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    浙江溫嶺土壤-水稻系統(tǒng)銅的空間異質(zhì)性及其分布特征

    2019-03-30 03:06:58黃棟良張璐瑤董佳琦
    浙江農(nóng)業(yè)科學(xué) 2019年3期
    關(guān)鍵詞:溫嶺市結(jié)合態(tài)重金屬

    黃棟良,張璐瑤,董佳琦*

    (浙江農(nóng)林大學(xué) 環(huán)境與資源學(xué)院,浙江 杭州 311300)

    水稻是全球重要的糧食作物之一,約90%的種植面積分布在亞洲,是東南亞國(guó)家最重要的食物來(lái)源[1]。水稻土壤一旦受到外源重金屬污染,不僅影響水稻的產(chǎn)量和品質(zhì),還會(huì)通過(guò)食物鏈傳遞危害人體健康,故而水稻的食品安全問(wèn)題受到廣大學(xué)者的普遍關(guān)注[2-3]。

    銅元素(Cu)是參與植物光合作用和呼吸作用相關(guān)酶的重要組成部分[4]。銅缺乏會(huì)引起谷類作物的不育和作物的嚴(yán)重減產(chǎn)[5],而過(guò)量的銅會(huì)潛在危害人類和動(dòng)物的健康[6]。土壤中Cu的來(lái)源包括土壤母質(zhì),銅礦開(kāi)采和冶煉產(chǎn)生的廢渣,城市、工業(yè)和農(nóng)業(yè)排放的廢棄物,以及農(nóng)用化學(xué)品。土壤有機(jī)質(zhì)對(duì)銅具有強(qiáng)烈的吸附作用,使銅在土壤表層富集,增加了對(duì)植物的毒害作用,進(jìn)而威脅食品安全[7]。因此,水稻田土壤Cu的有效管理在農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展中占有重要地位。已有學(xué)者采用盆栽或大田試驗(yàn)研究水稻田土壤Cu的累積和毒性[8-9],而關(guān)于區(qū)域水稻田土壤Cu的空間結(jié)構(gòu)及相關(guān)土壤理化性狀對(duì)Cu遷移變化規(guī)律的研究還較少。

    本研究以典型水稻產(chǎn)區(qū)(浙江溫嶺)土壤重金屬銅為研究對(duì)象,研究土壤-水稻系統(tǒng)Cu及其形態(tài)的空間變異規(guī)律,確定影響該系統(tǒng)Cu遷移特征的土壤理化因子,以期為當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)土壤Cu污染綜合防治提供參考,并為該區(qū)域土壤資源的持續(xù)利用和管理提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 研究區(qū)概況

    溫嶺市地處浙江省東南沿海(121°10′~121°44′E,28°13′~28°32′N)。其三面臨海,區(qū)域總面積1 081.24 km2,其中陸地面積925.82 km2。溫嶺市地勢(shì)西高東低,西部以丘陵山區(qū)為主,北部、中部和東部以平原為主。溫嶺市屬亞熱帶季風(fēng)氣候,年平均氣溫為17 ℃,年平均降水量為1 700 mm[10]。土壤類型多樣,主要有黃壤、紅壤、潮土、水稻土和鹽土5種土類。

    1.2 土壤樣品采集和分析

    在溫嶺市內(nèi)基于土地利用、土壤類型和采樣分布的均勻性等因素,以GPS精確定位,共采集92對(duì)表層土壤樣品(0—15 cm)和對(duì)應(yīng)的水稻樣品(圖1)。

    土壤pH值采用1∶2.5土水質(zhì)量體積比的懸濁液測(cè)定;土壤有機(jī)質(zhì)采用重鉻酸鉀外加熱法測(cè)定;土壤電導(dǎo)率采用1∶5土水質(zhì)量體積比的懸濁液測(cè)定[10];土壤重金屬全量采用HF-HNO3-HClO4三酸消解法。土壤重金屬形態(tài)含量測(cè)定采用Tessier等[11]提出的連續(xù)提取法,重金屬形態(tài)主要包括交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)[12]。水稻重金屬含量測(cè)定采用HNO3-H2O2消解法。用石墨爐原子吸收分光光度法(儀器型號(hào)Perkin Elmer AA800,美國(guó))測(cè)定Cu全量及各形態(tài)含量。本研究中,土壤Cu的碳酸鹽結(jié)合態(tài)和交換態(tài)含量由于低于儀器檢測(cè)限,未能檢出。

    1.3 土壤Cu污染評(píng)價(jià)

    1.3.1 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    采用Hakanson[13]提出的潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)溫嶺市水稻區(qū)土壤Cu的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)(包括污染系數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn))。

    1.3.2 水稻Cu的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    采用目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)法評(píng)價(jià)溫嶺市居民通過(guò)食用水稻而可能具有的健康風(fēng)險(xiǎn)。通過(guò)食用水稻而攝入的Cu含量(CDI,平均日攝取量,mg·kg-1·d-1)用US EPA MMSOLS模型中食物攝入暴露評(píng)價(jià)方程[14]計(jì)算,其中,暴露時(shí)間按70 a計(jì)算,平均接觸時(shí)間按70 a、每年365 d計(jì)算,暴露頻率按365 d·a-1計(jì)算,成人和兒童的體重分別以70 kg和16 kg計(jì)。計(jì)算健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(THQ)時(shí),重金屬暴露參考計(jì)量取2×10-4mg·kg-1·d-1。若THQ值<1,說(shuō)明暴露人群沒(méi)有明顯的健康風(fēng)險(xiǎn);若THQ值>1,表明Cu可引起人體的健康風(fēng)險(xiǎn),值越大表明人體健康風(fēng)險(xiǎn)越大。

    1.4 空間分析方法

    1.4.1 空間自相關(guān)性分析

    空間自相關(guān)是指變量在區(qū)域尺度上觀測(cè)數(shù)據(jù)之間存在的相關(guān)性程度,其基本指標(biāo)為Moran’ sI指數(shù),一般包括全局和局部Moran’ sI[15]。全局Moran’ sI主要反映變量在研究區(qū)的整體空間自相關(guān)程度,局部Moran’ sI反映變量值在每個(gè)空間位置上與相近單元的似程度。

    局部Moran’ sI指數(shù)的結(jié)果可標(biāo)準(zhǔn)化,其顯著性水平可用正態(tài)分布的假設(shè)進(jìn)行檢驗(yàn)。局部Moran’ sI值為正值時(shí)表明目標(biāo)值與其鄰域相似,主要表現(xiàn)為高—高值集聚和低—低值集聚。在土壤污染研究中,高—高值區(qū)域被視作“區(qū)域熱點(diǎn)”,而低—低值區(qū)域被視為“冰點(diǎn)”。與此同時(shí),高的局部Moran’ sI負(fù)值意味著潛在的空間異常值,空間異常值包括低—高和高—低空間異常值,其中后者被視作“單個(gè)熱點(diǎn)”[15]。

    1.4.2 地統(tǒng)計(jì)學(xué)與交叉相關(guān)函數(shù)

    本研究采用普通克里格法繪制空間分布圖。在此基礎(chǔ)上,隨機(jī)抽取800個(gè)空間分布數(shù)據(jù)進(jìn)行空間相關(guān)分析。交叉相關(guān)圖描述了相距為h的變量1和變量2之間存在的相關(guān)性。在距離為0時(shí),交叉相關(guān)圖的ρ12(0)等同于Pearson系數(shù)。

    三個(gè)因素(相關(guān)系數(shù)、變程、形狀)在交叉相關(guān)圖中被用于描述兩個(gè)變量間的空間相關(guān)性。交叉相關(guān)圖在距離為0時(shí)的值表示相關(guān)關(guān)系的強(qiáng)弱;變程表示變量存在相關(guān)性的最大距離;交叉相關(guān)圖的形狀表明2個(gè)變量之間的相關(guān)性隨距離增加的變化趨勢(shì)。

    1.5 數(shù)據(jù)處理

    采用SPSS 19.0統(tǒng)計(jì)分析軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)的描述統(tǒng)計(jì)分析、正態(tài)分布檢驗(yàn)、相關(guān)分析;利用GS+7.0軟件完成半方差模型擬合;用ArcGIS 10.2地理信息系統(tǒng)軟件進(jìn)行成果圖的制作。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 描述性統(tǒng)計(jì)

    研究區(qū)土壤pH值為4.62~7.75,平均值為5.45,是典型的酸性土壤(表1)。土壤有機(jī)質(zhì)含量為18.9~71.6 g·kg-1,平均值為41.2 g·kg-1。研究區(qū)土壤顆粒以粉粒和黏粒為主,砂粒含量較低。土壤鐵錳結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)Cu含量平均值分別為7.12、8.73、18.65 mg·kg-1。變異系數(shù)可以表示土壤重金屬元素的空間變異性,變異系數(shù)≤10%時(shí)為弱變異性,10%<變異系數(shù)<100%時(shí)為中等變異,變異系數(shù)≥100%時(shí)為強(qiáng)變異性[16-17]。土壤Cu含量、水稻Cu含量、鐵錳結(jié)合態(tài)Cu含量、有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu含量和殘?jiān)鼞B(tài)Cu含量的變異系數(shù)分別是51.8%、22.0%、86.8%、87.6%和27.6%,均屬于中等變異。

    表1 研究區(qū)土壤-水稻系統(tǒng)中不同形態(tài)Cu和土壤理化性質(zhì)的描述統(tǒng)計(jì)分析

    注:K-SP一列括號(hào)里的數(shù)值表明數(shù)據(jù)對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后符合正態(tài)分布。

    2.2 土壤-水稻系統(tǒng)的Cu富集特征

    本研究選取國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—1995)中pH值<6.5的土壤含量限值作為污染判斷閾值。以浙江土壤重金屬背景值為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),大部分(98.9%)樣品的土壤Cu含量超過(guò)了背景值,表明該研究區(qū)受人為污染較為嚴(yán)重,大部分地區(qū)存在重金屬Cu的富集情況。與國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)相比,Cu超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的樣品占總樣品數(shù)的15.2%,表明研究區(qū)局部地區(qū)已經(jīng)存在Cu的污染特征。

    2.3 土壤-水稻系統(tǒng)Cu的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    2.3.1 土壤潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    利用Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法對(duì)水稻產(chǎn)區(qū)重金屬Cu進(jìn)行分析,結(jié)果表明,Cu潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)值范圍為4.44~45.08,與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)閾值40相比,溫嶺市水稻產(chǎn)區(qū)重金屬Cu的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)整體處在較低水平,只有1個(gè)點(diǎn)位的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)數(shù)值>40,處于中等生態(tài)危害程度。

    2.3.2 水稻Cu健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    運(yùn)用目標(biāo)危險(xiǎn)系數(shù)法對(duì)食物攝入途徑引起的Cu健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果表明,成人和兒童的THQ值都<1,說(shuō)明食用當(dāng)?shù)厮緦?duì)暴露人群不致引起明顯的Cu健康風(fēng)險(xiǎn)。對(duì)于兒童來(lái)說(shuō),其風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)為0.10,高于成人風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(0.03)。這說(shuō)明Cu通過(guò)水稻攝入對(duì)兒童造成的健康風(fēng)險(xiǎn)要高于成人。盡管本研究中單一重金屬Cu對(duì)成人和兒童沒(méi)有構(gòu)成明顯的健康風(fēng)險(xiǎn),但是自然界中重金屬常存在復(fù)合污染,在這種情況下很難保證其他重金屬或是復(fù)合污染作用不會(huì)對(duì)人體構(gòu)成健康風(fēng)險(xiǎn),因此,對(duì)于研究區(qū)的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)仍須加以重視,且應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注該地區(qū)多種重金屬的復(fù)合污染。

    2.4 相關(guān)性及其空間相關(guān)性特征

    2.4.1 土壤變量間相關(guān)性分析

    采用皮爾遜(Pearson)相關(guān)系數(shù)分析變量之間的相關(guān)關(guān)系(表2)。結(jié)果表明,土壤Cu含量與不同形態(tài)Cu含量呈極顯著相關(guān)性。供試土壤理化性狀中:土壤有機(jī)質(zhì)、土壤pH值與土壤有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu的相關(guān)性達(dá)極顯著水平,黏粒含量與土壤有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu呈顯著相關(guān);土壤電導(dǎo)率,以及砂粒、黏粒、粉粒含量分別與鐵錳結(jié)合態(tài)Cu含量顯著相關(guān);土壤電導(dǎo)率,以及砂粒、黏粒、粉粒含量分別與殘?jiān)鼞B(tài)Cu含量呈極顯著相關(guān)??傮w來(lái)看,本研究土壤中Cu形態(tài)分布與土壤相關(guān)理化性質(zhì)具有顯著相關(guān)性,說(shuō)明土壤重金屬形態(tài)分布受土壤相關(guān)理化性狀的影響[9]。

    2.4.2 水稻Cu含量與土壤變量的空間相關(guān)性

    如圖2所示,隨著距離增加,交叉相關(guān)值逐漸變?yōu)?。水稻Cu含量與土壤Cu含量呈顯著空間正相關(guān)。土壤3種形態(tài)的Cu含量中,有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu含量與水稻Cu含量的空間相關(guān)性最高。這可能是因?yàn)镃u對(duì)有機(jī)物具有很高的親和力,能與多電子的有機(jī)質(zhì)結(jié)合形成特殊的強(qiáng)化學(xué)鍵。鐵錳結(jié)合態(tài)Cu與水稻Cu含量具有最長(zhǎng)的空間相關(guān)變程。

    在土壤理化性質(zhì)中,土壤有機(jī)質(zhì)與水稻Cu含量呈顯著正相關(guān),而土壤pH值和電導(dǎo)率與水稻Cu含量呈顯著負(fù)相關(guān)。土壤中Cu總量、有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu、殘?jiān)鼞B(tài)Cu、土壤有機(jī)質(zhì)與水稻中Cu含量的空間相關(guān)性隨著距離的增加而急劇下降,當(dāng)空間相關(guān)性范圍>12 km時(shí),大部分指標(biāo)的相關(guān)系數(shù)均低于顯著性水平(P<0.05),表明在本研究中,12 km×12 km可能是水稻的潛在管理區(qū)。

    表2 研究區(qū)土壤Cu含量和土壤基本理化性質(zhì)的相關(guān)系數(shù)矩陣(n=92)

    注:*與**分別表示相關(guān)性達(dá)到顯著(P<0.05)和極顯著(P<0.01)水平。

    圖2 水稻Cu含量與土壤總Cu及各形態(tài)Cu、土壤理化性質(zhì)的交叉相關(guān)關(guān)系

    2.5 空間結(jié)構(gòu)分析

    圖3為土壤Cu和水稻中Cu的局部空間自相關(guān)分布。土壤中的Cu能觀察到明顯的空間聚集現(xiàn)象,包括研究區(qū)北部的較顯著的高值集聚區(qū)和西南部相對(duì)較小的高值集聚區(qū)。其中,土壤Cu的高值集聚效應(yīng)跟工業(yè)活動(dòng)和電子垃圾拆解活動(dòng)顯著相關(guān)。這些工業(yè)活動(dòng)包括電子生產(chǎn)、皮革制造,以及塑料生產(chǎn)和染料的制造,這些產(chǎn)業(yè)在溫嶺市北部迅速發(fā)展,成為土壤Cu累積的一個(gè)主要來(lái)源。與此同時(shí),電子垃圾通常也包含一些重金屬,比如說(shuō)Cu,違規(guī)處理的電子垃圾通常利用一些簡(jiǎn)單的技術(shù),如燃燒和強(qiáng)酸熔融來(lái)回收其中有價(jià)值的金屬,由此導(dǎo)致重金屬進(jìn)入環(huán)境并在環(huán)境中累積起來(lái),所以電子垃圾的拆解是另一個(gè)土壤Cu積累的主要來(lái)源。在研究區(qū)南部的超低群值表示遠(yuǎn)離工業(yè)區(qū)和保持農(nóng)業(yè)傳統(tǒng)管理區(qū)的區(qū)域中土壤Cu的含量大體上比較低。3個(gè)Cu高離散值位于或接近城市地區(qū)。在這些地區(qū),沒(méi)有工業(yè)或采礦活動(dòng),土壤中高積累的Cu可能與交通運(yùn)輸有關(guān)。水稻中的Cu在研究區(qū)西北部和南部呈現(xiàn)明顯的高-高值集聚區(qū),與土壤Cu的空間集聚表現(xiàn)出一定的重疊,說(shuō)明土壤Cu會(huì)在一定程度上影響水稻Cu的空間集聚。

    圖3 土壤Cu、水稻Cu的空間集聚分布

    表3列出了研究區(qū)土壤Cu形態(tài)的變異函數(shù)理論模型,決定系數(shù)在0.88~0.97,各形態(tài)Cu的變異函數(shù)理論模型擬合程度均較高,說(shuō)明研究區(qū)土壤Cu含量及其不同形態(tài)的含量(鐵錳結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài))、水稻Cu含量均具有一定的空間變異結(jié)構(gòu)。塊基比也稱塊金效應(yīng),可表明系統(tǒng)變量的空間相關(guān)性的程度。塊金效應(yīng)<25%,表示空間相關(guān)性強(qiáng);塊金效應(yīng)為25%~75%,表示空間相關(guān)性中等;塊金效應(yīng)>75%,表示空間相關(guān)性弱[18]。由表3可知,所研究變量的塊基比均在25%~75%,說(shuō)明是人為和自然因素共同決定了其空間相關(guān)性[18]。

    表3 土壤和水稻Cu含量的半方差函數(shù)模型及其相關(guān)參數(shù)

    2.6 空間分布

    本研究采用普通克里格插值方法,得到研究區(qū)空間分布(圖4)。水稻Cu的空間格局為西北部含量最高,西南部含量最低,呈現(xiàn)北—南遞減趨勢(shì)。土壤Cu的空間格局與水稻Cu的空間格局大體一致,尤其是重金屬高值區(qū)的分布基本一致,說(shuō)明水稻對(duì)重金屬的累積在一定程度上受土壤中重金屬含量的影響,同時(shí)也受其他因素的干擾。

    圖4 研究區(qū)Cu的空間分布

    總體上來(lái)說(shuō),研究區(qū)土壤Cu各形態(tài)含量呈北高南低的空間分布格局。與研究區(qū)水稻Cu的空間分布格局相比,水稻Cu與土壤各形態(tài)Cu的空間分布并不完全一致,說(shuō)明水稻對(duì)土壤Cu的累積除受土壤各形態(tài)Cu含量的共同作用外,還受其他因素的影響[9]。

    由圖4還可見(jiàn),水稻和土壤中Cu的高濃度區(qū)主要集中在電子垃圾拆解區(qū)位置,說(shuō)明電子垃圾是研究區(qū)域Cu污染的重要來(lái)源之一。

    3 小結(jié)

    本研究表明,溫嶺市水稻產(chǎn)區(qū)土壤Cu含量、水稻Cu含量,以及土壤中鐵錳結(jié)合態(tài)Cu、有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu和殘?jiān)鼞B(tài)Cu含量都屬于中等變異強(qiáng)度。大部分樣品的土壤Cu含量超過(guò)了浙江土壤重金屬含量背景值,占總樣品數(shù)的98.9%,超過(guò)GB 15618—1995中二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的樣品占總樣品數(shù)的15.2%,說(shuō)明研究區(qū)存在重金屬Cu的富集情況,局部地區(qū)具有Cu的污染特征。土壤中各形態(tài)Cu的含量受土壤理化性質(zhì)的顯著影響,有機(jī)結(jié)合態(tài)Cu主要受土壤有機(jī)質(zhì)和pH值的影響。從分布來(lái)看,水稻和土壤中Cu的高濃度區(qū)主要集中在電子垃圾拆解區(qū)位置,說(shuō)明電子垃圾是研究區(qū)Cu污染的主要來(lái)源之一。

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