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    Mg- Ca合金中添加Al對(duì)G.P.區(qū)形成的影響

    2018-11-27 03:06:00錢(qián)一辰馬海濤謝耀平胡麗娟
    上海金屬 2018年6期
    關(guān)鍵詞:成鍵三明治鎂合金

    錢(qián)一辰 袁 蓉 馬海濤 謝耀平 胡麗娟

    (1.上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院 材料研究所,上海 200072;2.上海大學(xué)微結(jié)構(gòu)重點(diǎn)試驗(yàn)室,上海 200072)

    鎂合金被稱(chēng)為“最輕的工程材料”,密度僅為1.78 g/cm3,分別是鋁、鈦和鋼密度的2/3、3/5和1/4[1]。鎂合金有很多優(yōu)點(diǎn):液態(tài)成型性能良好、比強(qiáng)度和比剛度高、滯振性好、導(dǎo)熱導(dǎo)電性能好和切削性能好[2]。此外,鎂合金滿(mǎn)足節(jié)約能源資源和對(duì)環(huán)境污染低等新型金屬材料的要求[3]。但與鋼鐵材料相比,較低的強(qiáng)度和加工性能影響了其在工程上的應(yīng)用。合金元素的加入能減小析出相尺寸和增加析出相密度,顯著提高鎂合金的強(qiáng)度。因此在鎂合金中添加合金元素是強(qiáng)化鎂合金的途徑之一[4]。一些強(qiáng)度高、加工性能良好的鎂合金已經(jīng)得到了廣泛的研究,如:Mg- 2.4Zn- 0.1Ag- 0.1Ca- 0.16Zr[5]和Mg- 2.2Sn- 0.5Zn- 1.0Al合金[6]。

    基于密度泛函理論的第一性原理方法是探究合金微結(jié)構(gòu)性質(zhì)的最有效方法之一,目前已被廣泛用于研究鎂合金中一些重要微結(jié)構(gòu)的性質(zhì)。如通過(guò)對(duì)鎂合金中析出相的穩(wěn)定性與彈性性質(zhì)的大量探究,揭示了鎂合金的時(shí)效強(qiáng)化機(jī)制[7- 12];通過(guò)對(duì)ZK系鎂合金中主要強(qiáng)化相的界面性質(zhì)的系統(tǒng)研究,揭示了析出相形貌的演化機(jī)制[13]。最近,添加不同元素對(duì)ZK系鎂合金中G.P.區(qū)穩(wěn)定性的影響也得到了系統(tǒng)研究,結(jié)果表明,通過(guò)計(jì)算不同合金元素在G.P.區(qū)偏聚后的形成能變化,可以判定合金元素對(duì)G.P.區(qū)析出相密度及其強(qiáng)化效果的影響[14]。由于Mg- Ca合金具有優(yōu)良的耐腐蝕性能、優(yōu)異的高溫蠕變性能和高溫力學(xué)性能,具有廣泛的應(yīng)用前景。研究表明,合金元素的添加能有效改善Mg- Ca合金的性能,Zn和Al元素的加入能有效提升Mg- Ca合金的析出相強(qiáng)化作用[15- 16]。其主要原因是在時(shí)效過(guò)程中,上述合金在硬度峰值處有大量Guinier- Preston(G.P.)區(qū)被觀測(cè)到。

    研究表明,在Mg- Ca- Al- X合金中Al和Ca通常會(huì)在G.P.區(qū)富集。如Jayaraj等[15]發(fā)現(xiàn),在Mg- Ca合金中加入不同量的Al可以提高該合金的時(shí)效強(qiáng)化效果,其主要強(qiáng)化相為G.P.區(qū);并通過(guò)三維原子探針試驗(yàn)證實(shí)了Al偏聚于G.P.區(qū)。Nakata等[17]發(fā)現(xiàn),Mg- Al- Ca- Mn合金中也有G.P.區(qū),且Al和Ca同時(shí)出現(xiàn)在析出相中,合金的時(shí)效強(qiáng)化主要與Al和Ca有關(guān),與Mn含量無(wú)關(guān),這說(shuō)明Al和Ca形成的G.P.區(qū)對(duì)時(shí)效強(qiáng)化起著關(guān)鍵的作用。另外,在不同成分的Mg- Al- Ca- Mn合金中均發(fā)現(xiàn)含Al、Ca的G.P.區(qū)[18- 19]。G.P.區(qū)是過(guò)飽和固溶體中脫溶沉淀析出相的最初形態(tài),即溶質(zhì)原子的偏聚,它的存在和硬度直接相關(guān)。因此探究典型添加元素對(duì)Mg- Ca合金G.P.區(qū)的影響十分必要。本文采用基于密度泛函理論的第一性原理 方法,以典型的添加元素Al為例,揭示了Mg- Ca合金中添加典型元素對(duì)G.P.區(qū)穩(wěn)定性及其析出的影響。

    1 模型構(gòu)建與計(jì)算方法

    1.1 模型構(gòu)建

    圖1 GP區(qū)沿3種低密勒指數(shù)的三明治結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Schematics of sandwich structures with the GP zones parallelled to three low Miller index planes

    1.2 計(jì)算方法

    本文采用基于密度泛函理論(sensity functional theory, DFT)的第一性原理計(jì)算方法(first- principles method),通過(guò)vienna ab- initio simulation package(VASP軟件包)對(duì)G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析[23]。離子與價(jià)電子之間的相互作用采用投影綴加波(projector- augmented wave, PAW)來(lái)描述[24- 25],電子與電子之間交換關(guān)聯(lián)泛函采用廣義梯度近似(generalized gradient approximation, GGA)下的Perdew- Burke- Ernzerhof(PBE)泛函表示。本文計(jì)算中平面波的截?cái)嗄芫鶠?80 eV,G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)的原胞模型采用的K點(diǎn)網(wǎng)絡(luò)根據(jù)Monkhorst- Pack方法產(chǎn)生[26],C軸方向K- points的取值與L1、L2和L3成反比。

    形成能可以反映特定結(jié)構(gòu)相對(duì)組成其元素在平衡態(tài)晶體結(jié)構(gòu)時(shí)的穩(wěn)定性,本文采用G.P.區(qū)的形成能來(lái)反映其熱穩(wěn)定性。形成能可以通過(guò)式(1)求得:

    nAlEAl]

    (1)

    式中:Emodel是描述G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)的三明治結(jié)構(gòu)超級(jí)原胞總能;EMg、ECa和EAl分別是各元素在其平衡態(tài)晶體結(jié)構(gòu)下,即HCP- Mg、FCC- Ca和FCC- Al的平均單個(gè)原子能量;nMg、nCa和nAl分別是Mg、Ca和Al原子在三明治結(jié)構(gòu)超級(jí)原胞中的原子數(shù);nmodel是三明治結(jié)構(gòu)超級(jí)原胞中原子總數(shù)。某結(jié)構(gòu)形成能為負(fù)值表明該結(jié)構(gòu)形成過(guò)程是放熱過(guò)程,反應(yīng)為自發(fā)反應(yīng),能夠穩(wěn)定存在。因此該結(jié)構(gòu)具有熱穩(wěn)定性,其絕對(duì)值越大,穩(wěn)定性越高。反之,如果形成能為正值,表示該結(jié)構(gòu)的形成過(guò)程是吸熱過(guò)程,反應(yīng)需要額外提供能量,因此不具有熱穩(wěn)定性。

    2 計(jì)算結(jié)果與討論

    2.1 HCP- Mg、FCC- Ca和FCC- Al塊體平衡態(tài)基本性質(zhì)

    首先,為了研究HCP- Mg、FCC- Ca和FCC- Al等塊體結(jié)構(gòu)的基本性質(zhì),計(jì)算了這些結(jié)構(gòu)的晶格常數(shù)與內(nèi)聚能,如表1所示。HCP- Mg晶胞的晶格常數(shù)計(jì)算值為:a=b=3.19 ?,c=5.24 ?,內(nèi)聚能為-1.523 eV。對(duì)于體心立方的Ca和Al晶胞,其晶格常數(shù)a分別為5.54和4.05 ?,內(nèi)聚能分別為-1.523和-3.695 eV。這些結(jié)果與試驗(yàn)值都十分接近,表明了本文計(jì)算方法的可信度。

    表1 HCP- Mg、FCC- Ca和FCC- Al等結(jié)構(gòu)晶格參數(shù)和內(nèi)聚能的計(jì)算值和試驗(yàn)值[27]Table 1 Calculated and experimental values of lattice parameters and cohesive energy of pure HCP- Mg, FCC- Ca and FCC- Al bulks in equilibrium state [27]

    2.2 Al對(duì)Mg- Ca合金G.P.區(qū)形成能的影響

    2.3 Mg- Ca- Al合金G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)性質(zhì)和電荷性質(zhì)分析

    為了分析G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)中的應(yīng)變,本文計(jì)算了含G.P.區(qū)三明治結(jié)構(gòu)的徑向分布函數(shù)(radial distribution function, RDF),通過(guò)RDF可以分析結(jié)構(gòu)中化學(xué)鍵長(zhǎng)度的變化,從而揭示結(jié)構(gòu)中的應(yīng)變。圖2為Mg7CaaAl1-a(a=0.25,0.5,0.75)三明治結(jié)構(gòu)的RDF圖(圖中灰色陰影是HCP- Mg的徑向分布函數(shù),黑色線條是含G.P.區(qū)的三明治結(jié)構(gòu))。由于G.P.區(qū)的化學(xué)鍵長(zhǎng)短主要通過(guò)每個(gè)原子與其最近鄰原子之間的距離來(lái)反映,而純Mg基體中的每個(gè)原子與其最近鄰原子之間的距離為3.19 ?,因此,本文主要分析了2.9~3.5 ?段的RDF。當(dāng)Ca含量a=0.25時(shí),結(jié)構(gòu)中最短鍵長(zhǎng)為3.00 ?,表明該結(jié)構(gòu)中的化學(xué)鍵具有更多的成鍵態(tài),導(dǎo)致原子間結(jié)合力增強(qiáng),鍵長(zhǎng)變短,鍵能增大,因此該結(jié)構(gòu)更為穩(wěn)定,這與形成能計(jì)算結(jié)果中其值最低相吻合。當(dāng)Ca含量a=0.75時(shí),鍵長(zhǎng)分布最寬,鍵長(zhǎng)最大值為3.44 ?,因此該結(jié)構(gòu)中的化學(xué)鍵具有更多的反鍵態(tài),導(dǎo)致系統(tǒng)穩(wěn)定性降低,這與其形成能值最高相吻合。當(dāng)Ca含量a=0.50時(shí),鍵長(zhǎng)分布介于上述兩種情況之間,因此其穩(wěn)定性也介于兩者之間。這是因?yàn)锳l原子半徑小于Mg,而Ca原子半徑大于Mg,所以Al原子的加入能減小一部分由Ca原子加入而引起的點(diǎn)陣畸變。因此Ca含量越高,G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)應(yīng)變?cè)酱?。綜上所述,通過(guò)RDF可以揭示G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)中的應(yīng)變情況,即形成能差異的本質(zhì)。

    表2 Mg- Ca- Al合金G.P.區(qū)形成能Table 2 Formation energies of the G.P. zones in Mg- Ca- Al alloy meV/atom

    圖2 含不同Ca/Al成分G.P.區(qū)的三明治結(jié)構(gòu)徑向分布函數(shù)比較Fig.2 Comparison of the radial distribution function (RDF) of the different composition of Ca and Al in G.P. zones of sandwich structure

    為了理解G.P.區(qū)中添加元素Al與Mg、Ca原子的鍵合特征,以Mg5Ca0.25Al0.75(0001)為例,計(jì)算了3種元素在含G.P.區(qū)的三明治結(jié)構(gòu)中的局域態(tài)密度(local density of state, LDOS),如圖3所示。通過(guò)比較G.P.區(qū)中元素和相應(yīng)平衡態(tài)的LDOS發(fā)現(xiàn),G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)中的這3種原子在-7.5~-6 eV之間出現(xiàn)了一個(gè)新的峰值,這表明Al與Ca、Mg原子在此處發(fā)生了耦合,形成了新的成鍵態(tài)。而成鍵態(tài)的形成將降低整個(gè)結(jié)構(gòu)的能量,導(dǎo)致G.P.區(qū)的穩(wěn)定性增加,形成能降低。此外,圖3顯示在費(fèi)米面附近Al原子的態(tài)密度有所增加,表示其反鍵態(tài)也得到了加強(qiáng)。但其反鍵態(tài)的增加程度低于成鍵態(tài)。對(duì)于Ca和Mg原子,兩者費(fèi)米面處的態(tài)密度均未有顯著變化,因此其能量變化主要由新增的成鍵態(tài)導(dǎo)致。綜上所述,添加的Al、Mg和Ca均在-7.5~-6 eV之間形成了較強(qiáng)的新成鍵態(tài),從而增加了結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,促進(jìn)了G.P.區(qū)析出。

    圖3 Mg5Ca0.25Al0.75(0001)三明治結(jié)構(gòu)中Mg、Ca和Al原子的局域態(tài)密度(黑色線條)與其對(duì)應(yīng)純塊體平衡狀態(tài)下(灰色區(qū)域)的比較Fig.3 Comparison of LDOS of Mg, Ca and Al atoms (black curves) in Mg5Ca0.25Al0.75(0001) sandwich structure and the corresponding LDOS of Mg, Ca and Al (gray areas) in their equilibrium states

    3 結(jié)論

    (1)含Al和Ca的G.P.區(qū)的形成能總體低于只含Ca元素的G.P.區(qū),因此添加Al可以促進(jìn)Mg- Ca合金中G.P.區(qū)析出,從而增強(qiáng)了合金的時(shí)效析出強(qiáng)化效果,這與試驗(yàn)結(jié)果一致。

    (2)G.P.區(qū)的慣析面與其組成元素成分有著較強(qiáng)的依賴(lài)關(guān)系。通過(guò)計(jì)算分析含G.P.區(qū)三明治結(jié)構(gòu)的徑向分布函數(shù),揭示了其G.P.區(qū)結(jié)構(gòu)中原子鍵長(zhǎng)分布和應(yīng)變情況,發(fā)現(xiàn)Al原子越多,該結(jié)構(gòu)具有較短鍵長(zhǎng)的化學(xué)鍵增多,表明該結(jié)構(gòu)中成鍵態(tài)增多,導(dǎo)致整個(gè)G.P.區(qū)總能降低,從而增加了G.P.區(qū)的穩(wěn)定性,促進(jìn)了G.P.區(qū)析出。

    (3)通過(guò)計(jì)算分析三明治結(jié)構(gòu)中Mg、Ca和Al原子的電子結(jié)構(gòu),揭示了成鍵態(tài)的主要特征。發(fā)現(xiàn)該結(jié)構(gòu)中Mg、Ca和Al原子的成鍵態(tài)主要在-7.5~-6 eV之間形成,這些成鍵態(tài)導(dǎo)致G.P.區(qū)穩(wěn)定性增強(qiáng)。

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