相位角對容性耦合電非對稱放電特性的影響?

胡艷婷 張鈺如 宋遠紅 王友年

(大連理工大學物理學院,三束材料改性教育部重點實驗室,大連 116024)

(2018年7月22日收到;2018年9月28日收到修改稿)

1 引 言

容性耦合等離子體(capacitively coupled plasmas,CCP)源在工業(yè)生產(chǎn)中有著非常廣泛的應用,例如芯片制造、太陽能電池薄膜沉積以及材料表面改性等[1].在實際應用中,離子通量決定著工藝生產(chǎn)的效率,而離子能量則直接影響材料表面處理效果,因此對電極表面的離子能量和離子通量進行獨立控制顯得格外重要.在傳統(tǒng)的單頻放電中,僅調(diào)節(jié)電壓和頻率,無法對離子能量和離子通量進行獨立控制,因此雙頻放電應運而生.其中,兩個不同頻率的電源施加在相同或不同的電極上,低頻電壓要遠遠高于高頻電壓.在雙頻容性耦合放電中,離子通量主要被高頻源控制,而離子能量則主要受低頻源的影響.但是,隨后的一些研究表明高低頻電源之間存在很強的耦合作用,且由于二次電子的原因[2?8],這種獨立控制在一定范圍內(nèi)受到了限制.

2008年,Heil等[9]提出了一種新的技術(shù),即電非對稱效應(electrical asymmetry effect,EAE),其中基頻波和其二倍頻施加在同一電極上.通過調(diào)節(jié)兩個頻率間的相位角,即使在幾何對稱的腔室結(jié)構(gòu)中,也可以改變直流自偏壓.由于轟擊到基片表面的離子能量直接受到直流自偏壓的影響,因此利用EAE可以實現(xiàn)對離子能量和離子通量的獨立調(diào)控[10?13].隨著相位角從0增加為π/2,驅(qū)動電壓波形從對稱變成反對稱,同時自偏壓從最負值變?yōu)樽钫?采用這種方式,可以在很大程度上避免不同頻率間的耦合效應和二次電子的影響.此外,當上下極板不對稱時,幾何非對稱所產(chǎn)生的自偏壓會被電非對稱效應所補償[14].

2009年,Schulze等[15]對電非對稱效應進行了優(yōu)化,他們發(fā)現(xiàn)在雙頻放電中,當二倍頻和基頻的電壓幅值比約為0.5時,直流自偏壓的幅值最大,即能夠?qū)﹄x子能量進行較大范圍的調(diào)控.隨后,為了更進一步地增大離子能量的調(diào)控范圍,Schulze等[16]研究了多次諧波疊加驅(qū)動放電中的電非對稱效應.研究發(fā)現(xiàn),當采用優(yōu)化后的電壓波形(如(1)式所示)驅(qū)動放電時,與雙頻放電相比,直流自偏壓明顯增強,自偏壓的幅值隨著諧波階數(shù)k的增加而增大.但當諧波階數(shù)k大于10時,歸一化的自偏壓不再增大,達到一個飽和值.Lafleur等[17]也做過類似的研究,得到了與之相似的結(jié)論.2012年,Zhang等[18?20]采用PIC/MCC(particlein-cell and Monte-Carlo collision)模型,模擬研究了電負性等離子體中幾何非對稱效應和電非對稱效應對等離子體特性的影響.研究結(jié)果表明電非對稱效應僅依賴于諧波間相位角的變化,即電非對稱效應和幾何非對稱效應互不影響.

其中k是諧波階數(shù),f是基頻頻率,θn是第n次諧波的相位角,φ(k)n是第n次諧波的電壓幅值,由(2)式計算得到.

在電非對稱放電中,諧波之間的相位差不僅會影響極板表面的自偏壓,同時還對等離子體的徑向分布產(chǎn)生影響.Zhang等[20]的研究發(fā)現(xiàn),通過改變基頻和二倍頻之間的相位角θ,等離子體的徑向均勻性可以得到調(diào)節(jié):當θ=π/4時,等離子體密度在徑向中心和邊緣處各存在一個極值;當θ增大到3π/4時,等離子體密度僅在徑向邊緣處達到最大.2015年,Zhang等[21]利用HPEM(hybrid plasma equipment model)模型,研究了三頻(15/30/60 MHz)容性耦合等離子體放電過程.研究結(jié)果表明:通過改變基頻與倍頻間的相位角,可以對等離子體的徑向均勻性進行改善,且三倍頻的加入會提高等離子體的密度.Schungel等[22]通過實驗研究證明,在大面積容性耦合氫電非對稱放電中,可以通過改變相位角來抑制由電磁效應所引起的徑向不均勻.2018年,Zhang等[23]利用二維流體力學模型研究了多次諧波疊加驅(qū)動放電中的電非對稱效應,研究結(jié)果顯示:當考慮電磁效應的影響時,隨著基頻相位角從0增加到π,等離子體的空間分布從邊緣最高逐漸變得均勻;而當基頻相位角為3π/2時,密度的最大值又出現(xiàn)在徑向邊緣處,等離子體的徑向均勻性變差.

迄今為止,盡管人們對多次諧波疊加驅(qū)動放電中的電非對稱效應開展了一定的研究,但仍然存在一些問題.例如,當改變高次諧波的相位角時,自偏壓以及等離子體均勻性的變化趨勢仍不是很清楚.因此,本文采用二維流體力學模型,并耦合麥克斯韋方程組,系統(tǒng)地研究在不同的諧波階數(shù)下,不同倍頻的相位角對等離子體特性的影響并分析其原因.相關(guān)研究成果有望為優(yōu)化大面積薄膜沉積或刻蝕工藝提供一定的理論依據(jù).

2 流體力學模型

本文所采用的二維流體力學模型是由本課題組自主研發(fā)的用于描述等離子體放電過程的模擬軟件——MAPS(Multi-physics Analysis for Plasma Sources)-CCP.由于MAPS-CCP在文獻[24,25]中已做了詳細介紹,在此只進行簡要描述.

等離子體的一些宏觀物理量,如粒子數(shù)密度、平均速度以及能量密度等,由玻爾茲曼的各階矩方程給出.由于電子質(zhì)量較低,電子通量采用漂移擴散近似來描述.此外,由于電子溫度遠遠大于離子和中性粒子的溫度(Te?Ti),等離子體被當作“冷流體”.在該模型中,認為離子以及中性粒子的溫度與室溫相等,即僅求解電子的能量守恒方程.

模擬的反應腔室為柱狀對稱結(jié)構(gòu),即各物理量關(guān)于角向是對稱的,因此可以將三維的腔室結(jié)構(gòu)簡化為二維,如圖1所示.在模擬中,腔室半徑Rreactor為20 cm,極板半徑Relectrode為15 cm,極板間隙L為3 cm.上極板和側(cè)壁接地,下極板接電壓源,用于產(chǎn)生電非對稱放電(由于接地電極的面積大于功率電極,因此會引起幾何不對稱效應,下文將會詳述).驅(qū)動電壓波形為文獻[16]中所采用的優(yōu)化后的電壓波形((1)式).通過調(diào)節(jié)(1)式中的相位角θn,下極板表面的直流自偏壓Vdc會發(fā)生變化.在模型中,通過迭代的方式調(diào)節(jié)Vdc,使得一個基頻周期內(nèi)流向兩個電極的電流相等.

圖1 模擬腔室結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.Schematic picture of the reactor configuration.

在本文的工作中,基頻頻率f=13.56 MHz,電壓幅值V0=100 V,諧波階數(shù)k在2和8之間變化.當k=2時,是雙頻放電;當k=3時,是三頻放電;以此類推.當k=8時,最高次諧波的頻率可達到108.48 MHz,即處在甚高頻的范圍.由于電磁波的波長與頻率成反比,當放電頻率增大使得電磁波的波長與腔室的徑向尺寸相當時,電磁效應(即駐波效應和趨膚效應)變得明顯,并會影響等離子體的徑向均勻性.因此,需要求解麥克斯韋方程組,即建立電磁模型,才能精確地描述放電過程.在電磁模型中,電場E由兩部分構(gòu)成,即E=ES+ET(ES為靜電場,ET為電磁場).在求解過程中,引入靜電勢?和磁矢勢A,靜電場為ES=???,電磁場為ET= ??A/?t.進一步,引入庫侖規(guī)范?·A=0,最終麥克斯韋方程組可簡化為

其中ne是電子密度,n±是正、負離子密度,Z±為正、負離子所帶的電荷數(shù),ε0是真空中的介電常數(shù),μ0是真空中的磁導率,J為電流密度.

本文模擬采用的工作氣體是H2,放電氣壓為200 mTorr.在該氣壓條件下,歐姆加熱占主導,因此流體力學模型可以很好地描述等離子體放電過程.在模型中考慮了以下粒子:電子(e),正離子(H+,,)及基態(tài)原子(H).模型中考慮的化學反應如表1所列,包括電子與H原子和H2分子的碰撞電離反應,電子和離子的復合反應,H2分子的分解反應以及重粒子間的碰撞反應.其中,電子的碰撞電離反應以及H2分子的分解反應,其速率系數(shù)根據(jù)相應的碰撞截面進行估算;電子和離子的復合反應以及重粒子間的碰撞反應,其速率系數(shù)直接取自相應的文獻.

表1 等離子體化學反應模型Table 1.The reactions for the plasma included in the model.

3 結(jié)果與討論

圖2給出了不同諧波階數(shù)(k=2,3,4,8)下直流自偏壓Vdc隨相位角θn的變化趨勢(其中,θn(n=1,2,···,8)泛指第n次諧波的相位角;當θn單獨變化時,其余相位角為0).

圖2 不同諧波階數(shù)k下自偏壓Vdc隨相位角θn的變化趨勢 (a)k=2;(b)k=3;(c)k=4;(d)k=8Fig.2.Evolution of the dc self-bias with θnfor various numbers of harmonics k:(a)k=2;(b)k=3;(c)k=4;(d)k=8.

從圖2中可以看到,當諧波階數(shù)k=2時,直流自偏壓Vdc的幅值在θ1=0和θ1= π/2處不相等.這是因為我們模擬的腔室結(jié)構(gòu)是幾何不對稱的,即幾何不對稱效應引起的自偏壓與電非對稱效應相疊加,使得自偏壓整體負向偏移.直流自偏壓Vdc隨相位角θ1和θ2的變化幅度相差無幾,但變化周期從π變?yōu)?π.當k=3,4,8時,相位角θ1對自偏壓Vdc的影響,與k=2時不一樣:k=3時,雖然自偏壓Vdc在θ1=π/2和θ1=3π/2處分別出現(xiàn)一個正向極值,但二者并不相等;k=4時,自偏壓Vdc的第一個正向極值出現(xiàn)在θ1=3π/4處,且幅值要顯著低于3π/2處的值;k=8時,可以明顯看出,自偏壓Vdc隨相位角θ1的變化周期為2π.

此外,從圖2還可知,諧波階數(shù)k從2增大到8的過程中,自偏壓Vdc隨相位角θ2和θk的變化周期均為2π,且正向峰值大約出現(xiàn)在θn=π處.此外,隨著諧波階數(shù)k的增加,自偏壓Vdc隨最高倍頻相位角θk的變化幅度逐漸減小,尤其是在k=8時,自偏壓Vdc隨相位角θ8僅在±5%的范圍內(nèi)變化.

上述現(xiàn)象可以根據(jù)自偏壓的推算公式((4)式)來解釋.從(4)式中可以看出自偏壓直接受到電壓波形的最大值?m1、最小值?m2以及對稱參數(shù)ε的影響[9].

圖3 不同諧波階數(shù)k下,歸一化的電壓波形隨相位角θn的變化趨勢Fig.3.Evolution of normalized voltage waveforms with θnfor various numbers of harmonics k.

由于在不同諧波階數(shù)k、不同相位角θn的情況下,電壓波形的最大值?m1、最小值?m2以及對稱參數(shù)ε不盡相同,導致圖2中自偏壓的變化趨勢有所不同.圖3給出了諧波階數(shù)k=3,8時,不同相位角θn下采用V0歸一化的電壓波形(θn單獨變化時,其余相位角為0).需要注意的是,根據(jù)公式當諧波階數(shù)k=8時,而當k=3時,因此圖3的兩列圖中縱坐標有所不同.

首先,對比圖3(a),3(c),3(e)可知,當諧波階數(shù)k=3時,電壓波形的最大值?m1和最小值?m2均隨相位角θn改變,且變化趨勢不盡相同.譬如,當相位角θ1=π 時,|?m1|≈ |?m2|,且通過計算得知對稱參數(shù)ε≈1,所以根據(jù)(4)式可知自偏壓的幅值應趨近于0.但圖2(b)中Vdc約為?20V,這仍是由于幾何非對稱效應,使得Vdc負向偏移.當相位角θ2= π時,|?m2|的值遠大于|?m1|,所以Vdc為正(見圖2(b)). 而當相位角θ3= π 時,|?m1|≈ |?m2|,Vdc的值和θ1=π時相等.當改變相位角θ3時,|?m1|?|?m2|的變化幅度較小,因此該條件下自偏壓的變化幅度也較小(見圖2(b)).此外,由于電壓波形隨相位角θn的變化周期為2π,且|?m1|?|?m2|的值關(guān)于θn=π對稱,所以自偏壓Vdc的變化周期也為2π,且變化趨勢基本上關(guān)于θn=π對稱.

當諧波階數(shù)k=8,相位角θn=0時,電壓波形中|?m1|? |?m2|的值大于k=3時的結(jié)果,所以自偏壓Vdc的幅值也相應地增大(見圖2(b)和圖2(d)).對比圖3(b)、圖3(d)、圖3(f)還可知,電壓波形的最大值和最小值隨相位角θn的變化趨勢基本一致,變化周期都為2π.在所研究的相位角θ1,θ2,θ8的范圍內(nèi),|?m2|的值都小于|?m1|, 且|?m1|? |?m2|的值關(guān)于θn= π 對稱. 但由于ε的值并不關(guān)于θn=π對稱,根據(jù)自偏壓的計算公式((4)式),圖2(d)中Vdc隨相位角的變化趨勢也是非對稱的.除此之外,在相位角θ1,θ2從0增大到2π的過程中,|?m1|?|?m2|呈現(xiàn)出先減小、后增大的趨勢,在π時達到最小值.通過計算可知,對稱參數(shù)ε的變化比較微弱,因此圖2(b)中自偏壓的幅值也隨著相位角先減小后增大.然而,當改變相位角θ8時,我們發(fā)現(xiàn)|?m1|? |?m2|的值變化甚微,所以在該條件下,自偏壓僅在±5%范圍內(nèi)變化(見圖2(d)).

在電非對稱放電中,改變相位角不僅可以調(diào)節(jié)自偏壓,還會對等離子體的徑向均勻性產(chǎn)生影響[20?23].但到目前為止,大多數(shù)研究者只給出了基頻相位角的影響,對于不同倍頻相位角下的等離子體分布并沒有進行細致的研究.所以接下來我們重點觀察不同諧波階數(shù)下不同倍頻的相位角對等離子體徑向均勻性的影響.

為了進一步定量分析,首先定義一個用于描述等離子體徑向均勻性的物理量,即等離子體不均勻度α:

其中NeMax,NeMin,Neave分別為Z=L/2(Z對應縱坐標)處,R=0—15 cm(R對應橫坐標)區(qū)間內(nèi)的電子密度的最大值、最小值及平均值.

圖4給出了諧波階數(shù)k=2時,不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢(θ1,θ2單獨變化時,其余相位角為0).從圖4中可以看出,α隨相位角θ1和相位角θ2的變化范圍相似,α的值大約為1%—7.6%.但α隨相位角θ1的變化周期為π,α的最小值出現(xiàn)在θ1=π/2處;而α隨相位角θ2的變化周期為2π,其最小值出現(xiàn)在θ2=π處.這一結(jié)果表明:當諧波階數(shù)k=2時,基頻相位角θ1和二倍頻相位角θ2都可以有效地調(diào)節(jié)等離子體的徑向分布,且調(diào)節(jié)強度相當.

圖4 當諧波階數(shù)k=2時,等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.4.Evolution of the plasma nonuniformity degree α with θnin discharges sustained by the fundamental frequency and the second harmonic.

圖5和圖6分別給出了當諧波階數(shù)k=2時,電子密度的空間分布隨相位角θ1和θ2的變化趨勢.

圖5 當諧波階數(shù)k=2時電子密度的空間分布隨相位角θ1的變化Fig.5.Distributions of the electron density for various θ1in discharges sustained by the fundamental frequency and the second harmonic.

圖6 當諧波階數(shù)k=2時電子密度的空間分布隨相位角θ2的變化Fig.6.Distributions of the electron density for various θ2in discharges sustained by the fundamental frequency and the second harmonic.

如圖5所示,固定相位角θ2=0不變,當相位角θ1=0時(圖5(a)),電子密度在徑向邊緣位置出現(xiàn)一個最大值,且體區(qū)更加靠近上電極(接地電極).這是由于下電極上的自偏壓為負(見圖2(a)),下電極附近的鞘層厚度大于上電極附近的鞘層厚度.當θ1增大到π/4時,徑向邊緣處的電子密度顯著降低,但仍高于放電中心處,此時不均勻度α從6.1%下降到3.4%,等離子體的徑向均勻性變好.此外,由于自偏壓的幅值減小,圖5(b)中主體區(qū)也逐漸向下電極移動.當θ1=π/2時,徑向邊緣處的電子密度略微降低,同時放電中心處的電子密度緩慢增加,因此圖5(c)中等離子體的徑向分布最均勻,此時不均勻度α≈1.2%(見圖4).此外,由于電非對稱效應產(chǎn)生的自偏壓為正,所以下電極附近的鞘層厚度小于上電極附近的鞘層厚度.當θ1繼續(xù)增大時,等離子體密度的最大值又出現(xiàn)在徑向邊緣處,等離子體的徑向均勻性再次變差.如θ1=3π/4時,不均勻度α ≈5.4%;θ1= π時,不均勻度α≈6.1%.

固定相位角θ1=0,當諧波階數(shù)k=2時,電子密度的空間分布隨相位角θ2的變化趨勢,如圖6所示.在相位角θ2從0增加到π的過程中,徑向邊緣處的電子密度先下降,然后幾乎保持不變,而放電中心處的電子密度先下降,后上升.因此當θ2=π時(圖6(c)),等離子體的徑向均勻性最好,不均勻度α僅為1.2%.此外,由于自偏壓逐漸向正向移動(見圖2(a)),下極板附近的鞘層逐漸變薄.然而,當相位角θ2繼續(xù)增大時,電子密度的最大值再次出現(xiàn)在徑向邊緣處,如圖6(e)所示.此時等離子體的徑向均勻性變差,當θ2=3π/2時,不均勻度α≈3.4%.需要注意的是,圖5和圖6中,放電條件基本一致,僅驅(qū)動電壓波形中不同諧波的相位角有所改變.由于周期平均的電子吸收功率并不隨相位角改變,因此等離子體密度的幅值幾乎固定不變[30].

以上結(jié)果說明,當諧波階數(shù)k=2時,相位角θ1,θ2對電子密度空間分布的影響是不同的.當固定相位角θ2=0時,等離子體的徑向均勻性在θ1= π/2時最好;當固定相位角θ1=0時,等離子體的徑向均勻性在θ2=π時最好.同理,當放電由多次連續(xù)諧波疊加驅(qū)動時,也可以利用不同倍頻的相位角對等離子體的徑向分布進行調(diào)節(jié).

圖7給出了當諧波階數(shù)k=3時,腔室軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢(θ1,θ2,θ3單獨變化時,其余相位角為0).從圖7(a)可知,當相位角θ1=0時,電子密度在徑向邊緣位置出現(xiàn)一個最大值.當θ1增大到π/2時,徑向邊緣處的電子密度顯著降低,而放電中心處的電子密度基本保持不變,因此等離子體的徑向分布變得均勻,不均勻度α從7.8%減小到2.48%(見圖7(d)).隨著θ1進一步增加,放電中心處的電子密度繼續(xù)降低,當θ1=3π/2時,徑向均勻性最優(yōu),不均勻度α僅為0.41%.然而,當θ1增大到7π/4時,電子密度再次呈現(xiàn)出邊緣高的分布,不均勻度α≈9.27%,等離子體的徑向均勻性變差.

圖7 當諧波階數(shù)k=3時軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.7.Radial distributions of the electron density along the reactor centerline(Z=L/2)and the plasma nonuniformity degree α for various θnin discharges sustained by three consecutive harmonics.

類似地,從圖7(b)中可以觀察到,隨著相位角θ2增加為π/2,徑向邊緣處電子密度的下降速度快于放電中心處,因此等離子體的徑向分布得到改善,不均勻度α降低為2.46%(見圖7(d)).當θ2=π時,徑向邊緣處的電子密度幾乎不變,而放電中心處的電子密度迅速增大,使得等離子體的均勻性變差,不均勻度α≈4.7%.隨著相位角θ2繼續(xù)增大,放電中心處的電子密度再次降低,與徑向邊緣處的幅值相當,等離子體的徑向均勻性在θ2=3π/2時達到最佳.然而,當相位角θ2=7π/4時,電子密度整體增大,且最大值再次出現(xiàn)在徑向邊緣處,使得徑向均勻性又變差.固定θ1,θ2不變時,隨著相位角θ3從0變化到π,徑向邊緣處和放電中心處的電子密度均單調(diào)下降,但徑向邊緣處的下降幅度較大,如圖7(c)所示.因此,等離子體的徑向分布逐漸變得均勻,不均勻度α從7.8%減小到1.7%(見圖7(d)).當相位角θ3繼續(xù)增大時,電子密度單調(diào)遞增,且徑向邊緣處的幅值增加速率較快,使得等離子體的徑向均勻性再次變差.如相位角θ3=7π/4時,α ≈ 6.2%.

圖8 當諧波階數(shù)k=4時軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.8.Radial distributions of the electron density along the reactor centerline(Z=L/2)and the plasma nonuniformity degree α for various θnin discharges sustained by four consecutive harmonics.

當諧波階數(shù)k=4時,不同相位角θn(θ1,θ2,θ4單獨變化時,其余相位角為0)對電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α的影響又有所不同.如圖8(a)所示,當相位角θ1從0增大到π/2時,電子密度的徑向分布從邊緣高變?yōu)橹行母?不均勻度α從10%降低為1.75%.當相位角θ1繼續(xù)增大時,電子密度整體下降,最均勻的徑向分布出現(xiàn)在θ1=5π/4時,不均勻度α僅為1.4%.然而,在相位角θ1繼續(xù)增大到7π/4的過程中,徑向邊緣處的電子密度逐漸增大,但放電中心處的幅值幾乎不變,因此徑向均勻性再次變差.

相位角θ2對等離子體徑向分布的影響,如圖8(b)所示.當相位角θ2等于0和7π/4時,徑向邊緣處的電子密度顯著高于放電中心處,等離子體的徑向均勻性較差.在其他的相位角下,徑向邊緣處的電子密度顯著降低.當相位角θ2=3π/2時,徑向均勻性最好,不均勻度α≈1.37%.當相位角θ4改變時,等離子體密度始終呈現(xiàn)出邊緣高的分布,如圖8(c)所示.在相位角θ4從0變化到7π/4的過程中,電子密度的幅值先下降,后上升.當相位角θ4=π時,電子密度最低,但徑向均勻性相對較好,不均勻度α約為5.7%(見圖8(d)).與改變相位角θ1,θ2的情況相比,θ4對等離子體分布的調(diào)節(jié)作用較弱,徑向均勻性整體較差.

圖9給出了當諧波階數(shù)k=8時,腔室軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢(θ1,θ2,θ8單獨變化時,其余相位角為0).從圖9(a)可知,隨著相位角θ1從0變化到π,徑向邊緣處的電子密度單調(diào)下降,而放電中心處的電子密度先略微上升然后降低,因此等離子體的徑向均勻性逐漸變好.當相位角θ1=π時,徑向均勻性最優(yōu),不均勻度α≈1.9%.當相位角θ1繼續(xù)增大時,徑向邊緣處的電子密度逐漸增大,且增漲幅度大于放電中心處,所以徑向均勻性再次變差.與改變θ1的情況相比,相位角θ2對等離子體徑向分布的影響有所減弱,如圖9(b)所示,但對不均勻度α的調(diào)節(jié)作用類似.然而當固定相位角θ1,θ2不變時,電子密度的徑向分布幾乎不隨θ8改變,僅幅值略有差異,如圖9(c)所示.此外,不均勻度α隨相位角θ8的變化范圍顯著減小,且徑向均勻性整體較差.這是由于根據(jù)本文所采用的電壓波形,最高次諧波的電壓幅值遠低于低次諧波,因此其相位角θ8對等離子體的調(diào)控作用較弱.在實驗上,如果想增加高次諧波相位角的調(diào)控作用,需適當增加高次諧波的電壓幅值.

圖9 當諧波階數(shù)k=8時軸向中心(Z=L/2)處電子密度的徑向分布以及等離子體不均勻度α隨相位角θn的變化趨勢Fig.9.Radial distributions of the electron density along the reactor centerline(Z=L/2)and the plasma nonuniformity degree α for various θnin discharges sustained by eight consecutive harmonics.

綜上可知,在不同的諧波階數(shù)k下,相位角θn對電子密度徑向分布的影響存在差異:低次諧波相位角的調(diào)制作用較為顯著,而高次諧波相位角的影響則受到限制.這一現(xiàn)象可以通過功率密度隨相位角θn的演變行為來解釋.

圖10給出了當諧波階數(shù)k=3時,軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布隨相位角θ2的變化情況.當相位角θ2=0時,從圖10(a)中可以看到,軸向功率密度Pz(軸向電流密度和軸向電場的乘積)在徑向邊緣附近(R≈15 cm)和徑向中心(R=0 cm)處各存在一個局域最大值.從圖10(b)中可知,由于邊緣處的電場較強,徑向功率密度Pr(徑向電流密度和徑向電場的乘積)的最大值大約出現(xiàn)在R=18 cm處.通過比較Pz和Pr的幅值可知,當相位角θ2=0時,Pr和Pz的峰值相當,大約為6.5×103W/m3,因此徑向邊緣處的總功率密度大于放電中心處,所以電子密度呈現(xiàn)出邊緣高的分布(見圖7(b)).當相位角θ2=π/2時,徑向邊緣處的Pz和Pr均有所減小,且Pr的峰值更加靠近側(cè)壁,因此該條件下等離子體的徑向均勻性得到改善.然而,當相位角θ2增大到π時,放電中心處的Pz略有增加,而徑向邊緣處的Pr顯著降低,所以電子密度呈現(xiàn)出中心高的分布.當相位角θ2=3π/2時,放電中心處的Pz與徑向邊緣處的總功率密度相當,因此等離子體的徑向分布最均勻.當相位角θ2繼續(xù)增大到7π/4時,徑向邊緣處的Pz略有增大,且Pr也顯著增加,所以此時電子密度的最大值再次出現(xiàn)在徑向邊緣處.

圖10 當諧波階數(shù)k=3時軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布 (a)功率密度的軸向分量Pz,(b)功率密度的徑向分量Pr隨相位角θ2的變化趨勢Fig.10.Radial distributions of the power density along the reactor centerline(Z=L/2)for various θ2:(a)The axial component of the power density Pz,(b)the radial component of the power density Pr,in discharges sustained by three consecutive harmonics.

圖11 當諧波階數(shù)k=8時軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布 (a)功率密度的軸向分量Pz,(b)功率密度的徑向分量Pr隨相位角θ8的變化趨勢Fig.11.Radial distributions of the power density along the reactor centerline(Z=L/2)for various θ8:(a)The axial component of the power density Pz,(b)the radial component of the power density Pr,in discharges sustained by eight consecutive harmonics.

類似地,圖11給出了當諧波階數(shù)k=8時,軸向中心(Z=L/2)處功率密度的徑向分布隨相位角θ8的變化情況.由圖11(a)可知,在所考察的相位角θ8的所有值下,軸向功率密度Pz的分布幾乎不變,即在徑向中心(R=0 cm)處存在一個最大值,并沿著徑向方向逐漸減小,大約在R=15 cm處出現(xiàn)第二個局部最大值,最后在邊緣位置迅速減小為0.而徑向功率密度Pr始終呈現(xiàn)出邊緣高的分布,且其峰值隨相位角θ8先降低后增加,但其幅值總是顯著高于Pz,如圖11(b)所示.例如,當相位角θ8=0時,功率密度Pr的峰值約為6×104W/m3,大約是Pz的兩倍.因此,電子密度的空間分布幾乎不隨相位角θ8改變,其最大值始終出現(xiàn)在徑向邊緣處,等離子體的徑向均勻性較差,不均勻度α僅在11.5%—13.5%范圍內(nèi)變化.此外,由于徑向電子通量的幅值沿徑向方向先增大后減小再增大,而徑向電場在R=20 cm附近突然增大,因此功率密度Pr在R=20 cm附近出現(xiàn)第二個局部峰值.但由于徑向邊緣處電子擴散到器壁上并損失,因此圖9中電子密度并不存在二次峰值.

4 結(jié) 論

本文采用自洽的二維流體力學模型,并耦合麥克斯韋方程組,系統(tǒng)地研究了在由多諧波疊加驅(qū)動的容性耦合氫等離子體放電中,當考慮電磁效應時,不同諧波階數(shù)k下的電非對稱效應,重點觀察了相位角θn對等離子體特性,尤其是對等離子體徑向均勻性的影響.研究結(jié)果表明在雙頻放電中,直流自偏壓Vdc隨相位角θ1和θ2的變化幅度相差無幾,但變化周期從π變?yōu)?π.當諧波階數(shù)k增大時,自偏壓Vdc隨相位角θn的變化周期均為2π,且相位角θn對自偏壓Vdc的影響是不一樣的.此外,隨著諧波階數(shù)k的增大,自偏壓Vdc隨最高倍頻相位角θk的變化幅度逐漸減小,尤其是當k=8時,自偏壓Vdc隨相位角θ8的變化范圍僅為±5%.

通過改變相位角θn,不僅可以調(diào)節(jié)自偏壓Vdc的幅值,還會對等離子體的徑向分布產(chǎn)生影響,且不同諧波的相位角對均勻性的影響各不相同.當諧波階數(shù)k=2時,相位角θ1= π/2和θ2= π時,等離子體的徑向均勻性最佳.而當諧波階數(shù)k=3時,基頻相位角θ1=3π/2時,等離子體的不均勻度α最低,僅為0.41%.值得注意的是:當諧波階數(shù)k=8時,通過改變相位角θ1和θ2,不均勻度α的最大值是最小值的7倍,即等離子體的徑向均勻性可以被有效地調(diào)節(jié).這是由于通過選取不同的相位角,可以改變功率密度Pr和Pz的相對關(guān)系.當放電中心處的總功率密度與邊緣處的幅值相當時,等離子體的徑向均勻性達到最佳.然而當諧波階數(shù)k=8時,電子密度的空間分布幾乎不隨相位角θ8而改變,等離子體密度的最大值始終出現(xiàn)在徑向邊緣處.這是由于Pr在徑向邊緣處存在一個峰值,且大約是Pz的兩倍,等離子體分布主要受到Pr的影響.

總之,本文的模擬結(jié)果揭示了不同諧波階數(shù)k下自偏壓Vdc隨相位角θn的變化趨勢以及電非對稱效應對等離子體徑向均勻性的調(diào)節(jié)作用.本文的研究結(jié)果表明在電非對稱放電中,不僅可以實現(xiàn)對離子能量和離子通量的獨立控制,還可以有效地調(diào)節(jié)等離子體的徑向均勻性,可為優(yōu)化大面積薄膜沉積或刻蝕工藝提供一定的理論依據(jù).