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    微波場(chǎng)中催化劑對(duì)甲苯廢氣的氧化分解研究

    2018-11-20 05:59:20胡旭睿任愛(ài)玲鄭小寧
    關(guān)鍵詞:催化劑實(shí)驗(yàn)

    王 寧,郭 斌,王 欣,2,胡旭睿,2,任愛(ài)玲,2,鄭小寧

    1) 河北科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北石家莊 050018;2)河北省大氣污染防治推廣中心,河北石家莊 050018;3)石家莊市環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì),河北石家莊 050022

    近年來(lái),中國(guó)華北地區(qū)霧霾頻發(fā),其中以細(xì)顆粒物為特征的大氣復(fù)合型污染問(wèn)題較為突出.揮發(fā)性有機(jī)物(volatile organic compounds,VOCs)作為細(xì)顆粒物PM2.5的重要前體物,是霧霾天氣形成的重要因素之一[1-2].VOCs種類復(fù)雜,通常指非甲烷總烴,包括含氧有機(jī)物、鹵代烴、含氮化合物和含硫化合物等幾大類.VOCs除對(duì)感官有刺激作用外,還可能具有毒性,對(duì)人體健康產(chǎn)生多種不良的影響[3-4].甲苯被廣泛用于裝飾材料、溶劑和油漆涂料等化學(xué)品制造行業(yè)[5],是一種常見(jiàn)的揮發(fā)性有機(jī)物.作為一種典型的VOC,甲苯對(duì)皮膚、黏膜有刺激性,對(duì)中樞神經(jīng)系統(tǒng)有麻醉作用[6].

    微波催化氧化技術(shù)是一項(xiàng)將微波非熱催化和多相催化共同應(yīng)用于VOCs廢氣治理的新型處理技術(shù)[7-8].微波技術(shù)已逐漸被應(yīng)用到環(huán)境保護(hù)等各個(gè)領(lǐng)域[9-11].微波加熱因其特殊性,與傳統(tǒng)加熱方法有很大的不同.傳統(tǒng)的加熱方式是通過(guò)對(duì)物體表面進(jìn)行加熱,能量由表面逐步傳到內(nèi)部而起到加熱效果;微波加熱則是對(duì)物體的內(nèi)外部同時(shí)加熱,是一種體加熱[12].微波加熱的獨(dú)特特點(diǎn),主要表現(xiàn)在升溫速率快、加熱效率高、節(jié)約能源,可避免浪費(fèi);非熱效應(yīng)加熱方式能夠提高催化劑的催化性能,延長(zhǎng)催化劑使用壽命,可進(jìn)行選擇性加熱,熱源與被加熱材料不直接接觸,便于控制,設(shè)備體積小且無(wú)廢物產(chǎn)生等[13-14].

    本課題組前期工作[7]也發(fā)現(xiàn),碳化硅是一種可作為微波場(chǎng)中催化劑載體材料的物質(zhì).它導(dǎo)熱系數(shù)好,具有良好的吸波性能,在微波場(chǎng)中,可以在短時(shí)間內(nèi)升至較高溫度;此外,碳化硅化學(xué)性能穩(wěn)定,耐腐蝕,不易與其他物質(zhì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng);熱膨脹系數(shù)小,熱穩(wěn)定性很好,不易受溫度的影響.

    目前,對(duì)于碳化硅作為載體在微波場(chǎng)中的研究?jī)H限于經(jīng)微波爐改裝的微波設(shè)備中.為此,本研究選擇碳化硅作為催化劑載體,利用課題組自行研制的微波凈化設(shè)備,研究微波場(chǎng)中催化劑對(duì)于甲苯廢氣的凈化效果及高效凈化的反應(yīng)條件,為微波催化氧化甲苯廢氣技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用奠定基礎(chǔ),這對(duì)凈化VOCs所造成的污染、改善大氣環(huán)境質(zhì)量、保護(hù)人體健康具有重要意義.

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1 試劑與儀器

    硝酸銅、硝酸鈰、檸檬酸和甲苯均為分析純,購(gòu)自天津市永大化學(xué)試劑有限公司;質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的硝酸錳溶液,分析純AR,購(gòu)自天津市大茂化學(xué)試劑廠;碳化硅,環(huán)狀,購(gòu)自洛陽(yáng)市辰睿環(huán)保科技有限公司.

    實(shí)驗(yàn)中相關(guān)儀器分別為:分析天平(舜宇恒平儀器FA2004);集熱式恒溫加熱磁力攪拌器(鄭州市世瑞思儀器科技有限公司DF-101S);超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司KQ-250E);電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海市精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司DHG-9146A);節(jié)能箱式電爐(天津市中環(huán)實(shí)驗(yàn)電爐有限公司SX-G07123);氣相色譜儀(安捷倫GC-7820A氣相色譜儀);掃描電子顯微鏡(日本HITACHI公司 S-4800);X射線衍射儀(日本Rigaku公司 D/MAX-2500);氮?dú)馕綔y(cè)定儀(美國(guó)Quantachrome公司NOVA 2 000e).

    1.2 催化劑的制備及表征

    1.2.1 載體的預(yù)處理

    將圓環(huán)狀碳化硅切成半圓環(huán),于燒杯中加入適量的蒸餾水,在超聲清洗器中超聲1 h,取出后于烘箱中100 ℃烘1 h.

    1.2.2 催化劑的制備及表征

    催化劑的制備采用傳統(tǒng)浸漬法,將硝酸銅、硝酸鈰和硝酸錳以一定的比例配成浸漬液(金屬離子總濃度為1.0 mol/L),加入一定量的檸檬酸,磁力攪拌一定的時(shí)間,保證充分混合;取一定量預(yù)處理過(guò)的碳化硅,整體沉浸在浸漬液中超聲1 h,然后放入烘箱中進(jìn)行干燥,最后在節(jié)能箱式電爐500 ℃的條件下焙燒3 h,冷卻后即得所需催化劑.

    制備焙燒溫度分別為400、500、600和700 ℃的催化劑,其他條件同上.

    催化劑的物相組成、晶粒大小與分散度通過(guò)X射線衍射(X-ray diffraction,XRD)儀進(jìn)行測(cè)試,表面形貌、顆粒大小與形狀則通過(guò)掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope,SEM)進(jìn)行觀察,載體和催化劑的比表面積、孔容和孔徑采用氮?dú)馕椒ㄟM(jìn)行測(cè)定.

    1.3 實(shí)驗(yàn)裝置與方法

    采用自行研制的專利產(chǎn)品微波凈化設(shè)備[7],研究微波場(chǎng)中催化劑對(duì)于VOCs的氧化分解,由獨(dú)立的微波腔、微波罐和電器柜等結(jié)構(gòu)組成,共有6只磁控管耦合進(jìn)行工作,其特點(diǎn)是功率連續(xù)可調(diào),微波定時(shí)控制,最大輸出功率可達(dá)12 kW.

    微波凈化設(shè)備中,圓柱形石英管的上下兩端分別放置陶瓷帶孔擋板,防止微波泄露.波導(dǎo)連接磁控管與微波反應(yīng)腔.波導(dǎo)與腔體之間有1層云母片,可防止腔體的粉塵進(jìn)入磁控管.磁控管與腔體間具有一定的距離,防止腔體過(guò)熱影響到磁控管的壽命,同時(shí)磁控管使用水冷的方式進(jìn)行降溫.熱電偶垂直插入腔體中,直接接觸催化劑床層,測(cè)量催化劑床層的溫度,可減小微波對(duì)于熱電偶的影響.

    在反應(yīng)腔體中加入催化劑,開(kāi)啟設(shè)備.微波凈化設(shè)備及微波場(chǎng)分布如圖1.催化劑床層被完全覆蓋,經(jīng)微波輻射后溫度升高;同時(shí)微波的高頻振動(dòng),可以提高反應(yīng)物的活性,降低反應(yīng)發(fā)生所需要的條件,能夠促進(jìn)目標(biāo)污染物的分解. 實(shí)驗(yàn)流程如圖2.

    圖1 微波凈化設(shè)備及微波場(chǎng)分布示意圖Fig.1 Microwave purification equipment and microwave field distribution diagram

    圖2 實(shí)驗(yàn)工藝流程圖Fig.2 Schematic diagram of experimental process

    以甲苯為主要實(shí)驗(yàn)氣體,通過(guò)鼓泡的方式,并調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)子流量計(jì),使甲苯與空氣以一定的比例經(jīng)混合、緩沖后,在一定的流速下進(jìn)入微波凈化設(shè)備中進(jìn)行催化氧化反應(yīng).利用氣相色譜儀(gas chromatography,GC)測(cè)定反應(yīng)前后的甲苯體積分?jǐn)?shù),如圖3和表1,確定其催化氧化效率.反應(yīng)過(guò)程中微波功率通過(guò)變壓器調(diào)節(jié)并由電流表數(shù)值顯示,反應(yīng)器進(jìn)出口處設(shè)置氣體采樣口,尾氣經(jīng)吸收處理后予以排空.為減小外界條件對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響,實(shí)驗(yàn)操作時(shí)室溫均保持在25 ℃左右.

    圖3 甲苯檢測(cè)的GC圖Fig.3 Gas chromatogram of toluene detection

    表1 甲苯檢測(cè)結(jié)果Table 1 Toluene test results

    2 結(jié)果與討論

    2.1 催化劑的表征

    2.1.1 XRD表征分析

    對(duì)負(fù)載型催化劑進(jìn)行XRD表征,結(jié)果如圖4.在圖4中,與JCPDF標(biāo)準(zhǔn)卡比對(duì),樣品XRD譜2θ在28.6°、33.1°、47.5°和56.3°處的衍射峰則可以歸屬為單一的CeO2立方晶型(JCPDF編號(hào)為#00-043-1002),2θ在29.0°、33.5°、35.0°和36.1°處的衍射峰則為CuMn2O4尖晶石礦型(JCPDF編號(hào)為#00-045-0505).其中,Cu2+與Cu+、Mn4+與Mn2+的相互轉(zhuǎn)化促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移,增強(qiáng)了甲苯被氧化的性能,以及有更高催化活性的CuMn2O4尖晶石的形成,有利于催化劑活性的提高.CeO2與Ce2O3相互轉(zhuǎn)化加強(qiáng)了催化劑表面儲(chǔ)氧和輸氧的能力,并加快了氧化反應(yīng)速率.它對(duì)VOCs有很高的催化氧化活性[19-22].

    圖4 催化劑的XRD表征Fig.4 XRD pattern of the catalyst

    2.1.2 SEM表征分析

    對(duì)負(fù)載型催化劑進(jìn)行SEM表征,結(jié)果如圖5.由圖5(a)可見(jiàn),碳化硅載體的表面有晶狀物,并有大量的凹槽存在,以及黏結(jié)過(guò)的痕跡,應(yīng)該是與碳化硅的制備過(guò)程有關(guān).對(duì)比圖5(b)、(c)和(d)可發(fā)現(xiàn),原有的碳化硅表面的凹槽斷裂的地方都被催化劑中的活性組分覆蓋,形成了活性組分覆蓋層,并且在催化劑的表面,存在著很多的孔隙,大大增加了原有碳化硅的比表面積,有助于提高催化氧化效率.

    2.1.3 比表面積表征分析

    分別對(duì)碳化硅載體和催化劑進(jìn)行比表面積等表征,結(jié)果如表2.

    表2 催化劑的比表面積、總孔體積和平均孔徑Table 2 Specific surface area, total pore volume, and average pore diameter of the catalyst

    2.2 焙燒溫度對(duì)催化燃燒甲苯去除率的影響

    在微波功率為400 W,空間速度(單位時(shí)間、單位體積催化劑上通過(guò)的標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下反應(yīng)氣體的體積)為2 800 h-1,進(jìn)氣質(zhì)量濃度為2.0 g/m3的條件下,對(duì)不同溫度下焙燒的負(fù)載型催化劑的催化反應(yīng)活性進(jìn)行了測(cè)試,結(jié)果如圖6.

    圖5 SEM表征Fig.5 SEM images of the catalyst

    圖6 焙燒溫度對(duì)甲苯去除率的影響Fig.6 Effect of calcination temperature on toluene removal efficiency

    由圖6可見(jiàn),各焙燒溫度下尖晶石催化劑氧化降解甲苯的效率均隨著反應(yīng)溫度的升高逐漸上升.其中,600 ℃焙燒的催化劑,在反應(yīng)溫度為250 ℃時(shí),其催化活性均較高,t90(即甲苯轉(zhuǎn)化率為90%時(shí)的反應(yīng)溫度)為280 ℃.而其他溫度下焙燒的催化劑,在280 ℃時(shí)的轉(zhuǎn)化率則相對(duì)較低,分別為65%(400 ℃)、65%(700 ℃)以及78%(500 ℃);其中,400 ℃焙燒的催化劑在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中轉(zhuǎn)化率一直未達(dá)到90%,500 ℃和700 ℃焙燒的催化劑t90分別為310 ℃和340 ℃;與600 ℃焙燒制備的催化劑相比,分別提高了30 ℃和60 ℃(700 ℃).因此,600 ℃條件下焙燒的催化劑具有明顯的低溫催化特性,更利于催化反應(yīng)進(jìn)行.

    2.3 進(jìn)氣質(zhì)量濃度對(duì)甲苯催化燃燒轉(zhuǎn)化率的影響

    在微波功率為400 W,空間速度為2 800 h-1的條件下,對(duì)600 ℃焙燒的負(fù)載型催化劑在不同進(jìn)氣質(zhì)量濃度下的催化效果進(jìn)行測(cè)試,結(jié)果如圖7.

    圖7 進(jìn)氣質(zhì)量濃度的影響Fig.7 Effect of different toluene initial concentrations on toluene removal efficiency

    由圖7可見(jiàn),在甲苯進(jìn)氣質(zhì)量濃度為1.0~3.0 g/m3時(shí),隨著反應(yīng)溫度的升高,銅錳鈰催化劑對(duì)甲苯的去除率均呈現(xiàn)相同變化趨勢(shì),即甲苯的去除率隨溫度的升高而升高,但不同反應(yīng)溫度出現(xiàn)不同的去除效果.在190~280 ℃時(shí),甲苯的去除率隨溫度的升高迅速提高;在280 ℃時(shí),對(duì)甲苯的轉(zhuǎn)化率可保持在90%以上;超過(guò)280 ℃后,甲苯的去除率隨溫度升高增速變緩.結(jié)果表明,當(dāng)甲苯質(zhì)量濃度在1.0~3.0 g/m3內(nèi)波動(dòng)時(shí),250~350 ℃反應(yīng)溫度下催化劑能夠保持較高的催化活性,對(duì)甲苯的去除均有較高的效率,說(shuō)明該負(fù)載型催化劑具有較強(qiáng)的抗沖擊能力,能夠適應(yīng)在一定的質(zhì)量濃度范圍內(nèi)波動(dòng)的有機(jī)廢氣,證明了其在工業(yè)應(yīng)用中的潛力.

    2.4 空間速度對(duì)甲苯催化燃燒去除率的影響

    在微波功率為400 W、進(jìn)氣質(zhì)量濃度為2.0 g/m3的條件下,對(duì)600 ℃焙燒的負(fù)載型催化劑在不同反應(yīng)空間速度條件下催化效果進(jìn)行測(cè)試,結(jié)果如圖8.

    圖8 空間速度對(duì)甲苯去除率的影響Fig.8 Effect of different gas hourly space velocities on toluene removal efficiency

    由圖8可見(jiàn),在反應(yīng)空間速度為1 400~5 600 h-1條件下,催化劑對(duì)甲苯轉(zhuǎn)化率隨溫度升高呈漸升趨勢(shì);當(dāng)反應(yīng)溫度超過(guò)280 ℃時(shí),甲苯轉(zhuǎn)化率達(dá)90%以上.在同一反應(yīng)溫度下,隨著空間速度的增大(即停留時(shí)間的減少),催化劑的催化性能有所下降.結(jié)果表明,含甲苯尾氣在微波催化反應(yīng)器中的停留時(shí)間在0.64~2.57 s內(nèi),即可獲得較高的催化氧化凈化效率.

    2.5 催化劑的穩(wěn)定性研究

    為探究尖晶石型催化劑的穩(wěn)定性,在反應(yīng)溫度為280 ℃、空間速度為2 800 h-1條件下,對(duì)進(jìn)氣質(zhì)量濃度為2.0 g/m3的甲苯尾氣進(jìn)行了連續(xù)100 h的催化氧化實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖9.

    圖9 反應(yīng)時(shí)間對(duì)催化劑穩(wěn)定性的影響Fig.9 The impact of time on the catalyst stability

    由圖9可見(jiàn),在連續(xù)100 h的實(shí)驗(yàn)運(yùn)行過(guò)程中,負(fù)載型催化劑對(duì)甲苯的轉(zhuǎn)化率雖有所下降,但幅度不是很大,且長(zhǎng)時(shí)間一直保持在90%以上.由此可見(jiàn),該負(fù)載型催化劑在整個(gè)穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)過(guò)程中保持了較高的活性.

    結(jié) 語(yǔ)

    為探究微波催化氧化甲苯廢氣技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用,通過(guò)采用傳統(tǒng)浸漬法,制備具有尖晶石結(jié)構(gòu)的銅錳鈰負(fù)載型催化劑,對(duì)其進(jìn)行表征,并且研究該催化劑在微波-催化劑協(xié)同催化的作用下,對(duì)于甲苯廢氣的催化活性以及不同的工藝參數(shù)條件對(duì)催化效果的影響.結(jié)果表明,催化劑表面的尖晶石相CuMn2O4對(duì)VOCs有較高的催化氧化活性;而且該催化劑有較強(qiáng)的抗沖擊能力和穩(wěn)定性,在改變實(shí)驗(yàn)條件的情況下,催化劑對(duì)于甲苯的去除率仍然較高,具有良好的應(yīng)用前景.微波-催化劑對(duì)于凈化揮發(fā)性有機(jī)化合物所造成的污染,改善大氣環(huán)境質(zhì)量,保護(hù)人體健康具有重要的意義.

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