制絲工藝參數(shù)對(duì)卷煙主流煙氣苯并芘釋放量的效應(yīng)分析

肖克毅 戴亞 楊文敏

摘要：為考察主流煙氣苯并芘釋放量受不同卷煙制絲工藝參數(shù)[切絲寬度（X1）、HT工作蒸汽壓力（X2）、熱風(fēng)溫度（X3）、熱風(fēng)風(fēng)門(mén)開(kāi)度（X4）、筒壁溫度（X5）和筒體轉(zhuǎn)速（X6）]的影響規(guī)律，運(yùn)用均勻設(shè)計(jì)法制備不同試驗(yàn)樣品，用二次多項(xiàng)式逐步回歸法建立模型，通過(guò)分析單因素效應(yīng)、雙因素效應(yīng)、邊際效應(yīng)，并進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化和試驗(yàn)驗(yàn)證，明確了卷煙6種制絲工藝參數(shù)對(duì)主流煙氣苯并芘釋放量的影響。結(jié)果表明，6種參數(shù)對(duì)卷煙主流煙氣苯并芘釋放量的影響順序?yàn)閄3>X1>X5>X6>X4>X2；兩兩因素交互作用明顯的有X3和X5、X4和X6、X5和X6；X3對(duì)主流煙氣苯并芘的影響最顯著，隨X3的增大主流煙氣苯并芘釋放量下降明顯。

關(guān)鍵詞：卷煙；均勻設(shè)計(jì)法；苯并芘；制絲工藝

中圖分類號(hào)：TS452+.3 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：0439-8114（2018）17-0070-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2018.17.018 開(kāi)放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識(shí)碼（OSID）：

Abstract： A mathematical model and model analysis were applied to investigate the influence of cigarette spinning process factors on B[a]P yield in cigarette mainstream smoke， including cutting width（X1）， HT working steam pressure（X2）， air temperature（X3）， hot air damper opening degree（X4）， the temperature of the tube wall（X5） and cylinder speed（X6）. The single factor effect， double factor effect and marginal effect were analyzed. The results showed that， the order of the effect of six factors on the B[a]P yield was：X3>X1>X5>X6>X4>X2； the two obvious interacting factor pairs were：X3 and X5、 X4 and X6、X5 and X6；The most significant effect is X3 on cigarette mainstream smoke of B[a]P， and with the increase of X3，B[a]P release in mainstream smoke decreased significantly.

Key words： cigarette； mathematical model； B[a]P； spinning process

隨著中國(guó)加入《國(guó)際煙草控制框架公約》，吸煙和健康問(wèn)題越來(lái)越成為大眾關(guān)心的焦點(diǎn)。謝劍平等[1]通過(guò)研究確定了7種成分作為卷煙主流煙氣中的代表性有害成分，苯并芘（B[a]P）等為其中之一。B[a]P是煙草在高溫缺氧條件下不完全燃燒，并通過(guò)各種有機(jī)物熱解、聚合所生成的產(chǎn)物。目前卷煙煙氣中已鑒別出約30種有致癌性的稠環(huán)芳烴，其中 B[a]P最典型，致癌性最高[2，3]。減少或者去除卷煙煙氣中的苯并芘物質(zhì)已成為煙草降焦減害方面的重要研究方向。

切絲寬度、HT工作蒸汽壓力、熱風(fēng)溫度、熱風(fēng)風(fēng)門(mén)開(kāi)度、筒壁溫度、筒體轉(zhuǎn)速作為制絲關(guān)鍵工序的重要參數(shù)，對(duì)煙絲的化學(xué)成分、物理特性和感官質(zhì)量有重要影響[4，5]。國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)這些工藝參數(shù)有過(guò)較多研究，大多采用單因素循環(huán)法或簡(jiǎn)單的組合性研究[6-9]，并未將單因素貢獻(xiàn)率的比較，兩兩因素的交互間影響及邊際效應(yīng)等進(jìn)行綜合討論。為此本研究采用均勻設(shè)計(jì)法進(jìn)行試驗(yàn)[10]，利用多項(xiàng)式逐步回歸建立數(shù)學(xué)模型進(jìn)行分析，旨在較寬的水平范圍內(nèi)研究單因素，多因素制絲工藝參數(shù)對(duì)卷煙主流煙氣苯并芘釋放量的影響，討論了單因素貢獻(xiàn)率和邊際效應(yīng)，為工藝參數(shù)的進(jìn)一步優(yōu)化提供理論指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 材料與設(shè)備

材料：某牌號(hào)三類烤煙型卷煙（涪陵卷煙廠）。

設(shè)備：SQ313切葉絲機(jī)（昆明船舶制造有限責(zé)任公司）；直線型吸煙機(jī)（英國(guó)，CERULEAN公司）；旋轉(zhuǎn)振蕩器（國(guó)華電器有限公司）；電子天平（感量0.000 1 g，Mettler Toledo儀器公司）；超純水系統(tǒng)（德國(guó)，SGwater公司）；SKALAR流動(dòng)分析儀（荷蘭，SKALAR公司）。

1.2 方法

1.2.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)、建模及模型分析 選擇制絲工藝重點(diǎn)工序中切絲寬度（X1）、HT工作蒸汽壓力（X2）、熱風(fēng)溫度（X3）、熱風(fēng)風(fēng)門(mén)開(kāi)度（X4）、筒壁溫度（X5）和筒體轉(zhuǎn)速（X6）6個(gè)因素，采用均勻設(shè)計(jì)法[11]進(jìn)行試驗(yàn)設(shè)計(jì)，共7個(gè)組合，3次重復(fù)（表1），由于各因素的量綱和數(shù)量級(jí)不一致，為便于統(tǒng)計(jì)分析，采用極差歸一化變換[12]對(duì)試驗(yàn)設(shè)計(jì)的各因素進(jìn)行變換（表2）。以卷煙主流煙氣苯并芘釋放量為因變量，采用二次多項(xiàng)式逐步回歸方法建立模型，并采用因子主效應(yīng)分析法計(jì)算了模型中各因素的貢獻(xiàn)率；對(duì)模型中涉及的兩兩因素，將相應(yīng)其他4因素置于高中低（1、0.5、0）水平下，采用等高線分析法分析了兩兩因素的交互作用及對(duì)卷煙主流煙氣苯并芘釋放量的影響；用求解各因素的偏導(dǎo)數(shù)來(lái)反映試驗(yàn)范圍內(nèi)該因素對(duì)因變量的影響方向；而在求解各因素偏導(dǎo)數(shù)基礎(chǔ)上討論函數(shù)的最小最大值反映了苯并芘釋放量的邊際效應(yīng)[13]。

1.2.2 卷制要求 按照表1中涉及的因素進(jìn)行卷煙樣品卷制，煙絲等其余參數(shù)保持不變，在GB/T 16447-1996[14]規(guī)定條件下平衡48 h。

1.2.3 苯并芘釋放量的檢測(cè) 依據(jù)相關(guān)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[15]對(duì)樣品卷煙主流煙氣中苯并芘釋放量進(jìn)行檢測(cè)。

2 結(jié)果與討論

2.1 苯并芘釋放量的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

卷煙樣品主流煙氣苯并芘釋放量檢測(cè)結(jié)果的描述性統(tǒng)計(jì)見(jiàn)表3。從表3可知，偏度系數(shù)略大于0，為正偏峰，峰度系數(shù)略大于0，為平闊峰，數(shù)據(jù)稍顯分散；標(biāo)準(zhǔn)差和變異系數(shù)均較小，偏度系數(shù)和峰度系數(shù)的絕對(duì)值均較小，說(shuō)明苯并芘釋放量的各個(gè)數(shù)據(jù)分布比較對(duì)稱，接近正態(tài)分布，總體的協(xié)調(diào)性較好，可作為一個(gè)整體進(jìn)行分析評(píng)價(jià)。

2.2 回歸分析模型

以表3中各因素為自變量，苯并芘釋放量為因變量，p不小于0.01為變量剔出標(biāo)準(zhǔn)，通過(guò)回歸方法得到的數(shù)學(xué)模型為：

Y=13.2+0.590 X12-0.314 X32-0.538 X3X5-0.010 6 X4X6-2.61 X5X6

對(duì)該模型進(jìn)行F檢驗(yàn)，F(xiàn)值Df=（5，1）94 897.65，表明二次回歸方程本身達(dá)到顯著水平；決定系數(shù)R2=0.999 9，表明模型擬合度良好，具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義；殘差獨(dú)立性檢驗(yàn)，Durbin-Watson統(tǒng)計(jì)量d=2.38，說(shuō)明殘差無(wú)自相關(guān)性。

2.3 因子主效應(yīng)分析

統(tǒng)計(jì)得到各因子的貢獻(xiàn)率分別為：熱風(fēng)溫度1.492、切絲寬度0.999、筒壁溫度0.996、筒體轉(zhuǎn)速0.969、熱風(fēng)風(fēng)門(mén)開(kāi)度0.470和HT工作蒸汽壓力0。此統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明熱風(fēng)溫度的貢獻(xiàn)率最高，說(shuō)明熱風(fēng)溫度對(duì)主流煙氣中苯并芘釋放量的影響程度最高，在制絲工藝中必須充分注意；其次分別為切絲寬度、筒壁溫度和筒體轉(zhuǎn)速；熱風(fēng)風(fēng)門(mén)開(kāi)度影響最弱；而HT工作蒸汽壓力為0，表明對(duì)苯并芘釋放量無(wú)影響。

2.4 單因素對(duì)苯并芘釋放量的影響

2.4.1 熱風(fēng)溫度 單因素分析可深入研究某一特定因素在其余因素設(shè)定為不同水平時(shí)對(duì)因變量的影響規(guī)律[16，17]。設(shè)定X1、X2、X4、X5和X6為高（1）、中（0.5）、低（0）3個(gè)水平，根據(jù)回歸方程得到熱風(fēng)溫度（X3）對(duì)苯并芘釋放量的影響關(guān)系（圖1）。通過(guò)關(guān)系式方程和圖1可知，當(dāng)其他5個(gè)因素為高（1）、中（0.5）兩個(gè)個(gè)水平時(shí)，隨著X3的增大，苯并芘釋放量逐漸減小且減小趨勢(shì)越加明顯。當(dāng)其他5個(gè)因素為低（0）水平時(shí)，隨著X3的增大苯并芘釋放量先增高達(dá)極大值，再逐漸減小且減小趨勢(shì)明顯；而X3水平不變時(shí)，增高其他5個(gè)因素苯并芘釋放量會(huì)減小。

2.4.2 切絲寬度 設(shè)定X2、X3、X4、X5和X6為高（1）、中（0.5）、低（0）3個(gè)水平，根據(jù)回歸方程得到切絲寬度（X1）與苯并芘釋放量的影響關(guān)系（圖2）。由圖2可知，X1與苯并芘釋放量呈正相關(guān)，隨X1的增大，苯并芘釋放量會(huì)逐漸增大；而X1水平不變時(shí)，其他5個(gè)因素增高苯并芘釋放量會(huì)減小。

2.4.3 筒壁溫度 設(shè)定X1、X2、X3、X4和X6為高（1）、中（0.5）、低（0）3個(gè)水平，得到筒壁溫度（X5）與苯并芘釋放量的影響關(guān)系（圖3）。由圖3可知，其他因素在低水平時(shí)苯并芘釋放量為固定值；當(dāng)其他因素在高和中兩個(gè)水平時(shí)，X5和苯并芘釋放量呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)，隨X5的增大，苯并芘釋放量逐漸減少；而X5水平不變時(shí)，其他5個(gè)因素增高苯并芘釋放量會(huì)減小。

熱風(fēng)風(fēng)門(mén)開(kāi)度和筒體轉(zhuǎn)速對(duì)苯并芘釋放量的影響關(guān)系與筒壁溫度相似，均呈負(fù)效應(yīng)，分析方法同上。

2.5 雙因素的交互作用

采用等高線分析法對(duì)因素間交互作用進(jìn)行分析，利用DPS軟件對(duì)回歸方程繪制等高線圖可知，兩兩因素的交互作用均達(dá)到顯著水平的有X3和X5、X4和X6、X5和X6。因此，在相應(yīng)其他4個(gè)因素置于高（1）、中（0.5）、低（0）水平下，根據(jù)回歸方程得到每組兩兩因子的交互作用和對(duì)主流煙氣苯并芘的影響關(guān)系圖（方程在一定取值范圍內(nèi)出現(xiàn)的負(fù)值，只表示在軟件計(jì)算下苯并芘釋放量的變化趨勢(shì)，實(shí)際并不會(huì)出現(xiàn)）。具體分析如下。

2.5.1 X3和X5的交互作用 模型中的X1，X2，X4和X6固定在高、中、低（1、0.5、0）水平下，得出X3和X5兩個(gè)因素與主流煙氣苯并芘釋放量的因子模型和影響圖形（圖4）。由圖4可見(jiàn)，當(dāng)其他4個(gè)因素固定在高、中、低水平時(shí)，X3與X5的交互曲線是相似的。當(dāng)X3、X5均處于高水平（0.5

2.5.2 X5和X6的交互作用 模型中的X1、X2、X3和X4固定在高、中、低（1、0.5、0）水平下，得出X5和X6兩個(gè)因素與主流煙氣苯并芘釋放量的因子模型和影響圖形（圖5）。由圖5可見(jiàn)，當(dāng)其他4個(gè)因素固定在高、中、低水平時(shí)，X5與X6的交互曲線是相似的。當(dāng)X5、X6均處于高水平（0.5

2.5.3 X4和X6的交互作用 模型中的X1、X2、X3和X5固定在高、中、低（1、0.5、0）水平下，得出X4和X6兩個(gè)因素與主流煙氣苯并芘釋放量的因子模型和影響圖形（圖6）。由圖6c可見(jiàn)，其他4個(gè)因素固定在低水平時(shí)，當(dāng)X4和X6高水平（0.5

2.6 主流煙氣苯并芘釋放量邊際效應(yīng)

對(duì)回歸方程求一階偏導(dǎo)數(shù)，比較各工藝水平變化對(duì)主流煙氣苯并芘釋放量影響的速率，設(shè)定其他5個(gè)因素在高（1）、中（0.5）、低（0）水平下每個(gè)工藝因素的邊際苯并芘釋放量效應(yīng)關(guān)系式（表4）。由表4可知，X3對(duì)苯并芘釋放量的影響速率絕對(duì)值均隨其他因素水平的增加而增大，負(fù)效應(yīng)影響不斷增強(qiáng)，表明高水平下增加X(jué)3可使苯并芘釋放量迅速減少；X5、X6和X4對(duì)苯并芘釋放量影響的變化率依次變慢，均為負(fù)效應(yīng)；X1對(duì)苯并芘釋放量的影響速率在高、中、低水平下均為正效應(yīng)，且速率絕對(duì)值不變，表明提高X1使苯并芘釋放量均勻增加。這也印證了單因素效應(yīng)分析結(jié)果，即各因素在不同水平下對(duì)苯并芘釋放量的影響變化速率越快，在其相應(yīng)的單因素苯并芘釋放量效應(yīng)關(guān)系圖中的斜率也越大；反之亦然。

3 小結(jié)

通過(guò)各種分析，不同工藝參數(shù)對(duì)卷煙主流煙氣苯并芘釋放量的影響貢獻(xiàn)率排序?yàn)闊犸L(fēng)溫度>切絲寬度>筒壁溫度>筒體轉(zhuǎn)速>熱風(fēng)風(fēng)門(mén)開(kāi)度>HT工作蒸汽壓力。

本研究選擇了6種卷煙工藝指標(biāo)，與前人大量文獻(xiàn)相比更全面地反映出卷煙成型過(guò)程中不同工藝對(duì)卷煙主流煙氣苯并芘釋放量的影響；在分析方法上運(yùn)用均勻設(shè)計(jì)法，利用多項(xiàng)式逐步回歸建立數(shù)學(xué)模型后進(jìn)行相關(guān)分析，能在確保統(tǒng)計(jì)學(xué)意義的條件下有效降低試驗(yàn)次數(shù)。通過(guò)主效應(yīng)、雙因素交互作用和邊際效應(yīng)分析等能有效量化單因素、多因素卷煙材料對(duì)卷煙主流煙氣苯并芘釋放量的影響大小。分析數(shù)據(jù)進(jìn)行參數(shù)組合尋優(yōu)并驗(yàn)證，確保了重現(xiàn)性。

上述研究結(jié)論是針對(duì)同一葉組配方得出的，對(duì)于不同葉組或配方組成的情況值得深入探究。

參考文獻(xiàn)：

[1] 謝劍平，劉惠民，朱茂祥，等.卷煙煙氣危害性指數(shù)研究[J].煙草科技，2009（2）：5-15.

[2] 張巖磊.卷煙降焦工程[M].北京：中國(guó)輕工業(yè)出版社，2000.

[3] 金聞博，戴 亞.煙草化學(xué)[M].北京：清華大學(xué)出版社，1994.

[4] 王 廷，李 斌，朱文魁，等.葉絲滾筒干燥過(guò)程中化學(xué)成分的動(dòng)態(tài)變化特征研究[J].煙草科技，2010（11）：9-14.

[5] 白曉莉，鄒 泉，董 偉，等.工藝加工對(duì)再造煙葉致香成分、有害成分和感官質(zhì)量的影響[J].煙草科技，2009（10）：12-16.

[6] 王宗英，王建民，王海妮，等.基于均勻設(shè)計(jì)分析滾筒烘絲工藝參數(shù)對(duì)葉絲質(zhì)量的影響[J].煙草工藝，2011（8）：5-8.

[7] 趙藝強(qiáng)，連芬燕，吳清輝，等.卷煙紙對(duì)卷煙主流煙氣中氫氰酸的影響[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué)，2010，38（21）：17813-17815.

[8] 王 鵬，劉 華，曾 建，等.制絲工藝參數(shù)對(duì)主流煙氣中氫氰酸含量影響研究[J].湖北農(nóng)業(yè)科學(xué)，2011，50（2）：365-367.

[9] 譚蘭蘭，王 鵬，施豐成，等.制絲工藝參數(shù)對(duì)卷煙主流煙氣中苯并[a]芘及氫氰酸釋放量的影響研究[A].中國(guó)煙草學(xué)會(huì)工業(yè)專業(yè)委員會(huì)煙草工藝學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C].2009.19-23.

[10] 陳 立，徐漢虹，趙善歡.應(yīng)用均勻設(shè)計(jì)獲取復(fù)配農(nóng)藥最佳增效配方[J].華南農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)，2000，21（3）：33-35.

[11] 王曉波，王 錄，趙穎君，等.N、P、K三要素對(duì)水稻的蛋白質(zhì)效應(yīng)分析[J].吉林農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)，2001，23（3）：5-8.

[12] 劉慧敏，王宏強(qiáng)，黎 湘. 基于RPROP算法目標(biāo)識(shí)別的數(shù)據(jù)歸一化研究[J].現(xiàn)代雷達(dá)，2009，31（5）：55-60.

[13] 包和平，劉士彪，王曉波，等.N、P、K三要素對(duì)水稻產(chǎn)量的效應(yīng)分析[J].吉林農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)，2001，23（2）：5-8.

[14] GB/T 16447-1996，煙草和煙草制品 調(diào)節(jié)和測(cè)試的大氣環(huán)境[S].

[15] GB/T 21130-2007，卷煙 煙氣總粒相物中苯并[a]芘的測(cè)定[S].

[16] 肖克毅，譚蘭蘭，戴 亞，等.卷煙材料參數(shù)對(duì)主流煙氣氨釋放量的影響[J].煙草科技，2014（11）：50-56.

[17] 譚蘭蘭，汪長(zhǎng)國(guó)，馮廣林，等.不同材料組合對(duì)卷煙主流煙氣中苯并芘釋放量的研究[J].煙草科技，2015（3）：33-38.