不同鎘污染消減措施對水稻-土壤鎘累積的影響

蔡佳佩，朱堅 ，彭華 ，紀(jì)雄輝, *

1. 湖南大學(xué)研究生院隆平分院，湖南 長沙 410125；2. 湖南省農(nóng)業(yè)環(huán)境生態(tài)研究所，湖南 長沙 410125；3. 農(nóng)業(yè)部長江中游平原農(nóng)業(yè)環(huán)境重點實驗室，湖南 長沙 410125

水稻是中國重要的糧食作物，部分地區(qū)稻田Cd污染問題突出，給農(nóng)產(chǎn)品安全和人體健康帶來了潛在的危害（Li et al.，2008；葉長城等，2017；Yan et al.，2010）。Liu et al.（2015）對長江流域稻田土壤進(jìn)行取樣檢測發(fā)現(xiàn)其 Cd含量范圍在0.10~4.64 mg·kg-1，且有增加趨勢。近些年來，中國南方農(nóng)田重金屬污染及稻米Cd超標(biāo)問題日趨嚴(yán)重，備受社會各界關(guān)注，也成為了土壤生態(tài)、作物生長和農(nóng)產(chǎn)品安全等研究領(lǐng)域的重點和熱點。

國內(nèi)外在 Cd污染土壤修復(fù)治理、降低作物對Cd吸收等方面做大量的研究（肖思思等，2006；趙雄等，2009；李劍睿等，2014；史磊等，2017）。然而，目前較多以單一變量調(diào)控的模式研究降 Cd或修復(fù)技術(shù)，對不同區(qū)域 Cd污染源解析及其對土壤-農(nóng)作物累積特征影響的研究較少。在解析重金屬污染源的前提下，通過重金屬輸入-輸出平衡控制，采取針對性的輸入控制和輸出強化措施（如灌溉水清潔、沉降截源、稻草離田等）（Dach et al.，2005），是保障農(nóng)田糧食可持續(xù)安全生產(chǎn)的重要方法，具有較大的研究和應(yīng)用價值。大量的調(diào)研表明，稻田土壤 Cd污染的源頭，主要包括灌溉水源、大氣干濕沉降和農(nóng)業(yè)投入品施用帶入（黃春雷等，2011；彭世彰等，2012；王成等，2015）。Sun et al.（2006）調(diào)研沈陽持續(xù)近 30年的污灌農(nóng)田土壤 Cd含量變化，結(jié)果表明，長期污灌導(dǎo)致表層土和底層土的Cd嚴(yán)重累積；污水灌溉能顯著導(dǎo)致作物中 Cd的含量超標(biāo)（嚴(yán)連香等，2009；李玉清等，2012），張乃明（2001）對中國太原市大氣沉降與土壤-農(nóng)作物重金屬相關(guān)性進(jìn)行研究，得知大氣顆粒物中 Cd含量與土壤-農(nóng)作物中Cd呈正相關(guān)關(guān)系，且大氣沉降對土壤-農(nóng)作物重金屬貢獻(xiàn)率幾乎與污水灌溉持平。謝運河等（2017）研究發(fā)現(xiàn)，污水灌溉和大氣干濕沉降是影響南方稻田Cd累積的兩個重要污染源。

本研究針對南方典型 Cd污染稻田主要的 Cd污染源（干濕沉降和污水灌溉），結(jié)合稻草離田的Cd輸出主要途徑，設(shè)置稻草離田、清潔水灌溉+稻草離田、截斷干濕沉降+稻草離田3種消減措施，并以常規(guī)稻草還田為對照田間微區(qū)試驗，揭示 Cd污染稻田系統(tǒng)不同消減措施下土壤和水稻植株 Cd的累積特征，為南方稻田土壤Cd污染防控和治理及水稻中Cd累積的調(diào)控提供理論依據(jù)。

1 試驗材料與方法

1.1 試驗材料

本試驗于2017年4—10月在南方典型雙季稻種植區(qū)域湖南省長沙縣北山鎮(zhèn)（經(jīng)度：113°03′28″E；緯度：28°26′22″N）進(jìn)行，研究區(qū)域?qū)賮啛釒Ъ撅L(fēng)性濕潤氣候，年均氣溫17.1 ℃，年均降水量1500 mm左右，≥10 ℃活動積溫 5300~6500 ℃，無霜期270~310 d。受上世紀(jì)60—80年代流域內(nèi)化工廠排污影響（化工廠于上世紀(jì)80年代關(guān)閉），下游大量農(nóng)田土壤Cd超標(biāo)。供試土壤為花崗巖發(fā)育的麻砂泥，土壤基本理化性質(zhì)見表1。早晚季水稻品種分別為K優(yōu)451與香晚秈12號。

1.2 試驗設(shè)計

采用田間微區(qū)試驗法，設(shè)置4個處理：常規(guī)稻草還田（CK）、稻草離田（T1）、清潔水灌溉+稻草離田（T2）、沉降截源+稻草離田（T3）。隨機區(qū)組排列，3次重復(fù)。每個小區(qū)面積為1 m×1 m，用 PVC板進(jìn)行圍擋以隔絕微區(qū)之間相互干擾。稻草還田和離田即是在水稻成熟收獲季將該微區(qū)收獲水稻秸稈全部移出或粉碎還田（前一季晚稻，秸稈Cd質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.468~15.983 mg·kg-1）；清潔水灌溉使用當(dāng)?shù)刈詠硭鎿Q溝渠水作為灌溉水源，其他處理均使用溝渠水作為灌溉水源；干濕沉降截斷處理即在微區(qū)采用透明耐力板作頂和細(xì)紗網(wǎng)作圍墻建成簡易棚，隔離成為無干濕沉降區(qū)。小區(qū)翻耕后將水稻秸稈施入田中，穩(wěn)定1周后插秧。早晚稻兩季在同一試驗田進(jìn)行，每季復(fù)合肥料一次性施足，早稻按照 N∶P∶K=150∶90∶90（kg·hm-2）的用量施加，晚稻按照 N∶P∶K=180∶45∶120（kg·hm-2）的用量施加，水稻栽培行距為15~20 cm，其他栽培管理等措施同當(dāng)?shù)爻Ｒ?guī)操作。

1.3 樣品采集及測定

不同水稻生育期采集水稻根區(qū)土壤，分析其pH值、有效態(tài)Cd含量，同期采集水稻植株根、莖葉樣品，成熟期采集稻谷樣品，制作成糙米，分析植株各部位的Cd含量。土壤pH值采用1∶2.5（m:V）水土比浸提法測定；土壤有機質(zhì)含量采用重鉻酸鉀容量法測定；堿解氮采用堿解擴散法測定；有效磷采用碳酸氫鈉提取-釩鉬黃比色法測定；速效鉀采用醋酸銨-火焰光度計法測定；土壤中有效態(tài)Cd含量采用《土壤質(zhì)量有效態(tài)鉛和鎘的測定原子吸收法GB/T 23739—2009》測定。土壤樣品采用HCl-HNO3-HF-HClO4四酸法消解，水稻植株樣品采用HNO3-HClO4法消解，消解液中Cd含量使用ICP-MS（美國，Thermo FisherX2）測定。

1.4 統(tǒng)計分析

試驗所得數(shù)據(jù)運用SPSS Statistics 19.0進(jìn)行統(tǒng)計分析，作圖運用Origin 8.0軟件。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同消減措施對水稻各部分生物量的影響

圖1 早稻不同處理下對水稻不同部位生物量的影響Fig. 1 Biomass of different parts of rice under different treatments of early rice n=3. The same below

表1 供試土壤基本理化性狀Table 1 Chemical and physical properties of tested soil

圖2 晚稻不同處理下對水稻不同部位生物量的影響Fig. 2 Biomass of different parts of rice under different treatments of late rice

分別對不同處理水糙米、莖葉、根干重進(jìn)行了統(tǒng)計（見圖 1、圖 2），結(jié)果表明，早稻和晚稻谷生物量均呈現(xiàn)CK>T1>T2>T3的趨勢，常規(guī)稻草還田（CK）處理最高，早稻和晚稻生物量分別為4770 kg·hm-2和 3912 kg·hm-2，這可能由于稻草含有豐富的有機物質(zhì)和營養(yǎng)元素，還田腐解后得到釋放，增加了土壤中有機質(zhì)和營養(yǎng)元素的累積，同時有機物質(zhì)的投入和腐解使土壤中微生物種群與數(shù)量增加，活化了土壤本身的氮磷鉀及一些微量營養(yǎng)元素，提高了土壤綜合肥力水平。稻草還田還能夠激發(fā)土壤中的木聚糖酶的活性和土壤蛋白酶的活性，有效改善水田土壤的生物學(xué)特性，提升土壤的肥力（Kable，1993；馬春梅等，2017）。采用不同消減措施后，早稻和晚稻谷生物量均有所下降，稻草離田處理（T1）分別下降1.6%和2.8%，清潔水灌溉+稻草離田（T2）分別下降了17.8%和6.5%，這可能由于清潔水相較于普通灌溉水中所含有的大量微生物以及氮磷鉀等營養(yǎng)元素，不利于水稻的生長和干物質(zhì)累積。沉降截源+稻草離田處理（T3）生物量最低，相較于 CK處理分別下降了 10.5%與37.6%，由于水稻通過光合作用積累生物量，并最終形成產(chǎn)量（秦天才等，1994；張文香等，2006），而在微區(qū)實驗中，溫度條件相同時，沉降截源處理圍擋使得光照條件相對弱于其他處理，直接影響了水稻的生長情況。水稻莖葉、根部干重情況與生物量表現(xiàn)出高度的一致性，這也說明了，水稻營養(yǎng)生長和生殖生長具有密切的正相關(guān)性。

2.2 不同生育期水稻植株對Cd吸收的影響

不同處理早稻和晚稻各生育期糙米、莖葉及根Cd含量情況見表2。總體而言，早稻和晚稻成熟期糙米的Cd含量均超標(biāo)，高于國家糧食安全標(biāo)準(zhǔn)值（GB 2762—2017）中糙米 Cd 限量值（0.2 mg·kg-1），各消減處理糙米中的 Cd含量均低于還田處理（CK），稻草離田處理（T1）早稻和晚稻糙米 Cd含量相比于還田處理（CK）分別下降了 41.0%與19.2%，相比于CK處理，清潔水灌溉+稻草離田處理（T2）與沉降截源+稻草離田處理（T3）早稻糙米Cd含量分別下降45.0%與36.0%，晚稻分別下降50.6%和20.2%。

早稻和晚稻莖葉Cd的含量在水稻整個生育期呈持續(xù)上升狀態(tài)，CK、T1、T2和T3不同處理中早稻成熟期莖葉Cd含量分別是對應(yīng)處理分蘗時期的2.57倍、4.52倍、9.25倍和2.33倍，晚稻時期差異較為明顯，成熟期莖葉Cd含量分別是對應(yīng)消減處理分蘗時期的11.15倍、16.02倍、13.38倍和11.62倍；早稻根Cd含量在分蘗盛期較低，至抽穗期迅速上升，成熟期有所降低；而晚稻根Cd含量在分蘗盛期較低，在抽穗期迅速上升，隨后在成熟期達(dá)到頂峰，CK、T1、T2和T3不同處理中成熟期根Cd含量分別是分蘗時期的4.82倍、5.83倍、6.46倍和5.53倍。晚稻各生育期莖葉、根Cd含量明顯高于早稻同期，尤其成熟期，莖葉和根中的差異均達(dá)到顯著水平（P<0.05）。這說明不同季度下生長的水稻莖、葉、根Cd的累積特征有所不同，水稻不同生育期莖、葉、根Cd含量差異較大，這些差異可能受早晚稻田間水分、氣溫、土壤鎘含量及水稻自身代謝等因素的影響（陳濤等，2014），具體影響機制有待進(jìn)一步研究。

3個消減措施處理水稻各生育期糙米、莖葉及根Cd含量都不同程度地低于CK處理，總體而言，不同處理對根Cd含量影響相對大于莖葉與糙米，其中早稻生育期中，分蘗期T2、T3與CK處理，抽穗期T1、T2、T3與CK處理，晚稻生育期中，抽穗期T1、T2、T3與CK處理，成熟期T3與CK處理根Cd含量的差異均達(dá)顯著水平（P<0.05）。根是水稻從外界環(huán)境中吸收所需養(yǎng)分最關(guān)鍵的部位，同時也具有合成和運輸?shù)淖饔茫嗍怯绊懼仓牦w內(nèi)有害物含量最密切的部位（葉長城等，2017），水稻主要通過根部質(zhì)外體與共質(zhì)體從土壤中吸收Cd，然后根系中Cd被運輸?shù)角o葉以及糙米中，且根際周圍Cd2+富集越多，水稻地下部分對Cd的吸收量也會逐漸增多（陳愛葵等，2013；Plett et al.，2010），本研究中根Cd含量差異大于莖葉也符合此規(guī)律。

表2 各處理水稻不同生育期糙米、莖葉及根Cd質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 2 Cd contents of brown rice, stem leaf and root of different treatments in different growth stages mg·kg-1

2.3 不同消減措施對水稻植株Cd分布和累積的影響

表3所示為各處理早晚稻植株糙米、莖葉和根Cd累積狀況。結(jié)果表明，早晚稻各部位Cd累積量為根>莖葉>糙米（Chen et al.，2014），有研究表明重金屬在植物體內(nèi)營養(yǎng)儲存器官中的含量較低、代謝旺盛的組織器官含量較高（Liu et al.，2003；Wang et al.，2009），與本研究結(jié)果一致。晚稻各部位Cd累積量也明顯高于早稻，主要由于晚稻成熟期植株鎘含量明顯高于早稻植株（見表2及2.2所描述）。

表3 各處理早晚稻成熟期植株Cd分布和累積狀況Table 3 Distribution and accumulation of Cd in rice with different treatments g·hm-2

3種消減措施處理糙米、莖葉和根Cd累積量均低于 CK處理，稻草離田處理（T1）相比還田處理（CK），早晚稻糙米 Cd累積量分別降低了41.3%和19.7%，早晚稻不同時期莖葉中Cd累積量20.2%和11.8%，而根的Cd累積量早稻晚稻時期分別降低21.9%和36.9%，這可能由于稻草還田后土壤中微生物分解時釋放出有機酸和水溶性有機碳，土壤溶解有機碳增加，活化了土壤中的Cd，增加了土壤中有效態(tài)Cd含量（單玉華等，2008；張晶等，2013；Bai et al.，2013），使得植株的組織器官對Cd的吸收量增加，這與封文利等（2018）研究得出移除稻草有利于降低 Cd在水稻中的累積結(jié)論一致。

將稻草離田消減措施疊加，清潔水灌溉+稻草離田處理（T2）早稻中糙米、莖葉和根Cd累積量相比CK處理，分別降低了54.6%、21.0%和3.4%，而晚稻時期T2處理中糙米、莖葉和根Cd累積量相比CK處理39.8%、22.5%和35.4%，清潔水灌溉+稻草離田處理（T2）早晚稻糙米Cd累積量相比稻草離田（T1）處理分別降低了22.7%和1.0%，早晚稻莖葉Cd累積量相較于T1處理分別下降25.0%和12.2%。有研究表明，相比自來水，當(dāng)Cd質(zhì)量濃度大于0.005 mg·L-1時，富含Cd的灌溉水會增加土壤Cd含量，促進(jìn)水稻植株Cd的累積，且隨著灌溉水中Cd質(zhì)量濃度的升高而顯著增加（Manios et al.，2003；李玉清等，2012）。張平等（2016）研究亦發(fā)現(xiàn)，當(dāng)灌溉水為自來水時，糙米中Cd量不超標(biāo)；當(dāng)灌溉水為鉛鋅工業(yè)企業(yè)排放的達(dá)標(biāo)水但不能滿足農(nóng)灌水Cd標(biāo)準(zhǔn)時，糙米中Cd量均超標(biāo)，且隨著灌溉水中Cd含量的升高而增加。清潔水中Cd質(zhì)量濃度均值為 0.055 μg·L-1，低于溝渠水 Cd濃度（0.306~0.364 μg·L-1）；pH 值為 7.02~7.30，高于溝渠水的pH值（6.62~6.90），這表明將溝渠灌溉水替換為自來水，降低了灌溉水的Cd含量，同時降低土壤Cd輸入，能一定程度降低水稻植株中Cd的累積；沉降截源+稻草離田處理（T3）相比 CK處理，早晚稻糙米 Cd累積量分別降低了 55.2%和48.8%，早晚稻時期莖葉中 Cd累積量分別下降37.1%和22.6%，而根的Cd累積量早稻晚稻時期分別降低了52.0%與50.8%；沉降截源+稻草離田處理（T3）相比稻草離田（T1）處理，早稻中糙米、莖葉和根Cd累積量相比CK處理，分別降低了23.8%、38.6%和12.2%，而晚稻時期T3處理中糙米、莖葉和根 Cd累積量相比 CK處理分別下降 21.2%、36.3%與22.1%。大量Cd、Cr、Hg等重金屬元素沉降至水稻與土壤表層，會增加重金屬元素的轉(zhuǎn)移和積累（Luo et al.，2009；Sheppard et al.，2009），在隔絕大氣干濕沉降處理下，能降低水稻植株 Cd含量的主要原因有兩個，一是能減少外源 Cd直接降落到土壤和水稻葉片上，有效降低了土壤和植株對外源Cd的吸收（Voutsa et al.，1996）；二是截斷干濕沉降條件下，降低了酸雨對土壤中 Cd釋放的促進(jìn)作用（Zhu et al.，2016）。

2.4 不同截源處理對稻田土壤pH值與土壤Cd活性的影響

表4所示為早晚稻各處理不同生育期土壤有效態(tài)Cd含量與pH值情況。結(jié)果表明，3種消減措施處理土壤pH值沒有明顯變化，pH值范圍為4.44~5.21，土壤有效態(tài)Cd有一定程度的降低。有研究表明，將Cd污染秸稈施入土壤后，其自身的Cd返還土壤，且會提高土壤溶解性有機碳的含量，活化了土壤有效態(tài)Cd（Wang et al.，2015），反言之，稻草移除能一定程度地降低土壤有效鎘含量，早晚稻成熟期T1處理土壤有效態(tài)Cd比CK處理分別下降了6.4%和5.4%。早稻成熟期T2處理與T3處理分別比CK處理下降了6.6%與6.4%，在晚稻成熟期與CK相比分別降低12.3%與8.3%。這兩種措施直接從源頭減少了水稻-土壤系統(tǒng)中Cd的輸入，對降低土壤有效態(tài)Cd起了一定的作用。但方差分析顯示，各處理均無顯著性差異，這表明施入堿性肥料或調(diào)理劑等物質(zhì)并不會導(dǎo)致土壤pH值的明顯差異；同時也表明短期試驗對土壤有效態(tài)Cd影響程度有限，而長期效應(yīng)有待進(jìn)一步研究。

表4 不同處理早晚稻不同生育期pH值與土壤有效態(tài)Cd含量Table 4 Comparison of soil available Cd contents and soil pH with different treatments in mature stage

3 結(jié)論

（1）早稻和晚稻 CK處理糙米生物量分別為4770 kg·hm-2和 3912 kg·hm-2，與 CK 處理相比，3種消減措施處理早稻和晚稻糙米生物量均有減產(chǎn)，T1處理分別下降了1.6%和2.8%，T2處理降低了17.8%和6.5%，T3處理降低了10.5%與37.6%。

（2）在典型鎘污染區(qū)域，稻草離田較常規(guī)還田處理能增加水稻-土壤系統(tǒng)中Cd的輸出量，降低植株各部位Cd累積量。在稻草離田的基礎(chǔ)上采用清潔水灌溉和沉降截源措施較稻草離田處理降低水稻不同部位Cd含量和累積量的效果更好。（3）T1、T2和T3處理較CK處理能降低成熟期土壤有效Cd含量，不同消減措施處理在早稻季較CK處理分別降低6.4%、5.4%和6.6%，晚稻時期分別下降6.4%、12.3%與8.3%。

（4）總體而言，3個消減處理均能一定程度降低水稻-土壤系統(tǒng)Cd累積量，也能降低水稻植株各部位Cd累積。由于采用自來水灌溉、搭建沉降截源設(shè)施需要更多的生產(chǎn)成本，也不便于田間操作，兼顧生產(chǎn)、經(jīng)濟、生態(tài)環(huán)境等效應(yīng)，認(rèn)為稻草離田更值得在南方典型鎘污染稻區(qū)推廣。