核廢料儲罐近域環(huán)境中溫濕度長期演變預測

黃彥良，鄭珉，張琦超,3，路東柱，王秀通，KUNTE Hans-J?rg，SAND Wolfgang

（1.中國科學院海洋研究所，山東 青島 266071；2.中國科學院海洋大科學研究中心，山東 青島266071；3.中國科學院大學，北京 100049；4.Federal Institute for Materials Research and Testing,Berlin D-12205; 5.東華大學 環(huán)境科學與工程學院，上海 201620；6.Technical University and Mining Academy Freiberg, Freiberg D-09596; 7.University Duisburg-Essen, Essen D-47057）

核廢料由于具有放射性強、壽命長、釋熱量高和毒性大等特點而引起了國際上的普遍關(guān)注。如何有效合理并安全地處置核廢料，使其對人類的生存環(huán)境產(chǎn)生盡可能小的危害成為核廢料處置中的重點問題。目前國際上公認的安全可靠且技術(shù)上可行的處置方法是深地質(zhì)處置[1]，具體又可以有直接埋藏、緩沖/回填和加混凝土緩沖層等埋藏方式。

高放射性核廢料中的放射性核素由于具有長衰變周期和發(fā)熱量大的性質(zhì)，使得儲罐周圍的環(huán)境在填埋后的中長期都會受到核廢料固化體的熱影響。Shaw-Yang Yang等人發(fā)現(xiàn)，對溫度分布產(chǎn)生影響的四個主要參數(shù)是核廢料衰變熱、緩沖材料和圍巖的熱學性質(zhì)、處置間隔和圍巖的厚度[2]。剛關(guān)閉的儲庫是干燥的，圍巖中的地下水會在高壓水頭的作用下向緩沖/回填材料內(nèi)部發(fā)生滲透，使得儲罐周圍緩沖材料的飽和度逐漸上升，同時也改變著緩沖/回填材料的孔隙液成分及其 pH，在核廢料儲罐表面形成了一個隨時間而變化的環(huán)境。

當核廢料儲罐長期浸泡在一種濕熱的環(huán)境下，極大地提高了儲罐發(fā)生腐蝕破損的可能性，因此得到儲罐表面溫濕度的演變規(guī)律對于儲罐表面腐蝕環(huán)境的研究及核安全具有重要意義。

1 溫度

1.1 直接埋藏

法國[3]利用不銹鋼廢物容器裝載高放廢料玻璃固化體，然后將廢物容器放入直徑為0.59 m、高1.6 m、厚55 mm的厚鋼處置容器中，最后在粘土巖中層進行水平處置。處置巷道半徑為 0.7～2.5 m，處置單元長30 m，內(nèi)含厚25 mm的碳鋼金屬套筒，各廢物包間填充緩沖材料。對于高放廢料而言無緩沖材料回填，而乏燃料處置容器周圍則需要填充膨潤土緩沖材料[4]。建立模型中假設玻璃固化體高放廢物包的釋熱功率每 30年減少1/2，廢物包冷卻貯存60 年后，輻射水平為250 Sv/h。表面最高溫為90 ℃。

澳大利亞[5]利用直徑為0.520 m、高1.375 m、厚50 mm的低合金鋼作為外包裝材料，里面裝有直徑為0.39 m、高 1.245 m不銹鋼廢物罐。外包裝（低合金鋼）與儲罐（不銹鋼）之間用震實的陶瓷粉末填充。鉆孔高3.875 m，半徑為0.6 m，緩沖材料是壓碎的氧化鎂。釋熱功率計算模型與瑞典、芬蘭等國家的指數(shù)疊加函數(shù)類似，設地面溫度為 20 ℃，初始巖石溫度為45 ℃。廢物固化體最高溫度限值設置為330 ℃。

1.2 膨潤土緩沖/回填

加拿大[3]將乏燃料裝在直徑為1.247 m、長3.909 m、間距為8 m的包裝容器中，該包裝容器內(nèi)殼為96 mm厚的耐高壓碳鋼，外殼為25 mm厚的防腐銅殼。水平置于直徑為2.5 m，間距為20 m的處置巷道中。釋熱功率計算模型與其他國家類似，假設乏燃料在處置前已經(jīng)冷卻30年，燃料罐外表面最高溫度不超過120 ℃，地表溫度為5 ℃。

以國際合作項目DECOVALEX III中課題Task3 BMT1為模擬對象，利用有限元程序?qū)θ毡緲?gòu)想的核廢料處置概念庫近場的溫度及飽和度進行分析[7]。建立如下模型：處置巷道的高度與寬度均為5 m，且各巷道中心之間的距離為 10 m，其底板下的處置孔直徑為2.22 m、深度為4.13 m，孔中心之間的距離為4.44 m。玻璃固化體周圍和孔之間的空隙填充近0.6 m厚的緩沖回填材料，并對坑道進行封堵。對玻璃化固體進行熱輸出函數(shù)表達，假設緩沖及回填材料的初始溫度分別是45 ℃和20 ℃，緩沖層及回填材料的初始含水量是 7%（飽和度為 0.28），則飽和時含水量是25%。

1.3 混凝土緩沖層

比利時[8-9]首先將兩個裝有玻璃固化體的廢物容器串聯(lián)橫放在一個直徑約0.5 m、長 2.8 m、厚30 mm的碳鋼外包裝容器內(nèi)，然后將其水平橫放入外徑大約1.9 m、長4.2 m、厚 6 mm的不銹鋼超級容器中，兩容器間空隙用約0.7 m厚的硅酸鹽基（OPC）混凝土緩沖層包圍。巷道與超級容器間先用膠結(jié)緩沖材料回填，再用混凝土等回填材料進行密封。

建立模型中源項的釋熱功率以 P=Aiexp(λit)對外輸出。得到其釋熱量在處置的前100年急劇下降，但200年以后趨于平緩。處置剛開始時的圍巖初始溫度為16 ℃。將各個國家核廢料儲庫模擬得到的溫度時間曲線進行匯總，如圖1所示。

1.4 分析

對于直接埋藏的儲存方式而言，法國儲庫密封部分的內(nèi)表面在處置15～20年后達到最高溫度70～75 ℃；澳大利亞處置中對于冷卻10年的20%的高放廢料，其最高溫在5年左右到達，而對于冷卻5年的10%的高放廢料的處置，約在1年達到峰值溫度。

對于具有膨潤土緩沖/回填材料的處置方式而言，瑞典燃料罐表面溫度會在較短時間內(nèi)快速上升而達到峰值，隨后逐漸下降，下降速度隨時間增加而不斷減小，趨于平緩，峰值溫度大約在處置7～10年后出現(xiàn)。芬蘭得到的燃料罐表面溫度峰值為 84.7 ℃，在2～4年后出現(xiàn)。加拿大燃料罐表面在處置10年后達到峰值溫度，且最高溫度為 117.4 ℃。日本處置庫經(jīng)過2000年的模擬分析，溫度在開始階段快速上升，約在19年時達到峰值84.3 ℃，之后下降，約在100 年時降為54.2 ℃，再往后變化很緩慢，約在1000年時降低至46.0 ℃。

對于具有混凝土緩沖層的比利時核廢料儲罐，其表面溫度在處置開始后 3～5年內(nèi)快速上升，并在約 5年時達到峰值溫度，之后溫度隨時間增加不斷降低但溫降速率減緩，100年后最終趨于平緩約為36 ℃。

從以上各國核廢料儲罐表面溫度的模擬研究，可認為核廢料儲罐表面溫度在20年內(nèi)就可以達到最高溫，一般為10年左右。為保安全，核廢料儲罐表面最高溫應設計不超過100 ℃，約在處置后10 000年時降低至 30 ℃左右。我國測試的圍巖溫度和深度的關(guān)系也表明了與加拿大同樣的線性規(guī)律，溫度梯度為0.0024 ℃/m，地表溫度假定為10 ℃，則處置庫埋深位置的溫度則為22 ℃[3]。根據(jù)以上結(jié)論，可以推測我國核廢料儲罐表面溫度的時間演變趨勢如日本結(jié)果，且隨后的時間逐漸緩慢降低至圍巖溫度。

中國對核廢料儲罐的研究起步較晚，研究尚淺，但也有相應成就。沈珍瑤等[10]將高放廢物處置庫固化體內(nèi)外的輻射劑量場作為熱源疊加到溫度場計算方程中，得到儲罐表面最高溫度在處置后10年出現(xiàn)，約90 ℃，在處置后的20～100年溫度有較大幅度下降，在處置后10 000 年，溫度降至比初始溫度高10 ℃。我國臺灣的楊紹洋等[2]也對核廢料儲庫瞬時熱量傳遞進行了建模研究，模擬結(jié)果表明，單孔處置邊界以及多孔處置廢料儲罐間距的設定對溫度影響較大，在適宜的處置間距下得到儲罐表面溫度峰值為87.86 ℃，約16年可以達到。

2 飽和度

2.1 國外儲庫研究情況

2.1.1 短期模擬

利用瑞士的儲庫模型[11-12]，在直徑為2.4 m、長18.8 m的試驗處置坑道的水平軸向上放置兩個加熱器。加熱器與處置坑道間填充緩沖/回填材料，膨潤土約75 cm厚。加熱器最初以1200 W的熱量恒定供熱，直到加熱器與膨潤土接觸面達到最高溫度100 ℃，然后控制溫度恒定不變；3年后（1095天）斷掉熱源。假設膨潤土和巖石的初始溫度均是 12 ℃，膨潤土的初始飽和度是 0.46。靠近加熱器表面的膨潤土溫濕度模擬變化結(jié)果如圖2所示。

由圖2可以看出，溫度在加熱后第21天便可達到最高值，隨后溫度值變化很小而達到穩(wěn)定。在冷卻期（3年后）溫度開始急劇下降，最終降至一穩(wěn)定值。與此同時，飽和度隨時間急劇減小至某一值后基本維持不變，斷掉熱源后進入冷卻期，飽和度逐漸回升。

2.1.2 短期測量

西班牙[13]也進行了核廢料儲罐處置環(huán)境在模擬加熱5年以及冷卻4個月過程中溫濕度的原位模擬測量。儲罐直徑為0.9 m、長4.54 m，間距1 m，儲罐與圍巖環(huán)形區(qū)域緩沖回填約 75 cm厚膨潤土。在加熱初始階段，儲罐表面溫度快速升高并達到最大值，隨著冷卻階段的到來，其表面溫度自然冷卻，約3個月便降低至室溫。相對濕度一開始隨溫度的升高而降低，在加熱階段，相對濕度一直維持在較低水平，但到達冷卻階段時，相對濕度有所回升。從短期的原位模擬測量可以得到核廢料儲罐近域環(huán)境溫濕度的變化受到核廢料衰變釋熱及地下水入滲的雙重影響。得到了與瑞士模擬結(jié)果相似的結(jié)論。

2.1.3 短期模擬與測量

英國的P.J.Cleall等人對瑞典 SKB 原型儲庫進行了600天的測量結(jié)果與模擬結(jié)果的分析[14]。模型中分為兩個區(qū)域，各有4個和2個同等規(guī)格的處置鉆孔，同區(qū)域相鄰鉆孔間距 6 m，銅外包裝材料直徑為1.05 m，則緩沖回填材料厚度為35 cm。溫度在加熱初期快速升高且模擬和實驗結(jié)果符合很好，在邊緣鉆孔中的儲罐近域環(huán)境的模擬和實驗結(jié)果均在約 400天后完全飽和；而位于中間部分的儲罐表面在測量最后（600天）仍未飽和，且初始出現(xiàn)了干燥過程。由此結(jié)論同樣可以推測出 70 cm厚膨潤土緩沖回填材料達到飽和要2～5年或更久。

2.1.4 長期模擬

日本對高放廢料處置進行了長期的溫濕度模擬[7]，模擬結(jié)果如圖2所示。將瑞士和日本概念模型進行數(shù)值模擬得到的儲罐近域環(huán)境溫濕度隨時間變化的長短期模擬曲線進行比較分析，由短期模擬發(fā)現(xiàn)，核廢料儲罐周圍溫度變化主要受廢料熱釋放影響，溫度很快（21天）達到平衡，膨潤土孔隙液含水量會做出即時響應，但因加熱器僅加熱3年，后續(xù)飽和情況不得而知。對于日本長周期儲罐表面變化情況，其早期情況與瑞士短期模擬相似，有理由依據(jù)日本模型進行長期預測。對于含水量而言，在開始后的一個時期內(nèi)變化不大（有所降低），在約3.73年后才明顯上升，約在10年時達到飽和。

2.2 國內(nèi)研究情況

國內(nèi)也進行了相關(guān)方面的研究，但主要是短期的實驗和模擬研究。劉月妙等[15]利用高廟子鈉基膨潤土作為緩沖回填材料，組裝并運行了中國模擬高放廢物地質(zhì)處置室 1:2尺寸的大型試驗臺架（China-Mock-Up）。經(jīng)過近2年測量的模擬，結(jié)果與其他國家的總體趨勢基本相符，加熱器表面的溫度隨著加熱的進行先逐漸升高，然后在恒溫階段隨著室溫的變化而變化。模擬的近域環(huán)境中飽和過程相對復雜，但同樣表現(xiàn)出先干燥后飽和的過程。

2.3 國內(nèi)外對緩沖材料膨潤土含水量的研究

對于膨潤土含水量（飽和程度）的研究主要集中在小型實驗的研究。英國的S.C.Seetharam等[16]通過小型基地膨潤土實驗即 2.5 cm厚的高壓實膨潤土低溫（35 ℃）端注入花崗巖間隙水，另一端溫度維持在 60 ℃，得到該膨潤土單元在16天即達到飽和。若由此僅線性外推則對于 70 cm厚的膨潤土而言，達到飽和至少需要 1.23年，但真實情況下飽和時間與膨潤土厚度并非簡單的線性關(guān)系，則可以推斷處置概念模型中儲罐近域環(huán)境達到地下水飽和要在 1年以后。國內(nèi)的葉為民[17]也利用類似的方法對 15 cm厚的高廟子高壓實膨潤土進行了體積含水率的測量，得到距離滲透源 3 cm 處僅需要 600 h 就可以達到90%的相對濕度；在6 cm 處則需要3600 h達到同樣的相對濕度；對于更遠的距離就需要更多的時間。若以 6 cm厚度滲透時間線性計算，則 80 cm需要約48 000 h（5.6年的時間），且厚度越深的地方達到飽和并非線性關(guān)系，時間會更長，得到了與日本模擬相同的結(jié)論，即核廢料儲罐表面達到地下水飽和需要10年左右的時間。

2.4 分析

通過各國對核廢料儲罐近域環(huán)境飽和度的測量或模擬分析，加上對緩沖回填材料膨潤土飽和度的小型實驗研究，可以得到儲罐近域環(huán)境在剛填埋后，其含水量未受到地下水滲入的影響，主要受到儲罐中核廢料衰變釋放的熱影響。溫度明顯升高，導致其含水量下降，但隨后會因地下水的滲入得到補充，長時間后會達到飽和。一般研究在 3年左右含水量明顯增加，飽和度快速升高，約在10年左右達到飽和，含水量幾乎恒定。需要注意模擬過程中控制方程的差異會導致含水量在各個處置階段的不同，從而導致到達飽和含水量的時間也不盡相同。基于以上，在分析核廢料儲罐表面環(huán)境中緩沖材料膨潤土含水量的時間演變時可參考圖2中日本的模擬結(jié)果。

3 結(jié)論

文中主要通過對國內(nèi)外有關(guān)核廢物處置庫近域環(huán)境預測和模擬的相關(guān)文獻和報告的調(diào)研，并簡要敘述了我國在該領域上所做的工作。主要得到以下結(jié)論。

1）從依據(jù)各國核廢料處置庫幾何模型及邊界條件得到的核廢料儲罐表面溫度演變曲線中，可以得到幾乎一致的溫度變化趨勢，即初始時溫度快速升高，至溫度峰值后逐漸下降，最后趨于平緩。雖然各國儲庫模型得到的峰值溫度到達時間存在差異，但可認為在20年內(nèi)就可以達到最高溫，一般為10年左右，約在處置后10 000年時降低至30 ℃左右。為安全起見，最高溫應設計低于100 ℃。

2）根據(jù)瑞士、西班牙及瑞典短期儲庫中儲罐表面膨潤土溫濕度的測量結(jié)果不難發(fā)現(xiàn)，膨潤土的飽和度受到核廢料衰變釋熱及地下水入滲的雙重影響，早期以核廢料衰變主導，后來受地下水入滲影響顯著。一般認為儲罐表面膨潤土在 3年左右含水量明顯增加，約10年左右達到飽和，但要注意模型選取中控制方程對模擬結(jié)果的影響。