負(fù)載線(xiàn)圈功率和采樣錐孔徑對(duì)ICP離子源特性影響模擬研究

全 軍 孫萌濤

(1嶺南師范學(xué)院物理系，廣東 湛江 524048； 2北京科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院，北京 100083)

圖1 ICP炬管的二維幾何截面圖(id:內(nèi)徑；od:外徑)

電感耦合等離子體離子源(ICP)是質(zhì)譜分析中常用的離子源種類(lèi)之一。樣品元素在等離子體中心通道被電離后，通過(guò)采樣錐進(jìn)入第一級(jí)真空，而儀器的靈敏度和分析性能與負(fù)載線(xiàn)圈功率以及采樣錐孔徑有關(guān)[1-8]。S.Greenfield等通過(guò)測(cè)量Greenfield炬管的負(fù)載線(xiàn)圈功率和輸送到等離子體中的功率來(lái)計(jì)算二者間的輸送效率，發(fā)現(xiàn)對(duì)于高的負(fù)載功率40%～45%的估測(cè)效率是合理的[1]。M.A.Vaughan等測(cè)量了ICP在不同的負(fù)載線(xiàn)圈功率下的離子信號(hào)，結(jié)果顯示負(fù)載功率在高于1300W時(shí)對(duì)Hf+、W+、Pt+等元素離子沒(méi)有分析上的明顯優(yōu)勢(shì)[2]。S.B.Punjabi等通過(guò)數(shù)值模擬方法研究了負(fù)載線(xiàn)圈的結(jié)構(gòu)參數(shù)，如線(xiàn)圈匝數(shù)、匝間距、線(xiàn)圈半徑等對(duì)ICP形態(tài)分布的影響，研究結(jié)果表明通過(guò)調(diào)整線(xiàn)圈結(jié)構(gòu)來(lái)改變ICP的氣體溫度和流場(chǎng)分布可以滿(mǎn)足不同材料的分析要求[3]。在750W～1500W負(fù)載功率下，M.Aghaei等數(shù)值模擬研究了ICP的氣體溫度和流場(chǎng)分布，結(jié)果表明當(dāng)負(fù)載功率接近1500W時(shí)，0.4L·min-1左右的輔助氣流沒(méi)有流經(jīng)等離子體區(qū)，從而導(dǎo)致負(fù)載功率無(wú)法有效地向中心通道傳遞[4]。M.A.Vaughan等從實(shí)驗(yàn)上測(cè)量了0.51～0.94mm孔徑范圍內(nèi)的采樣錐對(duì)離子和其氧化物離子的影響，發(fā)現(xiàn)采樣錐孔徑越小，氧化物離子信號(hào)越強(qiáng)，由此推測(cè)氧化物離子的產(chǎn)生可能發(fā)生在采樣錐與等離子體相互作用的接觸面附近[5]。K.Hu等人采用1.3mm孔徑大小的采樣錐和差動(dòng)泵浦設(shè)計(jì)了四級(jí)真空的離子透鏡系統(tǒng)，可有效降低多原子離子和背景噪聲的干擾[6,7]。此外，大量研究表明，當(dāng)采樣錐孔徑大小分別為1.0mm和2.0mm時(shí)，通過(guò)采樣錐口的氣流速度大小與采樣錐孔徑無(wú)關(guān)，采樣錐孔徑高于中心氣流孔徑更有利于較大直徑的離子云通過(guò)[8]?；谏鲜鲅芯?，本文擬構(gòu)建三管嵌套式軸對(duì)稱(chēng)模型，采用數(shù)值模擬方法研究了負(fù)載線(xiàn)圈功率和采樣錐孔徑大小對(duì)ICP氣體溫度及流場(chǎng)分布的影響。研究結(jié)果表明：(1)增加負(fù)載功率能夠提高ICP高溫核心區(qū)的氣體溫度，但超過(guò)一定閾值后負(fù)載功率對(duì)中心通道上的氣體溫度無(wú)明顯影響；(2)采樣錐孔徑擴(kuò)大將導(dǎo)致負(fù)載功率難以輸送到中心通道上，負(fù)載功率較高時(shí)，中心通道的高溫區(qū)段部分(氣體溫度大于6000K)會(huì)變窄；負(fù)載功率較低則錐前氣體溫度會(huì)出現(xiàn)明顯下降，而且采樣錐孔徑擴(kuò)大后有利于分析易于擴(kuò)散的元素離子；(3)極低的負(fù)載功率或過(guò)大的采樣錐孔徑在中心氣流和輔助氣流的流動(dòng)交界面造成微小擾動(dòng)，但通過(guò)適當(dāng)提高負(fù)載功率可以有效消除這些擾動(dòng)。研究結(jié)果對(duì)于設(shè)計(jì)新的離子透鏡系統(tǒng)具有的指導(dǎo)一定意義。

1 模型與方法

主流ICP炬管結(jié)構(gòu)呈三管嵌套式軸對(duì)稱(chēng)，其截面如圖1所示。工作氣體氬氣從圖示的冷卻、輔助和中心3個(gè)入口進(jìn)入，氣流量數(shù)值分別為16L·min-1、1.0L·min-1和1.0L·min-1。高頻線(xiàn)圈工作頻率為27.12MHz。采樣錐孔徑Dsampler分別設(shè)為0.8mm、1.0mm、1.2mm。模擬使用Fluent 15.0軟件，電磁場(chǎng)方程通過(guò)用戶(hù)自定義標(biāo)量(UDS)求解，洛倫茲壓力源項(xiàng)和氬等離子體物性參數(shù)通過(guò)用戶(hù)自定義函數(shù)(UDF)加載[9,10]。本文中采用流經(jīng)負(fù)載線(xiàn)圈導(dǎo)線(xiàn)的高頻電流幅度值Icoil(31.81A～34.28A)表征負(fù)載線(xiàn)圈功率，這是因?yàn)樨?fù)載線(xiàn)圈向等離子體中輸送功率的效率不是固定的，除了受到工作氣體種類(lèi)(如Ar-ICP和He-ICP)的影響外，負(fù)載線(xiàn)圈本身的結(jié)構(gòu)，如匝數(shù)、匝間距以及線(xiàn)圈半徑都會(huì)影響輸送效率[1,3,11]。因此，在同一系統(tǒng)參數(shù)下，用高頻電流幅度值Icoil表征功率更加直觀。

2 數(shù)值結(jié)果與討論

2.1 負(fù)載線(xiàn)圈功率對(duì)氣體溫度和流場(chǎng)分布的影響

從流場(chǎng)分布來(lái)看(圖2右)，當(dāng)負(fù)載電流為31.81A時(shí)，中心氣流膨脹區(qū)最小， 負(fù)載電流分別為33.56A，34.28A時(shí)，中心氣流膨脹區(qū)較大，載有被測(cè)元素的流團(tuán)更容易得到充分蒸發(fā)、電離。如圖2所示。

圖5 采樣錐孔徑大小對(duì)ICP氣體溫度和流場(chǎng)分布的影響Icoil=33.56A, (a)、(b) Dsampler=1.2mm; (c)、(d) Dsampler=0.8mm

從氣體溫度的分布上看(圖2左)，當(dāng)Icoil=31.81A時(shí)，負(fù)載電流偏低，這樣導(dǎo)致能量無(wú)法有效傳遞到中心通道上，因此無(wú)法形成能夠?qū)Ρ粶y(cè)元素進(jìn)行充分電離的溫度區(qū)間，如圖3和圖4所示。當(dāng)Icoil=33.56A和Icoil=34.28A時(shí)，中心通道上氣體溫度大于6000K的區(qū)段較大，被測(cè)元素更易被充分電離。

圖3 不同負(fù)載功率下中心通道氣體溫度分布

圖4 不同負(fù)載功率下采樣錐位置氣體溫度徑向分布

當(dāng)負(fù)載電流由Icoil=33.56A進(jìn)一步增大到Icoil=34.28A時(shí)，圖4采樣錐位置氣體溫度徑向分布表明氣體溫度在徑向兩側(cè)有所升高。雖然中心通道氣體溫度略有升高(如圖3所示)，但采樣錐位置附近的氣體溫度不再隨負(fù)載功率的增大而變化。

2.2 采樣錐孔徑對(duì)氣體溫度和流場(chǎng)分布的影響

圖6 不同采樣錐孔徑下中心通道氣體溫度分布

采樣錐孔徑分別為1.2mm和0.8mm時(shí)，對(duì)ICP氣體溫度和流場(chǎng)分布的影響如圖5(Icoil=33.56A)所示。從圖6結(jié)果來(lái)看，隨著采樣錐孔徑減小，等離子體的體積有所增加，中心通道的氣體溫度也整體升高。

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)構(gòu)造三管嵌套式軸對(duì)稱(chēng)主流ICP炬管結(jié)構(gòu)模型，數(shù)值模擬研究了負(fù)載線(xiàn)圈功率和采樣錐孔徑對(duì)ICP離子源分析特性的影響，結(jié)果表明：(1) ICP離子源在高頻電流幅度值31.81A～35.34A下形成的氣體溫度分布對(duì)ICP-MS的分析十分有利，更大的負(fù)載功率無(wú)法進(jìn)一步改善中心通道的氣體溫度特性，而較低的負(fù)載功率無(wú)法在中心通道上形成能對(duì)待測(cè)元素進(jìn)行充分熱電離的溫度區(qū)間。(2)相同的負(fù)載功率下，擴(kuò)大采樣錐孔徑會(huì)使中心通道上高溫區(qū)段收窄(較高負(fù)載功率下)或者降低采樣錐前的氣體溫度(較低的負(fù)載功率下)。另外，采樣錐孔徑擴(kuò)大也會(huì)加大進(jìn)入采樣錐的氣流的流量，錐前壓力較大時(shí)，部分冷卻氣流也有可能進(jìn)入采樣錐，這在分析較易擴(kuò)散的元素離子時(shí)十分有利。(3)極低的負(fù)載功率和過(guò)大的采樣錐孔徑都有可能在中心氣流和輔助氣流的流動(dòng)交界面上造成微小的擾動(dòng)。對(duì)于霧化氣溶膠進(jìn)樣方式，中心氣流作為載氣攜有待測(cè)元素信息，這些擾動(dòng)可能會(huì)造成部分元素信息的損失，適當(dāng)提高負(fù)載功率能夠有效地消除這些擾動(dòng)。