連續(xù)原位退火后Hi-B鋼的初次再結(jié)晶組織及織構(gòu)演變

趙慶賀 李莉娟 徐 衡 郭 嘉

(上海大學材料科學與工程學院，上海 200444)

取向硅鋼主要用于制造變壓器鐵芯、發(fā)電機定子等設備，因其復雜的制造工藝又常被稱為“鋼鐵中的藝術(shù)品”，具有很高的附加值，按其生產(chǎn)工藝可分為普通取向硅鋼(CGO)和高磁感取向硅鋼(Hi-B)兩類[1-2]。Hi-B鋼在一定磁場作用下會產(chǎn)生較大的磁通量，具有優(yōu)良的軟磁性能，一直是企業(yè)界及科研界關(guān)注的焦點。研究發(fā)現(xiàn)，Hi-B鋼初次再結(jié)晶晶粒、織構(gòu)和物相等對二次再結(jié)晶過程及最終磁性能都有直接的影響，通過調(diào)控取向硅鋼的初次再結(jié)晶過程可以提高取向硅鋼的磁性能，并取得了一系列的研究結(jié)果。孫強等[3]研究了不同退火時間下CGO硅鋼初次再結(jié)晶組織織構(gòu)的演變，得出初次再結(jié)晶退火600 s內(nèi)高能晶界和大角度晶界逐漸增多等規(guī)律。Park等[4]研究了初次再結(jié)晶退火對兩種取向硅鋼組織織構(gòu)的影響，發(fā)現(xiàn)回復過程為晶粒長大提供驅(qū)動力，在900 ℃高溫退火前已經(jīng)完成初次再結(jié)晶長大過程且平均晶粒尺寸不再發(fā)生變化。蘭蘭等[5]研究了取向硅鋼初次再結(jié)晶退火工藝對高溫退火后獲得鋒銳的高斯織構(gòu)的影響。

然而，針對不同成分和生產(chǎn)工藝下Hi-B鋼初次再結(jié)晶組織織構(gòu)的演化規(guī)律至今仍存在爭議。早期研究提出的尺寸優(yōu)勢理論已被很多研究否定。隨著科技的進步，研究人員借助于掃描電子顯微鏡又先后提出了高能晶界理論(HE，high energy boundaries)和重位點陣理論(CSL,coincidence site lattice)，但又忽略了析出相晶界的釘扎作用[6-11]。目前織構(gòu)研究多采用EBSD微區(qū)檢測，該方法的優(yōu)點在于能夠得出晶粒尺寸、區(qū)分織構(gòu)和晶界的類型來進行全方位研究。但它也有缺點，即受檢測區(qū)域限制，通常不同樣品甚至同一個樣品用EBSD檢測的兩個區(qū)域的結(jié)果和規(guī)律都可能有很大差異。為解決這一問題，本文提出通過原位檢測的方法來準確定位和追蹤同一區(qū)域取向硅鋼晶粒的生長。例如，可檢測同一樣品同一區(qū)域在不同溫度退火后的晶粒大小、分布和織構(gòu)的種類、強度的變化，通過這種連續(xù)的跟蹤觀察來研究再結(jié)晶織構(gòu)變化的過程，以期進一步探尋初次再結(jié)晶組織織構(gòu)變化的潛在規(guī)律和機制[12-13]。

1 試驗材料與方法

試驗材料為某鋼鐵公司提供的一次壓下率為87%的高磁感取向硅鋼冷軋板(Hi-B硅鋼)，厚度為0.3 mm，化學成分(質(zhì)量分數(shù)，%)為：C 0.076，Si 3.15，N 0.032，S 0.011，Al 0.028和Fe(余量)。從冷軋板靠近中心的位置切割尺寸12 mm×6 mm的試塊。

本試驗建立在原位基礎上來準確追蹤組織織構(gòu)的演變規(guī)律。具體試驗流程為：將樣品放置在670 ℃真空環(huán)境保溫15 min進行退火處理，然后用顯微硬度儀標定一個檢測區(qū)(350 μm×280 μm，短邊為軋向)，并用EBSD檢測該標定區(qū)域。第一次檢測后，再對試樣進行730 ℃保溫15 min的真空加熱，并用EBSD檢測相同區(qū)域。以此類推，檢測完畢后繼續(xù)對該樣品進行790 ℃×15 min和850 ℃×15 min的真空加熱并檢測相同區(qū)域，從而完成連續(xù)退火過程的原位檢測。試驗中每個試樣進行4次加熱和4次EBSD檢測。為了防止其表面氧化，退火過程在真空環(huán)境下進行。用砂紙打磨掉0.03 mm的表面層[14]，進行機械拋光，隨后用體積比為4∶1的冰醋酸和高氯酸溶液進行電解拋光(去應力)。

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 微觀組織原位觀察

圖1(a～f)表示670、730、790 ℃退火后Hi-B鋼組織織構(gòu)的變化過程(850 ℃退火后晶粒變化較大，無法追蹤到特定晶粒)。從圖中可以準確追蹤不同溫度退火過程中晶粒生長過程和晶粒取向變化情況，并表征同一種織構(gòu)晶粒的變化過程(長大或被吞噬)，計算晶粒在沿軸向發(fā)生微小轉(zhuǎn)動的角度等。

在圖1中隨機選取少量晶粒(紫色)，統(tǒng)計其長大過程中晶粒取向差的變化，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在晶粒長大過程中取向差變化很小，一般為2°～5°。統(tǒng)計生長尺寸較大晶粒周圍晶界的取向差，發(fā)現(xiàn)多為高能晶界(20°～45°)和大角度晶界(45°～55°)，但并未發(fā)現(xiàn)這些長大晶界和CSL晶界有特殊聯(lián)系。統(tǒng)計整個區(qū)域晶粒取向差的變化發(fā)現(xiàn)，晶粒取向形成后一般取向變化較小或者沿著旋轉(zhuǎn)軸小幅度轉(zhuǎn)動，說明初次再結(jié)晶過程不同織構(gòu)體積的變化主要是通過晶粒之間的相互吞噬，其次才是隨溫度升高晶粒沿軸旋轉(zhuǎn)。

2.2 織構(gòu)的演變

為了研究不同類型織構(gòu)的體積和強度隨溫度變化的規(guī)律，采用取向分布函數(shù)(ODF，orientation distribution function)和取向強度線分析法，該方法是用歐拉角的方式來表示晶粒在三維空間的取向，檢測沿軋面標定區(qū)域的微觀織構(gòu)。圖2為不同溫度下取向分布函數(shù)截面圖，圖5為根據(jù)取向函數(shù)獲得的取向線分布圖。

由圖2可以看出，隨著退火溫度的升高，Hi-B鋼初次再結(jié)晶過程中的織構(gòu)類型變化不大，大密度織構(gòu)主要集中在Φ1=25°和Φ=55°的兩條取向線上，此外還有少量的立方織構(gòu)。670 ℃退火后冷軋織構(gòu)基本完全向再結(jié)晶織構(gòu)轉(zhuǎn)變。退火溫度低時織構(gòu)強度變化較小，織構(gòu)密度主要集中在{111}<112>、{111}<110>織構(gòu)附近。當溫度升高到850 ℃時，織構(gòu)強度明顯降低。此外還可以看出，隨著退火溫度的升高，{001}<120>取向織構(gòu)含量明顯增加。

圖1 不同溫度退火后Hi-B鋼晶粒長大的原位觀察(晶粒隨機選取)Fig.1 In-situ observation of grain growth of Hi-B silicon steel after annealing at different temperatures (random selected grains)

圖2 不同溫度退火后Hi-B鋼的ODF(Φ2=45°)截面圖Fig.2 ODF (Φ2 = 45 °) sectional views of Hi-B steel after annealing at different temperatures

圖3(a)表示晶向<110>平行于軋向一類的織構(gòu)強度分布，這類織構(gòu)在連續(xù)退火過程中形成兩個明顯{111}<110>和{115}<110>織構(gòu)的強度峰。隨著退火溫度的升高，{111}<110>織構(gòu)強度先下降后上升，{115}<110>織構(gòu)強度逐漸減小，其中{111}<110>織構(gòu)與Goss織構(gòu)間取向差為46°，{115}<110>織構(gòu)與Goss織構(gòu)間取向差為16°。

圖3 不同退火溫度下織構(gòu)沿取向線的分布密度Fig.3 Orientation distribution density of textures at different annealing temperatures

圖3(b)表示晶面{111}平行于軋面一類織構(gòu)的強度分布，可以看出，{111}<112>織構(gòu)強度較高，低溫退火時密度最大可達到8。隨著退火溫度的升高，其強度逐漸降低，溫度越高強度下降幅度越大，在730和790 ℃退火時強度會出現(xiàn)上下波動，這是因為{111}<112>軋制織構(gòu)的消失和{111}<112>再結(jié)晶織構(gòu)的形成交替進行所致。從圖3(c,d)可以看出，在初次再結(jié)晶過程中，Goss織構(gòu){110}<001>和立方織構(gòu){001}<100>強度較弱，沒有明顯的取向優(yōu)勢。初次再結(jié)晶階段最強織構(gòu)是在{111}<112>處，這對二次再結(jié)晶高斯晶粒長大有利，而高斯織構(gòu)在初次再結(jié)晶時，織構(gòu)強度較弱。為了得出織構(gòu)變化規(guī)律，進一步統(tǒng)計了各種織構(gòu)的體積分數(shù)隨溫度的變化，如表1所示。

表1 不同退火溫度下6種織構(gòu)的體積分數(shù)Table 1 Volume fraction of six textures at different annealing temperatures %

從表1可以看出：低溫退火時，{111}<112>織構(gòu)的體積分數(shù)最高；在730～790 ℃退火時，其體積分數(shù)上下波動；隨著溫度升高至850 ℃，{111}<112>織構(gòu)體積分數(shù)明顯下降至14.5%。以{111}<112>織構(gòu)晶粒為中心統(tǒng)計其周圍織構(gòu)晶粒種類，發(fā)現(xiàn)，{111}<112>織構(gòu)晶粒周圍多為同種織構(gòu)晶?；蛘呦噜徣∠虿钶^小的晶粒，晶界取向差一般為小角度晶界，晶界驅(qū)動力較小。{111}<110>織構(gòu)也表現(xiàn)為優(yōu)勢織構(gòu)，其體積分數(shù)隨溫度升高先減小后增大，在次表層{111}<110>織構(gòu)與黃銅織構(gòu)之間存在一個轉(zhuǎn)換關(guān)系，黃銅織構(gòu)在二次再結(jié)晶過程異常長大對高斯晶粒長大影響最大，這些轉(zhuǎn)變通常發(fā)生在變形組織開始轉(zhuǎn)變時期，后期等軸晶粒長大階段則很少發(fā)生，本文黃銅織構(gòu)含量很少沒有任何取向優(yōu)勢。{111}<110>織構(gòu)在再結(jié)晶過程中也會向{111}<112>織構(gòu)轉(zhuǎn)變，對后期二次再結(jié)晶有利。隨著退火溫度的升高，{111}<110>織構(gòu)沒有向其他織構(gòu)轉(zhuǎn)變而是通過吞噬其他晶粒導致體積分數(shù)增加。在統(tǒng)計過程中還發(fā)現(xiàn)，{114}<418>織構(gòu)體積分數(shù)在670 ℃就達到19%，低于790 ℃時隨溫度升高，體積分數(shù)又逐漸減少，850 ℃時又增加到25.4%。{114}<418>織構(gòu)晶粒主要與α織構(gòu)晶粒接觸且易形成大角度晶界，溫度越高晶粒增長越迅速，從而使得這類織構(gòu)含量大大增加。

2.3 晶粒尺寸的變化

初次再結(jié)晶晶粒的尺寸與二次再結(jié)晶晶粒長大的驅(qū)動力成反比關(guān)系，初次再結(jié)晶晶粒尺寸越小，其二次再結(jié)晶晶粒長大的驅(qū)動力越大。為了研究晶粒尺寸隨溫度的變化，統(tǒng)計了不同溫度下平均晶粒尺寸分布和4種織構(gòu)的晶粒尺寸變化，如圖4所示。

圖4 不同溫度下平均晶粒尺寸分布(a)和4種織構(gòu)晶粒尺寸的變化(b)Fig.4 Average grain size distribution (a) and variation of grain size in four textures (b) at different temperatures

研究發(fā)現(xiàn)，初次再結(jié)晶晶粒尺寸不超過15 μm對二次再結(jié)晶晶粒長大有利[15]。本文將晶粒大小分為3個等級：小尺寸晶粒(d≤4 μm)，中等尺寸晶粒(4 μm15 μm)。圖4(a)中隨著退火溫度升高，小尺寸晶粒比例減小，中等和大尺寸晶粒比例升高，且中等尺寸晶粒增加比例高于大尺寸晶粒，溫度越高晶粒尺寸分布越均勻。圖6(b)是具有取向優(yōu)勢的4種織構(gòu)晶粒的平均晶粒尺寸，其中{114}<418>織構(gòu)晶粒尺寸隨著退火溫度的升高始終保持最大。高斯織構(gòu)在再結(jié)晶階段沒有明顯的尺寸優(yōu)勢。

2.4 晶界取向差的演變

初次再結(jié)晶晶粒長大過程主要是晶界的遷移過程，通過研究溫度升高過程中晶界取向差的變化可以優(yōu)化工藝過程，從而提高性能。關(guān)于晶界條件理論，主要有高能晶界(HE)、重位點陣(CSL)兩種模型。Hayakawa認為,高能晶界(取向差角為20°～45°)移動性好，有利于晶粒長大[16]。Harase等提出,Goss晶粒與周圍晶粒易形成具有高遷移率的CSL晶界，Goss晶粒與易被吞噬的{111}<112>晶粒存在特定的35.5°<110>取向關(guān)系，即Σ9晶界，但是目前還無法確定這種重位點陣晶界的適用性。研究認為，低Σ指數(shù)的CSL晶界有較高遷移率，如Σ5、Σ7、Σ9等，本文列出了晶界取向差和CSL晶界分布隨溫度的變化，如圖5所示。

圖5(a)中顯示，隨著退火溫度的升高，取向差為0.5°～10°的晶界含量增加，而高能晶界和大角度晶界含量減少，原因是升溫過程中晶界遷移使得高能晶界和大角度晶界轉(zhuǎn)變?yōu)樾〗嵌染Ы缋^而使得晶粒長大緩慢。由于連續(xù)退火有一個畸變能釋放的過程，使前期晶粒長大比較緩慢。當溫度升高到850 ℃時，晶粒長大明顯，晶界取向差分布變化明顯。隨著溫度升高晶粒長大，晶界趨向平直化，晶界能降低。

圖5 不同溫度下晶界取向差(a)和CSL晶界分布(b)Fig.5 Orientation difference of grain boundary(a) and CSL grain boundary distribution (b) at different temperatures

圖5(b)為CSL晶界分布隨溫度的變化。早期研究發(fā)現(xiàn),鋼中特定取向差26.5°(Σ19)晶界具備高的遷移率[17]，但本文中Σ19晶界含量較低，無法驗證其可靠性。目前有研究認為，Goss晶粒和{111}<112>間存在Σ9晶界關(guān)系，這有助于Goss晶粒吞噬{111}<112>晶粒，但未見其具體試驗數(shù)據(jù)。Σ3晶界多為孿晶界，晶界遷移率較低。本文中Σ3晶界含量隨溫度升高明顯降低。

進一步研究了具有取向優(yōu)勢的織構(gòu)和Goss織構(gòu)晶粒周圍晶界取向差分布，如圖6所示。

圖6 不同溫度下4種取向晶粒與周圍基體的取向差Fig.6 Difference between orientations of the different orientation grains and the surrounding matrix at different temperatures

從圖6中可以看出，Goss晶粒周圍取向差分布相對其他織構(gòu)高能晶界和大角度晶界占比高，說明雖然前期Goss晶粒數(shù)量少且尺寸小，但是后期Goss織構(gòu)晶粒具有較大的生長優(yōu)勢。{111}<112>織構(gòu)晶粒取向差分布相比其他織構(gòu)在高能晶界區(qū)域含量較少，表現(xiàn)為{111}<112>織構(gòu)晶粒的尺寸和含量小于{114}<418>織構(gòu)。

3 結(jié)論

(1)冷軋態(tài)Hi-B鋼在670～850 ℃循環(huán)退火過程中，試樣在670℃退火時再結(jié)晶就基本完成，退火溫度是影響晶粒長大的主要因素(850 ℃影響最為顯著)。隨著退火溫度的升高，晶粒晶界能減小，大角度晶界和高能晶界含量下降。

(2)隨著退火溫度的升高，{110}<001>、{100}<001>織構(gòu)含量和強度在初次再結(jié)晶過程中不占優(yōu)勢，{111}<112>織構(gòu)含量逐漸下降，{114}<418>織構(gòu)和{111}<110>織構(gòu)含量先減小后增大。

(3)根據(jù)晶界取向差分布，{114}<418>、{111}<110>取向晶粒周圍高能晶界和大角度晶界含量較高，晶界遷移率較高，晶粒長大較快且尺寸較大；{111}<112>織構(gòu)晶粒周圍高能晶界和大角度晶界含量相對較少，生長優(yōu)勢小，其晶粒尺寸小于{114}<418>織構(gòu)和{111}<110>織構(gòu)的晶粒尺寸；Goss織構(gòu)晶粒在初次再結(jié)晶過程中其高能晶界和大角度晶界含量相比其他織構(gòu)晶粒較高，這為二次再結(jié)晶過程奠定了良好的基礎。