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    溶液黏度模型的研究進(jìn)展

    2018-09-21 11:47:40
    地下水 2018年5期
    關(guān)鍵詞:黏度計(jì)電解質(zhì)流體

    (西北大學(xué)地質(zhì)學(xué)系/大陸動力學(xué)國家實(shí)驗(yàn)室,陜西 西安 710069)

    地質(zhì)流體的流動與循環(huán)對于物質(zhì)成分的遷移以及能量的傳遞起著至關(guān)重要的作用,對地質(zhì)流體的黏度研究則是研究其物理化學(xué)性質(zhì)最為基本也是最為重要的研究內(nèi)容。例如,在熱液系統(tǒng)流體流動的數(shù)字模擬、盆地演化的數(shù)值模擬、盆地中外來流體的注入、礦床成因(如巖漿-熱液礦床)的研究,甚至CO2的地質(zhì)封存、巖石的液壓致裂過程等的研究中都需要掌握相關(guān)流體(溶液)的黏度值。此外,黏度作為流體重要的傳遞性質(zhì),往往是反映油氣由烴源巖向儲層的運(yùn)移的關(guān)鍵指標(biāo),因而其數(shù)值計(jì)算的準(zhǔn)確與否對于制定(調(diào)整)相關(guān)油氣藏的開發(fā)方案、進(jìn)行相關(guān)油氣藏動態(tài)研究以及分析評價(jià)油氣藏產(chǎn)量顯得尤為重要。針對電解質(zhì)溶液黏度模型的研究,早在20世紀(jì)前期就已經(jīng)開始,前人提出了眾多的計(jì)算模型。本文將就各模型的理論方法、適用范圍以及誤差精度等方面對其進(jìn)行系統(tǒng)的歸納梳理與對比分析。

    1 溶液黏度研究的理論及計(jì)算模型

    關(guān)于液體黏度研究的理論主要包括傳遞特性理論、有效結(jié)構(gòu)理論、自由體積理論和Erying絕對速率理論等,其中Erying絕對速率理論可以對流體的傳遞機(jī)理給出定性的描述,并且能夠在一定程度上反映液體黏度的相關(guān)實(shí)驗(yàn)特性,因而,Erying絕對速率理論現(xiàn)已成為研究電解質(zhì)溶液黏度的主要理論[1]?;贓rying絕對速率理論,許多研究者提出了新的黏度計(jì)算模型,例如Hu[2]基于 Eyring 絕對速率理論與理想水化模型建立的預(yù)測混合電解質(zhì)溶液黏度的模型、房升[3]基于Eyring反應(yīng)速率理論提出的溶液黏度模型以及Sadeghi(2007)[4]結(jié)合Eyring 絕對速率理論、NRTL與Wilson模型提出的針對不同溫度下強(qiáng)電解質(zhì)溶液黏度的計(jì)算模型等。此外,Goldsack(1977)[5]基于速率過程理論并結(jié)合相關(guān)混合規(guī)則推導(dǎo)出了計(jì)算混合電解質(zhì)溶液的黏度方程。相較于上述黏度模型,對于溶液黏度的研究還包括經(jīng)驗(yàn)性的模型,例如Jones和Dole于1929年提出的Jones—Dole方程[6]、王聞天等[7]利用離子貢獻(xiàn)法計(jì)算強(qiáng)電解質(zhì)水溶液黏度的通用模型以及Mao和Duan[8]提出的經(jīng)驗(yàn)性黏度模型等。也有學(xué)者在同時(shí)結(jié)合相關(guān)黏度理論與經(jīng)驗(yàn)性方程的基礎(chǔ)上進(jìn)一步提出了黏度計(jì)算的模型,例如Wang(2004)等[9]人結(jié)合Jones—Dole方程與Onsager-Fuoss理論提出了針對混合溶劑電解質(zhì)體系的黏度模型,Abdulagatov (2006)等[10]人結(jié)合Jones—Dole方程、Eyring 絕對速率理論、Einstein方程以及TTG模型開發(fā)了計(jì)算二元電解質(zhì)溶液黏度的模型等。除此之外,對于溶液黏度的研究還包括一些基于狀態(tài)方程的黏度模型,如王利生等[11]依據(jù)擬狀態(tài)方程法建立的黏度模型、郭緒強(qiáng)等[12]基于 PR 狀態(tài)方程建立的黏度模型等。

    1.1 Erying絕對速率理論及模型

    早在20世紀(jì)30年代,Erying將基于反應(yīng)速率的過渡態(tài)理論應(yīng)用到了流體的相關(guān)研究過程中,尤其是對于流體黏度的計(jì)算,繼而推導(dǎo)出了著名的Erying黏度方程。Erying絕對速率理論的基本表達(dá)式如下:

    (1)

    (2)

    在上世紀(jì)六十年代,Good等人基于Erying絕對速率理論理論討論并計(jì)算了一系列二元強(qiáng)電解質(zhì)溶液的熱力學(xué)焓變、熵變以及吉布斯自由能值,其基于這些計(jì)算值,試圖洞悉電解質(zhì)溶液的黏度特性[13]。需要指出的是,Eyring絕對速率理論中并沒有給出計(jì)算活化吉布斯自由能的相關(guān)方法,而只是通過相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合出液體活化能與其蒸發(fā)內(nèi)能存在的相互關(guān)系[1]。鑒于此,眾多學(xué)者在式(1)、(2)的基礎(chǔ)上提出了不同的黏度模型,例如Esteves(2001)[14]將Erying絕對速率理論與Debye Hücke模型結(jié)合提出了計(jì)算二元強(qiáng)電解質(zhì)溶液的黏度模型, Debye Hückel理論將溶劑看作一種連續(xù)性的介質(zhì),所以在黏度模型的建立中,可通過該理論計(jì)算電解質(zhì)溶液的超額吉布斯自由能,繼而彌補(bǔ)Eyring絕對速率理論的不足。Jiang和Sandler(2003)[15]結(jié)合液體狀態(tài)理論與Erying絕對速率理論提出了關(guān)于溶液黏度計(jì)算的新模型,在新模型中,通過利用McMillan-Mayer結(jié)構(gòu),將溶劑看做為連續(xù)的電解質(zhì)并且將離子看作帶點(diǎn)小球,以此來描述溶液的黏度性質(zhì),通過與相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比對顯示該模型在濃度不超過12 mol/L的電解質(zhì)溶液中具有較高的可靠性,相對誤差僅為0.29%; Hu等[2]基于電解質(zhì)溶液溶劑結(jié)構(gòu)的“結(jié)構(gòu)毀壞”與“結(jié)構(gòu)重建”和離子水合作用的概念,表述了流體的摩爾活化自由能隨電解質(zhì)濃度變化的相關(guān)特性,隨之基于對Erying絕對速率理論和半理想水合模型以及Patwardhan和Kumar方程的耦合,在等蒸氣壓平衡條件下研究了混合電解質(zhì)溶液的黏度行為,提出了針對于混合電解質(zhì)溶液的黏度計(jì)算的方程,使其能夠在恒定的離子強(qiáng)度下僅僅通過單溶質(zhì)溶液的黏度數(shù)據(jù)計(jì)算出混合電解質(zhì)溶液的黏度。 Abdulagatov (2006)[10]結(jié)合Jones—Dole方程、Erying絕對速率理論、Einstein方程以及TTG模型提出了計(jì)算高溫高壓(≤30 MPa,≤ 575 K)條件下二元電解質(zhì)溶液黏度的模型,通過與現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對比發(fā)現(xiàn),所提出的計(jì)算模型可以很好的反映所研究溶液的黏度行為,平均相對誤差僅為0.05%。此外,Sadeghi(2007)等[4]基于Eyring絕對速率理論,結(jié)合電解質(zhì)NRTL和Wilson模型,計(jì)算了粘性流體的活化超額吉布斯自由能,并以此開發(fā)出了新的黏度模型,在不同的溫度下對于二元體系該模型僅需要四個(gè)可調(diào)參數(shù)就可以模擬出整個(gè)鹽濃度范圍內(nèi)的黏度值。ZafaraniMoattar(2009)等[16]基于Eyring絕對速率理論、NRTL、mNRTL以及Wilson模型開發(fā)了針對于三元系混合電解質(zhì)溶液的黏度模型,同時(shí)借助于Lalibertee混合規(guī)則,使得模型利用二元黏度數(shù)據(jù)即可預(yù)測三元混合溶液的粘度值并具有較好的精確度。

    1.2 經(jīng)驗(yàn)黏度計(jì)算模型

    1.2.1 Jones—Dole方程及模型

    Jones—Dole方程的基本形式為:

    (3)

    就(3)式而言,其應(yīng)用范圍十分有限,因此Kaminsky[17]等學(xué)者引入了DC2項(xiàng)使Jones—Dole方程適用范圍的鹽度上限有了顯著的提高,但其對于濃溶液以及混合電解質(zhì)溶液的黏度仍無法準(zhǔn)確計(jì)算。此后Wang等[9]以及Abdulagatov等[10]在Kaminsky擴(kuò)展公式的基礎(chǔ)上又進(jìn)行了不同程度的修正,使得模型(方程)的適用性得到進(jìn)一步的提高,不同模型的適用范圍以及模型的精確度列于表1。

    表1 Jones——Dole方程及各擴(kuò)展方程的適用范圍及精度對比表

    注:-指在相應(yīng)模型中相關(guān)信息并未明確指出

    除了Jones—Dole方程之外,流體黏度研究的經(jīng)驗(yàn)性模型還包括Mao和Duan模型等[8]在內(nèi)的一系列模型,表2列出了這些模型的相對研究范圍,此處不再細(xì)述。

    1.2.2 Mao和Duan(2009)的模型

    其表達(dá)式為:

    lnηr=Am+Bm2+Cm

    其中,ηr=ηsol/ηH2O,表示相對黏度,A,B,C均為關(guān)于溫度T 的多項(xiàng)式,m表示鹽(NaCl,KCl或LiCl)的質(zhì)量摩爾濃度,為了參數(shù)化該模型,Mao和Duan[8]提出了相比于其他純水黏度模型更為簡潔同時(shí)更為精確地純水黏度計(jì)算模型,這樣使得整個(gè)黏度計(jì)算模型可以在623 K、1 000 bar之內(nèi)準(zhǔn)確的計(jì)算相關(guān)溶液的黏度值。盡管如此,Klyukin等[19]指出,在Palliser和McKibbin的黏度模型和Mao和Duan的黏度模型中,都采用了純水的黏度作為參考黏度,在一些溫壓條件下,尤其是一些臨界狀態(tài)下,純水的物理化學(xué)性質(zhì)并不能完全反應(yīng)包括NaCl-H2O溶液在內(nèi)的流體的物化性質(zhì),因此,這使得這類模型在一些PT環(huán)境下顯著的低估了流體的黏度值。圖1是LiCl溶液在不同溫度、壓力以及不同濃度下的實(shí)驗(yàn)黏度值與通過該模型的計(jì)算值之間的對比圖,由圖可以看出,該模型在不同壓力與不同濃度的條件下均可以相當(dāng)準(zhǔn)確的反映所測溶液的黏度值,其中,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來源于Abdulagatov文獻(xiàn)[10]。

    圖1 不同溫度下,不同濃度LiCl溶液黏度計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)室對比圖

    研究者流體溫度/℃濃度/mg/L壓力/MPaPotter(1978)NaCl溶液≤325≤230 000-Kestin et al.(1981a,b)NaCl溶液20^150≤460 0000.1^35Phillips et al.(1981)NaCl溶液10^350≤420 000-McCain(1991)-1鹵水30^200≤350 000-McCain(1991)-2鹵水30^75≤350 000≤100Batlzle&Wang(1992)NaCl溶液≤250≤460 000-Palliser&McKibbin(1998c)NaCl溶液<800≤1 000 0000.1^300Mao&Duan(2009)NaCl/KCl/LiCl溶液≤350-≤100

    注:-指在相應(yīng)模型中相關(guān)信息并未明確指出

    2 各黏度模型的對比

    對于Jones—Dole方程,僅適用于較為準(zhǔn)確的計(jì)算低濃度(<0.5 mol/L)下單一強(qiáng)電解質(zhì)的水溶液的黏度[14,15],但這并不能滿足實(shí)際需要,鑒于此,眾多學(xué)者對Jones—Dole方程進(jìn)行了一定的拓展與校正,使其能夠適用于較高濃度、多電解質(zhì)水溶液黏度的計(jì)算。不同模型的應(yīng)用范圍、計(jì)算精度已由表1列出,此處不再重述。需要指出的是,Jones—Dole方程及其相關(guān)的拓展方程在當(dāng)前電解質(zhì)溶液黏度研究與計(jì)算中,仍然存在著其獨(dú)特的優(yōu)勢,在眾多的新開發(fā)的黏度模型中,Jones—Dole方程都是其模型的基礎(chǔ)。

    相比較于Jones—Dole方程, Erying絕對速率理論能夠從微觀角度反映流體分子在受到外力作用時(shí)所表現(xiàn)出的相關(guān)特性,因此,其已經(jīng)被廣泛的應(yīng)用于電解質(zhì)溶液黏度的研究,正如上文所述,利用Erying絕對速率理論獨(dú)特優(yōu)勢,以及結(jié)合如Debye?Hückel理論、Einstein方程以及TTG模型等相關(guān)理論,不同學(xué)者在不同方面對原始的Erying黏度方程即式(1)、(2)進(jìn)行了校正與拓展,而且取得了較好的結(jié)果,由此發(fā)展的各類模型在適用對象、應(yīng)用范圍以及計(jì)算模擬精度、模型(方程)的簡潔性等方面都有了顯著的提高。如Esteves等[18]在Eyring理論的基礎(chǔ)上開發(fā)了適用于二元電解質(zhì)溶液的黏度模型,此后Esteves又根據(jù)Debye Hückel理論對之前的黏度模型做了進(jìn)一步的優(yōu)化,使其只含有2個(gè)可調(diào)參數(shù),而且適用于水溶液及非水溶液黏度的計(jì)算;表3是對基于Eyring絕對速率理論及相關(guān)理論所開發(fā)的黏度模型的統(tǒng)計(jì)與比較。

    表3 基于Eyring絕對速率理論及相關(guān)理論所開發(fā)的黏度模型

    注:-指在相應(yīng)模型中相關(guān)信息并未明確指出

    3 混合規(guī)則

    對于混合電解質(zhì)溶液的黏度,通常采用合適的混合規(guī)則由單電解質(zhì)溶液的黏度來計(jì)算混合電解質(zhì)溶液的黏度。一般而言,混合規(guī)則可簡要表達(dá)為:f(ηm)=∑yif(ηi)。

    早期的研究者往往采用簡單的黏度加和(η=X1η1+X2η2)或是流動度加和(φ=X1φ1+X2φ2)來計(jì)算相關(guān)混合溶液的黏度,但是計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相比具有很大的誤差,一般在5%~25%之內(nèi),這說明這種簡單的加和規(guī)則并不能夠真實(shí)的反映混合溶液的黏度特性。因此,有學(xué)者又提出了對數(shù)混合規(guī)則,如Arrhenius對數(shù)混合規(guī)則,即lnηm=x1lnη1+x2lnη2,其中xi指組分i的體積分?jǐn)?shù)[20]。盡管Arrhenius混合規(guī)則較簡單的加法規(guī)則在準(zhǔn)確度上有了很大的提高,然而,Arrhenius混合規(guī)則不允許混合物粘度的局部最小值或最大值,雖然這對于理想混合溶液是可行的,但這對于具有不同組分的混合溶液是絕對不可能的。

    相比于上述混合規(guī)則,Goldsack[5]基于絕對速率理論,針對混合溶液提出了如下的表達(dá)式:

    (4)

    其中η1指的是純?nèi)軇┑酿ざ龋琗由混合溶液中各成分的質(zhì)量摩爾濃度定義,E和V分別是活化吉布斯自由能參數(shù)與體積分?jǐn)?shù)參數(shù),對于不同的電解質(zhì)溶液,X1,E1,2,V1,2均有不同的表達(dá)式。通過與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對比發(fā)現(xiàn),公式(4)對于混合溶液的黏度計(jì)算有了質(zhì)的改進(jìn)。圖2是在25℃條件下,該表達(dá)式對不同濃度比(HCl/KCl/NaCl)的HCl-KCl-NaCl混合溶液的黏度計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的對比。由圖可以清楚的看出,該表達(dá)式對混合溶液黏度的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值具有高度的一致性,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與計(jì)算數(shù)據(jù)均選自于Goldsack文獻(xiàn)[5]。

    圖2 不同濃度比(HCl/KCl/NaCl)的HCl-KCl-NaCl混合溶液的黏度計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值對比圖

    4 結(jié)語

    針對不同流體黏度的模擬與計(jì)算,目前主要存在2類黏度模型,分別是:(1),基于如Jones—Dole方程、Erying絕對速率理論、Einstein方程等相關(guān)理論而開發(fā)的黏度模型;(2),一經(jīng)驗(yàn)性的黏度模型,如Palliser和McKibbin的黏度模型、Mao和Duan的黏度模型等。

    對比目前兩類模型,第一類模型的應(yīng)用較為廣泛,主要針對電解質(zhì)溶液的黏度計(jì)算,而且不同學(xué)者所開發(fā)的不同模型之間在模型的形式、應(yīng)用范圍、適用對象,計(jì)算精度尤其是理論基礎(chǔ)等方面存在很大的差異;第二類模型并不依靠于較強(qiáng)的理論基礎(chǔ),多表現(xiàn)為經(jīng)驗(yàn)性模型,但其在實(shí)際應(yīng)用中卻有良好的表現(xiàn),而且這類模型在模型的擴(kuò)展上較第一類模型更為簡單。除此之外,在一些地質(zhì)流體的研究中,此類模型也表現(xiàn)出其獨(dú)特之處,例如Kestin等模型已經(jīng)廣泛用于沉積盆地流體的研究之中;Phillips等的黏度計(jì)算模型也已經(jīng)被廣泛用于沉積盆地流體黏度數(shù)值模擬與地?zé)釒祓ざ葦?shù)據(jù)的計(jì)算當(dāng)中等。

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