合較好，可用于133Ba濾盒體源的自吸收修正。

表9 實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算結(jié)果比較Table 9 Comparison of experimental and theoretical results

6 結(jié)論

本研究通過模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)合，采取面源探測(cè)效率刻度方法，探究了不同厚度活性炭濾盒體源的自吸收修正，給出了自吸收修正因子F(t)。結(jié)果表明，實(shí)驗(yàn)采用的活性炭材料，可根據(jù)實(shí)驗(yàn)室制備的133Ba活性炭濾盒體源的炭層厚度t，由自吸收修正擬合函數(shù)F=1.003e-0.051t計(jì)算對(duì)應(yīng)活性炭層厚度下的體源自吸收修正因子F(t)，最終進(jìn)行133Ba活性炭濾盒體源探測(cè)效率自吸收的修正。同時(shí)，針對(duì)不同廠家活性炭濾盒之間的差異，還需進(jìn)一步研究討論。