基于多元非線性回歸分析的Cu-Ag合金偏析預(yù)測模型研究

孟志軍，胡茂良，牛連杰，王曄

（1. 西安諾博爾稀貴金屬材料有限公司，西安 710201；2. 哈爾濱理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，哈爾濱 150008；3. 河北建筑工程學(xué)院 數(shù)理系，河北 張家口 075000）

Cu-Ag合金是典型的二元共晶體系合金，銅銀合金擁有優(yōu)異的機械性能、較高的硬度、非常優(yōu)良的導(dǎo)電和導(dǎo)熱性能以及較好的耐磨性。未來高速列車用接觸線材、強磁場磁體系統(tǒng)、脈沖強磁場線圈以及大規(guī)模集成電路引線框架等方面將會優(yōu)先選擇潛在導(dǎo)體材料[1—3]，同時該材料也是電機換向器和接觸線的理想材料，也常常用作高壓器件和大電流繼電器的接點材料[4—6]。銅銀基合金制備的電接觸材料在電力系統(tǒng)、電器工業(yè)中發(fā)揮著比較重要的作用[7—9]，在焊接過程中也展現(xiàn)出了優(yōu)良的流動性和浸潤性，此外銅銀合金也廣泛應(yīng)用于航天工業(yè)中高溫合金和陶瓷之間的焊接釬料[10]，由于其應(yīng)用前景非常廣闊，近年來已經(jīng)得到了研究者們的廣泛關(guān)注。顯然 Cu-Ag合金的鑄態(tài)顯微組織將決定材料的各方面性能，因此制備出組織成分均勻的鑄件是獲得材料高強高導(dǎo)性能的關(guān)鍵[11—12]，因此，如何快速而又準確地預(yù)測Cu-Ag合金中常出現(xiàn)的成分偏析缺陷，已成為鑄態(tài) Cu-Ag合金生產(chǎn)中的重要環(huán)節(jié)。

隨著計算機技術(shù)的發(fā)展，鑄件缺陷的預(yù)測和相關(guān)數(shù)據(jù)的分析已經(jīng)在科學(xué)研究和工業(yè)生產(chǎn)中扮演著越來越重要的角色。根據(jù)大量數(shù)據(jù)對鑄件質(zhì)量進行準確和有效預(yù)測，能夠為工藝參數(shù)的調(diào)整和控制提供高效、可靠的依據(jù)[13]。此外，作為一種應(yīng)用比較廣泛的統(tǒng)計模型，多元回歸分析對于解決鑄造生產(chǎn)過程中的缺陷預(yù)測問題來說，是最佳的選擇[14]。與傳統(tǒng)方法相比，該方法具有簡便、快捷、可靠和準確的特點，同時回歸分析能夠建立出表達各類工藝參數(shù)與最終目標相互關(guān)系的函數(shù)關(guān)系式，從而可以直接通過計算獲得與真實值接近的預(yù)測值，而且不受給定試驗樣本的范圍限制[15]，更重要的是，該方法還能夠自動略去試驗樣本數(shù)據(jù)中那些不穩(wěn)定的數(shù)值[16]。近十年來，許多學(xué)者采用多元回歸分析方法對鑄件質(zhì)量和性能進行預(yù)測并優(yōu)化鑄造過程中的參數(shù)。V. D. Tsoukalas根據(jù)多元線性回歸分析和遺傳運算方法提出了一種有效方法，并通過這種方法針對壓力鑄造AlSi9Cu3合金中的縮孔問題進行了工藝參數(shù)的優(yōu)化[17]。M. Abdel Aziz通過實驗設(shè)計方法研究了 AA6063-(TiC/Al2O3)合金的腐蝕特性，并根據(jù)線性回歸分析建立了回歸方程，其實驗結(jié)果與回歸方程的預(yù)測結(jié)果一致[18]。M. S. Huang和T. Y. Lin基于回歸模型提出了一種穩(wěn)健優(yōu)化方法，該方法能夠有效減少干擾因素對噴射成形過程的影響[19]。舒大禹等采用正交試驗對Ti8LC合金的熱處理制度進行了設(shè)計，并對Ti8LC合金的熱處理工藝與抗拉強度進行了回歸分析，建立了熱處理制度與抗拉強度之間的回歸方程[20]。David Hudaka和 Murat Tiryakioglub運用線性回歸分析方法和概率估計量，比較了兩種類型形狀參數(shù)（威布爾模數(shù)）的無偏估計[21]。D. P. Mondal等通過線性回歸分析建立了Al-Zn合金鑄件中外加載荷、磨損尺寸、Zn元素濃度以及各參數(shù)之間的交互作用與磨損速率之間的函數(shù)關(guān)系式[22]。凌成智采用多元回歸擬合配合改進的模擬退火算法，進行工藝參數(shù)的優(yōu)化，獲得了較好的優(yōu)化效果[23]。

綜上所述，目前回歸分析方法的研究已在生產(chǎn)成本和質(zhì)量控制中進行了廣泛的應(yīng)用，并取得了良好的效果，因此，文中將直接采用回歸分析方法以及數(shù)值模擬技術(shù)對 Cu-45Ag合金金屬型鑄件的偏析缺陷進行研究，獲得主要凝固參數(shù)與 Cu-45Ag合金鑄件偏析缺陷之間的定量關(guān)系，為合理優(yōu)化鑄造工藝參數(shù)提供理論支撐。

1 試驗方法

1.1 材料及物理性能

所采用的合金為 Cu-45Ag二元過共晶合金，二元合金的相圖見圖1，可以看出，該二元合金的共晶點在Ag的原子數(shù)分數(shù)為39.9%時發(fā)生共晶反應(yīng)，共晶的反應(yīng)溫度為779.3 ℃，則可以明確本實驗所采用Ag-55%Cu（質(zhì)量分數(shù)）二元過共晶合金的固相線溫度為779.3 ℃。過橫坐標Cu的質(zhì)量分數(shù)為55%的位置作垂線，與相圖中的液相線交于一點，過該點做水平線與溫度軸的交點為885.8 ℃，該溫度即為過共晶合金的液相線溫度。對材料的熱物性參數(shù)進行查找和實際測定，獲得的鑄件的熱物性參數(shù)見表1。鑄型采用鑄鐵，其相應(yīng)的熱物性參數(shù)可直接通過模擬軟件的數(shù)據(jù)庫來選擇。

圖1 Ag-Cu二元合金相圖Fig.1 Phase diagram of Ag-Cu binary alloy

表1 Cu-45Ag二元合金的熱物性參數(shù)Tab.1 Thermophysical parameters of Cu-45Ag binary alloy

1.2 模型的建立

鑄件和鑄型三維造型以及網(wǎng)格剖分結(jié)果的示意圖見圖2，采用Solid Works三維造型軟件對擠壓鑄造的鑄件/鑄型系統(tǒng)部分進行三維造型，造型方法為實體造型，所獲得的三維實體包括鑄件、涂層以及鑄型部分，然后將各個部分在軟件中進行裝配，并將裝配好的文件和各部分分別保存為擴展名為 step的文件。實際鑄件將在金屬型中進行澆注，鑄錠的尺寸為厚34 mm，寬125 mm，高260 mm。澆注過程采用頂注式澆注，不再單獨設(shè)置澆冒口，如圖 2a所示。有限元網(wǎng)格的剖分結(jié)果見圖 2b，其中鑄型的網(wǎng)格長度為8 mm，鑄件的網(wǎng)格長度為2 mm，總網(wǎng)格數(shù)約為170萬個。

圖2 鑄件的三維模型Fig.2 3D-model of casting

1.3 R.G.L開放模塊

ProCAST模擬軟件在其后處理模塊中提供了一個可供用戶自行設(shè)計判據(jù)的求解器，即R.G.L開放模塊，模塊中的求解器主要針對主要凝固參數(shù)進行設(shè)計和計算，即該模塊可直接計算出冷卻速率、溫度梯度、凝固速率這3個主要凝固參數(shù)，并根據(jù)用戶需求，通過其提供的開放公式進行計算和預(yù)測模型的開發(fā)，開放公式見式(1)。

式中：M為所建立預(yù)測模型的評價值，即因變量；U為凝固速率；G為溫度梯度；R為冷卻速率；a,c,d為常數(shù)。

顯然對于偏析缺陷而言，其主要形成于合金凝固的糊狀區(qū)內(nèi)，因此判據(jù)公式中所需要的各凝固參數(shù)的計算就應(yīng)當確定在這個溫度范圍內(nèi)，溫度梯度和凝固速率的計算則需要在特定的溫度點下進行。根據(jù)圖1給出的 Cu-Ag的二元相圖，各凝固參數(shù)的選取溫度范圍和取值分別由式(2)和式(3)給出。

式中：TL為液相線溫度；TS為固相線溫度；Tupper和Tlower則分別表示計算冷卻速率溫度范圍的上限值和下限值；TR,G為計算凝固速率和溫度梯度所給定的溫度值。文中將基于這一開放模塊，對相應(yīng)缺陷的預(yù)測模型進行相應(yīng)的研究和建立。

1.4 多元非線性回歸分析

作為一種常用的數(shù)據(jù)分析統(tǒng)計處理模型，多元非線性回歸分析在工程中的應(yīng)用非常廣泛，是研究解決零件生產(chǎn)中制造工藝參數(shù)與產(chǎn)品質(zhì)量相關(guān)關(guān)系的一種強有力的數(shù)理統(tǒng)計方法。與其他方法相比，該方法不僅同樣具有簡捷方便、精確度和可靠性高等特點，而且還能建立合適的函數(shù)關(guān)系式來表明各個工藝參數(shù)與產(chǎn)品質(zhì)量之間的相互聯(lián)系[13—17]，該方程可以突破試驗設(shè)計對工藝參數(shù)范圍的限制，從而得到理想的優(yōu)化工藝參數(shù)，因此將通過這種工程統(tǒng)計學(xué)的方法，分析研究Cu-Ag合金金屬型鑄造過程的凝固參數(shù)與宏觀偏析缺陷之間的定量關(guān)系，最終獲得快速預(yù)測該缺陷且具有工程統(tǒng)計學(xué)意義的數(shù)學(xué)模型，從而達到指導(dǎo)實際生產(chǎn)過程、提高鑄件質(zhì)量、減少試制時間的目的。

采用專業(yè)數(shù)據(jù)處理軟件 SAS軟件對模擬計算所獲得的數(shù)據(jù)進行多元非線性回歸分析，分析過程分為以下幾個步驟： ①模型假設(shè)，首先對回歸方程的形式進行假設(shè)，這部分將主要參考一些宏觀偏析缺陷預(yù)測的模型； ②參數(shù)估計，在SAS軟件中進行編程，給出假設(shè)的回歸方程，計算出相應(yīng)參數(shù)的估計值，多元非線性回歸采用最小二乘法進行估計； ③顯著性檢驗，軟件運行后，將在結(jié)果中直接輸出顯著性的檢驗結(jié)果，根據(jù)結(jié)果對所假設(shè)的模型進行評價； ④模型修正，如果步驟①中假設(shè)的模型沒有通過檢驗，則需要對回歸方程的形式進行修正，并重復(fù)上述步驟，直到回歸方程通過檢驗為止； ⑤試驗驗證，通過實際試驗結(jié)果對回歸方程的適用性進行驗證。

2 結(jié)果與討論

2.1 主要凝固參數(shù)

由于凝固過程中的凝固參數(shù)主要有凝固速率、溫度梯度和冷卻速率，而凝固速率可以通過溫度梯度和冷卻速率來進行表示，因此，采用溫度梯度和冷卻速率這2個主要凝固參數(shù)來進行宏觀偏析的預(yù)測。在仿真過程中在鑄件表面進行選點，選點位置及編號見圖3。分別在鑄件正面、左側(cè)以及上下部 4個表面位置選取特征點中上表面的特征點命名為T1～T3，下表面的的特征點命名為 B1～B3，正面的特征點命名為Z11～Z34，左側(cè)特征點的命名為C1～C4，所有的特征點均勻分布。

圖3 各參考點的選取Fig.3 Position of each reference point

為了獲得實際鑄件的宏觀偏析缺陷的產(chǎn)生情況，采用澆注工藝參數(shù)：澆注溫度為1100 ℃、澆注時間為30 s、鑄型溫度300 ℃、涂料厚度1.0 mm進行實際澆注，澆注完成后，利用直讀光譜分析儀對鑄件進行Ag含量的分析，分析的位置與圖3給出的特征點位置相一致。利用 ProCAST采用相同的工藝參數(shù)進行鑄件充型和凝固過程的模擬，計算完成后對計算結(jié)果中對各個面上的特征點位置進行溫度梯度和冷卻速率數(shù)值提取，所獲取的各特征點的凝固信息與 Ag含量見表2，所給出的溫度梯度單位均為K/cm2，冷卻速率單位均為K/s。

表2 特征區(qū)域部位的凝固信息和Ag的質(zhì)量分數(shù)Tab.2 Solidification information and Ag content of feature areas (mass fraction)

2.2 回歸分析

通過表2列出的實際澆注與數(shù)值模擬計算結(jié)果，可以看出對于上表面的凝固信息而言，其冷卻速度與側(cè)邊相近，但溫度梯度較小，而產(chǎn)生了較大的宏觀偏析缺陷。鑄件正面上部的各個特征點的冷卻速度和溫度梯度均較小，也同樣產(chǎn)生了較大的宏觀偏析，因此，可以認為冷卻速度和溫度梯度越小，越容易產(chǎn)生宏觀偏析，且溫度梯度對宏觀偏析的形成影響更大。通過對數(shù)據(jù)進行擬合，得到的回歸方程見式(4)。

式中：A=40.256 26,B=0.017 27。該表達式與文獻[24]所報道的在Al-7%Si合金鑄件中進行宏觀偏析預(yù)測的判據(jù)形式相類似。此外，從模型中也可以看出，由于溫度梯度G的指數(shù)為2，因此溫度梯度對宏觀偏析形成的影響比冷卻速度要大。

回歸模型的顯著性檢驗結(jié)果和參數(shù)估計的顯著性檢驗結(jié)果分別見表3和表4?？梢钥闯?，不管是F檢驗還是t檢驗的p值均能夠滿足回歸方程(4)：p＜0.0001＜α。可見，提出的模型很好地符合表2中所列出的實測數(shù)據(jù)。

表3 回歸模型的顯著性檢驗Tab.3 Analysis of Variance for model

表4 回歸模型的參數(shù)估計的顯著性檢驗Tab.4 Significance testing for parameter estimation of regression model

3 工藝改進和試驗驗證

根據(jù)宏觀偏析預(yù)測模型，可以在實際澆注之前的前期模擬計算中對Ag元素的含量進行大致的預(yù)測，從而判斷Cu-Ag合金中宏觀偏析的大致位置和程度。為了對 Cu-Ag合金的澆注工藝進行改進，分別對影響冷卻速度和溫度梯度的主要澆注工藝參數(shù)，即澆注溫度、澆注時間（澆注速度）、鑄型溫度和涂料厚度分別進行單因素調(diào)整模擬試驗。計算結(jié)果表明，澆注時間（澆注速度）對主要凝固參數(shù)的影響較大，澆注溫度、鑄型溫度和涂料厚度的影響較小。此外，降低澆注速度可以有效提高冷卻速度和溫度梯度，從而有效減小宏觀偏析的傾向。

在通過確定最佳澆注工藝參數(shù)的同時，為了對模型的準確性和實用性進行驗證，采用模擬后獲得的最佳澆注工藝方案進行澆注，即澆注溫度為1100 ℃、澆注時間為120 s、鑄型溫度為200 ℃、涂料厚度為1.5 mm，并對實際澆注獲得的鑄件進行檢測，結(jié)果表明，通過最優(yōu)澆注工藝參數(shù)獲得鑄件中的宏觀偏析缺陷已經(jīng)得到明顯的改善，測量獲得的數(shù)值與預(yù)測的數(shù)值基本接近，均位于預(yù)測優(yōu)化的數(shù)值范圍之內(nèi)。

4 結(jié)論

通過采用多元非線性回歸方法和數(shù)值模擬對Cu-45Ag合金金屬型鑄造過程產(chǎn)生的宏觀偏析缺陷的預(yù)測模型進行研究，并根據(jù)獲得的回歸模型進行了相應(yīng)的仿真研究和工藝改進，通過對試驗結(jié)果的分析研究，得到了以下結(jié)論。

1)通過回歸分析方法，獲得的Cu-45Ag合金金屬型鑄造宏觀偏析的數(shù)值模型為：

通過對回歸模型和參數(shù)估計的顯著性檢驗結(jié)果進行分析，表明該方程能夠很好地表達主要凝固參數(shù)與宏觀偏析之間的對應(yīng)關(guān)系。

2)針對優(yōu)化工藝參數(shù)進行計算，其結(jié)果表明，澆注時間（澆注速度）對主要凝固參數(shù)的影響較大，澆注溫度、鑄型溫度和涂料厚度的影響較小。降低澆注速度可以有效提高冷卻速度和溫度梯度，從而有效減小宏觀偏析的傾向。

3)獲得的最佳澆注工藝方案為澆注溫度1100 ℃、澆注時間為120 s、鑄型溫度200 ℃、涂料厚度 1.5 mm。采用該方案進行實際澆注，對所獲得鑄件的檢測結(jié)果表明，鑄件中的宏觀偏析缺陷得到了明顯的改善，驗證試驗的結(jié)果還同時表明，提出的宏觀偏析預(yù)測模型能夠有效對 Cu-45Ag合金金屬型鑄件進行偏析預(yù)測，為工藝設(shè)計人員進行合理的工藝優(yōu)化提供幫助。