伴生放射性礦產(chǎn)資源開發(fā)利用中的輻射水平

貝新宇

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029）

“伴生放射性礦產(chǎn)資源”在我國相關(guān)文獻(xiàn)中提及較多，國際上專業(yè)術(shù)語與之最接近的為 “Naturally Occurring Radioactive Material”，簡稱 “NORM”。我國環(huán)境保護(hù)部2013年發(fā)布的 《礦產(chǎn)資源開發(fā)利用輻射環(huán)境監(jiān)督管理名錄 （第1批）》明確將稀土、鈮鉭、鋯及氧化鋯、釩、石煤5個(gè)行業(yè)相關(guān)工業(yè)活動納入監(jiān)督管理。針對上述伴生放射性礦產(chǎn)資源開發(fā)利用活動，國內(nèi)外相關(guān)工業(yè)企業(yè)、科研機(jī)構(gòu)或管理部門 （IAEA、EC等）均開展過輻射水平監(jiān)測工作，對各環(huán)節(jié)產(chǎn)生的放射性核素及輻射狀況進(jìn)行調(diào)查，提出有關(guān)建議。

1 稀土

稀土元素廣泛應(yīng)用在電子、玻璃、水泥、陶瓷、磁鐵、超導(dǎo)、冶金等工業(yè)中，在核工業(yè)、航空航天、軍事、激光、微波領(lǐng)域也有非常重要的用途。稀土元素主要從獨(dú)居石、氟碳鈰礦、磷釔礦和含稀土的黏土中提取，這些礦物232Th活度濃度為幾Bq·g-1到幾百Bq·g-1。工作人員生產(chǎn)過程主要受到外照射和吸入內(nèi)照射影響。以采礦、選礦和化學(xué)加工獨(dú)居石提取稀土過程為例，工作人員接受的平均劑量為1～8 mSv·a-1，產(chǎn)生的氣態(tài)、液態(tài)流出物及固體廢物中232Th、228Ra活動濃度從幾十Bq·g-1到數(shù)千Bq·g-1，高于原料中活度濃度水平。

不同產(chǎn)地稀土礦石及生產(chǎn)過程產(chǎn)物中天然放射性核素含量見表1～2，稀土礦開發(fā)利用過程的輻射水平及放射性影響見表3～4［1］。

表1 稀土礦石中稀土、釷、鈾含量wB/%Table 1 The content of REE，thorium and uranium in tombarthite ore wB/%

表2 稀土生產(chǎn)過程產(chǎn)物主要放射性核素活度濃度/（Bq·g-1）Table 2 Activity concentrations of major radionuclide in the production process of tombarthite/（Bq·g-1）

表3 稀土生產(chǎn)過程各環(huán)節(jié)γ輻射劑量/（μSv·h-1）Table 3 The γ radiation dose/（ μSv·h-1） in each link of tombarthite production process

表4 稀土干法分離廠工作人員有效劑量/（mSv·a-1）Table 4 The effective dose/（mSv·a-1） for the staff in REE dry separation plant

由表2可知，稀土工業(yè)不同物料中鈾、釷、鐳含量差別較大。應(yīng)根據(jù)生產(chǎn)工藝特點(diǎn)重點(diǎn)關(guān)注活度濃度較高的放射性核素，采用差異化放射性核素去除措施。

由表3、4可知，稀土生產(chǎn)過程各環(huán)節(jié)γ輻射劑量不盡相同，且不同國家的γ輻射劑量所致工作人員有效劑量差異較大。根據(jù)輻射防護(hù)原則，應(yīng)采取針對性措施以降低工作人員有效劑量。

2 鈮、鉭

鈮、鉭廣泛應(yīng)用于國民經(jīng)濟(jì)各個(gè)領(lǐng)域，如合金生產(chǎn)、電子工業(yè)、石油、化學(xué)工業(yè)、超導(dǎo)材料、建筑材料、玻璃陶瓷工業(yè)、原子能工業(yè)以及醫(yī)學(xué)器官移植等。

鈮、鉭礦石中含有天然放射性元素，其生產(chǎn)過程中固體物料放射性特征見表5［2］。

我國某鉭鈮冶煉廠廢水、廢渣中放射性核素含量見表 6、 7［3］。

由表5可知，鈮生產(chǎn)過程中各類固體物料的放射性水平普遍較高，如脫泥中228Ra、燒綠石精礦中238U和232Th、鋇硫酸鹽中226Ra和228Ra、爐渣中232Th和228Ra。部分廢渣需按照放射性廢物要求進(jìn)行妥善處理、處置。

由表6、7可知，我國代表性鈮/鉭加工企業(yè)酸溶廢水中總β、酸溶渣中總α和總β活度濃度較高，酸溶工序需作為輻射防護(hù)重點(diǎn)關(guān)注環(huán)節(jié)，針對酸溶廢水需設(shè)計(jì)降低放射性水平的專門工藝。

表5 鈮生產(chǎn)過程中固體物料放射性特征/（Bq·g-1）Table 5 The radioactive characteristics/（Bq·g-1） of solid materials in the process of niobium production

表6 我國某鈮、鉭生產(chǎn)酸溶廢水放射性水平 /（Bq·L-1）Table 6 Radiation level of acid soluble waste water from niobium and tantalum production plant in China/（Bq·L-1）

表7 我國某鈮、鉭生產(chǎn)廢渣的放射性核素活度濃度/（Bq·kg-1）Table 7 Radionuclide activity concentration of waste solid materials from niobium and tantalum production plant in China/（Bq·kg-1）

3 鋯及氧化鋯

鋯在國民經(jīng)濟(jì)和日常生活中有廣泛的用途，可用于制造瓷磚、不透明劑、釉料、衛(wèi)生潔具，亦用于鑄造和玻璃工業(yè)中。鋯主要從鋯英石和斜鋯石中提取，尤以鋯英石為主。鋯英石在地質(zhì)環(huán)境形成過程中伴生少量放射性元素，如U、Th。商業(yè)鋯英石和斜鋯石中放射性核素含量見表8［4］。不同國家鋯英石處理、處置過程對工作人員產(chǎn)生的影響見表 9［4］。

由表8可知，因成礦條件不同，不同國家鋯礦物中放射性核素活度濃度有所差異，調(diào)查對象中以馬來西亞鋯英石放射性水平最高。

根據(jù)表9中美國、澳大利亞、南非等國家鋯英石磨碎廠工作人員個(gè)人劑量調(diào)查結(jié)果，各生產(chǎn)環(huán)節(jié)工作人員均受到γ外照射和灰塵吸入內(nèi)照射影響，內(nèi)、外照射劑量占總劑量份額不盡相同，應(yīng)采取防塵等防護(hù)措施來降低對工作人員的影響。

4 釩

釩礦露天開采過程主要放射性污染源包括大氣污染源、水污染源和固體廢棄物。我國一露天開采的釩礦礦區(qū)內(nèi)放射性異常測量統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表10，區(qū)內(nèi)γ值測量正常底數(shù)在封閉狀態(tài)中（鉆孔）比開放狀態(tài)（地表、露頭等）稍高。釩礦地表放射性核素含量水平見表11，礦石堆和礦石露頭處內(nèi)照射指數(shù)（IRa）和外照射指數(shù)（Ir）基本大于 1。

表8 商業(yè)鋯礦物中的放射性核素活度濃度/（Bq·g-1）Table 8 Radionuclide activity concentration/（Bq·g-1） in commercial zirconium minerals

表9 鋯英石磨碎廠工作人員個(gè)人劑量/（mSv·a-1）Table 9 Personal dose/（mSv·a-1） for the staff of zircon grinding factory

5 石煤

煤燃燒產(chǎn)生灰塵 （飛灰和鍋爐底灰或殘?jiān)覊m中的放射性水平要明顯高于煤，但一般不會超過1 Bq·g-1。揮發(fā)性放射性核素如210Po和210Pb可能在飛灰中積累。

應(yīng)該注意，由于地質(zhì)環(huán)境的影響原煤在形成過程中本身就含有放射性核素，表12中列出一些國家原煤中放射性核素活度濃度值［2］。煤燃燒后產(chǎn)物中放射性核素濃度見表13［5］。

由表12可知，不同國家原煤中238U、226Ra、210Pb、210Po等主要天然放射性核素活度濃度普遍高于1 Bq·g-1，其中希臘、匈牙利等可達(dá)到數(shù)百貝克每克，煤礦開采及加工過程放射性影響須引起足夠重視。此外，我國部分大型煤礦存在鈾煤共生現(xiàn)象，除根據(jù)管理要求開展輻射專題評價(jià)及日常監(jiān)測外，還需進(jìn)一步開展開采策略研究，確保資源有效利用和放射性影響最小化。

表10 釩礦礦區(qū)γ測量底數(shù)及異常下限統(tǒng)計(jì)Table 10 Statistics of γ measurement base and abnormal lower limit about vanadium mining area

表11 地表放射性核素含量分析結(jié)果Table 11 Analysis results of surface radionuclide content

表12 煤中放射性核素活度濃度/（Bq·g-1）Table 12 Radionuclide activity concentration/（Bq·g-1） in coal

表13 燃煤電廠廢渣中的放射性核素活度濃度/（Bq·g-1）Table 13 Radionuclide activity concentration/（Bq·g-1） in solid waste materials from coal-fired power plants

由表13可知，因煤礦成因和生產(chǎn)工藝的差異，不同國家燃煤電廠廢渣中的放射性核素活度濃度差別較大，但普遍高于1 Bq·g-1。根據(jù)需要，部分廢渣按照放射性廢物要求進(jìn)行妥善處理、處置。

6 建議

世界各國及有關(guān)國際組織對典型礦產(chǎn)資源開發(fā)利用過程放射性水平及其潛在影響程度日益重視，研究及監(jiān)管范圍逐步擴(kuò)大。根據(jù)上述輻射調(diào)查進(jìn)展匯總分析，結(jié)合相關(guān)要求和筆者工作經(jīng)驗(yàn)，提出如下管理限值建議。后續(xù)建議進(jìn)一步開展針對性 “三廢”排放限值研究。

6.1 篩選水平

伴生放射性礦產(chǎn)資源開發(fā)利用過程中，礦石廢石、尾礦的天然放射性控制標(biāo)準(zhǔn)為U-238系核素放射性水平不超過400 Bq·kg-1。

6.2 劑量約束值

伴生放射性礦產(chǎn)資源種類繁多，包括稀土、鈮鉭、鋯及氧化鋯、釩、石煤等，建議采用分級管理。視具體情況，工作人員劑量約束值分別可取1、2、5或10 mSv·a-1。