隨機應(yīng)用下的鋰離子電池剩余壽命預(yù)測

劉健，陳自強

（上海交通大學(xué) 海洋工程國家重點實驗室，高新船舶與深海開發(fā)裝備協(xié)同創(chuàng)新中心，上海 200240）

隨著海洋強國戰(zhàn)略的興起，海洋工程與深海探索研究日益重要。鋰離子電池憑借其能量密度和安全性等優(yōu)勢，不僅廣泛應(yīng)用于電動汽車、電子設(shè)備、航空領(lǐng)域，更能為海洋工程裝備和深海探測空間站及機器人提供充足的能源動力。鋰離子電池在使用過程中，隨著內(nèi)部電化學(xué)反應(yīng)的進行，其性能不斷衰退，直至到達閾值、壽命終止。如何根據(jù)電池已知的運行狀態(tài)信息，預(yù)測電池容量和剩余壽命（Remaining useful life，RUL），保障電池系統(tǒng)及海洋工程設(shè)備的安全性至關(guān)重要[1]。

目前，鋰離子電池壽命預(yù)測方法可分為基于模型與數(shù)據(jù)驅(qū)動兩種方法[2]。電化學(xué)模型[3]從電池內(nèi)部反應(yīng)機理入手，考慮各個老化因素，建立參數(shù)多、復(fù)雜度高的電池老化模型；等效電路模型[4]基于電路模型來描述電壓與內(nèi)阻等，表征電池外特性便于分析應(yīng)用；經(jīng)驗退化模型[5]通過描述老化狀態(tài)變量隨時間變化規(guī)律，獲取模型并外推預(yù)測結(jié)果。基于模型方法在建立特定模型后，一般通過卡爾曼濾波、粒子濾波[5]及優(yōu)化算法對模型外推實現(xiàn)RUL預(yù)測。為克服基于模型法較為復(fù)雜及動態(tài)精度較差問題，數(shù)據(jù)驅(qū)動方法[6]無需分析電池內(nèi)部的復(fù)雜特性，可直接從外部可測量的電流、電壓、溫度等數(shù)據(jù)中探索電池性能衰退信息，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、高斯過程回歸（Gaussian process regression，GPR）[7]、支持向量機等方法已被應(yīng)用于電池壽命預(yù)測領(lǐng)域。其中，具備不確定性表達能力的方法如GPR、支持向量機等，可為電池壽命預(yù)測與維護保養(yǎng)提供更多有價值的信息。數(shù)據(jù)驅(qū)動方法預(yù)測精度取決于樣本數(shù)據(jù)大小和包含信息豐富程度，對數(shù)據(jù)要求較高。

目前大多數(shù)鋰離子電池壽命預(yù)測研究處于實驗室階段，充放電機制多為恒流恒壓滿充與恒流滿放模式，不能準(zhǔn)確反映電池在正常使用時的性能老化過程。時瑋等[8]提出動態(tài)測試工況以模擬正常使用時電池真實工況，進行壽命預(yù)測分析。羅玉濤等[9]將恒流充放電條件下的電池模型擴展到不同放電倍率下，推導(dǎo)出行駛工況下電池壽命模型。海工裝備電池在使用過程中難以保持恒流放電狀態(tài)，面對復(fù)雜深海環(huán)境與作業(yè)要求，可采用隨機電流放電實驗進行模擬。

文中通過隨機應(yīng)用下的鋰離子電池充放電循環(huán)實驗，將恒流恒壓滿充后的電池使用隨機電流放電，模擬海洋工程裝備及水下科考設(shè)備在真實情況下的電池性能退化過程?；跀?shù)據(jù)驅(qū)動方法，建立高斯過程回歸預(yù)測模型，對兩種不同溫度、兩種隨機電流放電模式下的電池進行剩余壽命預(yù)測。

1 數(shù)據(jù)驅(qū)動預(yù)測模型

高斯過程回歸模型[7,10]是一種適合非線性回歸問題的無參數(shù)模型，可通過訓(xùn)練數(shù)據(jù)的輸入限制先驗分布實現(xiàn)貝葉斯框架下的后驗分布狀態(tài)預(yù)測，輸出預(yù)測均值、方差和置信區(qū)間，預(yù)測結(jié)果具備不確定性表達能力。

建立回歸模型：

式中：y為觀測值；f(x)為函數(shù)值；x為輸入向量。假設(shè)ε是均值為0、方差為的白噪聲。

觀測值y的先驗分布為：

設(shè)X =[x1, x2,...,xn]為 訓(xùn) 練 值 ，X*為 測 試 值 ，Y =[y1, y2,...,yn]與f*=[f( x*1),f( x*2),...,f( x*n)]分 別為觀測值與預(yù)測值。觀測值y和預(yù)測值 f*服從聯(lián)合先驗分布：

*K (X*,X*)為X*構(gòu)成的協(xié)方差矩陣；I為n× n的單位矩陣。

預(yù)測值 f*的后驗分布即預(yù)測值集合 f*的高斯過程回歸模型為：

預(yù)測均值為：

預(yù)測方差為：

模型預(yù)測輸出的95%置信區(qū)間為：

在確定均值矩陣和協(xié)方差矩陣后，通過訓(xùn)練過程對超參數(shù)進行優(yōu)化可得到GPR模型。GPR模型一般默認零均值函數(shù)，常用協(xié)方差函數(shù)有 SE核函數(shù)和Matern核函數(shù)，分別見式（8）與（9）。

基于最大似然原理優(yōu)化超參數(shù)，先求得訓(xùn)練數(shù)據(jù)在條件概率下的負對數(shù)似然函數(shù)，并對超參數(shù)求偏導(dǎo)，然后采用共軛梯度法優(yōu)化使偏導(dǎo)數(shù)取最小值得到超參數(shù)最優(yōu)解。

2 隨機應(yīng)用電池循環(huán)實驗

2.1 實驗數(shù)據(jù)集

文中選用數(shù)據(jù)集基于美國國家航空航天局-卓越預(yù)測中心所做的18650型鋰離子電池（額定容量為2 Ah，標(biāo)稱電壓為 3.7 V）隨機應(yīng)用實驗[3,11]。具體實驗過程如下所述。

1）以 0.04 A電流進行低倍率放電，獲得電池OCV-SOC曲線。

2）隨機應(yīng)用循環(huán)實驗。電池先以恒流（2 A電流）恒壓（4.2 V截止電壓）方式充滿，再以隨機電流序列進行放電（每放電5 min后，休息1 s，再隨機選擇一個新放電電流進行放電），直至 3.2 V放電截止電壓。

3）參考循環(huán)實驗。每經(jīng)過 50個隨機應(yīng)用充放電循環(huán)后，進行1次參考充放電循環(huán)（滿充滿放）。先以2 A恒流充電充至充電截止電壓4.2 A，轉(zhuǎn)為恒壓充電過程直至截止電流0.01 A。電池休息一定時間后進行2 A恒流放電至截止電壓3.2 V，獲取電池容量。

2.2 實驗數(shù)據(jù)處理

文中選擇三組電池的充放電循環(huán)實驗數(shù)據(jù)進行分析，RW4與RW5在室溫（20 ℃）下進行0.5~4 A隨機電流放電實驗；RW17與RW19在室溫（20 ℃）下進行 0.5~5 A大電流高概率放電實驗；RW25與RW28在高溫（40 ℃）下進行0.5~5 A大電流高概率放電實驗。0.5~5 A大電流高概率放電設(shè)置參數(shù)見表1。

表1 0.5～5 A隨機放電電流與概率表

以RW5電池為例，從實驗過程中任意選取連續(xù)10個隨機應(yīng)用充放電循環(huán)實驗的電流、電壓與溫度變化數(shù)據(jù)，其變化曲線如圖1所示。在整個隨機應(yīng)用循環(huán)實驗過程中，RW5電池進行了21次參考充放電循環(huán)實驗，可得相應(yīng)的電池容量值。為彌補數(shù)據(jù)點較少的缺陷，運用線性插值法在每兩個電池容量值之間插入50個點，以便進行電池壽命預(yù)測。經(jīng)處理后的電池容量隨充放電循環(huán)變化如圖2所示。圖2中，三組電池因個體差異和實驗條件差異，其容量變化曲線有不同之處，但整體都呈下降趨勢。伴隨著局部升降的動態(tài)變化特性，具備非線性退化特點。

2.3 電池剩余壽命預(yù)測流程

當(dāng)可獲取電池每次充放電循環(huán)容量數(shù)據(jù)或者每隔一定周期可獲得容量數(shù)據(jù)時，以高斯過程回歸模型為基礎(chǔ)，將所得數(shù)據(jù)集分為兩部分，一部分是訓(xùn)練集，另一部分為測試集。選定均值核函數(shù)與協(xié)方差核函數(shù)，并確定初始超參數(shù)后，用訓(xùn)練集數(shù)據(jù)訓(xùn)練模型，以充放電循環(huán)序列為輸入，以電池容量序列為輸出，利用共軛梯度法使負對數(shù)似然函數(shù)取極小值，以獲得最優(yōu)超參數(shù)，訓(xùn)練過程結(jié)束。得到高斯過程回歸預(yù)測模型后，輸入充放電循環(huán)序列測試數(shù)據(jù)，比較模型輸出的預(yù)測電池容量序列與真實容量序列，檢驗?zāi)Ｐ偷念A(yù)測準(zhǔn)確性與適用性。

3 結(jié)果與討論

3.1 不同核函數(shù)RUL預(yù)測

以RW5電池為例，GPR模型選擇零均值函數(shù)，分別選取前400個循環(huán)與前600循環(huán)數(shù)據(jù)進行模型訓(xùn)練，在兩個不同預(yù)測起始點對電池剩余壽命進行預(yù)測。圖3表示了兩種不同核函數(shù)即SE核函數(shù)與Matern核函數(shù)的均值預(yù)測結(jié)果。從圖3可以看到，基于SE核函數(shù)的 GPR模型預(yù)測曲線呈下降趨勢，但隨著離預(yù)測起點越遠，預(yù)測容量值與真實值偏差越大。而基于Matern核函數(shù)的GPR模型預(yù)測曲線能較好地跟蹤真實容量變化曲線，準(zhǔn)確性優(yōu)于采用 SE核函數(shù)的GPR模型。雖然SE核函數(shù)與Matern核函數(shù)同為局部核函數(shù)，具備較強的非線性逼近能力，但 Matern核函數(shù)泛化能力更強。

3.2 三組電池RUL預(yù)測

對六個電池選取兩個不同的訓(xùn)練數(shù)據(jù)量（前400個與前600個樣本數(shù)據(jù)），從相應(yīng)的起始點開始預(yù)測，以1.4 Ah為剩余壽命截止閾值來驗證GPR模型的電池剩余壽命預(yù)測效果（RW25與RW28因樣本數(shù)據(jù)有限，只選定前300個數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練數(shù)據(jù)，壽命截止閾值為1.8275 Ah）。其中，RW5、RW19與RW25三個電池壽命預(yù)測曲線如圖4所示。兩個不同起點的容量預(yù)測曲線與真實值變化曲線均呈衰減變化趨勢，以第600個循環(huán)為起點的預(yù)測曲線與真實值變化曲線更接近，準(zhǔn)確性更高。

圖4中GPR模型在輸出三個電池RUL預(yù)測均值的同時，還會輸出置信區(qū)間[10]。因兩個不同起點的RUL預(yù)測置信區(qū)間有重合部分，圖4a和b中未帶斜線的灰色區(qū)域表示在以第 600個循環(huán)為起點的預(yù)測95%置信區(qū)間，未帶斜線與帶斜線灰色區(qū)域表示在以第400個循環(huán)為起點的預(yù)測95%置信區(qū)間?；疑珔^(qū)域越小，預(yù)測上限和下限與真實值越接近，表示預(yù)測結(jié)果精度越高。

以絕對誤差A(yù)E、平均相對誤差MAPE和均方根誤差RMSE對RUL預(yù)測結(jié)果進行定量分析，計算公式為：

式中：yi、分別表示第i個循環(huán)的容量真實值與預(yù)測值。

隨機應(yīng)用下電池RUL預(yù)測結(jié)果見表2。除個別結(jié)果偏差較大外，在兩不同起點的預(yù)測絕對誤差結(jié)果都在 40個循環(huán)內(nèi)，以第 600個循環(huán)為起點的預(yù)測絕對誤差更小。在圖 5中可以看出，MAPE與 RMSE值分別低于 0.06、0.09。相比于用前 400個樣本數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，四個電池用前 600個數(shù)據(jù)點做訓(xùn)練集的GPR模型RUL預(yù)測效果更好，MAPE與RMSE值更小。

訓(xùn)練數(shù)據(jù)量大小不同，即預(yù)測起始點不同，壽命預(yù)測結(jié)果準(zhǔn)確性不同。預(yù)測起始點越小，訓(xùn)練數(shù)據(jù)越少，預(yù)測結(jié)果越不準(zhǔn)確；訓(xùn)練數(shù)據(jù)越多，包含電池容量衰減的信息越多，模型也能更好地接近真實變化曲線，預(yù)測結(jié)果也就越精確。當(dāng)預(yù)測起始點與壽命閾值點相隔越遠時，預(yù)測結(jié)果準(zhǔn)確性相對較差。

表2 隨機應(yīng)用下電池RUL預(yù)測結(jié)果

對使用高斯過程回歸模型在兩個不同起點進行六個電池剩余壽命預(yù)測，容量預(yù)測曲線、RUL絕對誤差、MAPE與RMSE結(jié)果均保持高準(zhǔn)確性。GPR模型可對在兩種不同實驗溫度、兩種不同放電模式下隨機使用的三組電池剩余壽命進行有效預(yù)測，驗證了GPR模型的適用性。

4 結(jié)語

針對鋰離子電池剩余壽命預(yù)測物理模型建立較困難和恒流充放電循環(huán)實驗不能準(zhǔn)確模擬實際應(yīng)用問題，文中提出一種基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的海工裝備電池在隨機應(yīng)用下的剩余壽命預(yù)測方法。對不同實驗溫度和隨機放電模式下的鋰離子電池，通過對不同協(xié)方差核函數(shù)與不同預(yù)測起始點的高斯過程回歸模型的剩余壽命預(yù)測結(jié)果進行比較分析，該方法具備高精度壽命預(yù)測能力的同時適用性強，可為海洋工程與深海探測裝備的電池維修保養(yǎng)及延長壽命提供支持。