尿素制氨機(jī)理及影響因素分析

王曉寧，李文艷，王妮妮，白晨曦，肖海平

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尿素制氨機(jī)理及影響因素分析

王曉寧，李文艷，王妮妮，白晨曦，肖海平

（華北電力大學(xué)能源動(dòng)力與機(jī)械工程學(xué)院，北京 102206）

電廠采用的制氨方法有尿素?zé)峤夥ê退夥?，針?duì)某電廠300 MW機(jī)組利用Aspen Plus軟件對(duì)比分析了2種方案的優(yōu)劣，從水解制氨系統(tǒng)的尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)、反應(yīng)溫度及壓力 3個(gè)方面，分析了不同反應(yīng)條件對(duì)水解產(chǎn)物的影響。結(jié)果表明：水解方案反應(yīng)溫度低，可采用低品質(zhì)蒸汽作為熱源且能耗量?jī)H為熱解的20%~30%，從節(jié)能角度出發(fā)，水解制氨為最佳方案；隨尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，產(chǎn)氨量增加，耗熱量降低，但液相中尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)也隨之升高，易發(fā)生設(shè)備腐蝕；隨著溫度的上升，尿素水解速率提高，但耗熱量上升明顯，經(jīng)濟(jì)性較差；增加壓力能降低設(shè)備發(fā)生腐蝕的風(fēng)險(xiǎn)，但會(huì)對(duì)氣體的析出產(chǎn)生抑制；綜合考慮，尿素水解反應(yīng)條件為尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)50%，溫度150~160 ℃，壓力0.6~0.8 MPa比較合適。

煙氣脫硝；尿素；熱解；水解；Aspen Plus軟件；反應(yīng)條件

近年來(lái)，我國(guó)大氣污染物排放量不斷增長(zhǎng)，由此引發(fā)的環(huán)境問(wèn)題不容忽視。電廠排放煙氣中所含的NO是造成大氣污染、光化學(xué)煙霧、酸雨的主要根源之一。超凈排放標(biāo)準(zhǔn)要求，在2020年之前燃煤鍋爐NO排放量必須降至50 mg/m3以下，這對(duì)脫硝技術(shù)提出了更嚴(yán)格的要求[1]。

選擇性催化還原（SCR）脫硝技術(shù)因效率較高，在國(guó)內(nèi)外得到廣泛應(yīng)用[2-3]。SCR脫硝技術(shù)的還原劑NH3可以由氨水、液氨和尿素制取，而使用尿素是最安全的制氨技術(shù)。目前，尿素制氨技術(shù)主要分為尿素?zé)峤夂退?種[4]。尿素?zé)峤饧夹g(shù)比較成熟，而水解技術(shù)起步較晚，在許多發(fā)電廠尚未得到廣泛應(yīng)用。惠潤(rùn)堂等[5]以國(guó)電內(nèi)蒙古東勝熱電廠的尿素水解裝置為例，介紹了國(guó)產(chǎn)尿素制氨系統(tǒng)的特點(diǎn)及運(yùn)行問(wèn)題。Sahu J N等[6-8]利用半間歇反應(yīng)器對(duì)尿素水解反應(yīng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，得到了反應(yīng)時(shí)間、溫度及攪拌速度對(duì)氨氣產(chǎn)量的影響。姚宣等[9]分析了尿素水解裝置的運(yùn)行特點(diǎn)，擬合了120~180 ℃、0.3~0.8 MPa操作條件下的水解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)關(guān)系式。

Aspen Plus是大型的化工系統(tǒng)模擬軟件，可用于各種操作過(guò)程的模擬，已有學(xué)者利用Aspen Plus軟件研究尿素制氨過(guò)程。張向宇等[10]利用Aspen Plus軟件中的UNIQUAC模型模擬尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)尿素水解體系的影響。楊雙橋等[11]利用Aspen Plus軟件分別建立了尿素?zé)峤夂退庀到y(tǒng)的模型，但選用的RStoic（化學(xué)計(jì)量反應(yīng)器）模塊不能對(duì)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行模擬。

本文利用Aspen Plus軟件中的RCSTR（全混釜反應(yīng)器）模塊對(duì)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行模擬，針對(duì)某電廠300 MW機(jī)組采用尿素?zé)峤夂退?種方案制氨進(jìn)行了對(duì)比，并分析了發(fā)電廠SCR脫硝系統(tǒng)中尿素水解法的尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)、反應(yīng)溫度及壓力對(duì)水解產(chǎn)物的影響，得到了適合工程條件下的使用參數(shù)，對(duì)同類工程有指導(dǎo)作用。

1 研究對(duì)象

大唐武漢某熱電廠1臺(tái)300 MW機(jī)組的額定蒸發(fā)量為1 100 t/h，采用亞臨界、一次中間再熱的單爐膛燃煤鍋爐，在鍋爐最大工況（BMCR）、燃用設(shè)計(jì)煤種的條件下，其SCR脫硝系統(tǒng)入口煙氣量為 1 193 625 m3/h（標(biāo)況，下同），入口NO質(zhì)量濃度為400 mg/m3，脫硝系統(tǒng)NO脫除率大于90%，年運(yùn)行小時(shí)數(shù)為5 000 h。SCR脫硝反應(yīng)器出口NO質(zhì)量濃度按40 mg/m3計(jì)，需要消耗氨氣量可用下式[12]計(jì)算：

由式(1)—式(3)計(jì)算得到該電廠BMCR工況下脫硝需要純尿素為281 kg/h。

2 尿素制氨機(jī)理及系統(tǒng)模擬

2.1 尿素?zé)峤庵瓢?/h3>

該電廠現(xiàn)采用尿素?zé)峤庵瓢惫に嚕瑹峤饬鞒倘鐖D1所示。尿素顆粒在溶解罐中溶解成質(zhì)量分?jǐn)?shù)40%~60%的溶液，然后被溶解泵送至尿素儲(chǔ)罐中。為防止結(jié)晶，尿素溶解罐和尿素儲(chǔ)罐由鍋爐抽出的飽和蒸汽進(jìn)行伴熱，保持溫度約為40 ℃。利用電加熱器將空氣預(yù)熱器出口約300 ℃的熱一次風(fēng)升溫至650 ℃。經(jīng)計(jì)量分配，尿素溶液與高溫稀釋風(fēng)送入熱解爐發(fā)生反應(yīng)，反應(yīng)后熱解爐出口的氨氣空氣混合氣中氨氣的體積分?jǐn)?shù)小于5%，可直接進(jìn)入SCR反應(yīng)器脫硝。

圖1 尿素?zé)峤庀到y(tǒng)流程

熱解爐中的反應(yīng)分2步進(jìn)行：首先尿素溶液蒸發(fā)形成熔融態(tài)的尿素和水蒸氣；然后尿素?zé)峤鉃镹H3和HNCO，HNCO在催化劑的作用下與水蒸氣發(fā)生水解反應(yīng)生成NH3和CO2[13]。溶液的蒸發(fā)和熱解過(guò)程吸熱，水解反應(yīng)放熱。熱解爐中發(fā)生的主要反應(yīng)為：

總反應(yīng)可表示為

圖2為尿素?zé)峤庀到y(tǒng)的Aspen模型，物性方法選用RK-SOAVE。

圖2中S4（空氣，20 ℃，0.01 MPa，4 340 m3/h）在H-2中加熱至300 ℃，然后經(jīng)D-1加壓至1 MPa，再由H-3加熱至650 ℃。S1（尿素溶液，50%質(zhì)量分?jǐn)?shù)，562 kg/h）在H-1中加熱至40 ℃，經(jīng)由P-1與S7混合進(jìn)入熱解爐中進(jìn)行反應(yīng)，熱解爐由混合器（MIXER）和全混釜反應(yīng)器（RCSTR）進(jìn)行模擬。其中，H-1的熱源為鍋爐飽和蒸汽（180 ℃，1 MPa，2 777.4 kJ/kg），H-2的熱源為鍋爐煙氣，H-3的熱源為電能。反應(yīng)的指前因子和活化能分別設(shè)為2.4×1015min-1和70 kJ/mol[14]。

2.2 尿素水解制氨

尿素水解系統(tǒng)的流程如圖3所示。其中，水解系統(tǒng)尿素溶解罐和尿素儲(chǔ)罐部分與熱解系統(tǒng)的要求相同。將尿素溶液通過(guò)給料泵送至尿素水解器發(fā)生水解反應(yīng)，得到含有NH3、H2O和CO2的產(chǎn)品氣。尿素水解器是整個(gè)水解系統(tǒng)中最重要的設(shè)備，尿素溶液從底部進(jìn)入，產(chǎn)品氣通過(guò)汽水分離器從頂部排出[5]。產(chǎn)品氣與稀釋風(fēng)在氨空混合器中混合，將NH3的體積分?jǐn)?shù)降至5%以下，然后進(jìn)入SCR反應(yīng)器脫硝。

尿素水解體系是具有揮發(fā)性的弱電解質(zhì)溶液體系，該體系中不僅存在尿素水解反應(yīng)，還存在液相離解反應(yīng)，以及氣相與液相間的相平衡。

2.2.1 尿素水解反應(yīng)

尿素溶液在溫度低于60 ℃時(shí)幾乎不發(fā)生反應(yīng)，但溫度高于130 ℃時(shí)，會(huì)迅速水解為NH3和CO2。水解反應(yīng)分2步進(jìn)行：尿素溶液先發(fā)生水解生成氨基甲酸銨（簡(jiǎn)稱甲銨），該反應(yīng)是緩慢的放熱反應(yīng)；甲銨不穩(wěn)定，迅速分解為NH3和CO2，該反應(yīng)是強(qiáng)吸熱反應(yīng)，需要大量熱量。

尿素溶液中的水是過(guò)量的，水能加快反應(yīng)的進(jìn)行，總反應(yīng)為

值得注意的是，水解制氨過(guò)程中，液相中的尿素-甲銨溶液具有腐蝕性，特別是在高溫高壓環(huán)境下，溶液會(huì)對(duì)金屬造成更嚴(yán)重的腐蝕。

2.2.2 液相離解反應(yīng)

尿素水解體系是含有強(qiáng)極性組分NH3和H2O的揮發(fā)性弱電解質(zhì)體系，該體系液相中存在的離解反應(yīng)如下：

NH3+H2O ? NH4++OH–(10)

CO2+H2O ? HCO3–+H+(11)

HCO3–+NH3? NH2COO–+H2O (12)

HCO3–? CO32–+H+(13)

H2O? OH–+H+(14)

將離解平衡常數(shù)表達(dá)成與溫度有關(guān)的函數(shù)為

式中，為離解平衡常數(shù)，1—4為溫度系數(shù)，為反應(yīng)溫度。

2.2.3 氣液相平衡

忽略溶液中的離解反應(yīng)，則液相組分主要為尿素（Ur）、NH3、H2O和CO2，氣相組分為NH3、H2O和CO2。尿素水解體系中的氣液相平衡關(guān)系如下：

NH3(l) ? NH3(g) (16)

H2O(l) ? H2O(g) (17)

CO2(l) ? CO2(g) (18)

圖4 尿素水解系統(tǒng)Aspen Plus模型

3 結(jié)果及分析

3.1 尿素?zé)峤夂退夥桨改芎膶?duì)比

表1為尿素?zé)峤夂退饽芎膶?duì)比。由表1可見，熱解爐反應(yīng)溫度為650 ℃時(shí)，熱解方案需要標(biāo)準(zhǔn)煤234.7 kg/h。年運(yùn)行小時(shí)數(shù)按5 000 h計(jì)，則年標(biāo)準(zhǔn)煤耗為1 173.5 t；水解反應(yīng)器溫度為150、160、170 ℃時(shí)，年標(biāo)準(zhǔn)煤耗為224.5、267.0、321.0 t?？梢?，水解煤耗遠(yuǎn)低于熱解煤耗遠(yuǎn)，水解煤耗僅為熱解的20%~30%，經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢(shì)明顯。這是由于熱解需要熱一次風(fēng)及電能聯(lián)合作為熱源，而水解只需電廠的低溫蒸汽即可。

表1 尿素?zé)峤夂退饽芎膶?duì)比

Tab.1 The energy consumption of urea pyrolysis and hydrolysis

3.2 水解方案影響因素分析

3.2.1 尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)

圖5、圖6 為溫度150 ℃，壓力0.6 MPa 時(shí)， 不同進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)下產(chǎn)品氣體積分?jǐn)?shù)和液相組分 質(zhì)量分?jǐn)?shù)組成，圖7 為該條件下消耗的蒸汽耗量。

圖5 不同尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)下產(chǎn)品氣組分體積分?jǐn)?shù)

圖6 不同尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)下液相組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)

圖7 不同尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)下蒸汽耗量

由圖5可見：本文模擬結(jié)果與文獻(xiàn)[2]的趨勢(shì)基本相同，表明所建模型合理可靠，適用于水解系統(tǒng)的模擬；氣相中CO2體積分?jǐn)?shù)隨尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)的升高略有上升，進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)由40%升至60%時(shí)，NH3的體積分?jǐn)?shù)從27.90%急劇增加到46.14%，H2O的體積分?jǐn)?shù)則由58.61%迅速下降至31.97%。

由圖6看出：NH3和CO2在水中的溶解度較低，隨著尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)的升高，NH3和CO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)略有上升；液相組分中尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)的升高而急劇上升，H2O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)則迅速降低；60%尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)的溶液中尿素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)約是40%尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)中的2倍，而60%尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)的溶液中H2O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)則只有40%尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)中H2O質(zhì)量分?jǐn)?shù)的1/2。

由圖7看出，蒸汽耗量與初始尿素進(jìn)料質(zhì)量濃度成反比。這是因?yàn)樗夥磻?yīng)中的水是過(guò)量的，而水的蒸發(fā)需要消耗大量熱量，尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)越低，產(chǎn)品氣中的水蒸氣就越多，因而蒸汽耗量就會(huì)增加。

提高尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)能夠提高氨氣產(chǎn)量并減少能耗，但液相中的尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)也會(huì)上升，更易發(fā)生設(shè)備腐蝕，因此推薦尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)取50%。

近些年，我國(guó)交通事業(yè)飛速發(fā)展，施工技術(shù)與工程管理對(duì)公路工程的施工質(zhì)量與施工效率具有直接影響，由于公路工程通常具有施工難度大、施工工序復(fù)雜的特點(diǎn)，想要滿足當(dāng)前公路工程的施工要求，確保施工保質(zhì)保量完成，無(wú)論是公路設(shè)計(jì)相關(guān)企業(yè)，還是施工企業(yè)，都要重視施工管理與施工技術(shù)研究，勇于探索，不斷在施工實(shí)踐中進(jìn)行技術(shù)創(chuàng)新，進(jìn)而推動(dòng)我國(guó)公路交通事業(yè)的健康發(fā)展。

3.2.2 溫度

圖8為50%尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)、0.6 MPa時(shí)，不同溫度下液相組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)，圖9為該條件下的蒸汽耗量。由圖8、圖9可以看出：CO2在水中的溶解度接近于零，NH3的質(zhì)量分?jǐn)?shù)則隨溫度的升高而降低；隨著溫度的上升，尿素在液相組分中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)由135 ℃時(shí)的19.45%急劇上升至150 ℃時(shí)的67.72%，然后緩慢升高至175 ℃時(shí)的83.26%；H2O在液相組分中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)與尿素的趨勢(shì)相反；蒸汽耗量與溫度成正比。

圖9 不同溫度下蒸汽耗量

可見，溫度上升有利于加快尿素水解速率，但液相中尿素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)也會(huì)增加，導(dǎo)致設(shè)備腐蝕加劇。此外，考慮到反應(yīng)耗熱量隨著溫度升高增加明顯，經(jīng)濟(jì)性較差，推薦尿素水解反應(yīng)的溫度以150~160 ℃為宜。

3.2.3 壓力

圖10為50%尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)、150 ℃時(shí)，不同壓力下液相組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。圖11為不同尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)下，液相中尿素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨壓力的變化曲線。

圖11 不同壓力下液相中尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)

由圖10可以看出：CO2在水中的溶解度接近于零；隨著壓力增大，NH3在液相組分中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)從0.4MPa時(shí)的1.11%迅速增加到0.9 MPa時(shí)的6.33%；尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨壓力的增加急劇下降；而H2O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)則迅速上升。因此，提高壓力能夠降低液相組分中尿素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，進(jìn)而降低設(shè)備發(fā)生腐蝕的風(fēng)險(xiǎn)，但操作壓力過(guò)高會(huì)抑制水解反應(yīng)及氣體的析出，并且增加設(shè)備成本。

由圖11看出，隨著壓力的增大，尿素在液體組分中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)急劇下降，并且在不同尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)下呈現(xiàn)相同的趨勢(shì)。壓力在0.6~0.8 MPa范圍內(nèi)，液相中尿素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)下降比較明顯。因此，尿素水解壓力可選擇0.6~0.8 MPa。

4 結(jié) 論

1）熱解需要熱一次風(fēng)及電能聯(lián)合作為熱源，而水解僅需電廠低溫蒸汽，能耗僅為熱解的20%~30%。

2）提高尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)能夠提高產(chǎn)氨量并降低耗熱量，但是隨著尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，液相中的尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)也在提高，因而更容易發(fā)生設(shè)備腐蝕，故尿素進(jìn)料質(zhì)量分?jǐn)?shù)推薦50%。

3）溫度上升有利于加快尿素水解速率，但液相中尿素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)也在增加，導(dǎo)致設(shè)備腐蝕加劇，且反應(yīng)的耗熱量隨著溫度的升高增加明顯，經(jīng)濟(jì)性較差。因此，尿素水解反應(yīng)溫度以150~160 ℃為宜。

4）提高壓力能夠降低液相組分中尿素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，進(jìn)而降低設(shè)備發(fā)生腐蝕的風(fēng)險(xiǎn)，但過(guò)高的壓力會(huì)抑制水解反應(yīng)及氣體的析出，并且增加設(shè)備成本。綜合考慮，操作壓力選擇0.6～0.8 MPa比較合適。

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Mechanism and influence factors of ammonia production using urea

WANG Xiaoning, LI Wenyan, WANG Nini, Bai Chenxi, XIAO Haiping

(School of Energy, Power and Mechanical Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China)

The ammonia production methods used in power plants include urea pyrolysis and hydrolysis. Numerical simulation was conducted by Aspen Plus for the two processes in a 300MW coal-fired power plant. From the aspects of urea feed mass fraction, reaction temperature and pressure, the effects of reaction condition on hydrolysis products were investigated. The results show that, compared with pyrolysis, the hydrolysis scheme has a lower reaction temperature, its energy consumption is only about 20%~30% of that of pyrolysis. What's more, low-quality steam can be used as the heat source of the hydrolysis scheme. From the point of energy saving, hydrolysis to ammonia is the best method. The simulation result shows a same tendency with the experimental data, verifying the reliability of the hydrolysis model. When the urea feed mass fraction was increased, the ammonia concentration in the product gas increased, the heat consumption decreased, while the urea in the liquid also increased, which leads to a rise in the risk of corrosion. As the temperature increased, the urea hydrolysis rate increased, but the heat consumption rose rapidly, and the economy was poor. Increasing the pressure can reduce the risk of corrosion. However, excessive operating pressure will inhibit the release of gaseous products. Considering comprehensively, the condition with urea feed mass fraction of 50%, temperature of 150 °C~160°C and pressure of 0.6~0.8 MPa is suitable for the urea hydrolysis.

flue gas denitration, urea, pyrolysis, hydrolysis, Aspen Plus software, reaction condition

X701

A

10.19666/j.rlfd.201809204

王曉寧, 李文艷, 王妮妮, 等. 尿素制氨機(jī)理及影響因素分析[J]. 熱力發(fā)電, 2019, 48(2): 101-107. WANG Xiaoning, LI Wenyan, WANG Nini, et al. Mechanism and influence factors of ammonia production using urea[J]. Thermal Power Generation, 2019, 48(2): 101-107.

2018-09-30

王曉寧(1993—)，碩士研究生，主要研究方向?yàn)殡姀S尿素制氨技術(shù)，wangxiaoning0128@126.com。

（責(zé)任編輯 楊嘉蕾）