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    松花江魚類重金屬污染特征及健康風(fēng)險評價

    2019-01-02 03:24:44劉寶林梅迎春高星愛尹秋玲胡卓偉王笑倩竇文爽邵子珣李忠和
    關(guān)鍵詞:江段松花江魚體

    劉寶林,梅迎春,高星愛,尹秋玲,李 明,胡卓偉,王笑倩,竇文爽,邵子珣,李忠和

    (1.長春師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院,吉林 長春 130032;2.吉林省石化公司染料廠,吉林 吉林132022;3.吉林省農(nóng)業(yè)科學(xué)院,吉林 長春 130124;4.吉林建筑大學(xué)市政與環(huán)境工程學(xué)院,吉林 長春 130118)

    水環(huán)境的重金屬主要來源于地質(zhì)風(fēng)化和人類的各種活動(工業(yè)、農(nóng)業(yè)、礦業(yè)廢水排放)及大氣沉降.由于在水體食物網(wǎng)中占據(jù)較高的營養(yǎng)級和具有較長的生命周期,魚類作為一類典型的指示生物廣泛地應(yīng)用于水體重金屬污染評價.魚體內(nèi)重金屬的濃度主要取決于其對重金屬吸收和消除的平衡關(guān)系[1],并受各種生理指標(biāo)(種類、性別、年齡等)的影響[2].對于人類而言,魚類是優(yōu)質(zhì)蛋白的極佳來源,對膳食營養(yǎng)均衡起到了關(guān)鍵的作用[3].富集于魚類中的高含量重金屬不僅會對魚類本身造成危害,而且會通過生物富集作用對人類健康造成威脅[4-5].因此,研究魚類體內(nèi)重金屬污染狀況對維護(hù)水體生態(tài)安全和防控人類膳食健康風(fēng)險有重要意義.

    松花江流經(jīng)吉林、黑龍江兩省,流域面積556 800 km2,為我國東北地區(qū)工業(yè)、農(nóng)業(yè)和居民生活提供了寶貴的水資源.隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和城市化進(jìn)程的不斷加劇,大量的工業(yè)廢水和生活污水排入松花江,導(dǎo)致水污染問題不斷加劇,也對沿江居民的飲用水安全造成了巨大的威脅[6].松花江上游樺甸江段的夾皮溝金礦、中游吉林江段的化工廠,以及下游松原地區(qū)的石油開采等活動造成松花江的重金屬污染日益嚴(yán)重.目前,有關(guān)于松花江重金屬污染的研究報道較多[7-9],但涉及松花江魚類體內(nèi)重金屬含量的研究報道仍然較少[10].為此,本研究分析了松花江魚體內(nèi)重金屬的殘留量,并結(jié)合歷史數(shù)據(jù)探討了重金屬對松花江典型魚類的污染變化規(guī)律,評價了其污染程度及食用健康風(fēng)險,以為松花江水環(huán)境保護(hù)提供依據(jù).

    1 研究方法

    1.1 樣品采集

    2015年11月,以隨機(jī)拖網(wǎng)捕撈的方式采集魚類樣品9種,共計63條,其中上游樺甸段9條,中游吉林段4條,下游松原段50 條,具體采樣點(diǎn)位見圖1.魚類各項(xiàng)生物學(xué)指標(biāo)(見表1)的測定均在采樣現(xiàn)場完成.樣本用保溫箱帶回實(shí)驗(yàn)室,-15℃保存供分析測試.

    1.2 分析測試

    將采集的魚類樣品于室溫下解凍,以陶瓷刀分割魚肉,利用家用食物絞肉機(jī)研磨后在攪拌機(jī)中混勻.準(zhǔn)確稱量0.5 g攪拌混勻的魚肉置于聚四氟乙烯消解罐中,加入5 mL 濃HNO3和2 mL HF,在微波消解儀(奧普樂MD6H型)中185℃消解15 min.消解后的溶液經(jīng)冷卻后,加入0.5 mL內(nèi)標(biāo)物并用去離子水稀釋至50 mL.采用原子吸收分光光度計(日本島津AA-6300型)測定消解液中Cu、Zn、Cd、Pb、Cr的含量.

    所有樣品(包括待測樣品、空白樣品、標(biāo)準(zhǔn)樣品)重復(fù)測定3次.以中國標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)網(wǎng)購置的重金屬混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(GNM-M221720-2013)作為標(biāo)準(zhǔn)曲線儲備液,所有樣品的加標(biāo)回收率在92%~108%之間,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在4%以內(nèi).

    圖1 采樣點(diǎn)位

    魚種食性數(shù)量/條長度/cm鯉魚(Cyprinus carpio)雜食118.00鯽魚(Carassius auratus)雜食918.36白鰱(Hypophthalmichthys molitrix)雜食3522.94鯰魚(Silurus asotus)肉食231.10花骨魚(Hemibarbus maculates Bleeker)肉食326.10白條(Hemiculter leucisculus)雜食812.58麥穗魚(Pseudorasbora parva)雜食138.60草魚(Ctenopharyngodon idellus)草食219.50鳙魚(Aristichthys nobilis)雜食215.60

    2 結(jié)果與分析

    2.1 魚體內(nèi)重金屬含量的空間分布特征

    限于松花江流域面積的廣闊性以及各采樣點(diǎn)魚種類的差異性,因此無法保證所有樣點(diǎn)采集到的魚種類一致.根據(jù)測試結(jié)果僅統(tǒng)計了松花江樺甸段(上游)、吉林段(中游)及松原段(下游)3個江段魚體中5種重金屬的平均含量,并將其與各江段相應(yīng)元素含量的比值作為判斷各江段之間差異的依據(jù).

    松花江各江段魚體重金屬含量統(tǒng)計分析結(jié)果見表2.松花江魚體中5種重金屬平均含量順序?yàn)閆n>Pb>Cr>Cu>Cd,其中Zn含量遠(yuǎn)高于另外所測的其他4種重金屬元素.Pb作為一種有毒重金屬,其含量超過了生物必需元素Cu,這與楊健等[11]對長江江豚食物鯽魚體內(nèi)重金屬污染的研究結(jié)果相吻合.另一種生物必需微量元素Cr的含量也超過了《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)》(GB 2762-2012).

    通過對松花江各江段重金屬含量的對比可以看出,Zn、Cd在松花江中游和下游魚體內(nèi)的含量差異系數(shù)均接近1;各元素含量在上游和下游含量差異不大,且兩個江段的差異系數(shù)相近;而Cu、Pb、Cr在中游的含量及差異系數(shù)明顯異于上、下游,中游各重金屬元素含量均為最高值并高于基準(zhǔn)值.松花江中游重金屬含量偏高可能是采樣數(shù)量少或采樣點(diǎn)附近污染源較多造成的,也可能是上游樺甸市的眾多采礦企業(yè)廢水排放所致.

    表2 各江段魚體內(nèi)重金屬含量

    差異系數(shù)=相應(yīng)重金屬含量基準(zhǔn)值/某江段某重金屬含量

    2.2 不同種類魚體中重金屬的富集情況

    以松花江下游(松原段)為研究江段,對不同魚類體內(nèi)重金屬的富集情況進(jìn)行了研究,結(jié)果見圖2.由圖2可見,不同食性魚類體內(nèi)Zn含量差異并不明顯,但是其他4種重金屬的含量差異較大.肉食性魚類對Cd、Cr的富集能力比雜食性魚類要強(qiáng),而雜食性魚類更易富集Cu、Pb.由于捕食習(xí)慣、遷移、個體大小差異、生存棲息環(huán)境等多種因素對魚類富集重金屬的能力都有不同程度的影響,因而得到的結(jié)果與其他文獻(xiàn)[10]略有出入.目前,有關(guān)魚類魚體富集重金屬的研究較少,因而需深入地研究不同魚類魚體中各種重金屬的富集規(guī)律.

    圖2 松花江不同魚類體內(nèi)重金屬含量

    2.3 重金屬在魚體內(nèi)污染程度的歷史演化

    根據(jù)本文的研究結(jié)果及相關(guān)文獻(xiàn)[10,12-14]數(shù)據(jù),分析松花江魚類體內(nèi)重金屬污染的歷史演化過程,結(jié)果見圖3.由圖3可見,Zn在魚體內(nèi)的含量隨時間的增加呈先升后降的趨勢,2009—2010年松花江魚類體內(nèi)Zn污染最為嚴(yán)重,而后污染程度減輕,低于我國食品中Zn的限量標(biāo)準(zhǔn)(50.0 mg/kg).魚體內(nèi)Cd含量在20世紀(jì)80年代最高,高于我國無公害食品水產(chǎn)品中有毒有害物質(zhì)的限量(0.1 mg/kg),而后有所降低,并達(dá)到了水產(chǎn)品有毒害物質(zhì)限量的要求,這與松花江流域工業(yè)污染源治理有關(guān).魚類Cu、Pb的含量基本上呈上升的趨勢,且2015年P(guān)b的含量超過了以往的調(diào)查結(jié)果,這可能有以下兩個原因:松花江沿岸采礦業(yè)活動加劇,排放的污水中含有大量的Pb等重金屬,富集于魚類體內(nèi);本研究只測定了9種63條魚類樣品,樣品數(shù)目較少,樣品數(shù)量和測定方法影響了結(jié)果數(shù)據(jù)的可比性.但仍可以看出,2015年魚體Cu、Zn、Cd污染都有所好轉(zhuǎn),而Pb污染卻不斷加劇,這一結(jié)果同前人的研究報道[10]一致.

    圖3 松花江魚體中重金屬含量隨時間的變化

    2.4 松花江魚體內(nèi)重金屬污染評價

    本研究中5種重金屬的Cs值見表3,三個江段魚類重金屬的污染評價結(jié)果見表4.由表4可見,Pb、Cr在松花江三個江段均超標(biāo),其中Pb尤為嚴(yán)重,超標(biāo)率達(dá)100%;其次則是Cr,超標(biāo)率均在50%以上.Zn、Cu、Cd的I<1,均無超標(biāo)情況,表明其單一污染程度都相對較低.Pb在松花江三個江段的殘留指數(shù)都很高,其中吉林段(中游)最為顯著,Cr最高殘留指數(shù)也出現(xiàn)在中游.表明松花江吉林段魚類受Pb、Cr的污染最為嚴(yán)重.由于5種金屬的綜合污染指數(shù)均值均>1,因此可知松花江三個江段魚類體內(nèi)重金屬總量均處于重污染水平.

    表3 重金屬允許殘留量標(biāo)準(zhǔn)值(Cs)

    表4 松花江魚類重金屬污染評價

    2.5 食用魚類重金屬健康風(fēng)險評價

    本文采用美國環(huán)保署(USEPA)發(fā)布的目標(biāo)危害系數(shù)法(target hazard quotient,THQ)[16]評估魚類重金屬污染對人體的膳食健康風(fēng)險.THQ 法假設(shè)魚類對重金屬的攝入劑量等于其吸收劑量,且重金屬完全在魚肉中積累.計算方法為

    式中:Qt,h為危害系數(shù),EF為暴露頻率,ED為暴露時間,F(xiàn)IR為食物攝入率,C為魚體中重金屬的質(zhì)量分?jǐn)?shù),RFD為攝入量,WAB為平均體重,TA為非致癌性平均暴露時間.依據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)[15-18]可查得各指標(biāo)取值:EF=365 d/a,ED=70 a,F(xiàn)IR=57.4 g/d,WAB=55.9 kg,TA=25 550 d.當(dāng)Qt,h≤1時,則污染物對暴露人群沒有明顯的健康風(fēng)險,否則存在健康風(fēng)險[17].Qt,h與重金屬對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險成正比.通過測定魚體中重金屬的質(zhì)量分?jǐn)?shù)(C),結(jié)合文獻(xiàn)[16,19]中的參考計量,計算出的結(jié)果見表5.由表5可見,各重金屬Q(mào)t,h值均<1,說明不存在單一重金屬食用風(fēng)險.但是其中Pb和Cr的Qt,h值比例最高,占所有重金屬總風(fēng)險系數(shù)的40%和47%,可見這兩種重金屬是松花江魚類食用的主要風(fēng)險元素.

    表5 重金屬食用健康風(fēng)險評價

    3 結(jié)論

    (1) 松花江魚體中重金屬平均含量Zn>Pb>Cr>Cu>Cd;

    (2) 肉食性魚類對Cd、Cr的富集能力較強(qiáng),雜食性魚類體對Cu、Pb的富集能力較強(qiáng);

    (3) 三個江段的魚類存在多種重金屬元素的復(fù)合污染,Pb污染最嚴(yán)重,且總體污染已達(dá)到重污染水平;

    (4) 在松花江三個江段魚類不存在單一重金屬食用風(fēng)險,Pb和Cr的Qt,h值偏高,大量食用會造成風(fēng)險.

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