頁巖原位改質(zhì)技術現(xiàn)狀、挑戰(zhàn)和機遇

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(1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083；2.中國石油油氣儲層重點實驗室，北京 100083)

頁巖層系內(nèi)的非常規(guī)油氣已成為全球油氣勘探開發(fā)的亮點，特別是在北美地區(qū)已經(jīng)形成Marcellus、Haynesville、Eagle ford、Fayetteville、Barnett、Woodford、Utica、Bakken八大年產(chǎn)量超過172×108m3的頁巖氣產(chǎn)區(qū)以及Eagle ford、Bakken、Wolfcamp、Niobrara四大年產(chǎn)量超過2000×104t的致密油生產(chǎn)區(qū)。2016年美國致密油產(chǎn)量占其全國原油總產(chǎn)量的47%，頁巖氣產(chǎn)量占天然氣總產(chǎn)量的57%[1-4]。經(jīng)過10年的探索與實踐，中國繼北美地區(qū)之后在頁巖油氣勘探領域獲得重大突破，在四川盆地志留系五峰—龍馬溪頁巖、鄂爾多斯盆地陸相頁巖等獲得頁巖氣突破，在鄂爾多斯盆地、松遼盆地、柴達木盆地獲得致密油突破，2016年頁巖氣產(chǎn)量達到75×108m3，致密油年產(chǎn)量超過100×104t。最新研究認為致密油氣、頁巖油氣為源內(nèi)或近源聚集，為非常規(guī)油氣，屬于源內(nèi)體系；油頁巖加熱蒸餾生成的人造頁巖油為原地裂解型非常規(guī)油氣資源，屬干酪根體系；源內(nèi)體系和干酪根體系的非常規(guī)油氣資源有序聚集，即演化有序、空間共生[5-7]。事實上，頁巖油(Shale hosted oil)目前尚未在陸相地層中規(guī)模開發(fā)[8]，主要原因是中國陸相頁巖的成熟度和孔隙度較低。油氣行業(yè)下一次革命很可能是“干酪根革命”。

值得注意的是，筆者所稱的頁巖油本質(zhì)是賦存在含油頁巖(Oil-bearing shale)中的成熟原油，不同于未熟油頁巖(Oil shale)加熱蒸餾生成的人造頁巖油(Shale oil)，也不同于賦存在致密砂巖、致密灰?guī)r以及致密凝灰?guī)r儲層中的致密油(Tight Oil)。如何將頁巖中的頁巖油和干酪根中的人造頁巖油一起開采利用成為一個重大的科學技術難題。盡管20世紀50年代中國就在廣州茂名加工油頁巖獲得人造頁巖油，但其主要是露天或者井下坑道開采后送至地面粉碎，然后在加熱爐內(nèi)加工的方式，同時地面干餾技術開發(fā)油頁巖的深度不能超過400 m[9]。

中國石油勘探開發(fā)研究院和荷蘭皇家殼牌集團頁巖油聯(lián)合小組通過攻關，初步認為原位轉化技術適用于中國，即通過大規(guī)模地下體積加熱建立“地下煉廠”，從而將富有機質(zhì)頁巖中有機質(zhì)原位改質(zhì)成輕質(zhì)油和凝析油，實現(xiàn)頁巖油的有效開采。目前已經(jīng)在鄂爾多斯盆地初步優(yōu)選出原地轉化的有利區(qū)，并積極準備現(xiàn)場試驗[10]。筆者認為有必要詳細調(diào)研原位改質(zhì)技術的發(fā)展現(xiàn)狀、全球試驗效果、存在的技術挑戰(zhàn)，歸納出重點研究和攻關領域，對其應用步驟和前景進行展望，從而為我國更好地利用原位改質(zhì)技術和建立示范區(qū)提供幫助。

1 頁巖原位開采技術現(xiàn)狀及工業(yè)意義

全球頁巖油(加工油頁巖的人造頁巖油)資源約4 090×108t，美國約占其中的73%，主要分布在美國猶他州、科羅拉多州和懷阿明州交界的綠河頁巖。油氣資源評價我國1 000 m以內(nèi)的頁巖油(加工油頁巖的人造頁巖油)資源量為476.44×108t，全國頁巖油(加工油頁巖的人造頁巖油)可回收資源為119.79×108t，位列世界第二，如圖1所示。其中

圖1 全球頁巖油資源量分布Fig.1 Global shale oil resource distribution

埋藏在0～500 m的頁巖油資源量為333.09×108t，頁巖油可回收資源量為84.18×108t；埋藏在500～1 000 m的頁巖油資源量為143.35×108t，其頁巖油可回收資源量為35.62×108t[注]① 原國土資源部等編制.新一輪全國油氣資源評價總報告, 2007。；對埋藏深度超過1 000 m的頁巖油資源未作評價，但潛力仍巨大。盡管美國紅葉資源公司(Red leaf resources)已經(jīng)將頁巖油技術成本降低到22美金/桶，但是對于400 m以下深度的油頁巖，地面干餾技術仍面臨生產(chǎn)成本增加使效益降低、占地面積大、干餾后殘渣需要處理、浪費水資源、空氣污染大、采礦區(qū)易塌陷等系列問題[11]，原位開采技術則能克服該難題。

事實上，地下原位開采技術可分兩個階段，即20世紀60—70年代發(fā)展的早期原位干餾技術和20世紀80年代發(fā)展的原位轉化技術。在原位開采中，加熱技術最為關鍵。按照加熱方式，原位開采技術分為電加熱技術、蒸汽加熱技術和微波輻射加熱技術等，涉及熱輻射加熱、熱傳導加熱和熱對流加熱等方式(表1)。美國土地管理局于2005年6月和2009年11月先后進行第一輪和第二輪RD&D項目試驗區(qū)招標工作，目前原位開采技術相對比較成熟并獲得美國土地管理局RD&D項目試驗區(qū)的有殼牌公司、雪佛龍公司、AMSO公司、?？松梨诠竞吞烊惶K達公司(Natural Soda)[注]②③ OSTS PEIS, Appendix A: Oil shale development background and technology overview, 2012.。鑒于國內(nèi)已有大量文獻介紹原位開采技術的原理等，本文不再贅述[12-15]。值得注意的是，在現(xiàn)場試驗領域走到前列的是殼牌ICP技術，該技術具有生產(chǎn)高質(zhì)量輕質(zhì)原油、對地面無污染、較高的采收率等優(yōu)點。不僅在美國綠河頁巖中開展現(xiàn)場試驗，在約旦海相頁巖層也開展過現(xiàn)場試驗。本文重點調(diào)研其在上述兩個現(xiàn)場的試驗和工藝，指出目前該技術商業(yè)化的步驟和研究攻關的方向。

表1 國外原位開采技術及其特點Table 1 Technology and its characteristics of in-situ mining

殼牌在全世界最為典型的陸相頁巖美國綠河頁巖開展現(xiàn)場中試。試驗包括3塊獨立區(qū)塊，均位于美國科羅拉多州里奧勃蘭克郡，屬于皮申斯盆地，測試地點海拔為2 005.6～2 151.9 m。利用3種不同的方法測試原位開采頁巖油③。地點1使用ICP自加熱的方式對頁巖加熱開采頁巖油。第一步使用井間距為2.44 m的150口井建冷墻，通過-42.8 ℃冷藏流體在閉環(huán)管道系統(tǒng)和井筒中循環(huán)，冷卻時間需要6～12個月，直到ICP項目完成后才能消融；第二步為冷墻建立后，在冷墻內(nèi)鉆10口排水井移除冷墻內(nèi)的地下水，當然這些排水井在ICP工程后期能轉化成生產(chǎn)井；第三步鉆30口加熱井，間距7.6 m，加熱幾年時間將周圍巖層溫度加熱達到288～399 ℃。此外，在冷墻內(nèi)外還需要鉆一些監(jiān)測井監(jiān)測冷墻內(nèi)外地下巖層的溫度、壓力和含水情況。地點1全能力生產(chǎn)油氣當量為600桶/天。地點2使用兩步-ICP方法。第一步先注入熱水提取蘇打，因為頁巖中的蘇打成分限制了ICP的使用。通過熱水溶解蘇打后不僅增加了頁巖的孔滲，增加了熱傳導效率，還能將地層加熱到120 ℃，起到節(jié)能效果；第二步開始與地點1相似的ICP工藝對頁巖加熱開采頁巖油。地點2全能力生產(chǎn)油氣當量為1 500桶/天。地點3使用E-ICP方法，即通過裸線加熱頁巖開采頁巖油，是一種專利保護的原位開采技術，熱傳導加上電流通過頁巖層時產(chǎn)生熱量能大大改善原位改質(zhì)的經(jīng)濟性。在整個試驗過程中使用70～100個垂直加熱器，間距為6～12 m，裸露電極加熱器長度為594 m，設計大部分熱量集中輸出在底部的305 m，其余過程與地點1基本一致。地點3全能力生產(chǎn)油氣當量為1 000桶/天。產(chǎn)出物成分包括液態(tài)烴、酸氣和酸水3類，酸是因為含有硫化物和CO2氣體?？傮w而言，試驗效果良好，證實了原位改質(zhì)技術的可行性。

殼牌在全世界最著名的油氣區(qū)中東選擇約旦海相頁巖開展了現(xiàn)場試驗[16]。2009年5月，殼牌與約旦簽訂油頁巖協(xié)議，并成立全資子公司約旦頁巖油公司(JOSCO)開展約旦國內(nèi)頁巖油的生產(chǎn)與管理。約旦頁巖油的發(fā)展共劃分為5個階段，每個階段的任務和目標是明確的，值得我國開展頁巖油原位改質(zhì)時借鑒(圖2)。

圖2 JOSCO頁巖油開采項目的五個階段Fig.2 Five stages of JOSCO shale oil recovery project

從2010年開始，陸續(xù)鉆井超過300口，評價油頁巖資源的豐度和厚度，50口井來確定地層頂?shù)装宓姆舛滦?，完成超過500個水文地質(zhì)試驗。通過“熱線”測試單元獲得頁巖層段整體的熱導剖面，通過微裂縫測試試驗評價地應力、裂縫斜度以及開啟壓力為鉆井以及地質(zhì)力學研究提供關鍵參數(shù)。特別指出，殼牌高度重視試驗，在約旦成立中東地區(qū)頂級的地質(zhì)和地球化學分析實驗室，已完成數(shù)千個巖屑和巖芯樣品的測試。通過大量試驗數(shù)據(jù)在約旦優(yōu)選出3個“甜點區(qū)”(具有較高的資源豐度和厚度)。選出的“甜點區(qū)”還將進一步開展鉆井、水文現(xiàn)場試驗和井下評價等工作。同時，為綜合評價研究建立了一個先進的數(shù)值油藏模型，其部分輸入?yún)?shù)需要專用的裝置進行測試。例如，專用的巖石熱解試驗用來評價原位轉化過程；巖石力學變形測試以及原位加熱過程中頁巖層的孔隙度和滲透率等物性測試均在休斯敦技術中心開展。約旦現(xiàn)場試驗采用7個加熱井分別位于封閉六邊形的角和中心位置。2個觀察井觀察原位改質(zhì)過程中的反應，1個生產(chǎn)井。7個監(jiān)測井監(jiān)測產(chǎn)物運移情況，其中1個監(jiān)測井在加熱頁巖層之上，6個位于加熱巖層幾十米之外，保證環(huán)境安全。項目總共鉆17個井，其中，監(jiān)測井可以在監(jiān)測完成后轉成加熱井。約旦現(xiàn)場試驗用電是柴油機發(fā)電，獲得的油、水和氣體三相流體需經(jīng)過三相分離器分離。約旦項目與殼牌在休斯敦的技術中心通過衛(wèi)星聯(lián)系，組成了聯(lián)合隊伍，2015年已經(jīng)開始啟動加熱工程，目前效果良好。

盡管全球常規(guī)石油產(chǎn)量達到高峰之后石油的替代品是什么不清楚，但非常規(guī)油氣已經(jīng)使美國的油氣產(chǎn)量在常規(guī)油氣產(chǎn)量衰減之后重回高峰。研究發(fā)現(xiàn)，頁巖層系油氣資源空間分布上存在有序性。對于低成熟—露頭和淺埋藏地區(qū)頁巖可以使用傳統(tǒng)的地上加工人造頁巖油；對于高過成熟—深埋藏的頁巖可以使用水平井和水力壓裂技術開采頁巖氣。頁巖層系中等成熟度、中等埋藏深度的TOC<6%暗色泥巖可以使用水平井和壓裂技術開采頁巖油[17]。富有機質(zhì)頁巖(TOC>6%)是目前急需要突破的區(qū)域，對干酪根進行改質(zhì)開采是油氣行業(yè)最后一場革命——“干酪根革命”(圖3)。

圖3 頁巖層系油氣資源開采技術以及原位轉化技術的地位Fig.3 Oil and gas exploitation technology of shale and the significance of in-situ conversion technology

值得關注的是，在ICP原地轉化將干酪根裂解生成人造頁巖油的過程中，產(chǎn)生的裂縫通道可以與相對高滲的致密油儲層聯(lián)通，不僅可以生產(chǎn)頁巖油，生成的氣體和輕烴還可以降低致密油的黏度和流通性，進而提高致密油的開采效率，對頁巖體系的最底端干酪根油氣資源轉化的同時，實現(xiàn)頁巖油和致密油一體開采。因此，在對油氣資源“吃干榨凈”開展“干酪根革命”的同時，也對頁巖層系內(nèi)其他非常規(guī)油氣資源做到立體勘探、協(xié)同開發(fā)、整體部署、一體發(fā)展，工業(yè)意義巨大。

2 頁巖原位改質(zhì)技術大規(guī)模工業(yè)化的挑戰(zhàn)

頁巖原位改質(zhì)已經(jīng)在國外開展大量現(xiàn)場試驗，證實了可以獲得一定產(chǎn)量的頁巖油。目前國內(nèi)文章主要介紹該方法的技術原理，尚未能總結出其實際應用領域的挑戰(zhàn)[15]。筆者通過文獻調(diào)研、剖析其在約旦頁巖和美國綠河頁巖的中試效果，認為其走向大規(guī)模工業(yè)應用仍面臨3個方面的挑戰(zhàn)。

2.1 缺少精確測定地質(zhì)工程參數(shù)的技術和大型原位轉化數(shù)值模擬平臺

頁巖原位改質(zhì)涉及地質(zhì)、地球物理、巖石力學、巖石物性、流體特性、生烴化學等多種學科，需要測試的項目繁多，目前的測試技術無法滿足工業(yè)的需求。測試技術呈現(xiàn)4個趨勢，測試設備從通用儀器擴展到特定研發(fā)裝置、測試條件從常溫常壓擴展到高溫高壓、測試參數(shù)呈現(xiàn)從地質(zhì)參數(shù)擴展到工程參數(shù)、測試地點從實驗室逐步擴展到現(xiàn)場。例如，對于原位改質(zhì)最重要的熱物性參數(shù)熱導率，即使是國際上最著名的德國耐馳系列熱導率測試裝置，也不能滿足地下溫度和壓力的條件，從而無法滿足實際工業(yè)需求精確的熱導率和比熱數(shù)值，導致無法精確確定熱場的演化和分布，從而直接影響生烴范圍、生烴類型和生烴量的確定。同時，頁巖力學性質(zhì)隨著溫度的變化，裂縫的產(chǎn)生條件、機制和規(guī)模等均需要研發(fā)特殊的裝置進行測試。

盡管數(shù)值模擬在工程中有很多應用，但不可忽視理論和試驗的重要性?，F(xiàn)在的數(shù)值模擬仍不夠完善，因為不夠真實的物理模型、物性參數(shù)、邊界條件以及熱場數(shù)值模擬參數(shù)都會使模擬偏離物理實際，進而得到一些毫無意義的結果。

總之，頁巖的研究將從地質(zhì)研究上升到熱物理—地質(zhì)力學—生烴化學—流固偶合研究的新階段。目前國內(nèi)尚缺少能集成地質(zhì)參數(shù)、地質(zhì)力學參數(shù)、水文地質(zhì)參數(shù)、流體參數(shù)以及熱物性等參數(shù)，開展頁巖原位改質(zhì)選區(qū)以及評價的頁巖原位改質(zhì)大型數(shù)值模擬平臺，圖4為殼牌約旦頁巖油公司為開展頁巖原位轉化而建立的數(shù)值模擬軟件模型，但是具體參數(shù)的獲取細節(jié)未有公開報道。國內(nèi)應該加強大型原位轉化數(shù)值模擬平臺研發(fā)，特別要研發(fā)新型設備細化地質(zhì)與工程參數(shù)，為頁巖原位改質(zhì)提供依據(jù)。

2.2 缺少對全過程工藝的精細優(yōu)化及經(jīng)濟評價—工程設計間的動態(tài)互饋

全過程工藝的精細優(yōu)化是對原位轉化整個過程，即建立冷墻—電源獲取—加熱生烴—原位開采等步驟中的細節(jié)開展優(yōu)化。例如除建立冷墻工藝細節(jié)外，還需要考慮冷墻建立后加熱單元內(nèi)水的影響，因為試驗研究發(fā)現(xiàn)水的熱容是頁巖的4倍，故需要將加熱單元頁巖中的水盡量排出[18]。 電的獲取不僅需要利用外界電力，還需要充分利用原位轉化過程中產(chǎn)生的烴類氣體開展發(fā)電，即在節(jié)省能耗的同時保護環(huán)境。加熱生烴過程需要精細的優(yōu)化加熱井的數(shù)量、井間距、升溫速率、水平井的長度、加熱時間、生烴總量、相態(tài)以及組成、溫度場分布等，圖5為原位轉化溫度場剖面圖。誠然，上述工程參數(shù)的優(yōu)選需要結合頁巖生烴轉化量綜合考慮，在美國綠河頁巖加熱井間距為7.6～7.8 m，實際也是一個綜合考慮的折中結果，因為縮小加熱井的井間距雖然可以使頁巖更快速地達到生烴溫度，但增加了鉆井成本[19]。殼牌在美國綠河頁巖使用的加熱速度約15 ℃/月，大約2年時間加熱到350 ℃。事實上，升溫速率也是可變的，通常降低升溫速率可以降低生油窗的溫度。比如，頁巖在大氣壓和3 ℃/月的加溫速度下，干酪根生烴大約在300 ℃下完成；若提高升溫速率到90 ℃/月，可能350 ℃轉化也不能完成生烴轉化過程。原位開采步驟需要認識到生烴過程中會提高地層內(nèi)的孔隙壓力，孔隙內(nèi)實際壓力也是生烴增加的壓力和生產(chǎn)井產(chǎn)烴降壓之間的平衡結果，需要保證孔隙內(nèi)流體壓力不能超過頁巖的靜巖壓力，否則會引起不可預測的裂縫，壓力變化通常在0.2～3.5 MPa之間[20]。

圖4 頁巖原位改質(zhì)地下模型Fig.4 Reservoir model of in-situ conversion process

圖5 原位轉化溫度場剖面(其中水平尺度是實際尺度的等比例縮放)Fig.5 Profile of the in-situ temperature field (The horizontal scale is scaled by the actual scale)

頁巖原位轉化過程需要開展動態(tài)經(jīng)濟性評價與工程上的反饋。富有機質(zhì)的頁巖是熱的不良導體，依靠熱傳導來進行油頁巖的加熱處理，溫度從加熱器向外傳導的過程漫長且耗電，需要將頁巖有效生烴體積和生烴量結合油價進行動態(tài)評價其經(jīng)濟性。根據(jù)動態(tài)經(jīng)濟性評價結果，調(diào)整加熱井和生產(chǎn)井類型以及加熱井的部井方式(三井模式、四井模式還是六井模式)，從而實現(xiàn)經(jīng)濟與工程上的互饋，表2為3種部井模式的比較。除經(jīng)濟學上常用的投資收益等之外，還可以建立總能量輸出(通過產(chǎn)烴折算)與總能量輸入(加熱器+冷墻耗能+產(chǎn)氣再利用)的評價指標(NER)，NER=輸出的總能量/輸入的總能量，該指標可以更好地理解經(jīng)濟性，值得注意的是產(chǎn)氣量可以明顯地影響能量比值。

表2 3種部井方式的異同點Table 2 Similarities and differences of the three types of wells arrangement

殼牌在一個測試中發(fā)現(xiàn)，氣體產(chǎn)量貢獻能量是總能量產(chǎn)出的32%，該氣體產(chǎn)量高出任何一個文獻中的報道，推測可能是加熱井附近的溫度超過了原油轉化的溫度而發(fā)生裂解氣，一般原油轉化率在95%之下不會達到產(chǎn)氣的高峰[21]。

總之，頁巖原位改質(zhì)需要開展全過程工藝、能耗以及經(jīng)濟性的精細評價，并根據(jù)經(jīng)濟性等評價結果及時調(diào)整建立冷墻—電源獲取—加熱生烴—原位開采等具體步驟中的工藝。特別值得思考的是，經(jīng)濟評價以及其與工程之間的互饋均是建立在對加熱單元熱場演化分布及其生烴動力學方程深刻理解的基礎之上。熱場的演化分布也受地層非均質(zhì)性、頂?shù)追舛滦Ч榷嘁蛩氐挠绊?；原位生烴過程也絕非簡單的平行一級反應，在整個ICP工藝中完全符合非等溫一級動力學過程，而是需要考慮壓力等因素的復雜動力學過程[22]。需要特別指出的是，只有通過全過程經(jīng)濟性精細評價，才能優(yōu)化出最優(yōu)的工程設計，絕非追求產(chǎn)油量最大、頁巖層厚度等地質(zhì)參數(shù)最優(yōu)，而是要整個工藝過程中經(jīng)濟上達到最優(yōu)，這符合經(jīng)濟學上的“二八定律”。

2.3 缺少評估頁巖原位轉化對大氣環(huán)境和水資源方面的影響

中國低成熟度的湖相頁巖一般富含黃鐵礦，高溫情況下是否產(chǎn)生硫化氫、處理硫化物是否需要新的工藝和步驟、其排放對大氣環(huán)境的影響等國內(nèi)目前基本屬于空白。另外，美國綠河頁巖原位改質(zhì)生產(chǎn)頁巖油過程中的碳排放估算27 g C/MJ～34 g C/MJ基本上與阿爾伯達油砂產(chǎn)油的碳排放估算值29 g C/MJ～36 g C/MJ相當，明顯比起油頁巖地面干餾碳排放值為31 g C/MJ～74 g C/MJ和煤變油排放值42 g C/MJ～49 g C/MJ要低很多。但大規(guī)模的開采頁巖油可能增加碳排放，若按照美國2005年汽油消耗量的10%來生產(chǎn)頁巖油，原位改質(zhì)開采相比常規(guī)原油開采要增加(1 000～2 000)×104t碳排放，使總碳排放從4 500×104t增加到約(5 500～6 700)×104t，增加量能與克拉羅多州2001年全年總排放量2 400×104t相當[23]。中國利用頁巖原位改質(zhì)生產(chǎn)頁巖油，假定其排放與綠河頁巖相當，大規(guī)模生產(chǎn)時碳排放對環(huán)境的影響需要進一步開展評估。

中國頁巖一般厚度較薄，含油砂巖夾層很難找到像綠河頁巖一樣厚層的油頁巖，缺少頂?shù)装迨欠駮蛯踊蛘叩叵滤a(chǎn)生影響？另外，在原位轉化的全過程中很多步驟均需要用水，包括建設、飲用、灰塵控制、鉆井、處理、冷卻、沖洗等。殼牌在綠河頁巖3個試驗地點所需要的水見表3。這里特別需要注意的是，需要在頁巖層之外的含水巖層鉆兩口水井，為整個項目實施提供冷卻、充填或者沖洗等。另外，產(chǎn)物中的水也需要專門的設備處理。在整個過程中不僅涉及需要尋找新的含水層鉆水井保障應用，還需要卡車運送飲用水等。處理水無論是回注還是在生產(chǎn)中應用，必須確保達到環(huán)保要求，以免危害地下水或者污染地表土壤。水資源的利用也需要在工程設計過程中引入并開展精細的優(yōu)化。

表3 殼牌在綠河頁巖項目中的用水Table 3 Water usage of shell RD project in green river shale

注： a-地點2和地點3使用的水量通過地點1估算而來；

b-早期使用的生產(chǎn)水是冷墻內(nèi)地下水，后期來自綠河頁巖層之上地層水井的水；

c-溶解開采蘇打的地下水主要來自冷墻內(nèi)地下水，也有冷墻外綠河頁巖層之上地層水井的水；

d-蘇打開采估算的水體積是39.6 m×30.5 m的裂解區(qū)，水處理后使用；

e-再利用包括淬火、冷卻以及裂解區(qū)再利用水，地下水來自冷墻外地層水井的水；

f-估算的最大值。

3 頁巖原位改質(zhì)科學技術攻關重點和建議

頁巖原位改質(zhì)涉及地質(zhì)、地球物理、地質(zhì)工程等多個方面，需要地質(zhì)工程一體化考慮。通過詳細分析頁巖原位改質(zhì)的現(xiàn)狀和挑戰(zhàn)，筆者明確提出三大核心科學任務是構建原位轉化中熱場空間演化分布、細化干酪根生烴過程和動力學研究、研發(fā)新型加熱材料和設備。建議加強三大技術攻關，即研發(fā)納米導熱流體等導熱技術，提高巖石熱導率促進單位時間內(nèi)熱場波及體積；研發(fā)適用于地下條件的生烴催化劑，降低原地生烴轉化的活化能，降低能耗提高經(jīng)濟性；研制耐高壓耐高溫抗酸堿腐蝕的加熱器等材料，延長其使用時效降低成本。

3.1 研發(fā)熱物性參數(shù)測定設備、熱場動態(tài)演化數(shù)值模擬平臺以及新型的導熱技術

熱場動態(tài)演化在 ICP技術中至關重要，對溫度場的了解有利于完善整體設計。熱場構建過程中最重要的參數(shù)是熱導率和比熱容。目前熱導系數(shù)測定方法均是在實驗室內(nèi)開展，包括接觸法和非接觸法兩類，主要方法包括熱探針法、平板法、防護熱板法、熱線法、平面熱源法(TPS)、光學掃描法(TCS)和激光—閃光分析法(LFA)。目前，熱場動態(tài)演化主要通過數(shù)值模擬實現(xiàn)，盡管數(shù)值模擬已經(jīng)大量應用，但不能忽視理論和試驗的重要性。同時現(xiàn)在的數(shù)值模擬還不夠完善，主要是不夠真實的物理模型、物性參數(shù)邊界條件以及求解參數(shù)不能隨實際條件動態(tài)演化而使模擬結果偏離物理實際。

熱場的重建需要攻關3個方面：第一，熱導模型要考慮頁巖的非均質(zhì)性。最新的研究發(fā)現(xiàn)巖石存在各向異性，因為油頁巖層理結構的存在對熱量在油頁巖中傳遞規(guī)律產(chǎn)生影響，并改變油頁巖內(nèi)溫度分布規(guī)律，部分學者認為與孔隙連通性有關，部分學者認為與有機質(zhì)紋層有關[24-26]。在傳統(tǒng)數(shù)值計算中，多數(shù)將巖石簡化為理想的連續(xù)、均質(zhì)各向同性彈性體，并且熱傳導也僅考慮各向同性的導熱情況。第二，熱導模型也需要考慮礦物成分和流體。由于頁巖的導熱系數(shù)和其他熱物理參數(shù)一樣均被許多因素影響，其中最重要的是密度、孔隙度、含水量、孔隙結構等。到目前為止，還沒有形成一個表述導熱系數(shù)統(tǒng)一的理論方法或經(jīng)驗公式。為了更有效準確地確定其導熱系數(shù)，F(xiàn)uchs等曾提出一個幾何均質(zhì)模型，巖石骨架的熱導系數(shù)是組成巖石的各礦物成分熱導系數(shù)的乘積，利用幾何平均數(shù)值模型將巖石骨架的熱導系數(shù)轉化成飽和巖石的熱導系數(shù)[27]；Aichlmayr等將巖石熱導所有的理論模型分為三類：低固體—流體熱導比率、中固體—流體熱導比率、高固體—流體熱導比率[28]。第三，熱導模型也需要裂縫影響。油頁巖孔裂隙中所含水分和氣體對油頁巖的導熱性能具有明顯的弱化作用，而這種作用造成油頁巖導熱性能的各向異性。

因此，綜合成分、流體、裂縫、非均質(zhì)性、高溫高壓等因素，研發(fā)地下開采條件的頁巖熱導率和比熱測試設備，建立非均質(zhì)性、地質(zhì)流體和地下實際情況的熱場重建軟件是重要的攻關方向之一。筆者同時積極調(diào)研，聯(lián)合高校、國內(nèi)外企業(yè)設計出頁巖高溫高壓熱導率測試儀。需要參考ANSYS、FLUNET、CMG等有限元分析軟件，建立原位改質(zhì)熱場動態(tài)演化數(shù)值模擬平臺。研發(fā)納米導熱流體，或者與壓裂等技術結合的能在地下裂縫中充填提升導熱性能的材料等，提高巖石熱導率促進單位時間內(nèi)熱場波及體積。

3.2 精細刻畫生烴過程與建立生烴動力學模型，研發(fā)低溫生烴催化劑降低能耗提高經(jīng)濟性

自從20世紀70年代Tissot等將有機質(zhì)成烴動力學應用到油氣資源評價中以來，生烴過程和生烴動力學研究基本上分成3個階段。第一階段是20世紀90年代之前，其特點主要是動力學模型的建立和參數(shù)的優(yōu)化求取；20世紀90年代主要是有機質(zhì)成油、成氣及油成氣的機理、特征描述以及在油氣資源評價中的廣泛應用；近20年以來則主要是單個化合物成烴動力學(分子級別)研究以及動力學參數(shù)的不確定性對地質(zhì)應用結果影響的研究[29-31]。國內(nèi)外已有許多學者用不同的實驗設備(如熱重分析儀，高壓釜、真空管、金管、Rock-Eval熱解儀及各種自制的加熱設備)，在不同的加熱溫度范圍、時間和壓力條件下，對各種類型的烴源巖進行熱模擬生烴試驗研究。采用 Rock-Eval 熱解儀進行的熱模擬試驗是開放體系的干法熱解試驗，采用 MSSV和金管的熱模擬試驗是密閉體系模擬試驗。這兩類試驗可以方便地獲得不同升溫速率下的有機質(zhì)成烴(油/氣)量/轉化率與溫度的關系曲線數(shù)據(jù)，有利于標定有機質(zhì)成烴的動力學參數(shù)。油頁巖研究傾向于使用熱重分析，獲取生烴過程產(chǎn)物與動力學。

實際上，熱模擬試驗數(shù)據(jù)推導的動力學參數(shù)能否成功地外推到地質(zhì)情況下，主要取決于熱模擬試驗條件和地質(zhì)情況的近似度。目前的試驗條件下只能模擬開放體系和密閉體系下的有機質(zhì)生烴過程。例如，美國綠河頁巖ICP原位改質(zhì)過程中使用的加熱速度約15 ℃/月，使用Campbell一級反應模型計算生油完成的溫度為330 ℃，但實際產(chǎn)量遠低于計算產(chǎn)量，原因證實為模型中沒有考慮生烴增壓對生烴的影響[21]。考慮壓力影響后，實際生油完成的溫度比Campbell一級反應模型生油完成的溫度高出10～30 ℃。目前，殼牌生烴動力學模型反應方程以及動力學參數(shù)常使用表4。

表4 殼牌ICP生烴動力學模型Table 4 Kinetic reactions for shell ICP model

注：IC37代表重油，IC13代表輕質(zhì)油，IC2代表烴類氣體。

因此，目前在利用生烴動力學方法評價油氣資源潛力時受熱模擬試驗和動力學模型影響。Walters等對不同有機質(zhì)類型頁巖在封閉和開放條件下累計生烴量和原油族組分含量進行了研究，發(fā)現(xiàn)開放體系生烴滯后，封閉體系C1～C14輕烴組分含量較高[32]。不同餾分段化合物或者單個化合物成烴動力學(分子級別)研究以及動力學參數(shù)已經(jīng)成為一個趨勢[33]。Shell公司Stainforth通過試驗建立了不同類型有機質(zhì)中不同組分段烴類的生烴過程，發(fā)現(xiàn)Ⅰ型在Ro為0.7%～1.3%時排烴強度(液態(tài)烴)最大，Ⅱ型干酪根在Ro為0.6%～1.3%時排烴強度(液態(tài)烴)最大(圖6)[34]。

事實上，從能耗角度看，干酪根裂解生成人造頁巖油的潛力(熱解S2)是頁巖油(S1)的數(shù)倍，應該在生烴動力學的基礎上，研發(fā)適合地下條件低溫催化劑進行井下壓裂噴射，降低干酪根裂解生烴成氣的活化能，從而實現(xiàn)降低成本而增加頁巖油產(chǎn)量，是研究的一個重大領域之一。

圖6 不同類型干酪根排烴量[34] Fig.6 Hydrocarbon expulsion of different types of kerogen (Modified form [34])

3.3 研制具有高耐壓耐溫抗酸堿腐蝕的強導熱的加熱器材料，提高其使用時效降低成本

頁巖原位轉化的大規(guī)模商業(yè)開采是未來的一個趨勢。原位轉化電加熱工藝具有以下特點：①傳導加熱巖層速率小，能耗相對較高；②井筒隔熱增加成本；③電加熱工藝復雜，故障難以排除；④加熱井的設計和開發(fā)仍有較大研發(fā)空間；⑤油氣遷移動力小，回收率較低[15]。

電加熱器是產(chǎn)生熱量的根源，如何高效地產(chǎn)生熱量是電加熱器的核心問題。原位轉化過程不僅涉及電加熱器的安裝、操作及維護要簡單，更重要的是其所用材料要耐高溫、耐腐蝕且絕緣性好。加熱器技術作為頁巖原位轉化的重要組成部分，其材料價格、使用年限、熱能耗等諸多因素直接影響該技術開采頁巖油的經(jīng)濟性。未來需要研制加熱器材料，延長其使用時間和效能達到降低成本的目的。

4 中國頁巖地質(zhì)特殊性和頁巖原位改質(zhì)技術的適用性

與美國相比，中國缺少油氣，湖相頁巖發(fā)育，成熟度適中，有機質(zhì)類型多樣。中國油頁巖埋藏較深，油頁巖平均厚度為20～30 m，且多夾有粉砂巖、泥巖等，而且相當一部分油頁巖的含油率小于5%，主要是介于5%～10%之間，含油率大于10%的富礦較少。此外，中國湖相頁巖自身非均質(zhì)性強，不僅僅是垂向上，橫向上也存在巖性和有機相的差異。不過鑒于原位改質(zhì)中單加熱井的熱場影響范圍在10 m內(nèi)、砂巖層等熱導系數(shù)是頁巖熱導率的2～3倍、粉砂巖等夾層致密不容易溝通地下水等情況，中國地質(zhì)的特殊性對原位改質(zhì)技術而言是有利因素。需要強調(diào)的是，必須通過地質(zhì)工程一體化的角度評價“甜點”。有機質(zhì)豐度最高、厚度最大的地質(zhì)“甜點”不一定是工程上的“甜點”體(導熱性差、鉆井成本高)，而需要全過程綜合開展經(jīng)濟性評價而定。

中國發(fā)育海相、陸相和海陸過度相3類頁巖，但根據(jù)有機質(zhì)類型為Ⅰ-Ⅱ型、成熟度(Ro)低于0.8%、厚度大、生烴潛力好等指標匯總中國頁巖(表5)。中國適合原位改質(zhì)的盆地和層系包含松遼盆地白堊系、渤海灣盆地古近系、鄂爾多斯盆地三疊系、柴達木盆地新生界、準噶爾盆地二疊系等湖相頁巖，海相頁巖主要是華北沉降帶的下馬嶺組頁巖。

總之，要深化地質(zhì)工程一體化的運作模式和建設融合多學科多參數(shù)的大型數(shù)值模擬平臺，優(yōu)選原位改質(zhì)有利區(qū)，評價勘探開發(fā)潛力與經(jīng)濟性。值得注意的是，頁巖層系中微裂縫和高滲儲層段的定量評價和有利區(qū)預測是頁巖層系非常規(guī)致密油的有利儲層，是非常規(guī)油資源分布的“甜點區(qū)”。在開采這些“甜點區(qū)”資源的同時，可引入原位改質(zhì)技術，對附近的泥頁巖進行原地轉改質(zhì)，將干酪根裂解生成人造頁巖油，通過上述“甜點區(qū)”裂縫通道或者高滲儲層進行導流，不僅可以生產(chǎn)頁巖油，生成的氣體和輕烴還可以降低致密油的黏度和流通性，進而提高致密油的開采效率。實現(xiàn)對頁巖體系的最底端干酪根油氣資源轉化的同時，立體開采致密油。因此，建議在開展頁巖層系內(nèi)干酪根原位轉化研究的同時，在思想上樹立頁巖層系多種非常規(guī)資源有序聚集的觀念，在對油氣資源“吃干榨凈”開展“干酪根革命”的同時，也考慮頁巖層系內(nèi)其他非常規(guī)油氣資源，做到立體勘探、協(xié)同開發(fā)、整體部署、一體發(fā)展(圖7)。

表5 中國發(fā)育低成熟度頁巖層系的源巖基本特征Table 5 Basic characteristics of low maturity source rocks in China

圖7 頁巖層系非常規(guī)油氣資源立體勘探示意Fig.7 Unconventional oil and gas resources stereoscopic exploration schematic in shale formation

5 結論

(1)中國石油勘探開發(fā)研究院與荷蘭皇家殼牌通過聯(lián)合攻關認為原地開采技術適用于中國，在該研究背景下詳細地調(diào)研原位轉化技術發(fā)展的現(xiàn)狀、全球試驗效果，歸納出其面臨的缺少精確測定地質(zhì)工程參數(shù)的技術和大型原位轉化數(shù)值模擬平臺、缺少全過程工藝的精細優(yōu)化以及經(jīng)濟與工程間動態(tài)互饋、缺少評估頁巖原位轉化對大氣環(huán)境和水資源方面的影響三大挑戰(zhàn)。

(2)明確提出三大核心科學任務是構建原位轉化中熱場空間演化分布、細化干酪根生烴過程和動力學研究、研發(fā)新型加熱材料和設備。倡導加強三大技術攻關，即研發(fā)納米導熱流體等導熱技術，提高巖石熱導率促進單位時間內(nèi)熱場波及體積；研發(fā)適用于地下條件的生烴催化劑，降低原地生烴轉化的活化能，降低能耗提高經(jīng)濟性；研制具有耐高壓、耐高溫、抗酸堿腐蝕的加熱材料等，提高其使用時效降低成本。

(3)指出通過深化地質(zhì)工程一體化的運作模式和建設融合多學科多參數(shù)的大型數(shù)值模擬平臺，優(yōu)選原位改質(zhì)有利區(qū)，評價勘探開發(fā)潛力與經(jīng)濟性，確定地質(zhì)工程一體的“甜點區(qū)”。最后結合中國頁巖的地質(zhì)特征，對中國頁巖油原位開采技術的應用提出具體的頁巖層系油氣資源立體勘探一體開發(fā)等建議，助推中國頁巖原位開采示范區(qū)的建立。