30 keV H+在聚碳酸酯微孔膜中動(dòng)態(tài)輸運(yùn)過程的實(shí)驗(yàn)和理論研究?

牛書通 潘鵬 朱炳輝 宋涵宇 金屹磊 禹樓飛 韓承志 邵劍雄 陳熙萌

(蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,蘭州 730000)

測量了30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的聚碳酸酯微孔膜后,出射粒子二維分布圖、角度分布、相對穿透率以及出射H+電荷態(tài)純度隨沉積電荷的演化.實(shí)驗(yàn)中30 keV的H+在微孔膜中輸運(yùn)特性與之前其他能區(qū)離子在微孔膜中輸運(yùn)特性有顯著不同,實(shí)驗(yàn)中直接觀測到出射粒子導(dǎo)向部分和散射部分的動(dòng)態(tài)演化過程,出射的H+由沿微孔孔軸方向的導(dǎo)向H+和沿入射束流方向的散射H+兩部分組成,隨著微孔內(nèi)電荷斑的沉積,出射的導(dǎo)向H+的占比不斷減小,出射散射H+占比不斷增加;出射H0占總出射粒子的比例不斷減小,其中心方向逐步向入射束流方向偏轉(zhuǎn).微孔膜處于不同傾斜角度時(shí),微孔內(nèi)沉積電荷斑的位置和電場強(qiáng)度是不同的.同時(shí)模擬計(jì)算了入射H+在微孔內(nèi)部的運(yùn)動(dòng)軌跡、微孔內(nèi)部電荷斑電勢和場強(qiáng)分布,實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論結(jié)果得到了很好的驗(yàn)證.對出射離子導(dǎo)向部分和散射部分的動(dòng)態(tài)演化過程的觀測和理論解釋,使得對中能區(qū)離子在微孔膜中輸運(yùn)機(jī)制有更好的認(rèn)識.

1 引 言

由于微孔膜材料的獨(dú)特性能和應(yīng)用潛力[1,2],利用離子束流在微孔膜中的輸運(yùn)過程的研究成為觀測微孔膜的電特性和控制微束[3,4]的一種重要手段.不同的研究組利用不同能量的不同類型的離子與微孔膜的輸運(yùn)過程中發(fā)現(xiàn)了不同的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象和物理機(jī)制[5?8].

Stolterfoht等[5]在研究低能(100keV量級)離子在微孔中的輸運(yùn)過程時(shí)發(fā)現(xiàn)“導(dǎo)向效應(yīng)”,他們使用3 keV的Ne7+離子入射一定傾斜角度的聚對苯二甲酸乙二醇酯微孔膜,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)離子沿微孔孔軸方向出射并且電荷態(tài)保持不變.研究表明微孔內(nèi)壁隨著時(shí)間演化逐個(gè)形成的自組織電荷斑傾向于抵消入射離子橫向動(dòng)量,從而使入射離子沿微孔孔軸方向出射[9?14].高能區(qū)(MeV量級)離子在微孔中的輸運(yùn)過程同樣得到研究,當(dāng)高能離子入射錐形玻璃管時(shí)發(fā)現(xiàn)微孔內(nèi)壁沉積的電荷斑對高能離子穿過微孔沒有影響[8,15,16].這是由于入射離子的能量過大,微孔內(nèi)沉積的電荷斑不能使入射高能離子的軌跡發(fā)生偏轉(zhuǎn),入射離子直接進(jìn)入微孔內(nèi)壁以下并發(fā)生多次隨機(jī)非彈性碰撞過程.

為了研究中能區(qū)(101—102keV量級)離子在微孔中的輸運(yùn)特性,周旺等[17]開展了100 keV的H+在聚碳酸酯(PC)微孔膜中輸運(yùn)過程的研究,出射粒子的中心峰位從微孔孔軸方向逐步偏轉(zhuǎn)到入射束流方向.隨后的研究發(fā)現(xiàn)無電荷斑時(shí),主要是以表面以下的隨機(jī)二體碰撞為傳輸機(jī)制;當(dāng)達(dá)到充放電平衡后,主要傳輸機(jī)制為電荷斑輔助的近表面鏡面散射行為[18].

由于中能離子的橫向動(dòng)量大于低能離子的橫向動(dòng)量而小于高能離子的橫向動(dòng)量,因此微孔內(nèi)壁沉積電荷斑和離子在表面原子層散射作用對中能離子的出射方向有重要影響.出射離子中散射離子部分和導(dǎo)向離子部分之間的動(dòng)態(tài)演化過程以及微孔中電勢和電場的演化過程還沒有很好的模擬解釋,同時(shí)中能離子微束在離子注入和單細(xì)胞輻照等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景,因此中能離子在微孔中的輸運(yùn)過程的解釋仍需要進(jìn)一步完善.

在本工作中,我們測量了30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的PC微孔膜后的二維分布圖,出射粒子相對穿透率及電荷態(tài)純度分布隨時(shí)間的演化特性.出射的H+由沿微孔孔軸方向出射的導(dǎo)向H+和沿入射束流方向出射的散射H+兩部分組成,隨著微孔內(nèi)沉積電荷的增加,出射的導(dǎo)向H+占比不斷減小,散射H+占比不斷增加.實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好地呈現(xiàn)了中能離子在微孔中的導(dǎo)向離子和散射離子的動(dòng)態(tài)演化過程,并對這一過程進(jìn)行很好的理論解釋,對研究中能離子在微孔膜的輸運(yùn)過程有更好的幫助.

2 實(shí)驗(yàn)方法

本實(shí)驗(yàn)是在中國科學(xué)院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺上進(jìn)行的,實(shí)驗(yàn)示意圖如圖1所示.由14.5 GHz電子回旋共振離子源產(chǎn)生30 keV H+經(jīng)過兩個(gè)狹縫和前偏轉(zhuǎn)板的準(zhǔn)直后轟擊到傾斜的PC微孔膜上.PC微孔膜的厚度為30μm,孔的直徑為200 nm(深寬比150:1,對應(yīng)的幾何張角為0.38?),為防止束流在微孔膜表面形成的充電效應(yīng),在微孔膜前后平面鍍有30 nm厚的金層[19].圖1(a)為PC微孔膜的掃描電子顯微鏡圖像.同時(shí)靶室的真空穩(wěn)定在10?6Pa左右,出射離子經(jīng)過豎直方向的靜電偏轉(zhuǎn)板的電荷分離后,被二維位置靈敏探測器記錄.圖1(b)為二維位置探測器記錄的出射粒子二維分布圖,其中上束斑為H+離子,下束斑為H0原子.

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖 (a)PC微孔膜掃描電子顯微鏡圖像;(b)30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的微孔膜后出射粒子二維分布圖Fig.1.The schematic view of the setup for the ion transmission experiments:(a)Scanning electron microscope(SEM)image of the PC nanocapillary membrane;(b)the typical 2D spectrum of transmitted particles with 30 keV incident energy and with a tilt angel of?1?.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

在這一部分展示30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的PC絕緣微孔膜后出射粒子的二維分布圖和出射粒子在x軸投影譜圖的演化過程.

3.1 30 keV的H+在傾斜角度為?1?的PC絕緣微孔膜中的輸運(yùn)過程

圖2 30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜后出射粒子的二維分布譜圖以及出射H+和H0在x軸方向上的投影分布圖(a)實(shí)驗(yàn)剛開始階段的二維譜圖;(b)平衡建立階段的二維譜圖;(c)達(dá)到平衡后的二維譜圖;(d)H+束斑在x軸方向的投影分布圖;(e)H0束斑在x軸方向的投影分布圖;圖(d),(e)中黑線、紅線和藍(lán)線分別代表圖(a),(b)和(c)的投影數(shù)據(jù),其中B線表示入射束流方向,G線表示微孔孔道方向Fig.2.The typical two-dimensional spectrum and the projections of H+and H0in the x-axis direction of the transmitted particles after 30 keV H+transmitted through the nanocapillaries with a tilt angle of?1?:(a)2D spectra were recorded at the beginning stage;(b)2D spectra were recorded at the build up stage;(c)2D spectra were recorded at the reached stage;(d)the projections of the 2D spectra of H+along the x-axis direction;(e)the projections of the 2D spectra of H0along the x-axis direction.The black,red,and blue solid lines present the projection data in(a),(b)and(c).The green dash dot lines and orange dash dot lines present the beam direction and guiding direction,respectively.

圖3 30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜后,出射離子的相對穿透率和電荷態(tài)純度隨沉積電荷的演化過程 (a)相對穿透率;(b)電荷態(tài)純度Fig.3.The evolution of the relatively transmission rate and the charge purity of the transmitted H+ions for 30 keV H+transmitted through the PC nanocapillary at the tilt angle of?1?:(a)Relatively transmission rate;(b)charge purity.

圖2 給出了30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜后出射粒子的二維分布圖和出射粒子角分布圖演化過程.在實(shí)驗(yàn)開始階段時(shí),見圖2(a),出射粒子二維譜圖由上束斑H+束斑和下束斑H0束斑兩部分組成,其中出射H+束斑由沿0?方向出射的散射H+束斑和沿?1?方向出射的導(dǎo)向H+束斑兩個(gè)峰組成.在實(shí)驗(yàn)平衡建立階段,見圖2(b),出射H+的譜圖演化為沿0?方向出射的散射H+主峰和沿?1?方向出射導(dǎo)向H+肩部的疊加.當(dāng)達(dá)到充放電平衡階段時(shí),見圖2(c),出射H+束斑主要由散射H+束斑組成.出射H0離子的角度分布演化過程見圖2(e),隨著微孔沉積電荷的增多,出射H0的中心角度逐漸偏轉(zhuǎn)到入射束流方向,出射H0占總出射粒子的份額不斷減少.

圖3(a)和圖3(b)分別給出30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜后,出射粒子的相對穿透率和出射H+的電荷態(tài)純度隨沉積電荷的演化過程.在測量初期,出射粒子的相對穿透率在25%左右,隨著微孔內(nèi)沉積電荷增加,出射粒子的相對穿透率迅速增加到90%,并保持穩(wěn)定;出射H+的電荷態(tài)純度在45%,隨著實(shí)驗(yàn)進(jìn)行出射H+的電荷態(tài)純度增加到60%并保持穩(wěn)定.

圖4 30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜后出射粒子的二維分布譜圖以及H+和H0在x軸方向上的投影 (a)實(shí)驗(yàn)剛開始階段的二維譜圖;(b)平衡建立階段的二維譜圖;(c)達(dá)到平衡后的二維譜圖;(d)H+束斑在x軸方向的投影分布圖;(e)H0束斑在x軸方向的投影分布圖;圖(d),(e)中黑線,紅線和藍(lán)線分別代表圖(a),(b)和(c)的投影數(shù)據(jù)Fig.4.The two-dimensional spectrum and the projections of H+and H0in the x-axis direction of the transmitted particles after 30 keV H+transmitted through the nanocapillaries with a tilt angle of? 2?:(a)2D spectra were recorded at the beginning stage;(b)2D spectra were recorded at the build up stage;(c)2D spectra were recorded at the reached stage;(d)the projections of the 2D spectra of H+along the x-axis direction;(e)the projections of the 2D spectra of H0along the x-axis direction.The black,red,and blue solid line present the projection data in(a),(b)and(c).The green dash dot lines and orange dash dot lines present the beam direction and guiding direction,respectively.

3.2 30 keV H+在傾斜角度為?2?的PC絕緣微孔膜中的輸運(yùn)過程

圖4 (a)—(e)給出了30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜后出射粒子的二維分布圖和出射粒子角度分布圖的演化過程.從圖4上得到H+在傾斜角度為?2?微孔膜中的演化過程與H+在傾斜角度為?1?微孔膜中的演化過程基本一致,即出射粒子束斑由出射H+束斑和H0束斑兩部分組成.實(shí)驗(yàn)開始時(shí),出射H+束斑由沿?2?方向出射的導(dǎo)向H+束斑和沿0?方向出射的散射H+束斑兩部分組成;隨著微孔內(nèi)充電過程的進(jìn)行,出射H+中導(dǎo)向H+的相對份額不斷減小,散射H+的相對份額不斷增加,同時(shí)出射H0的中心角度逐漸偏轉(zhuǎn)到入射束流方向,出射H0占總出射粒子的份額不斷減少.

圖5(a)和圖5(b)分別給出30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜后出射粒子的相對穿透率和出射H+的電荷態(tài)純度隨沉積電荷的演化過程.在實(shí)驗(yàn)測量初期出射粒子相對穿透率從55%迅速增加到95%左右并保持穩(wěn)定.出射H+的電荷態(tài)純度從20%增加到25%并保持穩(wěn)定,對于處于?2?微孔膜的出射H+電荷態(tài)純度小于?1?.

圖5 30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜后,出射離子的相對穿透率和電荷態(tài)純度隨沉積電荷的演化過程 (a)相對穿透率;(b)電荷態(tài)純度Fig.5.The evolution of the relatively transmission rate and the charge purity of the transmitted H+ions for 30 keV H+transmitted through the PC nanocapillary at the tilt angle of?2?:(a)Relatively transmission rate;(b)charge purity.

通過對30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的PC微孔膜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析,出射H+束斑由沿微孔孔軸方向出射的導(dǎo)向H+束斑和沿入射束流方向出射的散射H+束斑兩部分組成,隨著微孔內(nèi)電荷沉積,導(dǎo)向H+束斑相對份額不斷減小,而散射H+束斑相對份額不斷增加,即直接在實(shí)驗(yàn)中觀察到微孔內(nèi)導(dǎo)向部分和散射部分之間的演化過程;出射H0中心角度逐步偏轉(zhuǎn)到入射束流方向,出射H0相對份額不斷減小.當(dāng)微孔膜傾斜角度為?1?時(shí),出射的H+占總出射粒子的大部分,出射的H0占小部分;當(dāng)微孔膜傾斜角度為?2?時(shí),出射的H0占總出射粒子的大部分,出射的H+占小部分.這種不同是由于入射的H+在?2?時(shí)橫向動(dòng)量大于在?1?時(shí)的橫向動(dòng)量,需要沉積更多的電荷才能避免入射H+與微孔內(nèi)表面發(fā)生電荷交換.

4 理論模型

為了解釋30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的PC微孔膜演化特性,需對30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的PC微孔膜的輸運(yùn)過程進(jìn)行理論解釋.

30 keV的H+在微孔膜輸運(yùn)過程中受到三種類型的作用,入射的H+在距離微孔內(nèi)表面較遠(yuǎn)時(shí)會受到微孔內(nèi)表面沉積電荷斑的庫侖排斥作用,庫侖排斥作用抵消入射H+橫向動(dòng)量,使入射H+沿微孔孔軸方向出射;隨著入射H+運(yùn)動(dòng)到微孔內(nèi)壁的近表面區(qū)域時(shí),會受到微孔內(nèi)表面幾層原子的短程集體散射的作用,使入射H+以類似“鏡面掠射”方式從入射束流方向出射;當(dāng)H+入射到微孔內(nèi)表面以下時(shí),粒子與表面以下的靶原子會發(fā)生多次碰撞,在碰撞過程中使入射粒子忘記入射時(shí)初始信息,使粒子運(yùn)動(dòng)更加無規(guī)則[17,18].下面對這三個(gè)過程進(jìn)行進(jìn)一步分析.

當(dāng)30 keV的H+運(yùn)動(dòng)到微孔表面以上并進(jìn)入電荷交換距離附近時(shí),入射的H+從微孔內(nèi)壁的原子中俘獲電子,同時(shí)在微孔內(nèi)壁形成一個(gè)帶正電荷的電荷斑.微孔內(nèi)沉積的電荷勢HG為

其中Zp為入射H+的核電荷數(shù),qi和ri為沉積第i個(gè)入射離子的電荷態(tài)和位置矢量.

同時(shí)通過研究發(fā)現(xiàn)微孔內(nèi)沉積的電荷斑以體擴(kuò)散的方式進(jìn)行緩慢衰減[20,21].其在dt時(shí)間內(nèi)衰減規(guī)律為

其中Q(t)為t時(shí)間內(nèi)沉積的電荷量,τd為微孔膜的放電常數(shù),在模擬計(jì)算中取τd為5 min[22].

當(dāng)入射的H+接近到微孔的表面時(shí),微孔內(nèi)表面的原子會對入射H+離子有集體散射力的作用.模擬中采用散射勢為Moliere勢HS[23],

其中rsi為入射離子與微孔內(nèi)表面第i個(gè)表面原子的距離,Zt為靶原子的核電荷數(shù),p為屏蔽長度,a0為玻爾半徑.

結(jié)合以上分析,當(dāng)入射能量為Ek的H+在微孔表面以上運(yùn)動(dòng)時(shí),主要受到微孔沉積電荷斑的庫侖排斥作用和微孔內(nèi)表面原子的集體散射作用.其哈密頓量HU為

當(dāng)入射H+接近微孔內(nèi)表面并到達(dá)電荷交換距離時(shí),入射H+從微孔內(nèi)表面原子中俘獲電子變?yōu)闅湓?這時(shí)只受到微孔內(nèi)表面原子的集體散射作用,其哈密頓量HU為

通過求解哈密頓方程(5)和(6)得到入射H+在微孔表面運(yùn)動(dòng)方程的廣義坐標(biāo)qa和廣義動(dòng)量pa為

當(dāng)30 keV的H+進(jìn)入到微孔內(nèi)表面以下時(shí),主要作用是與微孔內(nèi)表面以下原子的多次隨機(jī)非彈性碰撞過程,使用蒙特卡羅模擬計(jì)算H+與微孔內(nèi)原子核的庫侖相互作用.兩者之間的盧瑟福散射截面為

其中b為碰撞距離,θ為離子的散射角,Ec為質(zhì)心系下的碰撞能量.

通過對微分截面積分,得到總反應(yīng)截面σT為

為了避免微分截面在點(diǎn)出現(xiàn)歧離,本次模擬中取一個(gè)最小角θmin.

入射的離子散射到θ角度的概率p(θ)表示為

根據(jù)(12)式反推出離子出射角度θ為

由于30 keV的H+在PC材料中的射程為366 nm,H+進(jìn)入微孔表面以下,其運(yùn)動(dòng)距離超過射程認(rèn)為離子在表面以下沉積;對于重新進(jìn)入到微孔中的離子通過蒙特卡羅隨機(jī)抽樣方法得到二體碰撞中的散射角和出射粒子電荷態(tài),并對出射粒子電荷態(tài)選擇對應(yīng)的哈密頓方程求解隨后粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡,直至出射粒子從微孔穿出并記錄其出射狀態(tài).

在模擬質(zhì)子入射PC微孔膜時(shí),得到一系列出射粒子數(shù)并進(jìn)行歸一化處理,從而得到模擬出射粒子的相對穿透率;對于出射粒子部分在模擬中記錄其出射時(shí)電荷態(tài)狀態(tài),得到出射粒子的電荷態(tài)純度.

5 討 論

下面將對30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的PC微孔膜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和模擬得到的結(jié)果進(jìn)行分析討論.

5.1 30 keV的H+在傾斜角度為?1?的PC絕緣微孔膜中的輸運(yùn)過程

圖6和圖7分別模擬不同階段30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜,得到入射離子在微孔中運(yùn)動(dòng)軌跡、相應(yīng)的微孔內(nèi)電場和場強(qiáng)的分布以及出射粒子的角度分布情況.

30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜的橫向能量為9.1 eV.在初期階段,幾乎所有的入射H+進(jìn)入微孔膜內(nèi)壁表面以下并進(jìn)行多次的隨機(jī)二體碰撞而中性化成H0,中性化的H0在微孔中的軌跡非常曲折,最終從微孔孔軸方向出射,同時(shí)表面以下的隨機(jī)二體碰撞導(dǎo)致出射H0角度發(fā)散.由于入射H+在微孔入口處沉積導(dǎo)致在微孔入口0—8μm的范圍內(nèi)形成了第一個(gè)電荷斑,電荷斑的電勢大小為7 V左右,場強(qiáng)大小為1.4×107V/m.部分入射H+在微孔內(nèi)沉積電荷庫侖排斥作用和微孔表面原子層的集體散射作用下,使入射的H+以類似鏡面反射的方式出射進(jìn)入到微孔后半部分,在微孔后半部分以類似鏡面反射的方式從入射束流方向出射;小部分入射H+在沉積電荷斑庫侖排斥力作用下軌跡發(fā)生偏轉(zhuǎn)并從微孔孔軸方向出射,出射的H+由沿?1?方向出射的導(dǎo)向H+小峰和沿0?方向出射的散射H+主峰兩部分組成,該輸運(yùn)特性趨勢與圖6(a)和圖7(a)描述一致.

圖6 模擬不同階段30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜時(shí),入射H+在微孔中的運(yùn)動(dòng)軌跡圖以及相應(yīng)的微孔內(nèi)電場和場強(qiáng)的分布 (a)開始階段的運(yùn)動(dòng)軌跡圖;(b)平衡建立階段的運(yùn)動(dòng)軌跡圖;(c)達(dá)到平衡階段的運(yùn)動(dòng)軌跡圖;(d)微孔內(nèi)電勢隨微孔長度的分布圖;(e)電場場強(qiáng)大小隨微孔長度的分布圖Fig.6.Simulated trajectories,potential distribution and electric f i eld intensity distribution in the capillary of transmitted particles for 30 keV H+transmitted through the PC nanocapillary at the tilt angle of?1?:(a)Trajectories at the beginning stage;(b)trajectories at build up stage;(c)trajectories at reached stage;(d)the simulated potential distribution in the capillary;(e)electric f i eld intensity distribution in the capillary during the beginning stage(the black line),build up stage(the red line)and the reached stage(the blue line).

圖7 模擬不同階段30 keV的H+入射傾斜角度為?1?的PC微孔膜時(shí),出射粒子的角度分布圖 (a)實(shí)驗(yàn)開始階段;(b)實(shí)驗(yàn)平衡建立階段;(c)實(shí)驗(yàn)達(dá)到平衡階段Fig.7.The angular distributions of transmitted particles for 30 keV H+transmitted through the PC nanocapillary at the tilt angle of?1?:(a)The beginning stage;(b)build up stage;(c)reached stage.

隨著H+的進(jìn)一步沉積,如圖6(b)和圖7(b)所示,微孔內(nèi)第一塊電荷斑的電勢增加為24 V左右,場強(qiáng)增加到為5.4×107V/m左右,在微孔深度為13—23μm處形成第二個(gè)電荷斑,電荷斑的電勢大小為6.5 V左右,場強(qiáng)大小為?0.4×107V/m,這里的負(fù)號是指第二個(gè)電荷斑與第一個(gè)電荷斑不在微孔的同一側(cè).隨著微孔內(nèi)電荷斑的建立,入射H+進(jìn)入到微孔內(nèi)表面以下的概率逐漸減小,出射H0相對占比逐漸減小,出射H+的相對占比逐漸增加.出射的H+在微孔內(nèi)電荷斑庫侖排斥和表面原子的集體散射作用下,沿?1?方向出射的導(dǎo)向H+相對占比逐漸減小,沿入射束流方向的散射H+相對占比逐漸增加,出射H+譜型為沿微孔孔軸方向的導(dǎo)向H+峰肩部和沿入射束流方向的散射H+主峰相疊加.

當(dāng)微孔內(nèi)充放電平衡后,微孔內(nèi)第一塊電荷斑的電勢增加為32 V左右,場強(qiáng)增加到8.4×107V/m左右,在微孔第二個(gè)電荷斑的電勢大小為13 V左右,場強(qiáng)大小為?1.3×107V/m.出射H0沿入射束流方向出射;在微孔內(nèi)兩塊電荷斑作用下,沿入射束流方向出射的散射H+占總出射H+的絕大部分,沿微孔孔軸方向出射的導(dǎo)向H+只占很小一部分,即在微孔內(nèi)充放電平衡后,出射H+基本上由沿入射束流方向的散射H+組成,這一點(diǎn)與圖6(c)和圖7(c)符合得很好.

圖3中同樣呈現(xiàn)了出射粒子的相對穿透率和電荷態(tài)純度的理論計(jì)算結(jié)果,我們發(fā)現(xiàn)模擬較好說明了實(shí)驗(yàn)的主要趨勢.隨著微孔內(nèi)沉積電荷增加,有更多的入射離子經(jīng)過近表面的鏡面散射過程從微孔中出射,這將大大增加入射離子的穿透概率,電荷斑的庫侖排斥作用阻止入射H+進(jìn)入電荷交換距離,從而顯著提高出射H+的電荷態(tài)純度.

5.2 30 keV的H+在傾斜角度為?2?的PC絕緣微孔膜中輸運(yùn)過程

圖8和圖9分別展示了模擬不同階段的30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜時(shí)得到入射離子在微孔中運(yùn)動(dòng)軌跡和相應(yīng)的微孔內(nèi)電場和場強(qiáng)的分布以及出射粒子的角度分布情況.

對于30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜的橫向能量為36 eV.實(shí)驗(yàn)開始階段,如圖8(a)和圖9(a),大部分入射H+進(jìn)入微孔膜內(nèi)壁表面以下并俘獲電子轉(zhuǎn)變?yōu)镠0,出射的H0最終從微孔孔軸方向出射,出射角度發(fā)散.由于微孔內(nèi)沉積電荷,在微孔入口0—6μm處形成電勢大小為10 V左右,場強(qiáng)大小為2.4×107V/m的電荷斑,出射的H+一部分以類似鏡面散射的方向從入射束流方向出射,一部分H+從微孔孔軸方向出射.在模擬開始階段出射的H0占總出射粒子的絕大部分,其半高全寬較寬,角度發(fā)散;而出射的H+占總出射粒子的很小部分,并且由沿?2?方向的導(dǎo)向H+和沿0?方向的散射H+兩部分組成.

圖8 模擬不同階段30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜時(shí),入射H+在微孔中運(yùn)動(dòng)軌跡圖以及相應(yīng)的微孔內(nèi)電場和場強(qiáng)的分布 (a)開始階段的運(yùn)動(dòng)軌跡圖;(b)平衡建立階段的運(yùn)動(dòng)軌跡圖;(c)達(dá)到平衡階段的運(yùn)動(dòng)軌跡圖;(d)微孔內(nèi)電勢隨微孔長度的分布圖;(e)電場場強(qiáng)大小隨微孔長度的分布圖Fig.8.Simulated trajectories,potential distribution and electric f i eld intensity distribution in the capillary of transmitted particles for 30 keV H+transmitted through the PC nanocapillary at the tilt angle of?2?:(a)Trajectories at the beginning stage;(b)trajectories at build up stage;(c)trajectories at reached stage;(d)the simulated potential distribution in the capillary;(e)electric f i eld intensity distribution in the capillary during the beginning stage(the black line),build up stage(the red line)and the reached stage(the blue line).

圖9 模擬不同階段的30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜時(shí),出射粒子的角度分布圖 (a)實(shí)驗(yàn)開始階段;(b)實(shí)驗(yàn)平衡建立階段;(c)實(shí)驗(yàn)達(dá)到平衡階段Fig.9.The angular distributions of transmitted particles for 30 keV H+transmitted through the PC nanocapillary at the tilt angle of ?2?:(a)The beginning stage;(b)build up stage;(c)reached stage.

隨著微孔內(nèi)充電過程的進(jìn)行,微孔入口處第一個(gè)電荷斑的電勢大小為60 V,場強(qiáng)大小為1.2×108V/m,同時(shí)在微孔內(nèi)8—14μm處形成第二個(gè)電荷斑,電勢大小為15 V,場強(qiáng)大小為?0.4×107V/m.大部分入射的H+仍然克服電荷斑的庫侖排斥作用進(jìn)入到微孔內(nèi)表面以下,出射的粒子中H0仍占據(jù)很大部分.微孔內(nèi)沉積電荷斑增加了入射H+在微孔內(nèi)表面以上掠射通過的概率,沿入射束流方向出射的散射H+的占比不斷增加,沿微孔孔軸方向出射的導(dǎo)向H+的占比不斷減小,演化結(jié)果如圖8(b)和圖9(b)所示.

當(dāng)微孔內(nèi)電荷斑完全建立并達(dá)到充放電平衡后,如圖8(c)和圖9(c)所示,微孔入口處第一個(gè)電荷斑的電勢大小為62 V,場強(qiáng)大小為1.5×108V/m,在8—14μm處第二個(gè)電荷斑的電勢大小為16 V,場強(qiáng)大小為?0.5×107V/m,在22—28μm處形成第三個(gè)電荷斑的電勢大小為6 V,場強(qiáng)大小為?0.1×107V/m.在微孔內(nèi)電荷斑和表面原子的集體散射作用下,出射的H+呈現(xiàn)在入射束流方向的尖銳出射峰和沿微孔孔徑方向的平緩峰的相疊加的譜圖中.

圖5同時(shí)給出30 keV的H+入射傾斜角度為?2?的PC微孔膜后,理論模擬得到的出射粒子的相對穿透率和電荷態(tài)純度隨沉積電荷的演化過程.理論結(jié)果較好地說明了實(shí)驗(yàn)的主要趨勢.

為了展示出射離子的電荷態(tài)純度隨微孔膜傾斜角度的變化過程,圖10給出了30 keV的H+入射不同傾斜角度的PC微孔膜后,理論模擬得到的出射H+的電荷態(tài)純度.隨著微孔膜傾斜角度的不斷增加,出射H+的電荷態(tài)純度不斷減小,這是由于隨著傾斜角度的增加,入射H+的橫向動(dòng)量不斷增加,微孔內(nèi)需要沉積更多的電荷才能克服入射H+的橫向動(dòng)量,出射H+的比例不斷減小,出射H+的電荷態(tài)純度不斷減小,理論結(jié)果較好地說明了實(shí)驗(yàn)的主要趨勢.

通過分析30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?的PC微孔膜中的輸運(yùn)特性實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果表明,理論很好地解釋了實(shí)驗(yàn)演化結(jié)果.處于不同傾斜角度的微孔膜,在微孔內(nèi)沉積的電荷和形成電荷斑的數(shù)量和電場強(qiáng)度是不同的.

圖10 模擬30 keV的H+入射PC微孔膜時(shí),出射H+的電荷態(tài)純度隨微孔膜傾斜角度的變化Fig.10.The simulated charge purity of the transmitted particles at various tilt angles for 30 keV H+transmitted through the PC nanocapillary.

6 結(jié) 論

測量了30 keV的H+入射傾斜角度為?1?和?2?時(shí)穿過PC微孔膜后的二維分布圖和出射粒子的角分布、電荷態(tài)純度及穿透率隨沉積電荷的演化.實(shí)驗(yàn)觀測到出射的H+由沿微孔孔軸方向的導(dǎo)向H+和沿入射束流方向的散射H+兩部分組成,隨著微孔內(nèi)電荷斑的逐步形成,出射的導(dǎo)向H+的占比不斷減小,出射散射H+占比不斷增加;同時(shí)出射H0占總出射粒子的比例不斷減小,其中心角度逐步向入射束流方向偏轉(zhuǎn).模擬計(jì)算得到入射H+在微孔內(nèi)部的運(yùn)動(dòng)軌跡和微孔內(nèi)部電荷斑電勢分布和場強(qiáng)分布,不同傾斜角度下微孔內(nèi)電荷斑的數(shù)量和電勢以及場強(qiáng)分布是不同的,實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論結(jié)果得到了很好的驗(yàn)證.

感謝中國科學(xué)院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子物理實(shí)驗(yàn)平臺上的員工提供高品質(zhì)穩(wěn)定的離子束.