天然氣水合物儲層力學(xué)特性研究進(jìn)展*

李棟梁 ，王 哲 ,5，吳 起 ,6，盧靜生 ，梁德青 ?

（1.中國科學(xué)院廣州能源研究所，廣州 510640；2.中國科學(xué)院天然氣水合物重點實驗室，廣州 510640；3.廣東省新能源和可再生能源研究開發(fā)與應(yīng)用重點實驗室，廣州 510640；4.中國科學(xué)院廣州天然氣水合物中心，廣州 510640；5.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 納米學(xué)院，江蘇 蘇州 215123；6.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

0 引 言

天然氣水合物是由水分子和氣體分子在一定溫壓條件下形成的一種類冰狀籠形化合物。自然界中的水合物一般產(chǎn)出于深水海底淺層未固結(jié)成巖的松散沉積物中和陸域凍土區(qū)巖石裂隙或孔隙中，受溫度、壓力和氣源綜合因素影響，具有典型的區(qū)域性分布特點，即水合物儲層具有埋深淺、膠結(jié)性差、泥質(zhì)低滲、類型多樣等特征[1]。

水合物開采要求改變水合物的相平衡條件，即改變其穩(wěn)定存在的溫度和壓力。這會導(dǎo)致地層膠結(jié)強度、孔隙度、地質(zhì)結(jié)構(gòu)等發(fā)生變化，從而引發(fā)一些地質(zhì)災(zāi)害，例如海底滑坡[2]、海底沉降[3]和海嘯[4]等，嚴(yán)重威脅水合物資源的安全開采。除此之外，水合物分解的甲烷等氣體都是溫室氣體，其溫室效應(yīng)比二氧化碳強，如果大量的甲烷氣體排放到大氣中，將嚴(yán)重影響地球的氣候。因此，研究含水合物沉積物的力學(xué)性質(zhì)和水合物開采可能引發(fā)的地質(zhì)災(zāi)害顯得十分重要。

國內(nèi)外學(xué)者從不同的角度對含水合物沉積物進(jìn)行了大量研究，在試樣制備方法、飽和度測試技術(shù)、試驗溫壓條件控制、剪切速率控制等方面取得了很大進(jìn)步[5-6]。本文在調(diào)研大量文獻(xiàn)基礎(chǔ)上，結(jié)合已有的天然氣水合物制樣、三軸力學(xué)測試研究現(xiàn)狀，系統(tǒng)分析影響含水合物沉積物的力學(xué)特性的主要因素，梳理下一步研究方向，為促進(jìn)含水合物沉積物力學(xué)強度研究提供參考。

1 靜力學(xué)實驗測試

1.1 制樣及實驗方法

早期由于沒有適用于含水合物沉積物力學(xué)強度研究的儀器，研究者大多采用聲學(xué)等間接方法測量其力學(xué)強度特性。WINTERS等[7]分別對水合物儲層原位取芯試樣、人工合成甲烷水合物試樣以及含冰的沉積物試樣進(jìn)行了剪切強度和縱波速度測量實驗，發(fā)現(xiàn)水合物的存在可以顯著增強試樣的剪切強度和縱波速率，且增強效應(yīng)與水合物的含量和分布、沉積物本身性質(zhì)以及實驗條件有關(guān)。PRIEST等[8]利用共振柱實驗對水合物沉積物的生成和分解過程進(jìn)行了研究，結(jié)果顯示水合物的生成對沉積物剛度的增強比較緩慢，但是水合物分解會顯著影響沉積物的剛度。劉艷軍等[9]通過利用SHW-III型水合物巖樣聲電力學(xué)測試裝置進(jìn)行了飽和度和顆粒類型對水合物沉積物基礎(chǔ)物性（聲波波速、動態(tài)力學(xué)參數(shù)、膠結(jié)強度）影響實驗，發(fā)現(xiàn)同一粒徑下的沉積物孔隙飽和度越高，聲波傳播速度越快，而相同類型的沉積物聲波傳播速度隨其顆粒粒徑的減小而增加；水合物沉積物的抗膠結(jié)程度隨著沉積物顆粒粒徑的減小而增強，隨著孔隙飽和度的減小而下降。

目前實驗室中對于含水合物沉積物的力學(xué)強度的研究儀器主要為低溫高壓三軸儀，但是實驗室內(nèi)合成天然氣水合物通常需要較長的時間，且條件比較苛刻，直接研究甲烷水合物實驗難度大，而四氫呋喃（tetrahydrofuran,THF）水合物與甲烷水合物具有相似的熱物理性質(zhì)，且實驗室內(nèi)人工合成THF水合物比較簡單，利用其代替天然氣水合物進(jìn)行相關(guān) 實驗研究可以顯著提高實驗效率[6]。

隨著低溫高壓三軸剪切儀的研制和實驗普及，在實驗室內(nèi)人工合成甲烷水合物沉積物并進(jìn)行相關(guān)力學(xué)性質(zhì)測試被認(rèn)為是一種有效的研究天然氣水合物儲層的力學(xué)穩(wěn)定性的實驗研究手段。顏榮濤等[10]分別采用非飽和成樣法和飽和試樣氣體擴(kuò)散制樣法合成了二氧化碳水合物沉積物試樣，并進(jìn)行了三軸壓縮實驗，發(fā)現(xiàn)不同的制樣方法得到試樣的強度隨水合物飽和度變化影響并不完全一致。

由于目前沒有統(tǒng)一的制樣方法和標(biāo)準(zhǔn)，不同的研究者采用的實驗方法各有差異，但總體而言可以分為兩類，也即混合制樣法和原位合成法。

混合制樣法首先制備純水合物，并將其制成粉末狀，然后與沉積物混合（圖1）。該方法可以很好地控制水合物飽和度，保證水合物在沉積物中均勻分布，且操作簡單，可提高三軸試驗的制樣效率[5]。

圖1 混合制樣法示意圖Fig.1 Schematic diagram of mixed sample method

圖2 水合物原位生成系統(tǒng)Fig.2 Hydrate in situ formation system

原位制樣法事先將一定含水率的沉積物試樣轉(zhuǎn)入測試模具中，然后通入高壓氣體，通過控制試樣溫度合成含氣體水合物沉積物試樣，合成完成后可直接進(jìn)行力學(xué)測試。原位生成法與實際海底生成含水合物沉積物形成過程類似，測得的數(shù)據(jù)更接近實際情況，但無法保證水合物分布的均勻性，也不容易控制水合物含量。孫曉杰等[11]用覆膜砂燒結(jié)成巖樣，然后采用直接合成法合成含水合物沉積物試樣，其中水合物原位生成系統(tǒng)如圖2所示。

李令東等[12]將覆膜砂和膨潤土為沉積物骨架分別采用直接合成和混合制樣兩種方法制備含水合物沉積物試樣，并進(jìn)行不同實驗條件下的三軸壓縮實驗。其采用兩端供氣法合成水合物，可以有效避免沉積物中孔隙水的流失。LUO等[13]以南海珠江口的沉積物為載體，在實驗室重新合成含水合物沉積物試樣。對于天然氣水合物沉積物和天然氣水合物高嶺土，在相同實驗條件下，其應(yīng)力應(yīng)變以及強度特性相同，在沉積物獲取困難時，利用高嶺土代替沉積物進(jìn)行測試，也有一定的參考價值。

1.2 水合物與沉積物的相互作用

HYODO等[14]通過對不同粒徑的含水合物沉積物的原位三軸壓縮測試和平面應(yīng)變測試，發(fā)現(xiàn)沉積物的強度由于水合物的膠結(jié)作用大幅度提高，而這種提高效應(yīng)與沉積物顆粒粒徑分布有關(guān)。在排水剪切實驗中，試樣的初始剛度和強度隨著粉砂含量的增加而降低，且隨著粉砂含量的增加，剪切過程中試樣的剪縮效應(yīng)愈加顯著。在平面應(yīng)變實驗中發(fā)現(xiàn)，水合物對沉積物的初始剛度和強度均有增強效應(yīng)，但是這種增強效應(yīng)會受到沉積物顆粒本身性質(zhì)的影響。天然氣水合物對沉積物顆粒的膠結(jié)作用可以顯著提高沉積物的力學(xué)強度，如果某些位置的水合物作為沉積物的承載骨架，其對沉積物穩(wěn)定性的貢獻(xiàn)將會更加顯著。MASUI等[15-16]對比了原樣取芯的沉積物試樣和實驗室合成的天然氣水合物沉積物試樣的三軸實驗結(jié)果，發(fā)現(xiàn)當(dāng)兩種樣品的顆粒尺寸分布一樣的時候，兩者具有相同的強度和形變特性。孫中明等[17]利用時域反射技術(shù)測量了THF水合物與甲烷水合物沉積物的水合物飽和度并將理論值與測量值進(jìn)行了比較，發(fā)現(xiàn)含甲烷水合物沉積物在剪切過程中呈現(xiàn)脆性破壞，而甲烷水合物的飽和度的增加有助于沉積物整體的強度增加。李令東等[12]發(fā)現(xiàn)，水合物對沉積物的膠結(jié)作用并不會對水合物沉積物的力學(xué)起決定性作用，其力學(xué)性質(zhì)主要受沉積物顆粒本身的性質(zhì)影響。其中覆膜砂作為基質(zhì)的沉積物的力學(xué)強度和彈性模量都明顯高于膨潤土材質(zhì)，而膨潤土作為沉積物骨架的試樣塑性破壞更加顯著。含水合物沉積物的強度和彈性模量與圍壓呈正相關(guān)關(guān)系，而圍壓對泊松比的影響并不明顯。王淑云等[18]基于含THF水合物黏土樣品在不同水合物飽和度、圍壓及水合物分解前后的高壓三軸剪切試驗和超聲波測量數(shù)據(jù)，分析了含水合物黏土的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系和強度特性，含水合物黏土的應(yīng)力-應(yīng)變曲線展現(xiàn)出彈性、塑性變形以及應(yīng)變硬化三個階段，與不含水合物黏土的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系有明顯不同；含水合物黏土在水合物分解前后的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系存在明顯的不同，水合物的存在增強了黏土顆粒之間的連結(jié)或膠結(jié)作用。

KAJIYAMA等[19]分別采用Toyoura砂、玻璃珠以及重組砂作為沉積物進(jìn)行三軸壓縮試驗。從晶粒尺度的觀點解釋了顆粒特征對甲烷水合物沉積物力學(xué)的影響。與天然砂相比，含甲烷的玻璃珠具有類似的初始剛度，并且剪切強度在較小的軸向應(yīng)變時迅速到達(dá)峰值。玻璃珠作為甲烷水合物沉積物存在應(yīng)變軟化現(xiàn)象，不同于天然砂的甲烷水合物。這是因為在剪切時，玻璃珠表面的水合物會直接脫落，而天然砂甲烷水合物的剪切強度是由內(nèi)聚力和內(nèi)摩擦角共同控制的。

MIYAZAKI等[20]利用不同粒徑的石英砂和Toyoura砂作為水合物沉積物的骨架進(jìn)行三軸壓縮試驗，發(fā)現(xiàn)水合物砂試樣的強度和剛度隨甲烷水合物飽和度的增大而增大，水合物的剛度取決于形成骨架的砂的類型，但強度與砂子的類型關(guān)系不大。HYODO等[21]在受控的溫度和壓力條件下人工制備具有不同細(xì)粒含量和三種密度的含有甲烷水合物的沉積物。實驗結(jié)果表明隨著細(xì)粒含量的增加，各向同性固結(jié)后樣品的孔隙率趨于降低。細(xì)粒進(jìn)入砂粒之間的孔隙空間并使試樣致密化，含甲烷水合物沉積物中細(xì)粒含量的增加顯著提高了峰值剪切強度并促進(jìn)了擴(kuò)張行為，這些影響對于松散狀態(tài)的樣品尤為突出。孔隙率的降低增大了含有水合物的沉積物和含有甲烷水合物的沉積物的剪切強度和剛度。

1.3 水合物客體的影響

目前，用于水合物力學(xué)特性研究的水合物客體有氣體和液體兩種。氣體主要是CO2、CH4及模擬實際天然氣組分的混合氣體等，液體主要為THF溶液。由于不同種類水合物的力學(xué)性質(zhì)不同，所以造成了含水合物沉積物力學(xué)性質(zhì)的不同，因此，沉積物中不同種類的水合物對沉積物的力學(xué)性質(zhì)影響受到了研究者的關(guān)注。孫中明等[17]利用時域反射技術(shù)測量了THF水合物與甲烷水合物沉積物的水合物飽和度并將理論值與測量值進(jìn)行了比較，肯定了該技術(shù)測量水合物沉積物中水合物飽和度的可行性和準(zhǔn)確性，實驗發(fā)現(xiàn)相同條件下的甲烷水合物沉積物強度高于THF水合物沉積物的強度。LIU等[22]利用定制設(shè)備研究直接剪切下含二氧化碳水合物沉積物的機(jī)械和體積行為，指出水合物主要對含水合物沉積物的峰值強度產(chǎn)生凝聚力和膨脹性約束，水合物對殘余強度的貢獻(xiàn)主要是通過增加低水合物飽和度下的內(nèi)聚力和高水合物飽和度下的摩擦力。

張旭輝等[23]在實驗室合成了冰沉積物、甲烷水合物沉積物、二氧化碳水合物沉積物以及THF水合物沉積物，其中沉積物骨架均采用粉細(xì)砂土。在相同實驗條件下，不同氣體水合物種類的沉積物強度不同。如表1所示，水合物沉積物強度與冰沉積物強度有顯著差異，與甲烷水合物沉積物相比，二氧化碳水合物沉積物的強度更高，也即二氧化碳水合物對沉積物的強度貢獻(xiàn)比甲烷水合物更高。在相同實驗條件下，內(nèi)摩擦角從小到大依次為甲烷水合物 ＜

冰沉積物 ＜ THF水合物沉積物＜ 二氧化碳水合物沉積物，而內(nèi)聚力從小到大依次為甲烷水合物沉積物=二氧化碳水合物沉積物＜ 冰沉積物 ＜ THF水合物沉積物。

表1 不同沉積物的飽和度及強度參數(shù)Table 1 Saturation and intensity parameters of different sediments

1.4 圍壓、水合物飽和度的影響

HYODO等[24]在不同的溫度壓力條件下合成水合物沉積物，然后在相同的試樣條件下進(jìn)行三軸壓縮實驗，發(fā)現(xiàn)在不同的溫度壓強合成條件，對最終含水合物沉積物的力學(xué)性質(zhì)測試并沒有顯著的影響。含水合物沉積物的強度與水合物飽和度、試樣背壓、試樣有效圍壓有關(guān)。水合物可以增強顆粒之間的膠結(jié)作用，在不同的圍壓條件下，天然氣水合物沉積物的破壞強度更高。SONG等[25]利用自主設(shè)計的水合物三軸測試系統(tǒng)測定了不同溫度，不同加載速率以及不同圍壓對甲烷水合物的力學(xué)性能的影響，結(jié)果表明偏應(yīng)力和最大主應(yīng)力隨著應(yīng)變速率的增加和溫度的降低而增加。在一定的圍壓條件下，水合物的偏應(yīng)力和最大主應(yīng)力隨著圍壓的增大而增大。LUO等[13]對從南海鉆取的天然氣水合物沉積物進(jìn)行了一系列實驗，結(jié)果表明含水合物沉積物的應(yīng)力應(yīng)變行為和強度性質(zhì)與含水高嶺土相似。在不同的圍壓條件下，甲烷水合物沉積物的強度高于含冰海水沉積物混合物的破壞強度，說明水合物顆粒增強了沉積物顆粒的膠結(jié)作用。通過對不同圍壓下三種混合物的摩爾圓和破壞包絡(luò)的分析，可以推斷，凝聚強度對水合物解離后含水合物海相沉積物的破壞強度起著重要作用。張旭輝等[26]利用THF水合物與粉細(xì)砂土以及蒙古砂土合成含水合物沉積物，實驗結(jié)果表明水合物沉積物的破壞形式均為塑性破壞，圍壓對水合物的強度具有增強效應(yīng)。李令東等[12]發(fā)現(xiàn)含水合物沉積物的強度和彈性模量與圍壓呈正相關(guān)關(guān)系，而圍壓對泊松比的影響并不明顯。劉樂樂等[27]通過對含水合物飽和水海砂沉積物進(jìn)行一系列三軸壓縮實驗發(fā)現(xiàn)，試樣的應(yīng)力應(yīng)變曲線隨著試樣水合物飽和度的增大和有效圍壓的降低逐漸由應(yīng)變硬化型轉(zhuǎn)變?yōu)閼?yīng)變軟化型，有效圍壓與試樣的峰值強度和割線模量成正相關(guān)關(guān)系，同時水合物飽和度對試樣的粘聚力影響顯著而對其內(nèi)摩擦角沒有明顯的影響。關(guān)進(jìn)安等[28]在可燃冰三軸原位力學(xué)測試平臺上開展了當(dāng)?shù)丨h(huán)境下的含甲烷水合物沉積物試樣的生成及隨后的初步原位三軸力學(xué)測試，發(fā)現(xiàn)在高圍壓和低溫度時含甲烷水合物沉積物力學(xué)強度更大，高壓低溫環(huán)境下含水合物沉積地層更可能展現(xiàn)出彈塑性力學(xué)特征。李洋輝等[29]采用混合制樣法將天然氣水合物粉末與高嶺土在低溫條件下混合制樣，并對不同圍壓條件下的含水合物沉積物試樣進(jìn)行三軸壓縮實驗。實驗結(jié)果顯示，在圍壓范圍，試樣的三軸破壞強度隨著圍壓的增大而增大；超過一定的圍壓范圍，試樣的強度隨著圍壓的增加有平緩下降的趨勢。即試樣的強度與試樣所承受的圍壓并不是正相關(guān)關(guān)系。水合物沉積物的內(nèi)摩擦角與沉積物中高嶺土的含量關(guān)系不大，但高嶺土的含量會影響沉積物的初始密度以及沉積物內(nèi)部的膠結(jié)狀態(tài)。圍壓與試樣破壞強度關(guān)系如圖3所示。

圖3 圍壓與含水合物沉積物破壞強度關(guān)系[29]Fig.3 The relationship between confining pressure and the destructive strength of hydrate sediments

孫中明等[17]發(fā)現(xiàn)沉積物的內(nèi)摩擦角基本不隨水合物飽和度的變化而變化，而粘聚力受水合物飽和度的影響較為顯著。顏榮濤等[10]發(fā)現(xiàn)水合物沉積物的強度由水合物飽和度以及水合物在沉積物中的賦存狀態(tài)共同決定。同時，實驗也發(fā)現(xiàn)隨著水合物飽和度的增大，試樣的剪脹特性越來越顯著。水合物飽和度與試樣的內(nèi)聚力呈正相關(guān)關(guān)系，而其對試樣的內(nèi)摩擦角基本沒有影響。孫曉杰等[11]發(fā)現(xiàn)沉積物中水合物的飽和度和圍壓的增加均可以提高沉積物試樣的抗壓峰值強度，水合物的飽和度對試樣的內(nèi)聚力的增大具有顯著意義，而試樣的泊松比和內(nèi)摩擦角基本不受水合物飽和度的影響。其中水合物的飽和度與試樣內(nèi)聚力的關(guān)系如圖4所示。

圖4 水合飽和度與沉積物試樣內(nèi)聚力的關(guān)系Fig.4 The relationship between hydrate saturation and sediment sample cohesion

2 水合物開采過程中的力學(xué)特性變化

2.1 溫度的影響

水合物開采引發(fā)的水合物分解將導(dǎo)致沉積物剛度的減小，甚至儲層的破壞。冰和水合物沉積物的不同之處在于水合物沉積物的內(nèi)摩擦角更大，而其內(nèi)聚力相差不大，水合物分解時，內(nèi)聚力對于沉積物的強度顯得非常重要，而在水合物開采過程中主要有溫度、壓力和水合物飽和度的變化。劉芳等[30]采用通氣法和預(yù)凍結(jié)法在實驗室內(nèi)人工合成了甲烷水合物以及含THF水合物的沉積物試樣，發(fā)現(xiàn)溫度的降低可以增強含水合物沉積物的宏觀力學(xué)強度。張旭輝等[26]利用THF水合物與粉細(xì)砂土以及蒙古砂土合成含水合物沉積物，發(fā)現(xiàn)水合物的分解會導(dǎo)致沉積物的強度顯著降低，也會強化沉積物的液化作用。李洋輝等[31]在不同溫度和應(yīng)變速率條件下，對天然氣水合物沉積物進(jìn)行三軸壓縮試驗。試驗結(jié)果表明：（1）溫度越低，水合物沉積物破壞強度越大，在一定溫度范圍內(nèi)可用線性表示。隨著溫度的進(jìn)一步降低，破壞強度的增加趨勢有所減小，最終趨于定值；（2）水合物沉積物試樣的破壞強度隨著應(yīng)變速率的增大而增大，應(yīng)變速率可明顯地改變材料的塑性性能；（3）割線模量E50隨著溫度的降低而線性增大。

2.2 降壓過程的影響

針對降壓過程中含水合物沉積物的力學(xué)特性變化，也有研究者進(jìn)行了一些研究。HYODO等[32]在對含水合物沉積物的三軸剪切實驗中，加入了注熱和降壓兩種不同的實驗手段，研究不同水合物開采方法對儲層力學(xué)強度的影響。實驗結(jié)果顯示，當(dāng)軸向荷載大于含水合物沉積物分解后的抗剪強度時，試樣會因為溫度升高而發(fā)生破壞，降壓法在降壓過程中沒有觀察到試樣有顯著的破壞，但是復(fù)壓階段可以觀察到試樣的屈服。KIMOTO等[33]發(fā)現(xiàn)孔隙壓強的降低對試樣的形變影響比較大，且這種影響不同于常規(guī)的多孔細(xì)節(jié)材料，主要是由于孔隙壓強的降低伴隨試樣固體相的移動。AOKI等[34]通過特殊的實驗裝置研究了降壓過程中含水合物沉積物試樣的孔隙壓強、溫度與試樣變形的關(guān)系。LI等[35]發(fā)現(xiàn)在降壓分解過程中，含水合物沉積物試樣的力學(xué)強度受到有效圍壓的增大和孔隙中水合物含量減少的綜合影響。LI等[36]研究了不同水合物開采方法（排氣／非排氣條件下降壓／加熱、CH4-CO2置換）下多年凍土甲烷水合物沉積物的力學(xué)行為。結(jié)果表明，降壓和加熱都會降低混合法制備的含冰甲烷水合物沉積物的穩(wěn)定性，含冰甲烷水合物沉積物的破壞強度和彈性模量略低于不同條件下含CO2水合物的沉積物，意味著當(dāng)甲烷水合物完全被CO2水合物替代時，地層可能保持穩(wěn)定。

3 剪切過程中的體積變形

3.1 剪切變形原理

水合物在沉積物中存在的三種不同模式，分別為孔隙填充、膠結(jié)作用、骨架承載，如圖5所示。

圖5 水合物在沉積物中存在的不同類型：（a）孔隙填充；（b）膠結(jié)作用；（c）骨架承載Fig.5 The different types of hydrate in the sediment: (a) pore filling;(b) contact cement;(c) sediment frame component

不同的賦存模式對巖層的巖石物性的影響不同。對于孔隙填充型，地層中水合物的生成和沉積對地層剛度沒有任何影響，而主要影響孔隙流體的體積模量，因此完全可以以孔隙流體替代物來對待；對于骨架型，地層中水合物會降低地層孔隙度，地層剛度略微變化，主要考慮骨架礦物組成的力學(xué)性質(zhì)；對于膠結(jié)型，水合物在孔隙中可能起到膠結(jié)沉積物顆粒的作用，水合物在降低地層孔隙度的同時強烈影響地層的剛度。計算流體飽和的沉積物的彈性模型采用的是Gassmann方程[37-38]：

其中，φ為沉積物孔隙度；Kdry是干固體骨架的彈性模量；Km和Kf分別為骨架礦物和流體的彈性模量；Ksat為飽和沉積物彈性模量；Gsat為剪切模量；Gdry為干固體骨架的剪切模量?？紫赌Ｊ街?，水合物被認(rèn)為是孔隙流體的一部分，僅改變流體的彈性模量；對于骨架模式，水合物被認(rèn)為是巖石骨架的一部分，產(chǎn)生了兩個效應(yīng)，一個是使孔隙度減小，另一個是改變了骨架的體積模量和剪切模量；對于膠結(jié)模式，一方面在孔隙度降低方面等同于骨架模式，另一方面，巖石骨架的體積模量和剪切模量也需修正。

有研究表明，當(dāng)水合物飽和度為25%～40%時，孔隙填充模式很可能轉(zhuǎn)化為膠結(jié)模式[39-40]。UCHIDA分析了水合物分解對含水合物沉積物試樣的力學(xué)影響過程[41]，如圖6所示，當(dāng)水合物顆粒對試樣成承載作用時，軸向應(yīng)力會使沉積物顆粒與水合物顆粒發(fā)生擠壓，此時試樣的主應(yīng)力差會呈現(xiàn)增強狀態(tài)，當(dāng)水合物分解后，沉積物顆粒失穩(wěn)，主應(yīng)力差出現(xiàn)短暫的下降趨勢，待沉積物顆粒重新擠壓排列后，主應(yīng)力差重新上升，并呈現(xiàn)新的應(yīng)力應(yīng)變模式。

圖6 水合物分解對沉積物的力學(xué)影響過程示意圖[41]Fig.6 Schematic diagram of the mechanical influence of hydrate decomposition on sediments

當(dāng)水合物飽和度較高時，水合物可能在沉積物的某些部位充當(dāng)了骨架結(jié)構(gòu)。當(dāng)降壓操作開始后，試樣的孔隙壓強降低，引發(fā)試樣內(nèi)部的水合物分解，當(dāng)承當(dāng)骨架的那部分沉積物被破壞和分解時，試樣的受力變化和體積變化都會受到較大的影響。相反，當(dāng)水合物飽和度較低時，大部分的水合物在沉積物顆粒的孔隙中，極少的水合物對沉積物有膠結(jié)作用，所以當(dāng)水合物分解后，沉積物體積和受力都不會發(fā)生特別顯著的變化。但是，水合物對沉積物顆粒的膠結(jié)作用一旦被破壞，沉積物顆粒的束縛就會顯著降低，所以即使水合物飽和度較低時，降壓也會引發(fā)沉積物的應(yīng)力減弱。

3.2 變形實驗進(jìn)展

HYODO等[32]實驗發(fā)現(xiàn)在水合物分解過程中，試樣表現(xiàn)出顯著的剪縮效應(yīng)，且當(dāng)不存在剪切力狀態(tài)下，這種剪縮效應(yīng)與試樣所受的有效圍壓是否減少沒有關(guān)系。而在施加剪切力的條件下，試樣的體積變化趨勢將和試樣是否達(dá)到臨界剪切值有關(guān)。HYODO等[42]通過對氣飽和以及水飽和的含水合物沉積物試樣進(jìn)行三軸壓縮實驗發(fā)現(xiàn)，試樣中水合物含量越高，試樣的破壞強度越大，剪脹作用也越明顯。在相同的實驗條件下，氣飽和合成的試樣要比水飽和試樣的剛度和抗剪強度高，且相比于水飽和試樣，氣飽和試樣在剪切過程中表現(xiàn)出顯著的應(yīng)變軟化較大的體積應(yīng)變行為。LI等[35]通過半降壓剪切法以及完全降壓剪切法對不同圍壓和水合物飽和度的試樣進(jìn)行了三軸剪切實驗，發(fā)現(xiàn)在降壓分解過程中有效圍壓對含水合物沉積物試樣的體積應(yīng)變有較大的影響，較高的有效圍壓會導(dǎo)致含水合物試樣產(chǎn)生顯著的剪縮現(xiàn)象，因此在水合物商業(yè)化開采之前需要評估地層沉降的可能性。

4 本構(gòu)關(guān)系

4.1 彈塑性本構(gòu)模型

為了進(jìn)一步深入理解含天然氣水合物沉積物的力學(xué)強度變化以及形變特性理論，天然氣水合物沉積物力學(xué)強度及變形特性本構(gòu)關(guān)系得到了不斷發(fā)展。SULTAN等[43]在 Cam-Clay模型基礎(chǔ)上，將水合物含量作為一個狀態(tài)變量來模擬含水合物沉積物的骨架結(jié)構(gòu)破壞及軟化現(xiàn)象，由于其模型考慮的是彈塑性，模型參數(shù)較多，而且從其模擬結(jié)果來看，只能說明其模型所表達(dá)的應(yīng)力-應(yīng)變曲線變化趨勢是正確的，與試驗曲線還不能很好吻合。KLAR等[44]為研究水合物分解可能引發(fā)的海底滑坡、井筒變形等問題，開發(fā)了一個水合物與土壤相互作用的多物理模型。基于有效應(yīng)力概念，建立了一種彈性-完全塑性的本構(gòu)模型，研究了水合物飽和度對沉積物介質(zhì)的剛度和強度的影響。MIYAZAKI等[45]基于Duncan-Change模型建立了一個適合于含水合物沉積物的非線性本構(gòu)模型，討論了有效圍壓以及水合物含量對試樣材料的力學(xué)性質(zhì)影響，模型簡單易懂，但并不涉及試樣的體積應(yīng)變參數(shù)。針對含水合物沉積物三軸排水剪切過程中的應(yīng)變軟化行為，PINKERT等[46]開發(fā)了應(yīng)變軟化的本構(gòu)模型，該模型同時考慮了試樣剪切過程中試樣體積膨脹和水合物含量減少的問題。在該模型中，當(dāng)塑性剪切應(yīng)力增加時，試樣的表觀粘聚力會下降，模型模擬結(jié)果與實驗吻合度較高。YAN等[47]根據(jù)天然氣水合物儲層的變形特征，根據(jù)試驗結(jié)果考慮水合物飽和度的影響，對Duncan-Chang模型進(jìn)行了修正，得到了本構(gòu)模型。結(jié)果表明天然氣水合物儲層的應(yīng)力-應(yīng)變曲線表現(xiàn)出不明顯的壓實階段和峰值強度、短彈性階段、長屈服階段和顯著的應(yīng)變硬化特征。在天然氣水合物沉積物上施加載荷后，內(nèi)部固體顆粒脫位并滑動。當(dāng)荷載很小時，沉積物表現(xiàn)出彈性變形。隨著荷載的增加，內(nèi)部出現(xiàn)塑性流動，水合物晶體重新定向，沉積物呈現(xiàn)塑性變形。初始切線彈性模量隨有效圍壓增加，與水合物飽和度關(guān)系不大。此外，損傷率隨有效圍壓的增加而增大，而隨天然氣水合物飽和度的增加而略有下降。SONG等[48]基于對水合物解離時間為0、1、6、12或24 h的含甲烷水合物沉積物的一系列三軸壓縮試驗，研究了不同溫度下水合物解離過程中沉積物的力學(xué)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)應(yīng)變軟化行為出現(xiàn)在較高的溫度下，提出了在解離時間和溫度方面的破壞強度和初始屈服強度的數(shù)學(xué)表達(dá)式，建立了考慮溫度和水合物解離時間影響的含甲烷水合物沉積物的Duncan-Chang本構(gòu)模型，并通過實驗驗證了計算結(jié)果的有效性。

UCHIDA等[49-50]開發(fā)了適用于水合物沉積物的臨界狀態(tài)（methane hydrate critical state,MHCS）模型，分開考慮了水合物在沉積物中的賦存狀態(tài)（孔隙填充、膠結(jié)作用、骨架承載）對沉積物力學(xué)及形變的影響。

模型中涉及的屈服方程為：

其中：f為屈服函數(shù)；q為剪應(yīng)力；M為臨界狀態(tài)下的應(yīng)力比；p'為有效主應(yīng)力；R為次加載率；pc' 為預(yù)固結(jié)應(yīng)力。

這里剪應(yīng)力q定義為：

其中，σ1'、σ2'、σ3'分別為z、y、x三個不同方向的有效應(yīng)力。

按照原劍橋模型的思想，當(dāng)試樣的應(yīng)力狀態(tài)處于破壞屈服面以內(nèi)時，試樣應(yīng)該為完全彈性應(yīng)變，而當(dāng)試樣處于破壞屈服面上時，試樣則表現(xiàn)為塑性應(yīng)變。這里由于水合物存在的作用，試樣的破壞屈服面在原有的初始屈服面上增加了范圍，也即試樣的抗剪強度會有所增加。模型中的次加載率R最開始由HASHIGUCHI[51]提出，此時模型的屈服函數(shù)會出現(xiàn)一個額外的加載面，最終使得試樣一直處于彈塑性狀態(tài)，但是由于試樣的應(yīng)力狀態(tài)不同，彈塑性參數(shù)中彈性和塑性作用所占的比例會逐漸變化，這和三軸剪切實驗的結(jié)果是相吻合的。

試樣的剛度主要由其彈性剛度矩陣決定，這里純砂試樣的剛度矩陣為：

其中，K為體積模量，G為剪切模量，E為楊氏模量，而水合物的存在對試樣剛度增強的作用也體現(xiàn)在其對試樣材料剛度矩陣的影響。

臨界狀態(tài)模型是修正經(jīng)典劍橋模型得到的，即采用帽子屈服面、相適應(yīng)的流動規(guī)則并以塑性體應(yīng)變?yōu)橛不瘏?shù)，與Duncan-Chang模型相比較，臨界狀態(tài)模型可以較為全面地描述沉積介質(zhì)的力學(xué)性質(zhì)。

4.2 損傷統(tǒng)計本構(gòu)模型

吳二林等[52]采用 Drucker-Prager破壞準(zhǔn)則來表示含天然氣水合物沉積物微元強度，并假設(shè)其微元強度服從Weibull分布，從而建立了含天然氣水合物沉積物的損傷統(tǒng)計本構(gòu)模型，與不同有效圍壓下的試驗結(jié)果及已有研究成果相比較，表明了所建模型能夠很好地模擬三軸剪切條件下含水合物沉積物試樣的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系特性。楊期君等[53]考慮了水合物與沉積物顆粒之間的不同作用機(jī)制，分別采用修正的劍橋模型以及彈性損傷模型對含水合物沉積物試樣的三軸剪切應(yīng)力應(yīng)變曲線關(guān)系進(jìn)行數(shù)值模擬，不同水合物含量的試樣實驗結(jié)果與模擬結(jié)果吻合良好。顏榮濤等[54]基于含CO2水合物沉積物的三軸壓縮數(shù)據(jù)，建立了適用于含水合物砂土的本構(gòu)模型，該模型將水合物和沉積物顆粒骨架看成復(fù)合膠結(jié)特性材料，引入相關(guān)的屈服函數(shù)以及非關(guān)聯(lián)流動法則，模擬了不同圍壓、水合物飽和度的試樣的應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系。李彥龍等[55]基于含水合物沉積物微元強度服從Drucker-Prager準(zhǔn)則和Weibull分布的基本假設(shè)，將統(tǒng)計強度理論與統(tǒng)計損傷理論有機(jī)結(jié)合，建立了能同時描述含水合物沉積物應(yīng)變軟化規(guī)律和應(yīng)變硬化規(guī)律的損傷統(tǒng)計本構(gòu)模型，探討了模型參數(shù)求解思路，驗證了模型的準(zhǔn)確性。

水合物含量和水合物賦存模式都會對含水合物沉積物的力學(xué)特性產(chǎn)生影響，但目前本構(gòu)模型很少考慮水合物賦存模式的影響。顏榮濤等[56]在分析水合物賦存模式對含水合物沉積物力學(xué)特性影響機(jī)制基礎(chǔ)上，提出采用有效水合物飽和度來描述水合物賦存模式對沉積物力學(xué)特性的影響，并基于前人建立的含水合物沉積物的統(tǒng)計損傷本構(gòu)模型，假設(shè)含水合物沉積物微元強度服從Weibull分布，采用Drucker-Prager強度準(zhǔn)則描述微元強度，建立考慮水合物賦存模式影響的含水合物沉積物的統(tǒng)計損傷本構(gòu)模型。模型修正了水合物含量和試驗圍壓對彈性模型的影響關(guān)系式，能很好地模擬含水合物沉積物的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系，反映水合物含量和水合物賦存模式對含水合物沉積物的剛度、強度、應(yīng)變軟化等力學(xué)特性的影響規(guī)律。張峰等[57]總結(jié)了含水合物沉積物力學(xué)模擬本構(gòu)模型的研究，認(rèn)為建立參數(shù)意義明確、模型與試樣數(shù)據(jù)高度吻合的本構(gòu)模型還有很多挑戰(zhàn)。

5 結(jié)論與建議

目前關(guān)于含水合物沉積物的力學(xué)實驗研究在單因素影響條件下已經(jīng)有比較多的數(shù)據(jù)，不同的沉積物類型、水合物類型的力學(xué)研究也積累了不少數(shù)據(jù)，也取得了一些共識：

（1）不同含水合物沉積物制樣方法、水合物形成介質(zhì)、不同的剪切方法等因素是導(dǎo)致沉積物宏觀強度參數(shù)差異的重要原因，溫度、圍壓、加載速率、初始孔隙率也會影響含水合物沉積物的力學(xué)強度，而詳細(xì)的測試方法和測試條件仍是不同研究成果橫向可比較性差的主要原因。

（2）含水合物沉積介質(zhì)的剪切強度隨水合物飽和度增大而增大，水合物的分解將導(dǎo)致沉積介質(zhì)力學(xué)強度降低，增大的程度與水合物的賦存狀態(tài)有關(guān)。

（3）常規(guī)土力學(xué)的本構(gòu)模型經(jīng)改進(jìn)后能夠描述含水合物沉積物的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系，反映水合物含量和水合物賦存模式對含水合物沉積物的剛度、強度、應(yīng)變軟化等力學(xué)特性的影響規(guī)律，但通用型還存在問題，臨界狀態(tài)模型是目前適用型較好的模型之一，損傷統(tǒng)計本構(gòu)模型目前在考慮水合物賦存狀態(tài)方面也取得了較滿意的效果。

主要存在的問題如下：

（1）定量角度很難形成共識。目前水合物沉積物三軸力學(xué)參數(shù)測試所形成的共識基本停留在定性表述上，很難從定量的角度達(dá)成共識，因此需要建立水合物沉積物三軸試驗相關(guān)的統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)和測試規(guī)程，同時建立試驗測試數(shù)據(jù)庫，利用大數(shù)據(jù)和統(tǒng)計的方法給海洋水合物工程提供設(shè)計依據(jù)和數(shù)據(jù)支持。

（2）基于儀器條件等原因，高壓、多因素同時作用與含水合物沉積物試樣的力學(xué)實驗并不多見，較高的圍壓條件下，試樣強度與圍壓的關(guān)系仍需要進(jìn)一步實驗探究。

（3）關(guān)于含天然氣水合物沉積物的力學(xué)特性數(shù)值模擬大多基于已有的土力學(xué)本構(gòu)模型，而目前的研究大多采用引入新參數(shù)、改變試樣破壞條件等方法對原有模型進(jìn)行修正。參數(shù)意義明確、智能修正參數(shù)的模型仍需進(jìn)一步研究。

天然氣水合物開采涉及的核心問題是開采效率與安全保障。我國南海水合物藏具有泥質(zhì)低滲非成巖特征，開采難度大，尚缺乏符合我國水合物礦藏特征的高效開采理論與安全防控技術(shù)，需要研究天然氣水合物分解對力學(xué)特性的影響、開采擾動下的相變特性及開采井失效破壞、開采擾動下的井筒內(nèi)多相流過程及開采井穩(wěn)定性、微結(jié)構(gòu)坍塌和水合物分解過程及其與軟化特性的關(guān)聯(lián)規(guī)律、微結(jié)構(gòu)膠結(jié)和觸變過程及其與宏觀承載特性關(guān)聯(lián)規(guī)律、漸進(jìn)破壞和水合物儲層承載力的分析方法，發(fā)展水合物相關(guān)的界面弱化理論，解決水合物開采工程安全設(shè)計與儲層穩(wěn)定性預(yù)測問題，以實現(xiàn)南海水合物安全、高效開發(fā)。