太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量

蒲旖旎,賈 磊,楊詩俊,秦志昊,蘇榮明珠,趙佳玉,張 彌

?

太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量

蒲旖旎,賈 磊,楊詩俊,秦志昊,蘇榮明珠,趙佳玉,張 彌*

(南京信息工程大學(xué)氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室大氣環(huán)境中心,江蘇省農(nóng)業(yè)氣象重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044)

冒泡是甲烷排放的主要途徑之一,為量化太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量及其占總通量的比例,本研究采用靜態(tài)箱—便攜式溫室氣體自動(dòng)分析儀方法對(duì)春、夏季太湖梅梁灣進(jìn)行了多日連續(xù)觀測(cè).結(jié)果表明,太湖藻型湖區(qū)春、夏季CH4冒泡通量均存在白天高于夜間的日變化特征.春、夏季CH4冒泡通量分別為1.843、104.497nmol/(m2·s),占總通量的比例分別為31.2%和68.6%,即冒泡是夏季CH4排放的主要方式,而春季CH4排放則以擴(kuò)散為主.在小時(shí)及日尺度上,CH4冒泡通量與溫度(氣溫、表面水溫和底泥溫度)和氣壓顯著相關(guān),且隨著溫度升高、氣壓降低,CH4冒泡排放分別呈指數(shù)增加和線性增加趨勢(shì).本研究可為準(zhǔn)確估算太湖流域CH4總排放量及明確我國(guó)湖泊對(duì)全球碳循環(huán)的貢獻(xiàn)提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

太湖藻型湖區(qū)；箱式法；甲烷通量；冒泡通量；冒泡通量比例；氣象因子

湖泊是大氣CH4重要的自然源[1-2],可抵消約25%的全球陸地碳匯[3],并且可能對(duì)全球大氣CH4濃度的再次升高存在重要的貢獻(xiàn)[4].因此,明確湖泊CH4排放量對(duì)全球CH4收支的貢獻(xiàn)已成為氣候變化及全球溫室氣體循環(huán)研究中亟待解決的科學(xué)問題.

湖泊中,CH4是在底泥缺氧的條件下,通過乙酸發(fā)酵或H2還原CO2降解有機(jī)物的過程中產(chǎn)生[5].由于CH4相對(duì)不溶于水,在底泥生成后會(huì)以3種途徑向大氣排放,即擴(kuò)散、冒泡和植物介導(dǎo).對(duì)于挺水植被較少的湖泊,CH4主要通過擴(kuò)散和冒泡方式排放.在湖泊水體中,通過擴(kuò)散方式排放的CH4在穿過水柱時(shí),會(huì)被氧化[6],因此,CH4的擴(kuò)散排放量通常較小.冒泡方式排放的CH4,通過氣泡包裹迅速釋放到大氣中,氣泡從底泥向湖表運(yùn)動(dòng)的過程中,其中的CH4幾乎不會(huì)被氧化.研究發(fā)現(xiàn),湖泊中以冒泡方式排放的CH4通量,約占CH4總排放量的50%~90%[3,7].然而,受早前觀測(cè)方法的限制,大多數(shù)研究在觀測(cè)湖泊CH4排放量時(shí)僅關(guān)注擴(kuò)散通量,而忽視了占比極高的冒泡通量,導(dǎo)致嚴(yán)重低估了湖泊的CH4排放量[3,8].因此,量化CH4冒泡通量對(duì)于精確估算湖泊向大氣排放的CH4至關(guān)重要[9].

由于CH4冒泡是高度隨機(jī)事件,具有不規(guī)律性、間歇性和空間異質(zhì)性,使得湖泊CH4冒泡排放量的觀測(cè)存在很大的不確定性,因此,進(jìn)行高空間分辨率長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)觀測(cè)能夠降低這種不確定性[10].目前國(guó)內(nèi)外觀測(cè)CH4冒泡通量的方法有倒置漏斗法[11-13]、聲學(xué)技術(shù)[9,14]和箱式法[15-17].前兩種方法僅能觀測(cè)以冒泡形式排放的CH4.其中,倒置漏斗法不能捕捉到單個(gè)冒泡事件的特征[18],且采樣過程與氣體濃度的分析過程分離,可能會(huì)造成一定的誤差,而聲學(xué)技術(shù)多適用于深水湖泊且儀器成本較高[14].而箱式法,特別是將箱室與溫室氣體自動(dòng)分析儀相結(jié)合的箱式法,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)CH4濃度的在線實(shí)時(shí)連續(xù)測(cè)量[19],在測(cè)量CH4總排放量的同時(shí),可以分離出以冒泡和擴(kuò)散形式排放的CH4[15-16],從而明確不同排放方式對(duì)CH4總排放量的貢獻(xiàn).

太湖是我國(guó)大型淺水湖泊,近年來水環(huán)境日益惡化,藍(lán)藻頻繁爆發(fā)[20-21],而藍(lán)藻生物量的增加是否會(huì)促使CH4冒泡排放增加仍有待進(jìn)一步明確.在太湖北部富營(yíng)養(yǎng)化嚴(yán)重的藻型湖區(qū)—梅梁灣,已基于便攜式溫室氣體分析儀改進(jìn)的箱式法,對(duì)該區(qū)域春、夏季的CH4排放總通量及其時(shí)間變化特征和影響因素進(jìn)行了分析[22].但是,該分析中并未明確CH4冒泡排放通量及占總通量的比例.故本文的目的為:1)明確春、夏季太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡排放通量及冒泡通量占總通量的比例;2)得出影響太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量的氣象因子,以期為明確太湖流域CH4排放的主要方式和準(zhǔn)確估算總排放量及我國(guó)湖泊對(duì)全球碳循環(huán)的貢獻(xiàn)提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究地概況

圖1 觀測(cè)點(diǎn)位置

太湖是位于我國(guó)亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)的一個(gè)大型淺水湖泊,湖區(qū)面積2338km2,平均水深1.9m[21].太湖年平均氣溫16.2℃,多年平均年降水量1122mm,年平均風(fēng)速2.6m/s[23].梅梁灣是位于太湖北部的一個(gè)半封閉湖灣,水域面積120km2,平均水深2.45m,其周邊連接有梁溪河、直湖港等入湖河道[24],給該區(qū)輸入大量的污染物和有機(jī)質(zhì).2005~2017年梅梁灣的葉綠素a、DTN和DTP濃度多年平均值分別為38.7μg/L,2.40,0.044mg/L[25].每年夏季,該區(qū)域都會(huì)有大量的藻類繁殖,水體富營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài)十分嚴(yán)峻.本研究的觀測(cè)點(diǎn)設(shè)在位于梅梁灣湖區(qū)的中國(guó)科學(xué)院太湖湖泊生態(tài)系統(tǒng)研究站的棧橋附近(圖1),離湖岸約300m[22].

1.2 靜態(tài)箱—便攜式溫室氣體分析儀觀測(cè)原理

傳統(tǒng)的箱式法測(cè)定CH4通量的原理是通過在水面扣置一個(gè)底部中通、頂部密閉的箱體,每隔一段時(shí)間抽取箱體內(nèi)的氣體并結(jié)合氣相色譜測(cè)定CH4濃度,進(jìn)而求得CH4通量.本研究在傳統(tǒng)箱式法的基礎(chǔ)上進(jìn)行了一定的改進(jìn),改用便攜式溫室氣體分析儀(915- 0011-CUSTOM, Los Gatos Research, SF, USA)(LGR)替代人工取樣實(shí)現(xiàn)以1Hz的頻率在線實(shí)時(shí)連續(xù)測(cè)定箱體內(nèi)的CH4濃度變化.LGR對(duì)CH4氣體100s的測(cè)量精度為體積分?jǐn)?shù)0.6×10?9.本研究所使用的靜態(tài)箱由有機(jī)玻璃板粘合而成,箱體體積75L,底面積0.25m2,高0.3m.箱體表層貼有錫箔紙,以減少光照對(duì)箱體內(nèi)氣溫的影響,從而造成箱體內(nèi)外較大的氣溫差異.箱體內(nèi)頂部固定有2根導(dǎo)管,分別連通LGR的進(jìn)氣口和出氣口,LGR在持續(xù)抽出箱體內(nèi)的氣體進(jìn)行分析的同時(shí)將分析后的氣體通過導(dǎo)管排回箱體內(nèi),從而形成一個(gè)循環(huán)的氣路且不改變箱體內(nèi)部環(huán)境,同時(shí)不影響水面排放CH4在箱體內(nèi)造成的濃度增加.此外,箱體內(nèi)頂部還裝有小風(fēng)扇,用以使箱內(nèi)氣體充分混合.為實(shí)現(xiàn)箱體在水面漂浮,在箱體周圍加裹高密度泡沫板,使箱體漂浮于水面,同時(shí)在泡沫板上加裝兩個(gè)氣囊,通過給氣囊充氣、放氣實(shí)現(xiàn)箱體的自動(dòng)抬起、扣下.前期研究成果已對(duì)本研究的靜態(tài)箱—便攜式溫室氣體自動(dòng)分析儀進(jìn)行了詳細(xì)的說明[22].

CH4通量,即單位時(shí)間單位面積上CH4濃度的變化量.計(jì)算公式如下[26]:

式中:為CH4通量, mmol/(m2·s),但為了科學(xué)表示CH4通量的計(jì)算結(jié)果,本文統(tǒng)一將單位轉(zhuǎn)換為nmol/(m2·s);?為時(shí)間段內(nèi)的CH4濃度變化量, μmol/mol;為時(shí)間間隔, s,本研究取1800s;為箱體高度, m,本研究箱體高度為0.3m;m為氣體摩爾體積,取22.4L/mol.

觀測(cè)以整點(diǎn)(或半點(diǎn))為起始時(shí)刻,若時(shí)間間隔1800s內(nèi)CH4僅以擴(kuò)散方式排放,則LGR所測(cè)定的箱體內(nèi)CH4濃度的時(shí)間序列為線性增加(圖2a).先求得1800s內(nèi)的CH4擴(kuò)散濃度的變化量?,即B點(diǎn)的濃度減去A點(diǎn)的濃度,再結(jié)合公式(1)求得觀測(cè)時(shí)間段內(nèi)的擴(kuò)散通量.

若1800s內(nèi)有CH4冒泡現(xiàn)象發(fā)生,則箱體內(nèi)CH4濃度線性增加的時(shí)間序列會(huì)被一個(gè)或多個(gè)突增的濃度打斷(圖2b).此時(shí)CH4通量包含冒泡通量和擴(kuò)散通量?jī)刹糠?CH4冒泡通量的計(jì)算方法:假定1800s內(nèi)的擴(kuò)散速率恒定,采用最小二乘法對(duì)CD直線段進(jìn)行擬合,求得直線的斜率即為該時(shí)間段內(nèi)的CH4擴(kuò)散速率;根據(jù)斜率求得觀測(cè)時(shí)間末,即E點(diǎn)處的CH4擴(kuò)散濃度;用F點(diǎn)的濃度(實(shí)測(cè)濃度)減去E點(diǎn)的濃度即為觀測(cè)時(shí)間段內(nèi)CH4冒泡導(dǎo)致的濃度的變化量?[15];結(jié)合公式(1)求得1800s內(nèi)的冒泡通量,從而得到每半小時(shí)的CH4冒泡通量時(shí)間序列.有冒泡時(shí)段的CH4擴(kuò)散通量的計(jì)算方法與上述提到的僅有擴(kuò)散排放時(shí)通量的計(jì)算方法相同,此時(shí)CH4擴(kuò)散濃度的變化量?為E點(diǎn)的濃度減去C點(diǎn)的濃度.由于在觀測(cè)點(diǎn)無大型挺水植被生長(zhǎng),可忽略由植物介導(dǎo)作用傳輸?shù)腃H4通量,因此, 1800s內(nèi)CH4總通量為冒泡通量與擴(kuò)散通量之和.

研究表明,春季至夏季氣溫逐漸上升,湖泊底泥中的產(chǎn)甲烷菌趨于活躍,CH4產(chǎn)量及冒泡量開始逐漸增加[27].因此本研究分別在春、夏季開展了為期12d和5d的多日連續(xù)觀測(cè).其中春季試驗(yàn)觀測(cè)時(shí)間為2017年4月14~25日,夏季試驗(yàn)觀測(cè)時(shí)間為2016年8月25~29日.除因大風(fēng)、降雨等天氣原因存在缺測(cè)外,春、夏季試驗(yàn)均是全天24h觀測(cè).一次通量觀測(cè)過程持續(xù)1h左右,之后通過給氣囊充氣使箱體抬起,待LGR測(cè)定的箱體內(nèi)CH4濃度降低并趨于穩(wěn)定時(shí)說明箱體內(nèi)的氣體與外部環(huán)境氣體已充分混合,再通過給氣囊抽氣使箱體扣下,再進(jìn)行下一次通量觀測(cè),如此循環(huán).

1.3 其他數(shù)據(jù)

梅梁灣通量站安裝有小氣候系統(tǒng)儀器(Dynakmet, Dynakmax Inc., Houston, TX, USA),距離漂浮箱約50m,因此儀器所測(cè)定的氣溫、風(fēng)速等氣象數(shù)據(jù)可代表采樣箱附近的氣象環(huán)境.此外,站點(diǎn)還分別在20,50,100,150,200cm水深處安裝有水溫計(jì)(109-L, Campbell Scientific Inc. Logan, UT, USA),用以獲取不同深度的水溫?cái)?shù)據(jù)[28].其中本文所使用的底泥溫度即200cm處的水溫,而表面水溫是通過斯蒂芬—玻爾茲曼定律計(jì)算得到的,計(jì)算公式如下:

式中:↑和↓分別為觀測(cè)的向上和向下的長(zhǎng)波輻射, W/m2;為水體表面的發(fā)射率,太湖取0.97;為斯蒂芬—玻爾茲曼常數(shù),取5.67×10-8W/(m2·K4);為表面水溫, K.

2 結(jié)果與分析

2.1 CH4冒泡通量的時(shí)間變化特征

2.1.1 CH4冒泡通量的日變化特征 春季CH4冒泡通量的多日平均日變化如圖3所示.可以看出,除00:00~03:30和12:30~15:30這2個(gè)時(shí)間段幾乎沒有CH4冒泡,其他時(shí)間段均有不同程度的CH4冒泡發(fā)生.觀測(cè)時(shí)間內(nèi),各時(shí)間段CH4冒泡通量的多日平均值均低于20nmol/(m2·s),且高值主要集中在08:00~ 12:00和16:00~19:00這2個(gè)時(shí)間段.此外,CH4冒泡通量高值對(duì)應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)差也很大,這說明CH4冒泡是一個(gè)高度隨機(jī)事件,冒泡頻數(shù)和單次冒泡的濃度變化很大.

進(jìn)一步分析CH4冒泡通量在各時(shí)間段的變化發(fā)現(xiàn),各個(gè)時(shí)段的上、下四分位數(shù)均為0,這說明春季觀測(cè)期間大部分時(shí)間都沒有CH4冒泡現(xiàn)象的發(fā)生.此外,CH4冒泡通量在各時(shí)間段的平均值均低于4nmol/(m2·s),且存在明顯的晝夜差異,即白天冒泡通量較高,尤其是08:00~12:00時(shí)段內(nèi)均值最高,為3.794nmol/(m2·s),而夜間冒泡通量相對(duì)較低.計(jì)算得到春季白天(06:00~18:00)和夜間(18:00~06:00)的CH4平均冒泡通量分別為2.461和1.171nmol/(m2·s),即白天CH4冒泡通量約為夜間的2.1倍.

夏季CH4冒泡通量的多日平均日變化如圖4所示.可以看出,夏季CH4冒泡通量整體高于春季,CH4冒泡通量的多日平均值集中在10~100nmol/(m2·s)范圍內(nèi).1d中CH4冒泡在11:30~14:30和21:00~00:30這兩個(gè)時(shí)間段較為活躍,通量值多高于100nmol/ (m2·s).值得注意的是,在11:30~13:00時(shí)段CH4冒泡通量較高,但其對(duì)應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)差卻相對(duì)較小,說明觀測(cè)期間該時(shí)間段的CH4冒泡通量變幅較小.

圖4 夏季CH4冒泡通量多日平均日變化

進(jìn)一步分析,夏季CH4冒泡通量在各時(shí)間段的平均值均低于200nmol/(m2·s),且存在明顯的時(shí)間差異.在12:00~16:00和20:00~24:00期間,CH4冒泡通量較高,均值分別為128.841和196.201nmol/(m2·s),但其相應(yīng)的四分位距也較大,說明CH4冒泡通量的變幅很大.而在00:00~08:00期間CH4冒泡通量相對(duì)較低,集中在0~100nmol/(m2·s)范圍內(nèi).計(jì)算得到夏季白天(06:00~18:00)和夜間(18:00~06:00)的CH4平均冒泡通量分別為99.832和101.538nmol/(m2·s),即夏季白天和夜間的CH4冒泡通量相當(dāng).鑒于8月25日的CH4冒泡十分活躍,觀測(cè)期間的通量值很高,但觀測(cè)是從15:00開始,會(huì)造成夏季白天CH4冒泡通量的低估.如若不考慮該天的觀測(cè)結(jié)果,計(jì)算得到夏季白天CH4冒泡通量約為夜間的1.8倍.

2.1.2 CH4冒泡通量的季節(jié)差異 春、夏季CH4冒泡通量日均值如表1所示.可以看出,春季僅有7d觀測(cè)到CH4冒泡現(xiàn)象,且CH4冒泡通量整體較低,最大值出現(xiàn)在4月25日為12.028nmol/(m2·s).春季CH4冒泡通量多日平均值為1.843nmol/(m2·s).相比春季,夏季CH4冒泡通量明顯增加,最大值出現(xiàn)在8月25日為268.115nmol/(m2·s),最小值出現(xiàn)在8月29日為13.778nmol/(m2·s).夏季CH4冒泡通量多日平均值為104.497nmol/(m2·s).觀測(cè)期間,相比于春季,夏季CH4冒泡通量是春季的56.7倍.

表1 春、夏季CH4冒泡通量日均值

2.2 CH4冒泡通量占總通量比例的變化

由圖5a可以看出,在春季試驗(yàn)的前7d 中CH4主要以擴(kuò)散方式傳輸,僅在日序105,109d(4月15、19日)時(shí)觀測(cè)到CH4冒泡現(xiàn)象,且冒泡通量占總通量比例分別為5.6%和27.7%.在春季試驗(yàn)的后5d 中CH4冒泡較為活躍,尤其是日序115d(4月25日)時(shí)CH4冒泡通量高達(dá)12.028nmol/(m2·s),占CH4總通量的96.3%.在日序112,114d(4月22、24日)時(shí)CH4冒泡通量比例也較高,分別為95.2%和88.5%.值得注意的是,日序111d(4月21日)時(shí)雖然CH4總通量很高,但由于該天CH4擴(kuò)散通量較大,冒泡通量比例不高,僅為36.3%.計(jì)算得到春季觀測(cè)期間CH4冒泡通量占總通量比例的平均值為31.2%,綜上所述,春季CH4冒泡通量占總通量的比例并不高,CH4排放的方式以擴(kuò)散為主.

不同于春季,在夏季5d的試驗(yàn)中均有不同程度的冒泡現(xiàn)象發(fā)生(圖5b).其中在日序238d(8月25日)時(shí),CH4總通量最高,高達(dá)274.600nmol/(m2·s),且CH4冒泡通量比例也是5d中最高的,高達(dá)97.6%.在日序239,240,241d(8月26、27和28日)時(shí)CH4冒泡通量比例也較高,分別為58.7%、71.3%和67.1%.而在日序242d(8月29日)時(shí),CH4總通量最低,僅為28.480nmol/(m2·s),且CH4冒泡通量比例也是5d中最低的,僅為48.4%.計(jì)算得到夏季觀測(cè)期間CH4冒泡通量占總通量比例的平均值為68.6%,該值約為春季結(jié)果的2.2倍,說明夏季冒泡是CH4排放的主要方式.

圖5 春季和夏季CH4冒泡通量與擴(kuò)散通量

2.3 氣象因子對(duì)CH4冒泡通量的影響

為明確各氣象要素與CH4冒泡通量的相關(guān)關(guān)系,分別在春季和夏季選擇了CH4冒泡相對(duì)較多的2d的時(shí)間序列進(jìn)行分析.

通過2017年春季4月21~22日CH4冒泡通量和各氣象要素隨時(shí)間的變化圖可以看出(圖6),CH4冒泡通量高值的出現(xiàn)時(shí)間正好是1d中氣溫較高的時(shí)段,同時(shí),冒泡通量也與表面水溫呈現(xiàn)出較為一致的變化趨勢(shì),即氣溫、表面水溫越高,CH4冒泡通量越高.此外,4月21日10:00~16:00期間氣壓逐漸下降,該時(shí)間段也是CH4冒泡集中出現(xiàn)的時(shí)間,兩者呈現(xiàn)出相反的變化趨勢(shì),即隨著氣壓的降低,CH4冒泡增加.然而CH4冒泡通量與風(fēng)速之間沒有表現(xiàn)出明顯的一致或相反的變化趨勢(shì).

圖6 2017年4月21~22日CH4冒泡通量、氣溫、表面水溫、底泥溫度、氣壓和風(fēng)速隨時(shí)間的變化

2016年夏季8月27~28日CH4冒泡通量和各氣象要素隨時(shí)間的變化如圖7所示.可以看出,CH4冒泡通量的高值主要集中在08:00~16:00期間,該時(shí)間段內(nèi)的氣溫在逐漸升高,而氣壓在逐漸降低,即CH4冒泡通量與氣溫呈現(xiàn)出明顯的同步變化,與氣壓呈現(xiàn)出較好的反相位變化.此外,8月27日相比28日底泥溫度更高,該天的CH4冒泡頻數(shù)和高值也相對(duì)較多.CH4冒泡通量與風(fēng)速之間依然沒有明顯的一致或相反的變化趨勢(shì).

從個(gè)例分析可以看出,CH4冒泡通量變化僅與溫度(氣溫、表面水溫和底泥溫度)和氣壓變化有關(guān).

為了進(jìn)一步驗(yàn)證各氣象要素與CH4冒泡通量的相關(guān)關(guān)系,分別在小時(shí)尺度和日尺度上,將春、夏季CH4冒泡通量與相應(yīng)的氣象因子進(jìn)行相關(guān)分析.結(jié)果如表2所示,無論在小時(shí)尺度還是日尺度上,CH4冒泡通量與溫度(氣溫、表面水溫和底泥溫度)和氣壓均有顯著的相關(guān)關(guān)系,且與溫度呈正相關(guān)關(guān)系,與氣壓呈負(fù)相關(guān)關(guān)系.然而CH4冒泡通量與風(fēng)速之間并沒有顯著的相關(guān)關(guān)系,說明風(fēng)速并不是影響CH4冒泡通量的氣象因子.

在小時(shí)尺度上,分別按照1℃為間隔對(duì)溫度(氣溫、表面水溫和底泥溫度)與其對(duì)應(yīng)的CH4冒泡通量進(jìn)行分段統(tǒng)計(jì),并計(jì)算得到其平均值,如圖8所示.可以看出,CH4冒泡通量隨著氣溫、表面水溫和底泥溫度的升高呈指數(shù)遞增趨勢(shì),且當(dāng)溫度高于24℃時(shí),CH4冒泡通量迅速增加.同時(shí),按照0.1kPa為間隔對(duì)氣壓與其對(duì)應(yīng)間隔內(nèi)CH4冒泡通量平均值進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),CH4冒泡通量隨著氣壓的升高呈線性遞減趨勢(shì).

表2 CH4冒泡通量與氣象因子的相關(guān)分析

注: **表示在0.01水平上顯著相關(guān).

圖8 CH4冒泡通量隨氣溫、表面水溫、底泥溫度和氣壓的變化

3 討論

3.1 CH4冒泡通量的日變化特征

大量研究結(jié)果表明,湖泊CH4冒泡通量白天高于夜間[1,12].本研究計(jì)算得到春季白天CH4冒泡通量約為夜間的2.1倍,而夏季白天CH4冒泡通量約為夜間的1.8倍,故太湖藻型湖區(qū)春、夏季CH4冒泡通量均是白天高于夜間.造成湖泊CH4冒泡通量白天高于夜間的原因可能是:白天太陽輻射的加熱作用使得水溫和底泥溫度較高.當(dāng)?shù)啄嘀杏袡C(jī)物一定時(shí),底泥溫度越高,產(chǎn)甲烷菌的活性則越高,CH4的生成速率也就越快.此外,水溫升高,CH4在水中的溶解度降低,更有利于底層CH4氣泡的產(chǎn)生并以冒泡形式向大氣排放.

CH4冒泡通量的日變化強(qiáng)調(diào)了進(jìn)行長(zhǎng)期連續(xù)通量觀測(cè)的重要性,若缺少夜間CH4冒泡通量的觀測(cè)則可能會(huì)使CH4冒泡總排放量的估算出現(xiàn)顯著偏差.

3.2 影響CH4冒泡通量的氣象因子

本研究發(fā)現(xiàn),無論在小時(shí)尺度還是日尺度上,CH4冒泡通量與溫度(氣溫、表面水溫和底泥溫度)均有顯著的正相關(guān)關(guān)系,且隨著溫度的升高,CH4冒泡通量呈指數(shù)升高.Aben等[27]在調(diào)研全球CH4冒泡通量與溫度的關(guān)系時(shí)也發(fā)現(xiàn),在不同類型的淡水生態(tài)系統(tǒng)中CH4冒泡通量均隨溫度的升高呈指數(shù)增加.這主要是由于一方面溫度升高,底泥中產(chǎn)甲烷菌的數(shù)量和活性都會(huì)增加,加快CH4的生成[29];另一方面水溫升高會(huì)降低CH4在水中的溶解度,促進(jìn)CH4氣泡的形成.然而在貧營(yíng)養(yǎng)湖泊中,底泥中有機(jī)物的限制可能會(huì)強(qiáng)烈削弱CH4冒泡與溫度之間的這種關(guān)系[13],但在富營(yíng)養(yǎng)化的太湖并不存在這樣的情況.

氣壓已被證實(shí)對(duì)CH4冒泡的變化有很大的影響,甚至可能是CH4冒泡的觸發(fā)機(jī)制[11,30].早在1987年Mattson等[31]便首次提出CH4冒泡與局地氣壓變化有關(guān),且氣壓每下降1mbar甲烷冒泡增加18%. Casper等在對(duì)Priest Pot湖研究時(shí)也發(fā)現(xiàn)在氣壓迅速下降期間可觀測(cè)到CH4冒泡現(xiàn)象,并得出氣壓每降低2%,冒泡增加10倍的結(jié)論[30].而本研究也發(fā)現(xiàn)無論在小時(shí)尺度還是日尺度上,CH4冒泡通量與氣壓均呈顯著負(fù)相關(guān),在小時(shí)尺度上,氣壓每下降1kPa,冒泡通量升高130.5nmol/(m2·s).這主要是由于:隨著氣壓的降低,CH4在水中的溶解度也會(huì)降低,更有利于CH4氣泡的形成.此外,氣壓降低會(huì)引起靜水壓降低,從而減小CH4氣泡排放的阻力,加速其釋放到大氣中[17].

本研究中并沒有發(fā)現(xiàn)CH4冒泡通量與風(fēng)速存在相關(guān)關(guān)系.但對(duì)巴拿馬Gatun湖的研究中卻發(fā)現(xiàn)兩者有很好的正相關(guān)關(guān)系[1].研究表明CH4冒泡通量與底流引起的切應(yīng)力密切相關(guān),而底流是風(fēng)、內(nèi)部氣壓梯度和水深的復(fù)雜函數(shù)[12].Casper等[30]研究中發(fā)現(xiàn)最大CH4冒泡通量發(fā)生時(shí)刻所對(duì)應(yīng)的風(fēng)速卻很低.因此,底流通常是由風(fēng)切變以外的其他因子產(chǎn)生.梅梁灣底流可能是由風(fēng)切變以外的因子觸發(fā),因此本研究CH4冒泡通量與風(fēng)速不存在顯著的相關(guān)關(guān)系可能與之有關(guān).此外,梅梁灣地處湖灣,風(fēng)速較小且變化范圍不大,這也使得冒泡通量與風(fēng)速之間未表現(xiàn)出顯著的相關(guān)性.

3.3 太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量的水平

3.3.1 太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量比例 冒泡被認(rèn)為是湖泊向大氣排放CH4的主要機(jī)制[1,12,30].據(jù)估計(jì),全球平均湖泊冒泡通量比例為40%~60%[32],而在亞熱帶氣候區(qū)比例則更高,可達(dá)60%~99%[33].位于青藏高原的花湖[17]、巴拿馬的Gatun湖[1]、英國(guó)的Priest Pot湖[30],其冒泡通量比例高達(dá)93%、98%、96%,說明這些湖泊主要以冒泡方式向大氣排放CH4,而擴(kuò)散比例極小甚至可忽略.但并非所有湖泊都適用.已有研究發(fā)現(xiàn)在5個(gè)高緯度湖泊,擴(kuò)散是CH4排放的主要途徑[34];位于魁北克的3個(gè)湖泊,其冒泡僅占CH4總排放量的18%~23%[13].本研究計(jì)算得到春、夏季CH4冒泡通量占總通量的比例分別為31.2%和68.6%,即春季CH4以擴(kuò)散為主要途徑,而夏季則以冒泡為主要途徑.這可能是由于夏季溫度較高,產(chǎn)甲烷菌活性增強(qiáng),CH4的產(chǎn)量大幅度增加,底層高濃度的CH4聚集在一起更容易形成氣泡并釋放到大氣中.

Bastviken等[32]得到了CH4冒泡的相對(duì)貢獻(xiàn)率與湖泊面積之間的關(guān)系,據(jù)此計(jì)算得到太湖CH4冒泡通量比例約為55%,該值介于本研究春、夏季結(jié)果之間.而Xiao等[35]觀測(cè)得到太湖梅梁灣地區(qū)CH4冒泡通量比例的平均值為71%,該值相比本研究結(jié)果較高.究其原因可能是:一是研究方法不同.本研究采用靜態(tài)箱—溫室氣體分析儀直接測(cè)量CH4冒泡通量,而Xiao等采用了一種間接的方法,即通過計(jì)算通量梯度法得到的CH4總通量與水平衡法得到的CH4擴(kuò)散通量之間的差值來求得CH4冒泡通量[35].由于水平衡法采用人工取樣,在操作過程中CH4易被氧化,導(dǎo)致計(jì)算得到的擴(kuò)散通量偏低,進(jìn)而導(dǎo)致求得的冒泡通量偏高;二是研究的空間代表性不同,箱式法代表觀測(cè)區(qū)域附近的結(jié)果,微氣象學(xué)方法代表數(shù)平方公里的綜合結(jié)果,而CH4冒泡有很強(qiáng)的空間變化,因此,兩者結(jié)果之間會(huì)存在差異.

表3 不同湖泊CH4冒泡通量的對(duì)比分析

注: —表示文獻(xiàn)中未給出數(shù)據(jù).

3.3.2 太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量 明確太湖藻型湖區(qū)CH4冒泡通量在全球范圍湖泊中的位置,對(duì)于評(píng)估其碳源能力有著重要的意義.然而針對(duì)湖泊CH4排放的研究在全球分布不均,其中70%分布在美國(guó)、巴西、加拿大、芬蘭和中國(guó)[36].通過調(diào)研全球30個(gè)湖泊可以發(fā)現(xiàn),大多數(shù)研究開展的時(shí)間都集中在溫暖的季節(jié)(表3).對(duì)比其他研究結(jié)果,本研究夏季的CH4冒泡通量處于一個(gè)較高的水平,比芬蘭、瑞典、加拿大和美國(guó)等寒帶和溫帶地區(qū)的湖泊高1至2個(gè)數(shù)量級(jí),但比熱帶地區(qū)的大多數(shù)湖泊低.造成這種現(xiàn)象的原因主要是不同地區(qū)的溫度不同,寒帶和溫帶地區(qū)的溫度較低,產(chǎn)甲烷菌的活性較低,CH4的產(chǎn)量也就比亞熱帶和熱帶地區(qū)低.同時(shí),溫度越低, CH4在水體中的溶解度也就越高,在這樣的環(huán)境下,底泥中CH4氣泡的形成過程將大大減弱.值得注意的是,位于溫帶地區(qū)的Priest Pot湖雖然溫度較低,但冒泡通量卻高于本研究,這主要是因?yàn)镻riest Pot湖是一個(gè)超富營(yíng)養(yǎng)化的湖泊,而一項(xiàng)長(zhǎng)期的試驗(yàn)已表明營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)濃度對(duì)CH4排放的影響超過了溫度對(duì)湖泊CH4排放的影響[37].此外,位于中國(guó)若爾蓋高原的花湖,其CH4冒泡通量約為本研究的4倍,這主要是由于花湖的有機(jī)碳含量極高,為CH4的生成創(chuàng)造了有利條件.此外,花湖的海拔高達(dá)3450m導(dǎo)致大氣壓較低,使得CH4在底泥孔隙水中的溶解度幾乎是低海拔湖泊的1/3[17].而Xiao等觀測(cè)得到太湖梅梁灣年平均CH4冒泡通量略高于本研究春季觀測(cè)結(jié)果,但遠(yuǎn)低于夏季的觀測(cè)結(jié)果.這可能是由于秋、冬季CH4冒泡現(xiàn)象極少發(fā)生,通量值很低,從而使全年的平均值降低[16].由此可見,為準(zhǔn)確估算太湖藻型湖區(qū)年平均冒泡通量,在CH4冒泡較少的秋、冬季開展試驗(yàn)是十分必要的.

值得注意的是,本研究測(cè)得的CH4冒泡通量可能會(huì)低于實(shí)際的冒泡總通量.一方面是因?yàn)槊芭菘赡軙?huì)以相對(duì)較小的穩(wěn)定氣泡流出現(xiàn),導(dǎo)致箱體內(nèi)的CH4濃度隨時(shí)間線性增加[38],而這部分?jǐn)?shù)據(jù)在處理時(shí)會(huì)被認(rèn)定為擴(kuò)散排放.另一方面是因?yàn)楸狙芯康目臻g分辨率較低,已有研究表明,采樣點(diǎn)越少,CH4冒泡被低估的可能性就越高[10].因此,在同一個(gè)湖區(qū)開展多點(diǎn)的同時(shí)觀測(cè)會(huì)降低結(jié)果的不確定性.

4 結(jié)論

4.1 太湖藻型湖區(qū)春、夏季CH4冒泡通量分別為1.843,104.497nmol/(m2·s),且存在白天高于夜間的日變化特征.春、夏季CH4冒泡通量比例分別為31.2%和68.6%,即夏季冒泡是湖泊CH4的主要排放方式,而春季CH4則以擴(kuò)散排放為主.

4.2 無論在小時(shí)尺度還是日尺度上,溫度(氣溫、表面水溫和底泥溫度)和氣壓控制著CH4冒泡通量.

[1] Keller M, Stallard R F. Methane emission by bubbling from Gatun Lake, Panama [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1994,99(D4):8307-8319.

[2] Davidson T A, Audet J, Jeppesen E, et al. Synergy between nutrients and warming enhances methane ebullition from experimental lakes [J]. Nature Climate Change, 2018,8(2):156-160.

[3] Bastviken D, Tranvik L J, Downing J A, et al. Freshwater methane emissions offset the continental carbon sink [J]. Science, 2011, 331(6013):50.

[4] Kirschke S, Bousquet P, Ciais P, et al. Three decades of global methane sources and sinks [J]. Nature Geoscience, 2013,6(10): 813-823.

[5] Conrad R. Quantification of methanogenic pathways using stable carbon isotopic signatures: a review and a proposal [J]. Organic Geochemistry, 2005,36(5):739-752.

[6] Bastviken D, Cole J J, Pace M L, et al. Fates of methane from different lake habitats: Connecting whole‐lake budgets and CH4emissions [J]. Journal of Geophysical Research Biogeosciences, 2008,113(G2), doi:10.1029/2007JG000608.

[7] Walter K M, Smith L C. Methane bubbling from northern lakes: present and future contributions to the global methane budget [J]. Philosophical Transactions, 2007,365(1856):1657-1676.

[8] Wik M, Varner R K, Anthony K W, et al. Climate-sensitive northern lakes and ponds are critical components of methane release [J]. Nature Geoscience, 2016,9(2):99-106.

[9] Schmid M, Ostrovsky I, Mcginnis D F. Role of gas ebullition in the methane budget of a deep subtropical lake: What can we learn from process-based modeling? [J]. Limnology & Oceanography, 2017, 62(6):2674-2698.

[10] Wik M, Thornton B F, Bastviken D, et al. Biased sampling of methane release from northern lakes: A problem for extrapolation [J]. Geophysical Research Letters, 2016,43(3):1256-1262.

[11] Wik M, Crill P M, Varner R K, et al. Multiyear measurements of ebullitive methane flux from three subarctic lakes [J]. Journal of Geophysical Research Biogeosciences, 2013,118(3):1307-1321.

[12] Joyce J. Physical Controls on Methane Ebullition from Reservoirs and Lakes [J]. Environmental & Engineering Geoscience, 2003,9(2):167- 178.

[13] Delsontro T, Boutet L, St-Pierre A, et al. Methane ebullition and diffusion from northern ponds and lakes regulated by the interaction between temperature and system productivity [J]. Limnology & Oceanography, 2016,61:S62-S77.

[14] Ostrovsky I. Methane Bubbles in Lake Kinneret: Quantification and Temporal and Spatial Heterogeneity [J]. Limnology & Oceanography, 2003,48(3):1030-1036.

[15] 龍 麗,肖尚斌,張 成,等.亞熱帶淺水池塘水-氣界面甲烷通量特征 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2016,37(12):4552-4559.

[16] 謝 恒,龍 麗,肖尚斌,等.城市淺水河流冬夏季溫室氣體日變化及影響因素[J]. 三峽大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2017,39(4):31-35.

[17] Dan Z, Yan W, Chen H, et al. Intense methane ebullition from open water area of a shallow peatland lake on the eastern Tibetan Plateau [J]. Science of The Total Environment, 2016,542:57-64.

[18] Strack M, Kellner E, Waddington J M. Dynamics of biogenic gas bubbles in peat and their effects on peatland biogeochemistry [J]. Global Biogeochemical Cycles, 2005,19(1),doi:10.1029/ 2004GB002330.

[19] Xiao S, Wang Y, Liu D, et al. Diel and seasonal variation of methane and carbon dioxide fluxes at Site Guojiaba, the Three Gorges Reservoir [J]. Journal of Environmental Sciences, 2013,25(10):2065- 2071.

[20] Hu W, J?rgensen S E, Zhang F, et al. A model on the carbon cycling in Lake Taihu, China [J]. Ecological Modelling, 2011,222(16):2973- 2991.

[21] 秦伯強(qiáng).太湖生態(tài)與環(huán)境若干問題的研究進(jìn)展及其展望 [J]. 湖泊科學(xué), 2009,21(4):445-455.

[22] 賈 磊,蒲旖旎,楊詩俊,等.太湖藻型湖區(qū)CH4、CO2排放特征及其影響因素分析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2018,39(5):2316-2329.

[23] Lee X, Liu S, Xiao W, et al. The Taihu Eddy Flux Network: An observational program on energy, water, and greenhouse gas fluxes of a large freshwater lake [J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 2014,95(10):1583-1594.

[24] 宋曉蘭,劉正文,潘宏凱,等.太湖梅梁灣與五里湖浮游植物群落的比較 [J]. 湖泊科學(xué), 2007,19(6):643-651.

[25] 朱廣偉,秦伯強(qiáng),張運(yùn)林,等.2005~2017年北部太湖水體葉綠素a和營(yíng)養(yǎng)鹽變化及影響因素 [J]. 湖泊科學(xué), 2018,30(2):279-295.

[26] Schubert C J, Diem T, Eugster W. Methane emissions from a small wind shielded lake determined by eddy covariance, flux chambers, anchored funnels, and boundary model calculations: a comparison [J]. Environmental Science & Technology, 2012,46(8):4515-4522.

[27] Aben R, Barros N, Van E D, et al. Cross continental increase in methane ebullition under climate change [J]. Nature Communications, 2017,8,doi:10.1038/s41467-017-01535-y.

[28] 肖啟濤.太湖水-氣界面溫室氣體(CO2、CH4、N2O)通量研究 [D]. 南京:南京信息工程大學(xué), 2014.

[29] 韓 洋,鄭有飛,吳榮軍,等.南京典型水體春季溫室氣體排放特征研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,33(8):1360-1371.

[30] Casper P, Maberly S C, Hall G H, et al. Fluxes of methane and carbon dioxide from a small productive lake to the atmosphere [J]. Biogeochemistry, 2000,49(1):1-19.

[31] Mattson M D, Likens G E. Air pressure and methane fluxes [J]. Nature, 1990,347:718-719.

[32] Bastviken D, Cole J, Pace M, et al. Methane emissions from lakes: Dependence of lake characteristics, two regional assessments, and a global estimate [J]. Global Biogeochemical Cycles, 2004,18(4):305- 313.

[33] Sturm K, Yuan Z, Gibbes B, et al. Methane and nitrous oxide sources and emissions in a subtropical freshwater reservoir, South East Queensland, Australia [J]. Biogeosciences, 2014,11(18):5245-5258.

[34] Smith L K, Jr W M L. Seasonality of methane emissions from five lakes and associated wetlands of the Colorado Rockies [J]. Global Biogeochemical Cycles, 1992,6(4):323-338.

[35] Xiao Q, Zhang M, Hu Z, et al. Spatial variations of methane emission in a large shallow eutrophic lake in subtropical climate [J]. Journal of Geophysical Research Biogeosciences, 2017,122(7):1597-1614.

[36] Ortiz-Llorente M J, Alvarez-Cobelas M. Comparison of biogenic methane emissions from unmanaged estuaries, lakes, oceans, rivers and wetlands [J]. Atmospheric Environment, 2012,59(9):328-337.

[37] Davidson T A, Audet J, Svenning J C, et al. Eutrophication effects on greenhouse gas fluxes from shallow‐lake mesocosms override those of climate warming [J]. Global Change Biology, 2015,21(12):4449- 4463.

[38] Coulthard T J, Baird A J, Ramirez J, et al. Methane dynamics in peat: Importance of shallow peats and a novel reduced-complexity approach for modeling ebullition [J]. Geophysical Monograph, 2009,184:173-185.

[39] Walter K M, Zimov S A, Chanton J P, et al. Methane bubbling from Siberian thaw lakes as a positive feedback to climate warming [J]. Nature, 2006,443(7107):71-75.

[40] Huttunen J T, Lappalainen K M, Saarij?rvi E, et al. A novel sediment gas sampler and a subsurface gas collector used for measurement of the ebullition of methane and carbon dioxide from a eutrophied lake [J]. Science of the Total Environment, 2001,266(1):153-158.

[41] Huttunen J T, Alm J, Liikanen A, et al. Fluxes of methane, carbon dioxide and nitrous oxide in boreal lakes and potential anthropogenic effects on the aquatic greenhouse gas emissions [J]. Chemosphere, 2003,52(3):609-621.

[42] Ostrovsky I, Mcginnis D F, Lapidus L, et al. Quantifying gas ebullition with echosounder: the role of methane transport by bubbles in a medium-sized lake [J]. Limnology & Oceanography Methods, 2008, 6(2):105-118.

[43] Engle D, Melack J M. Methane emissions from an Amazon floodplain lake: enhanced release during episodic mixing and during falling water [J]. Biogeochemistry, 2000,51(1):71-90.

[44] Marani L, Alvalá P C. Methane emissions from lakes and floodplains in Pantanal, Brazil [J]. Atmospheric Environment, 2007,41(8):1627- 1633.

The methane ebullition flux over algae zone of Lake Taihu.

PU Yi-ni, JIA Lei, YANG Shi-jun, QIN Zhi-hao, SU Rong-ming-zhu, ZHAO Jia-yu, ZHANG Mi*

(Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, International Joint Laboratory on Climate and Environment Change, Jiangsu Key Lab of Agricultural Meteorology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China)., 2018,38(10)：3914~3924

Ebullition is one of the main pathways for CH4emission. To quantify CH4ebullition flux and its ratio to total CH4emission flux over algae zone of Lake Taihu, floating chamber method was utilized in this study in the Meiliang Bay of Lake Taihu during spring and summer time. The results showed that daytime CH4ebullition flux was obviously higher than that of nighttime in both spring and summer seasons. The mean CH4ebullition flux and its ratio to total CH4flux in spring were 1.843nmol/(m2·s) and31.2% respectively and that in summer were 104.497nmol/(m2·s) and 68.6%. The results indicated that the dominant CH4emission pathway was diffusionin spring and different from spring, ebullition played important role in summer. Temperature (air temperature, surface water temperature, and sediment temperature) and air pressure were significantly correlated to CH4ebullition emission at hourly and daily scale. The CH4ebullition emission increased exponentially with increasing temperature and increased linearly as air pressure decreased. This study can provide important basic data for accurately estimating total CH4emission in Lake Taihu basin and clarifying the contribution of CH4emission from lakes in China to the global carbon cycle.

algae zone of Lake Taihu；floating chamber；methane flux；ebullition flux；ratio of ebullition flux；meteorological factors

X511

A

1000-6923(2018)10-3914-11

蒲旖旎(1995-),女,四川營(yíng)山人,南京信息工程大學(xué)碩士研究生,主要從事地氣交換研究.發(fā)表論文1篇.

2018-03-26

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41575147)

* 責(zé)任作者, 講師, zhangm.80@nuist.edu.cn